秦 超 王德忠 于文丹 張 適

1 (上海交通大學機械與動力工程學院 上海 200240)

2 (核工業(yè)240研究所 沈陽 110032)

環(huán)境中γ放射性一般用γ譜儀對體源樣品進行相對測量法檢測。待測樣品與標準樣品的幾何形狀、密度和基質成份的差異，會導致測量誤差，需對待測樣品進行自吸收修正。對密度和基質成份差異導致的誤差已進行了大量研究[1]，用蒙卡方法或實驗法研究自吸收修正因子與能量以及樣品密度間的關系，但未考慮基質成份差異帶來的影響[2]；因研究樣本容量較小，若考慮密度與基質成份或能量與自吸收修正因子間的關系，研究結果難以得到廣泛應用[3]。

為解決上述問題，本文采用蒙特卡羅模擬計算與實驗相結合的方法，通過研究樣品自吸收率與同能量外點源的透射率間的關系，得到以體源透射率表示的自吸收修正因子。

1 原理

體源自吸收受體源密度、基質成份和γ射線能量影響，與體源透射的影響因素一致。對于某能量γ射線，可用體源對外點源的透射率求得體源自吸收修正因子：

式中，υu為待測體源自吸收率，υk為標準體源自吸收率，ηu為待測體源透射率，ηk為標準體源透射率，F(xiàn)(ηu)為待測體源透射率與自吸收率的函數(shù)關系，F(xiàn)(ηk)為標準體源透射率與自吸收率的函數(shù)關系。

待測體源的活度為：

式中，I為待測體源計數(shù)率，χ為分支比，P為探測效率，μ為自吸收修正因子。

2 探測系統(tǒng)

測量體源自吸收修正因子的探測系統(tǒng)，由點源、環(huán)境檢測樣品盒、體源樣品、高純鍺探測器、屏蔽室組成(圖1a)。圓柱形樣品盒壁厚1.0 mm。體源與探測器間臺架為聚乙烯(C2H4)n，臺架水平臺面厚度0.5 mm，支架在樣品與探測器輻射錐以外。鉛室與探頭共軸，內徑30 cm，高53 cm，下表面位置距探測器后端面10 cm。

探測系統(tǒng)為美國Canberra公司的HPGe γ多道譜儀，HPGe型號GC8021，相對效率80%，能量分辨率2.1 keV，能譜獲取和分析程序為Canberra公司的Genie-2000(3.0B)。由于探測器使用時間較長，需對HPGe晶體尺寸進行校正。經(jīng)MCNP程序模擬，發(fā)現(xiàn)冷指尺寸的變化對探測效率影響甚微，因此只對晶體進行死層厚度校正。HPGe晶體標稱尺寸如圖1(b)，校正后的死層厚度為0.189 mm[4]，有效晶體直徑和高度分別為74.622 mm 和78.811 mm。

為防止符合相加效應導致測量結果有誤，將樣品置于距探測晶體上表面25 cm處(圖1a)[5]。

3 MCNP計算自吸收修正因子

用MCNP建立體源的自吸收與透射模型，計算得某能量下不同密度和基質成份體源的自吸收率與透射率，由二者關系得體源自吸收修正因子。模擬計算能量范圍50–1400 keV、基質密度0.9–2.5 g/cm3范圍內的不同基質成分的體源自吸收率與透射率。

圖1 探測系統(tǒng)(a)及其HPGe探測器(b)示意圖Fig.1 Schematics of the measurement system (a) and the HPGe detector (b).

3.1 MCNP計算工況

利用MCNP程序對不同能量γ點源和不同基質組成的體源自吸收率、透射率進行模擬計算，系統(tǒng)尺寸如圖1。點源與體源核素選擇241Am、137Cs、60Co (59.5、661.6、1 173.2、1 332.5 keV)，體源內放射性核素在基質中均勻分布。點源置于與樣品和探測器晶體同軸的樣品盒上表面，點源中心距樣品盒上表面1 mm。體源基質的成分和密度選用LabSOCS提供的環(huán)境輻射檢測樣品庫(表1)。

表1 MCNP計算樣品基質成分與密度Table 1 Density and composition of the samples.

MCNP模擬計算步驟如下：

1) 模擬點源透射體源時計數(shù)率。如圖2，將點源置于樣品盒上表面的臺架上，使點源、樣品盒、臺架、探測器共軸，調整臺架高度使樣品盒底面距高純鍺晶體前端面距離為24.9 cm，分別模擬3種點源透射12種基質體源時的計數(shù)率I1(E)。

2) 模擬點源透射空樣品盒時計數(shù)率。如步驟1)，將體源換成空樣品盒，相同條件下，分別模擬3種點源透射空樣品盒時的計數(shù)率I2(E)。

3) 模擬體源直接照射時計數(shù)率。將步驟1)中的點源移去，保持樣品盒、臺架、探測器共軸，分別模擬12種基質體源的計數(shù)率I3(E)。

4) 模擬無基質體源直接照射時計數(shù)率。重復步驟3)的設置，將體源基質密度設置為0，分別模擬12種無基質體源的計數(shù)率I4(E)。

3.2 MCNP計算結果

MCNP計算選擇能量分別為：59.5、661.6、1 173.2、1 332.5 keV。取發(fā)射計數(shù)106，MCNP計算統(tǒng)計誤差為0.015%。

體源的自吸收率按式(3)計算，點源透射無放射性體源的透射率計算如式(4)。

其中，I1(E)為點源透射體源計數(shù)率，I2(E)為點源透射空樣品盒計數(shù)率，I3(E)為體源計數(shù)率，I4(E)為無基質體源的MCNP計數(shù)率。

計算結果擬合圖像見圖2，綜合MCNP計算和函數(shù)擬合過程的誤差，自吸收率與透射率間函數(shù)關系的合成誤差為3%。

體源自吸收率與透射率的擬合函數(shù)為：

其中，η為透射率，υ為自吸收率，擬合函數(shù)的相關系數(shù)為0.98。

圖2 MCNP計算結果擬合透射率與自吸收率曲線Fig.2 Fitted transmissivity and self-attenuation from MCNP calculation results.

4 環(huán)境體源樣品的自吸收修正因子測量

4.1 體源制備

為驗證 MCNP程序模擬計算所得體源透射率與自吸收率擬合函數(shù)，進行環(huán)境體源樣品的自吸收修正因子實驗。體源樣品為秦山地區(qū)土壤、植物灰、動物灰，經(jīng)粉碎、烘干，過40目篩后，加入241Am、137Cs、60Co核素均勻混合，制成基質成份為土壤、植物灰、動物灰的加標固體粉末，活度如表2所示。

對加標樣層壓、轉勻之，分別裝于Φ75 mm×55 mm×1 mm的圓柱形塑料樣品盒內，得到質量分別為346.4、218.76、346.4 g的以土壤、植物灰、動物灰為基質的體源。

表2 實驗體源核素活度I0(E)/BqTable 2 The activities of bulk source for experiment.

實驗選用241Am、137Cs、60Co(59.5、661.6、1 173.2、1 332.5 keV)點源，直徑<2 mm，半邊緣厚1 mm，活度分別為1 2900、9 078.26、8 3109.66 Bq。

4.2 實驗測量與數(shù)據(jù)處理

實驗時環(huán)境溫度(20±2)oC，濕度為(57±2)%，測量時間根據(jù)放射性活度確定，使探測器計數(shù)在7000以上，保證系統(tǒng)計數(shù)誤差<1%。

在某能量下，由式(3)、(4)分別算得該能量時體源的自吸收率和同能量下點源透射無源體源的透射率(表3)。由于241Am核素能量較低，實驗誤差較大，難以與計算結果對比，故表3中未列出。

表3 實驗結果Table 3 Results of experiments.

已知點源制作誤差為2%，HPGe探測器統(tǒng)計誤差為2.5%、由溫度和濕度引起的系統(tǒng)穩(wěn)定性誤差為0.81%、能譜獲取和分析所用峰分析方法誤差為2.3%、MCNP程序計數(shù)統(tǒng)計誤差為1%；前期實驗測得高純鍺探測器測量本底誤差2.1%、源位置導致誤差1.7%。由以上各系統(tǒng)誤差來源，按誤差傳遞公式(6)求得合成系統(tǒng)誤差為4.9%。

其中，δi為線性無關的系統(tǒng)各單項誤差。

5 MCNP計算結果與實驗結果比較

由圖3，MCNP計算結果與實驗測量數(shù)據(jù)之間基本符合，實驗數(shù)據(jù)有偏大趨勢。其原因可能是實驗過程中點源與體源與探測器距離大于鉛室高度，鉛室只能包圍部分測量系統(tǒng)，導致環(huán)境本底計數(shù)一并計入測量結果中，使測量結果偏大。

圖3 實驗結果與MCNP計算結果對比Fig.3 Comparison between the experimental and MCNP results.

圖3顯示，體源透射率為0.5–0.8時，MCNP計算結果擬合函數(shù)曲線與實際規(guī)律一致。受實驗所用體源基質成份所限，未得到體源透射率在 0–0.5范圍的實驗結果，將在以后的工作中予以完善。

6 結語

通過MCNP程序模擬計算得到不同能量、不同密度和基質成份體源之自吸收率與透射率間的函數(shù)關系。實驗表明，該函數(shù)關系在體源透射率為0.5–0.8時與實際規(guī)律一致，在0.5–0.8范圍外，二者的函數(shù)關系暫未通過現(xiàn)有實驗驗證。該函數(shù)關系充分考慮了體源基質密度和組成成分對自吸收修正因子的影響。據(jù)此，待測體源樣品的自吸收修正因子可通過容易測量的透射率和對應的函數(shù)關系，按公式(1)計算得到，結論可用于計算復雜基質體源樣品的自吸收修正因子。

1 Jodlowski P. Self-absorption correction in gamma-ray spectrometry of environmental samples-an overview of methods and correction values obtained for the selected geometries[J]. Nukleonika, 2006, 51(2): S21–S25

2 吉長余, 張素杰. 環(huán)境樣品γ射線自吸收修正因子與樣品質量的相關性[J]. 輻射防護, 2003, 3(2): 111–114

JI Changyu, ZHANG Sujie. Relativity between γ self-absorption correction factor of environmental samples and the mass of samples[J]. Radiat Protect, 2003, 3(2): 111–114

3 Khater A E M, Ebaid Y Y. A simplified gamma-ray self-attenuation correction in bulk samples[J]. Appl radiat isot, 2008, 66(3): 407–413

4 徐翠華, 王思廣, 周 強, 等. 蒙特卡羅方法調整探測器死層厚度和冷指尺寸的研究[J]. 中國輻射衛(wèi)生, 2003, 12(4): 203–204

XU Cuihua,WANG Siguang, ZHOU Qiang, et al. Research on the Adjustment of Detector s Dead- layer Thickness and Cold finger Size with Monte Carlo Simulation[J]. Chinese J Radiol Health, 2003, 12(4): 203–204

5 趙燕子. 體源中Co-60 γ射線的符合相加修正因子測量[J]. 核電子學與探測技術, 2008, 9(5): 994–998

ZHAO Yanzi. Measurement of Compensation Factors for Coincidence in Detection of Co-60 in Solid Source[J]. Nucl Electron Detect Technol, 2008, 9(5): 994–998