劉永皓，董云峰，劉彰基

(1.大慶師范學(xué)院 物理與電氣信息工程學(xué)院，黑龍江 大慶 163712；2.大慶師范學(xué)院 人力資源部，黑龍江 大慶 163712)

0 引言

光譜學(xué)常用吸收和發(fā)射截面來表示吸收和發(fā)射幾率。截面具有面積的量綱，它與光束面積的比表示一個(gè)吸收或發(fā)射中心(原子或分子)吸收或發(fā)射光輻射的幾率。發(fā)射截面是評(píng)估材料的閾值和斜率效率的重要光譜參數(shù)，其具體數(shù)值可以從激光器件參數(shù)的測(cè)試中得到，也可以通過自發(fā)輻射的熒光光譜測(cè)試中得到。本文根據(jù)與時(shí)間有關(guān)的微擾理論[1]及Judd-Ofelt理論[2]分別對(duì)兩種方法進(jìn)行了比較，并指出了其各自的適用范圍。

1 光譜理論

在介質(zhì)材料中，電偶極躍遷的受激輻射和自發(fā)輻射幾率分別為

(1)

(2)

常用的表示式中一般以光場(chǎng)能量密度d(ωk)或光強(qiáng)I(ωk)來表示光子數(shù)nk，即

從而

(3)

將式(3)代入式(1)可得

(4)

如果引入光強(qiáng)I(ωk)=(c/n)d(ωk)，那么式(4)就變成

(5)

2 主要結(jié)果

2.1 倒易法(McCumber理論)[4-6]——由吸收光譜計(jì)算發(fā)射截面

光沿著x方向通過一個(gè)二能級(jí)系統(tǒng)的介質(zhì)。N2和N1分別是其高、低能級(jí)的單位體積粒子數(shù)，g2和g1為簡(jiǎn)并度。用Pk(1n,2m)表示能級(jí)1的第n個(gè)簡(jiǎn)并態(tài)到能級(jí)2的第m個(gè)簡(jiǎn)并態(tài)的躍遷幾率(相應(yīng)的，用Pk(2m,1n)表示能級(jí)2的第m個(gè)簡(jiǎn)并態(tài)到能級(jí)1的第n個(gè)簡(jiǎn)并態(tài)的躍遷幾率)。顯然，粒子在能級(jí)1是處于g1個(gè)簡(jiǎn)并狀態(tài)中的某一個(gè)狀態(tài)中，但是它躍遷到能級(jí)2，我們并不限定它只能處在g2個(gè)簡(jiǎn)并狀態(tài)中的那一個(gè)狀態(tài)。這就是在求從能級(jí)1到能級(jí)2的躍遷總幾率時(shí)，應(yīng)該對(duì)終態(tài)能級(jí)2的各個(gè)簡(jiǎn)并態(tài)求和并對(duì)能級(jí)1的各簡(jiǎn)并態(tài)平均的根據(jù)，因此

(6)

相似地，由能級(jí)2向能級(jí)1躍遷的總幾率應(yīng)為

(7)

由于PK(2m,1n)=PK(1n,2m)，從而有

g1W12=g2W21

(8)

通過dx厚度的介質(zhì)后由于光被介質(zhì)吸收，光束的強(qiáng)度減弱，其強(qiáng)度變化為

=-k(ωk)I(ωk)dx

(9)

上式引入gL(ωk)這一線型因子以便計(jì)入吸收譜線的線型，并且已考慮到激發(fā)態(tài)上的粒子數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于基態(tài)的粒子數(shù)從而忽略去g1N2/g2。由此可以得到光通過厚度為x的介質(zhì)后光強(qiáng)度表示式

I(ωk)=I0(ωk)e-k(ωk)x

(10)

顯然k(ωk)就是吸收系數(shù)

(11)

如果用波長作變數(shù)，由于

其中

(12)

則

(13)

上面的討論有一個(gè)前提，就是光的強(qiáng)度足夠大，從上能級(jí)到下能級(jí)的自發(fā)輻射相比之下可以忽略，并沒有考慮到伴有聲子產(chǎn)生的光發(fā)射和聲子湮滅的光吸收的不等價(jià)產(chǎn)生的誤差。吸收系數(shù)除以吸收中心的數(shù)目就是吸收截面。因此，以圓頻率和波長為變數(shù)的吸收截面σ(ωk)和σ(λk)可以分別表示為

(14)

(15)

(16)

發(fā)射截面實(shí)際上指的是受激發(fā)射截面，它是直接與激光器件參數(shù)聯(lián)系的一個(gè)光譜參數(shù)，它可以從激光器件參數(shù)的測(cè)試中得到,又可以從自發(fā)輻射的熒光光譜測(cè)試中得到：

=a(ωk)I(ωk)dx

(17)

I(ωk)=I0(ωk)ea(ωk)x

(18)

在這一計(jì)算中同樣忽略了自發(fā)輻射

從式(17)可得光放大系數(shù)

從而受激發(fā)射截面

(19)

σ21=g1σ21/g2

(20)

σji=giσij/gj

上面是針對(duì)兩個(gè)窄能級(jí)給出的，材料中發(fā)光和吸收往往發(fā)生于由多個(gè)具有一定簡(jiǎn)并度的子能級(jí)組成的高低能級(jí)之間的躍遷，離子在高低能級(jí)各個(gè)子能級(jí)中按玻爾茲曼分布律分布，電子與晶格耦合使某一頻率的發(fā)光或吸收可能來自不同的子能級(jí)對(duì)，計(jì)算吸收截面和發(fā)射截面必須是各個(gè)子能級(jí)相關(guān)值的代權(quán)平均，權(quán)重因子對(duì)高能級(jí)用gje-εj/kT,低能級(jí)用gje-εj/kT,發(fā)射截面和吸收截面成為：

εj和εi是從各個(gè)多重態(tài)的“底部”算起的能量，Ej，Ei是從基態(tài)算起的能量，定義式如下：

εj=Ej-EZL,εi=Ei,Ej-Ei=?ω,εj-εi=?ω-EZL

因此，吸收截面和發(fā)射截面的交互性關(guān)系變成

(21)

式中EZL是高低能級(jí)組最低子能級(jí)的能量差，高低能級(jí)組對(duì)應(yīng)的Zu和Zl都可由下式求出

(22)

此即從吸收截面計(jì)算發(fā)射截面經(jīng)常用到的倒易法公式。

因此，利用倒易法，只要知道樣品的吸收截面和激活離子的能級(jí)圖就可以得出受激發(fā)射截面。然而，倒易法只能用來計(jì)算吸收和發(fā)射過程屬于同一對(duì)多重態(tài)的情況，而對(duì)于目前廣泛研究的Nd3+離子4F3/2→4I11/2的躍遷，由于能級(jí)4I11/2到能級(jí)4F3/2吸收譜測(cè)量困難，它就無能為力了。對(duì)Yb3+離子，由于輻射陷阱效應(yīng)的影響，熒光譜變形比較嚴(yán)重，所以采用倒易法更能真實(shí)反映真實(shí)熒光譜。

2.2 Fuchtbauer-Ladenburg公式(簡(jiǎn)稱F-L公式)[7] ——由熒光光譜計(jì)算發(fā)射截面

由式(2)可知,對(duì)于具有一定簡(jiǎn)并度的兩個(gè)能級(jí)1和2之間的躍遷,其幾率為

(23)

同式(19)比較，顯然有

(24)

在這里受激輻射的參數(shù)(受激發(fā)射截面)和自發(fā)輻射的參數(shù)(自發(fā)輻射幾率)聯(lián)系起來了，這是由于不論是受激輻射還是自發(fā)輻射都來源于相同的躍遷機(jī)制-電偶極躍遷，其躍遷幾率都正比于相同的躍遷矩陣元的平方，唯一的不同只是受激輻射的躍遷幾率表示式中多了一個(gè)因子-輻射場(chǎng)強(qiáng)度。這是用熒光光譜計(jì)算受激發(fā)射截面的物理基礎(chǔ)。

(25)

其中式(25)是對(duì)兩個(gè)特定的晶場(chǎng)能級(jí)之間躍遷的發(fā)射截面， A21是上能級(jí)到終多重態(tài)的一個(gè)特定晶場(chǎng)能級(jí)的自發(fā)輻射躍遷幾率，如果要與J-O三參數(shù)方法計(jì)算出的輻射壽命相聯(lián)系，并表示成

β2是波長為λ的熒光躍遷幾率與兩個(gè)多重態(tài)之間的自發(fā)輻射幾率比

(26)

(27)

(28)

另外，式(28)也可通過以下思路得到：

(29)

假定熒光探測(cè)系統(tǒng)的靈敏度是G，多重態(tài)的總離子數(shù)是Nu,則波長為λ的熒光總強(qiáng)度可以表示成:

(30)

對(duì)于兩個(gè)多重態(tài)之間的整個(gè)熒光譜，它發(fā)射的光子總數(shù)為

(31)

此時(shí)，將相應(yīng)式子代入(31)式，得到與(28)式相同的表示式

在利用F-L公式計(jì)算某個(gè)波長的發(fā)射截面時(shí)，需要利用測(cè)量的熒光譜。如果由于某些原因，比如存在輻射陷阱效應(yīng)、儀器測(cè)量誤差等，無法通過測(cè)量得到樣品準(zhǔn)確的熒光譜，那么利用上述方法計(jì)算出的發(fā)射截面就會(huì)有較大的誤差。

3 結(jié)論

McCumber理論和F-L公式這兩種方法都可以用來計(jì)算稀土離子從激發(fā)態(tài)向基態(tài)躍遷的發(fā)射截面。McCumber 理論是從離子的吸收光譜計(jì)算發(fā)射截面,而吸收光譜的測(cè)量技術(shù)已很成熟。但在應(yīng)用這種方法時(shí),必須知道離子在基質(zhì)材料中的能級(jí)結(jié)構(gòu),給這一方法的應(yīng)用造成了困難。用F-L 公式計(jì)算發(fā)射截面時(shí)需要測(cè)量歸一化譜線函數(shù),當(dāng)離子存在對(duì)熒光的自吸收效應(yīng)時(shí),要準(zhǔn)確測(cè)量歸一化譜線函數(shù)是很困難的?？傊?，對(duì)于Yb3+等輻射陷阱效應(yīng)影響較大的離子，采用倒易法更能真實(shí)反映真實(shí)熒光譜；對(duì)于吸收和發(fā)射過程屬于同一對(duì)多重態(tài)的情況，如目前廣泛研究的Nd3+離子4F3/2→4I11/2的躍遷，由于能級(jí)4I11/2到能級(jí)4F3/2吸收譜測(cè)量困難，采用F-L公式則更加合適。

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