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        濃度及滲流速度變化時(shí)污染物運(yùn)移過程的求解

        2017-04-08 00:44:46郭志光
        中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2017年2期
        關(guān)鍵詞:溶質(zhì)情形穩(wěn)態(tài)

        郭志光,白 冰

        (北京交通大學(xué)土木建筑工程學(xué)院,北京 100044)

        濃度及滲流速度變化時(shí)污染物運(yùn)移過程的求解

        郭志光,白 冰*

        (北京交通大學(xué)土木建筑工程學(xué)院,北京 100044)

        基于穩(wěn)態(tài)情形下的解析解,得到污染物濃度及滲流速度隨時(shí)間變化的非穩(wěn)態(tài)情形下的近似解,并與穩(wěn)態(tài)情形下的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證分析.計(jì)算表明,隨時(shí)間離散間距減小,所得近似解的精確度顯著提高.算例分析表明,阻滯因子對(duì)污染物吸附量有較大影響,隨解吸因子與吸附因子差值的增大,污染物的吸附量逐漸增大.例如,當(dāng)吸附因子為1.7,解吸因子為1時(shí),污染物吸附量可達(dá)到30%.而且,隨吸附因子的增大,污染物穿透曲線的峰值減小,而峰值出現(xiàn)時(shí)刻也相應(yīng)滯后.彌散度對(duì)吸附量的影響較小,但對(duì)污染物的穿透曲線形態(tài)有較大影響.隨彌散度增大,污染物穿透過程延長(zhǎng),且污染物遷移過程主要受滲流速度影響.

        污染物運(yùn)移;非穩(wěn)定流;非均衡吸附;多孔介質(zhì);遷移過程

        石油和天然氣的開采、地?zé)豳Y源的開發(fā)、城市生活垃圾的填埋以及核廢料的深埋處置等工程活動(dòng)不同程度地影響著環(huán)境.多孔介質(zhì)中污染物遷移特性的研究在評(píng)價(jià)和預(yù)測(cè)人類各種工程作用下巖土滲透特性及物質(zhì)遷移規(guī)律等方面有重要的研究意義,是當(dāng)前環(huán)境巖土工程迫切需要解決的問題[1-5].

        關(guān)于多孔介質(zhì)中污染物運(yùn)移過程及機(jī)理的研究已開展了較多的工作.Leij等[6]利用拉普拉斯及傅里葉變換考慮單向穩(wěn)定滲流場(chǎng),給出了半無限多孔介質(zhì)中均衡吸附作用時(shí)溶質(zhì)運(yùn)移的解析解.Wang等[7]、Ahfir等[8]提出了一種短脈沖注入下污染物在多孔介質(zhì)中的遷移及沉積特性的數(shù)學(xué)模型.A ltoe等[9]討論了深層污染物遷移及污染物尺寸的阻滯作用下的數(shù)學(xué)模型.Lagdsmand等[10]通過室內(nèi)土柱試驗(yàn)?zāi)M降雨過程中污染物隨膠體遷移的過程. Bai等[11]通過室內(nèi)土柱試驗(yàn)探討了懸浮顆粒的濃度對(duì)其在飽和多孔介質(zhì)中遷移和沉積特性的影響. 陳子方等[12]實(shí)驗(yàn)研究了Pb2+和Cr6+在砂質(zhì)包氣帶中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,以及雨水淋洗受污染包氣帶時(shí)重金屬的再釋放規(guī)律.白冰等[13]對(duì)多孔介質(zhì)中懸浮顆粒在滲透作用下不同顆粒粒徑及注入濃度、不同滲透速度及方向的遷移過程進(jìn)行了研究.陳云敏等[14]建立了污染物在層狀土中的一維擴(kuò)散模型,算例分析了不同襯里的放置順序?qū)ξ廴疚飻U(kuò)散的影響.

        污染物運(yùn)移過程中,常常伴隨著流速及污染物濃度隨時(shí)間變化的問題,如定期釋放或排出循環(huán)濃度的污染物,其引起的多孔介質(zhì)中污染過程及其處理過程在化學(xué)工業(yè)、石油工業(yè)、醫(yī)藥工業(yè)中是一類典型的問題[11,15-16].為此,針對(duì)單一污染物遷移過程,本文采用離散化方法,將滲流速度及污染物濃度隨時(shí)間變化的非穩(wěn)態(tài)情形近似為較短時(shí)間內(nèi)的穩(wěn)態(tài)問題,繼而利用穩(wěn)態(tài)情形的解析解,得到了均衡吸附時(shí)非穩(wěn)態(tài)情形下污染物運(yùn)移問題的近似解.最后,求解得到了非穩(wěn)態(tài)情形下非均衡吸附問題的近似解.

        1 控制方程及時(shí)間離散

        考慮吸附解吸作用時(shí),一維情形下水動(dòng)力對(duì)流-彌散方程為[17-20]:

        式中:C為溶質(zhì)濃度,表示流體中污染物的濃度,M/L3;S為吸附濃度,表示單位質(zhì)量多孔介質(zhì)中固相所吸附溶質(zhì)的質(zhì)量,M/M;x為污染物遷移的位移,L;t為遷移過程的時(shí)間,T;ux為多孔介質(zhì)中流體的實(shí)際流速,L/T;Dx為水動(dòng)力彌散系數(shù), L2/T, Dx=αx·ux,αx為水動(dòng)力彌散度,L;ρb為單位體積多孔介質(zhì)中固相的質(zhì)量,即,體積干密度, M/L3;n為孔隙率.

        由Freundlich經(jīng)驗(yàn)?zāi)P蚚21-23],可知線性均衡吸附時(shí),吸附濃度S與溶質(zhì)濃度C的關(guān)系, S= kd· C.則式(1)可簡(jiǎn)化為:

        式中:kd為吸附平衡常數(shù),L3/M;R為阻滯因子, R=1+(ρb/n) ·kd.

        假定污染物濃度C0(t)及滲流速度ux(t)隨時(shí)間的分布如圖1所示.為求解此類非穩(wěn)態(tài)問題,可采用離散化的方法,將時(shí)間離散為n段,時(shí)間長(zhǎng)度均為δ;每段時(shí)間內(nèi)污染物濃度值及滲流速度值分別記為C1、C2、……Cn和u1、u2、……un.其值分別為每段開始時(shí)刻與結(jié)束時(shí)刻的平均值,見圖1.

        圖1 時(shí)間離散方式Fig.1 Time discrete method

        2 均衡吸附問題求解

        顯然,對(duì)于一維半無限空間,本底濃度為0,第一段時(shí)間內(nèi)污染物濃度為C1,其余時(shí)間段內(nèi)污染物濃度為0,且滲流速度為u1的穩(wěn)態(tài)問題,通過解微分方程可得到此問題的解.此時(shí)對(duì)應(yīng)的初始條件和邊界條件為:

        對(duì)式(2)做Laplace變換,利用初始和邊界條件及Laplace變換表[24],整理后可得

        式中:u(t)為單位階躍函數(shù).不難發(fā)現(xiàn),若δ=t(即,整個(gè)時(shí)間域上污染物濃度為定值),式(6)的第2項(xiàng)為0,此時(shí)式(6)為污染物持續(xù)作用的穩(wěn)態(tài)解[25].

        式(7)表明:當(dāng)流量不變時(shí)(即,u1·t為定值),P1(x,t)的值不發(fā)生變化.故有

        式中:Pi(x,t)、Pj(x,t)分別表示式(7)中u1對(duì)應(yīng)ui、uj.

        那么,利用式(8)可將式(6)改寫為

        由式(9)可知,時(shí)間軸t為u1作用時(shí)間域,而時(shí)間軸t’為u2作用時(shí)間域.若第一時(shí)間段污染物作用結(jié)束后流速變?yōu)閡2,此時(shí)的時(shí)間域應(yīng)統(tǒng)一為時(shí)間軸t;且因解析解在時(shí)刻t=δ處連續(xù),故通過時(shí)間平移將時(shí)間域t’映射到時(shí)間軸t上,即得此情形的解析解為:

        當(dāng)u2=u1時(shí),P2(x,t)=P1(x,t),那么式(10)退化到穩(wěn)態(tài)情形下的解析解(見式6).

        以此類推,可得到第1時(shí)間段污染物作用結(jié)束后流速變化n次情形的解析解為:

        式中:N表示第幾個(gè)時(shí)間段區(qū)域,N=[t/δ﹣1/∞]+1,符號(hào)[]表示向原點(diǎn)方向取整.

        若C1、C2、……Cn不為0,而u0=u1=……un,即污染物濃度隨時(shí)間變化而滲流速度為穩(wěn)態(tài)情形.同理利用Laplace變換方法,可得解析解為:

        式(12)表明,此時(shí)的解即為單段情形(式(6))時(shí)間域上逐次向后平移δ時(shí)間的疊加.故利用式(8)逐次將式(12)進(jìn)行改寫,并通過時(shí)間軸映射可得均衡吸附時(shí)非穩(wěn)態(tài)問題的一般解為:

        3 非均衡吸附問題求解

        均衡吸附時(shí),吸附濃度S與溶質(zhì)濃度C的關(guān)系見圖2,其中R對(duì)應(yīng)的吸附平衡常數(shù)為kd,見式(2).如圖2所示,可將吸附濃度增大階段看作為吸附過程,減小階段作為解吸過程,阻滯因子為R時(shí),溶質(zhì)濃度C達(dá)到最大,吸附濃度S也將達(dá)到最大(R時(shí)的最大);而C減小到0時(shí),S同樣減小到0(沿R線),即整個(gè)過程表現(xiàn)為無吸附.

        圖2 吸附-解吸過程Fig.2 Adsorption-desorption processes

        那么,若吸附濃度S在吸附過程中沿R變化,而解吸過程中沿平衡常數(shù)kd較小的R1變化,見圖2.如此,吸附解吸過程中平衡常數(shù)的不同致使整個(gè)過程表現(xiàn)為非均衡吸附,截距a即為吸附量.故,對(duì)于非均衡吸附問題,可將其看作為2個(gè)單獨(dú)的過程,吸附因子為Rd(對(duì)應(yīng)的平衡常數(shù)為kd),解吸因子為Rr(對(duì)應(yīng)的平衡常數(shù)為kr).則此時(shí)的控制方程為:

        對(duì)于解析解式(6),假設(shè)溶質(zhì)濃度達(dá)到最大值Cmax時(shí)對(duì)應(yīng)的時(shí)刻為T,那么, T滿足

        上式可知,T > δ.同時(shí)注意到,P1(x,t)有如下等式

        式中:Pa,b(x,t)表示式(7)中u1、R分別為ua、Rb.

        式(8)表明,對(duì)于污染物僅在第1時(shí)間段有值時(shí),滲流速度的改變不影響峰值的個(gè)數(shù),即此情形僅有一個(gè)極值點(diǎn).故利用式(16)可將式(11)改寫,并按上述時(shí)間坐標(biāo)軸映射方法,可得非均衡吸附時(shí)第1時(shí)間段污染物作用結(jié)束后流速變化n次情形的解析解,當(dāng)極值點(diǎn)出現(xiàn)時(shí)刻T’滿足m=[T’/δ﹣1/∞]+1時(shí),其解為:

        由式(12)可知,對(duì)于污染物濃度及滲流速度隨時(shí)間變化的非穩(wěn)態(tài)情形時(shí),通過將式(17)在時(shí)間域上逐次向后平移δ時(shí)間后進(jìn)行疊加,得到非均衡吸附時(shí)非穩(wěn)態(tài)問題的一般解為:

        表1 模型參數(shù)Table 1 Model parameters

        4 模型驗(yàn)證及分析

        為便于結(jié)果驗(yàn)證,針對(duì)污染物非持續(xù)作用的情形(即,污染物作用存在結(jié)束時(shí)刻),由累計(jì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)的定義可知MR為時(shí)刻t時(shí),時(shí)間段0~t通過位置x處的污染物總質(zhì)量與流入多孔介質(zhì)污染物總質(zhì)量比,見式(19).

        式中:m為流入多孔介質(zhì)污染物總質(zhì)量,M;S為一維滲流的橫截面面積,L2,在此令S為1個(gè)單位面積,L2.

        現(xiàn)將非穩(wěn)態(tài)所求結(jié)果與穩(wěn)態(tài)情形時(shí)的解析解(式(6))進(jìn)行對(duì)比,參考已有文獻(xiàn)[8,26],擬定計(jì)算參數(shù)見表1,其中t0為污染物持續(xù)作用時(shí)間段.不同情形下,位置x=30cm處污染物遷移過程如圖3所示,計(jì)算情形說明見表2,其中滲流速度ux(t)分布為: t∈[0,250], ux(t)=0.15cm/s; t∈(250,500], ux(t)=0.07cm/s; t∈(500,750), ux(t)=0.15cm/s; t>750, ux(t)=0.25cm/s.

        表2 計(jì)算結(jié)果說明Table 2 Description of calculation results

        如圖3所示,由于離散化原因(圖1),污染物作用時(shí)刻t=10s,污染物濃度值由2.0mg/mL被平均化為1.0mg/mL,故表2中結(jié)果(2-1)、(2)、(2-2)較結(jié)果(1)偏小,且隨著δ的縮小式(13)所計(jì)算結(jié)果越接近于真實(shí)值.對(duì)比結(jié)果(2)和(3)可以發(fā)現(xiàn)流速的變化會(huì)改變同一時(shí)刻溶質(zhì)濃度的值,但最大溶質(zhì)濃度與最終穿透量不會(huì)發(fā)生改變,此結(jié)論符合均衡吸附時(shí)的污染物運(yùn)移規(guī)律(圖2).其次,由表2中結(jié)果(3)和(4)可以發(fā)現(xiàn),解吸時(shí)阻滯因子由Rd變?yōu)镽r致使位置x=30cm處最終穿透量由94.6%變?yōu)?7.9%,即污染物運(yùn)移過程為非均衡吸附;結(jié)果3和4具有相同最大溶質(zhì)濃度峰值且達(dá)到峰值之前的時(shí)間段內(nèi)其計(jì)算結(jié)果是相同,此結(jié)論符合非均衡吸附的前提假設(shè)(見圖2).

        圖3 濃度恒定條件下的穿透曲線Fig.3 The breakthrough curves under constant concentrations

        當(dāng)污染物濃度分布為非穩(wěn)態(tài)而滲流速度為穩(wěn)態(tài)時(shí),可利用式(12)求得其解析解.污染物濃度C0(t)分布為: t∈[0,10], C0(t)=2.0mg/mL; t∈(250,260], C0(t)=1.0mg/mL; t∈(500,510], C0(t)=2.0mg/mL;其他時(shí)刻均為0.位置x=30cm處污染物遷移過程如圖4所示;計(jì)算結(jié)果說明見表2,其中污染物濃度分布為C0(t),結(jié)果(1)由式(12)計(jì)算所得.

        圖4可以看出,表2中結(jié)果(1)和結(jié)果(2)的計(jì)算結(jié)果吻合較好,較小差距是由于濃度拐點(diǎn)位置平均化所致.當(dāng)滲流速度同樣為非穩(wěn)態(tài)時(shí),結(jié)果(2)與結(jié)果(3)的穿透曲線呈現(xiàn)不同分布,但兩者的最終穿透量都是97%,表明均衡吸附時(shí)最終吸附量為0;結(jié)果(4)與(3)對(duì)比可以發(fā)現(xiàn),采用非均衡吸附模型時(shí),兩者的穿透曲線與最終穿透量均不同,當(dāng)阻滯因子由1.7變?yōu)?.2時(shí),此時(shí)的最終吸附量為27%.

        圖4 濃度變化條件下的穿透曲線Fig.4 The breakthrough curves under variable concentrations

        現(xiàn)針對(duì)污染源循環(huán)釋放污染物的情況,假設(shè)污染物濃度隨時(shí)間分布如圖5所示,滲流速度分布同圖3所述.非均衡吸附時(shí),利用式(18)求得位置x=30cm處污染物遷移過程見圖6.

        圖5 污染物濃度分布Fig.5 The concentration distributions of contaminant

        如圖6(a)所示,隨解吸因子Rr的減小,污染物吸附量逐漸增大;當(dāng)解吸因子Rr等于1時(shí)吸附量為30.5%,而解吸因子與吸附因子相等時(shí)(即, Rr=Rd)吸附量為0.且隨解吸影子Rr的減小,污染物整個(gè)穿透過程(即穿透濃度C再次為0)所需時(shí)間減小.圖6可以看出,隨吸附因子Rd的增大,穿透曲線峰值減小,且峰值出現(xiàn)時(shí)刻更晚;同時(shí)隨Rd的增大,穿透曲線的第2波峰越不明顯.

        污染物濃度及滲流速度分布同圖6所述,彌散度αx對(duì)污染遷移過程的影響見圖7,其中

        圖6 不同阻滯因子時(shí)污染物穿透曲線Fig.6 Breakthrough curves with different retardation factors

        圖7 彌散度對(duì)污染物穿透曲線的影響Fig.7 The influence of dispersion on migration processes

        圖7表明,彌散度對(duì)穿透曲線有較大影響,隨彌散度的增大污染物的整個(gè)穿透過程較長(zhǎng),其峰值逐漸減小;說明彌散度較小時(shí)污染物遷移主要受滲流速度的影響,不同時(shí)間段的污染物遷移干擾較小.然而,彌散度對(duì)吸附量的影響較小,污染物吸附量一般在20%左右.

        5 結(jié)語

        通過離散化方法,利用穩(wěn)態(tài)情形的解析解,求解得到了非穩(wěn)態(tài)情形下多孔介質(zhì)中污染物運(yùn)移問題的近似解.分析表明,均衡吸附作用下滲流速度、阻滯因子及彌散度的改變只是對(duì)污染物遷移過程中的吸附量有所改變,而整個(gè)遷移過程最終表現(xiàn)為無吸附,即累計(jì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)MR為100%.對(duì)于非均衡吸附,污染物遷移過程中隨解吸因子與吸附因子差值的增大,其吸附量逐漸增大;彌散度對(duì)穿透曲線有較大影響,而對(duì)吸附量的影響較小.

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        A solution for the migration process of contaminant in porous media considering the variation of concentration and seepage velocity.

        GUO Zhi-guang, BAI Bing*
        (School of Civil Engineering, Beijing Jiaotong University, Beijing 100044,China). China Environmental Science, 2017,37(2):613~619

        A theoretical solution suitable for the variable concentration of contaminant and seepage velocity with time was deduced using an analytical solution for steady-state situation. The proposed model was verified by comparing with the analytical solution in the case of steady state. Analytical results indicated that the calculation precision increases with the decrease of the interval of discrete time. A typical case showed that retardation factor had an obvious influence on the adsorption effect of contaminant. For example, when absorption factor was 1.7and desorption factor was 1, the rate of adsorbed contaminant within porous mediumcould reach 30%. Moreover, the adsorption capacity of porous mediumincreased with the increase of the difference between adsorption factor and desorption factor. The peak value of the breakthrough curve of contaminant decreased with the increase of adsorption factor, and its occurrence time was relatively lagged. The degree of dispersion had little effect on the adsorption capacity, but had an apparent influence on the shapes of penetration curves.

        transport of contaminant;unsteady flow;non-equilibriumadsorption;porous medium;migration process

        X703.5

        A

        1000-6923(2017)02-0613-07

        郭志光(1987-),男,河北邢臺(tái)人,北京交通大學(xué)博士研究生,主要從事復(fù)雜環(huán)境條件下巖土介質(zhì)力學(xué)特性的研究.發(fā)表論文1篇.

        2016-06-07

        國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51678043,51478034)

        * 責(zé)任作者, 教授, baibing66@263.net

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