中圖分類號(hào)：TD985 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A doi：10.12128/j.issn.1672-6979.2025.07.002

0引言

螢石又稱“氟石”，化學(xué)成分為 CaF₂ ，顏色種類豐富，常見(jiàn)不同色調(diào)綠色、紫色和無(wú)色螢石，透明度好，因其顯著的熒光特征與較好的結(jié)晶習(xí)性，引起眾多學(xué)者的關(guān)注和研究。工業(yè)上，螢石主要應(yīng)用于鋼鐵、氟化工、煉鋁和建材行業(yè)，逐漸廣泛應(yīng)用在新材料、信息技術(shù)、新能源、生物、高端制造、節(jié)能環(huán)保等戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)[1-2]，是新時(shí)代國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展不可或缺的重要原材料，已先后被中國(guó)、美國(guó)、歐盟、澳大利亞、日本等國(guó)家和地區(qū)列為“戰(zhàn)略性礦產(chǎn)\"“危機(jī)礦產(chǎn)\"或\"關(guān)鍵礦產(chǎn)\"[3-7]。中國(guó)雖然螢石儲(chǔ)量豐富，但同時(shí)也是螢石資源消耗大國(guó)。目前已查明的螢石礦資源具有富礦少、貧礦多的特點(diǎn)[8]。整體來(lái)看，中國(guó)螢石選礦存在較大提升空間，鑒于螢石出口量居高不下，其戰(zhàn)略地位在不斷提升。

全球范圍內(nèi)，超過(guò) 40% 的螢石礦床產(chǎn)出于環(huán)太平洋地區(qū)，其中中國(guó)華南地區(qū)占據(jù)了超過(guò) 13.5% 的儲(chǔ)量。中國(guó)螢石儲(chǔ)存量居世界第二位，僅次于南非，但螢石研究起步較晚。王吉平等9結(jié)合前人的研究結(jié)果，依據(jù)螢石成礦成因及工業(yè)類型，將中國(guó)螢石礦床劃分為沉積改造型、熱液充填型和伴生型3種類型。其中前兩者礦床資源豐富且品位高，為我國(guó)主要開(kāi)采利用的螢石礦床。地區(qū)螢石礦床主要為熱液充填型和伴生型，且礦床的主要伴生類型為石英-螢石型和重晶石-螢石型礦床。熱液充填型螢石集中分布于煙臺(tái)蓬萊巨山溝，伴生型集中分布于青島平度三合山和臨沂郯城房莊[10]。寶石學(xué)方面，前人主要集中研究螢石顏色成因和發(fā)光機(jī)理，螢石顏色的多樣性與熒光性歸因于特殊晶體結(jié)構(gòu)導(dǎo)致螢石發(fā)生類質(zhì)同象替代，稀土元素通常以三價(jià)離子的形式取代 Ca²⁺ 進(jìn)入螢石晶體結(jié)構(gòu)中，造成螢石顏色豐富和出現(xiàn)熒光現(xiàn)象[11-12]

螢石品種多，儲(chǔ)存量豐富，開(kāi)發(fā)歷史悠久。本文采用激光拉曼光譜儀、電子探針?lè)治鰞x，結(jié)合LA-ICP-MS，對(duì)煙臺(tái)蓬萊巨山溝、臨沂郯城房莊和青島平度三合山等3個(gè)地區(qū)代表性螢石進(jìn)行測(cè)試分析，研究地區(qū)螢石結(jié)構(gòu)特征及礦物組成，探討不同類型螢石的寶石礦物學(xué)特征，為典型螢石鑒定提供必要指示。

實(shí)驗(yàn)及樣品描述

1.1 測(cè)試方法

采用RenishawinVia型激光共焦顯微拉曼光譜儀，激光器 532nm ;光柵 1 800I/mm ；物鏡50倍；輸出功率 250～500mW ;最佳分辨率 1cm^-1 ；曝光時(shí)間 10s ；信號(hào)疊加：2次掃描；測(cè)試范圍 100～ 4 000cm^-1 。

實(shí)驗(yàn)使用JEOL-8230型號(hào)電子探針儀測(cè)試，測(cè)試地點(diǎn)為，電流 2×10^-8A ;光束光斑直徑 0.5μm ;數(shù)據(jù)采集時(shí)間 20～60 s；采用ZAF法對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行校正，分析精確度小于 1% 。使用波長(zhǎng)色散光譜（WDS）對(duì)不同樣品的化學(xué)成分進(jìn)行分析，實(shí)驗(yàn)溫度 22°C 。

LA-ICP-MS 激光剝蝕系統(tǒng)為美國(guó)Conher-ent公司生產(chǎn)的GeoLasPro 193nm ArF準(zhǔn)分子系統(tǒng)，ICP-MS為T(mén)hermo FisherICAP Q 。采樣方式為單點(diǎn)剝蝕、跳峰采集；采集時(shí)間模式為 25s 氣體空白 +60 s樣品剝蝕 +25s 沖洗；每 5～10 個(gè)未知樣品點(diǎn)插入一組成分標(biāo)樣 NIST610.612 。樣品的元素含量計(jì)算采用ICPMSDATACAL數(shù)據(jù)處理程序，采用歸一化法校正。

1.2 樣品描述

本實(shí)驗(yàn)選取的螢石樣品顏色為無(wú)色、紫色和綠色，晶形較為完整，玻璃光澤，透明度好。樣品呈塊狀構(gòu)造，粒狀變晶結(jié)構(gòu)。根據(jù)礦物組合方式，煙臺(tái)蓬萊巨山溝樣品為石英-螢石熱液充填型，臨沂郯城房莊和青島平度三合山（圖1）螢石樣品為螢石-重晶石伴生型。

2結(jié)果

2.1 顯微巖相學(xué)

對(duì)3個(gè)產(chǎn)地代表性螢石礦進(jìn)行顯微巖相學(xué)研究，單偏光鏡和正交偏光鏡下觀察發(fā)現(xiàn)，樣品主要礦物組成為螢石、重晶石和石英。單偏光鏡下各類礦物均顯示無(wú)色。螢石負(fù)高突起，見(jiàn)2組或3組 60^° 交角的完全解理，糙面明顯，正交鏡下螢石表現(xiàn)為全消光；重晶石含雜質(zhì)而表面顯斑雜狀，兩組相互垂直的完全解理，正中突起，糙面不明顯，長(zhǎng)柱狀，正交鏡下沿c軸平行消光，一級(jí)黃不均勻干涉色；石英粒狀鑲嵌成脈狀，糙面不明顯，正低突起，一級(jí)黃白干涉色，無(wú)解理（圖2）。

a、b—煙臺(tái)蓬萊巨山溝地區(qū);c、d—青島平度三合山地區(qū);e、f—臨沂郯城房莊地區(qū)。

2.2 拉曼光譜分析

依據(jù)拉曼光譜的譜線特征，將典型螢石礦圖譜分為2種類型。其中青島平度三合山和煙臺(tái)蓬萊巨山溝螢石的拉曼光譜符合I類型特點(diǎn)，而臨沂郯城房莊螢石的拉曼特征符合Ⅱ類型特點(diǎn)。

I類：僅存在一個(gè)位于 322cm^-1 的主譜帶，峰值尖銳，強(qiáng)度比相鄰譜帶的強(qiáng)度高（圖3）。

Ⅱ類：除存在 322cm^-1 主譜帶外，同時(shí)存在位于800～3000cm^-1 不連續(xù)的5組譜帶。位于2 252cm^-1 和 2946cm^-1 處譜帶峰值尖銳，強(qiáng)度大；位于 800～1500cm^-1 處譜帶常含多個(gè)集中分布且強(qiáng)度不等的譜峰，其譜峰值分別為 864cm^-1 、1 100cm^-1 和 1454cm^-1 （圖4）。

2.3 礦物化學(xué)

如表1所示，螢石中 Ca 和F含量最高，無(wú)其他元素?fù)诫s，變化范圍較小， Ca 含量為 49.95%～ 51.04% （均值 50.52% ，標(biāo)準(zhǔn)差0.310），F(xiàn)含量為49.11%～50.54% （均值 49.87% ，標(biāo)準(zhǔn)差0.372）。

2.4 微量元素地球化學(xué)特征

螢石微量元素測(cè)試數(shù)據(jù)顯示（表2），大多數(shù)樣品中Si、Ba、 Sr 、Fe含量較高，Si含量為 （0.00～ 2816.57）×10^-6 ，平均值為 1023.63×10^-6 ， Ba 含量為 （0.00～211.34）×10^-6 ，平均值為 39.52×10^-6 ， Sr 含量為 （31.63～272.10）×10^-6 ，平均值為 90.28× 10^-6 ， Fe 含量為 （252.74～674.18）×10^-6 ，平均值為395.64×10^-6 ；其他微量元素如 Mo，Sn，Sb 的含量也相對(duì)較低。微量元素標(biāo)準(zhǔn)化蛛網(wǎng)圖顯示（圖5a），3個(gè)產(chǎn)地微量元素配分模式近乎一致，表現(xiàn)為富集Na，Si，Ba ，而 Mg，Nb，Pb 相對(duì)虧損的特征。

2.5 稀土元素地球化學(xué)特征

螢石礦床中輕稀土含量相對(duì)富集，重稀土相對(duì)虧損，且不同礦床間稀土元素含量差別較大。螢石稀土元素總量 為 （5.96～91.44）× 10^-6 ，平均值為 32.64×10^-6 ，相較而言，臨沂郯城房莊螢石礦床中 Σ REEs含量較低，為 （5.96～11.95） 0×10^-6 ，平均值為 8.97×10^-6 ，青島平度三合山和煙臺(tái)蓬萊巨山溝螢石礦床中REEs含量均較高，Σ REEs值變化范圍分別為 （25.18～30.04）×10^-6 和（56.53～91.44）×10^-6 。青島平度三合山螢石的稀土元素配分型式為典型的平坦型（圖5b），且具有典型的Eu元素負(fù)異常（ ，平均值為0.12），而臨沂郯城房莊和煙臺(tái)蓬萊巨山溝螢石的稀土元素配分型式為典型的右傾型（圖5b），且具有典型的Eu元素正異常 ，平均值為0.32）。螢石樣品的輕重稀土比（LREEs/HREEs）整體變化幅度較大，其值為 5.55～109.87 平均值為44.96，輕、重稀土分餾作用顯著； La_N/Yb_N 為 0.00～385.51 ，平均值為74.65。

3討論

3.1 光譜特征指示兩種類型

I類：青島平度三合山和煙臺(tái)蓬萊巨山溝的螢石拉曼圖譜顯示： 322cm^-1 處峰位尖銳，比相鄰譜帶的強(qiáng)度高。據(jù)張惠芬等[14]（對(duì) zz 因子群分析結(jié)果表明，螢石中只存在一個(gè)拉曼活性的聲子振動(dòng)模式，表現(xiàn)在 310～325cm^-1 處的譜峰帶，該處為螢石典型的拉曼圖譜。

Ⅱ類：臨沂郯城房莊除在 322cm^-1 處出現(xiàn)的螢石典型譜峰帶外，還存在位于 800～1500cm^-1 和2 000～3 000cm^-1 處的兩組強(qiáng)度不同，分布特征不同的譜帶。據(jù)前人對(duì)螢石發(fā)光機(jī)制研究得到的螢石稀土元素能級(jí)圖，對(duì)比上述螢石樣品得到的拉曼圖譜峰值，將這兩組額外的譜帶歸為稀土元素離子的發(fā)光圖譜。由于 514.5nm 的單色激光作用在螢石晶體中稀土離子上，產(chǎn)生光致發(fā)光現(xiàn)象。光致發(fā)光形成的譜帶同時(shí)被記錄到拉曼圖譜中，它們與螢石拉曼散射譜存在完全不同的成因機(jī)制，因此本實(shí)驗(yàn)得到的Ⅱ類圖譜實(shí)際上包括了兩種不同成因機(jī)制的譜線，即拉曼光譜和發(fā)光光譜，是二者的綜合圖譜[15]

3.2 微量元素揭示螢石成礦環(huán)境

螢石中 Sr/Ba 比值可用于判斷螢石沉淀溶液的性質(zhì)，大陸淡水相流體 Sr/Balt;1 ，海水相流體 Sr/Ba gt;1^[16] 。螢石礦床11個(gè)礦石微量元素中，青島平度三合山螢石樣品 Sr/Ba 比值均 lt;1 ，表明礦床成礦流體可能主要為大氣降水；臨沂郯城房莊3個(gè)螢石樣品 Sr/Ba 比值 gt;1，1 個(gè)樣品 Sr/Ba 比值 lt;1 ，表明礦床成礦流體可能主要為海水相流體，后期成礦流體有少量大氣降水的加入；煙臺(tái)蓬萊巨山溝螢石樣品 Sr/Ba 比值均 gt;1 ，表明礦床成礦流體可能主要為海水相流體。Si含量為 （0.00～2816.57）×10^-6 ，Si的高含能表明，樣品中存在一定量的石英或硅酸鹽礦物，可能與螢石礦床的圍巖和成礦環(huán)境有關(guān)。

臨沂郯城房莊和煙臺(tái)蓬萊巨山溝LREEs/HREEs處于 21.08～109.87 范圍內(nèi)，表明兩地區(qū)的螢石內(nèi)稀土元素分餾作用更加顯著，揭示了漫長(zhǎng)的成礦流體演化過(guò)程，青島平度三合山LREEs/HREEs比值較小，表明該地區(qū)的螢石內(nèi)稀土元素分餾作用微弱。Eu、Ce是稀土元素中具有指示意義的變價(jià)元素，其異?？勺鳛槲炇V成礦流體氧化還原條件、溫度變化的指示[17-18]。研究表明，當(dāng)結(jié)晶溫度 gt;250^°C 的還原環(huán)境下， Eu 在熱液流體中主要以 Eu²⁺ 形式存在， Eu²⁺ 的離子半徑 （1.33AA） 大于Ca²⁺ 的離子半徑 （1.2AA） ，不易置換螢石中的 Ca²⁺ ，從而導(dǎo)致螢石中 Eu 出現(xiàn)負(fù)異常[19-23]；而當(dāng)結(jié)晶溫度 lt;250^°C 的氧化環(huán)境下， Eu³⁺ （離子半徑0.95A）在流體體系中才能占主導(dǎo)地位，可大量進(jìn)入螢石內(nèi)部，從而導(dǎo)致螢石的稀土配分特征呈現(xiàn)明顯的Eu正異常[24-27]。由圖5b可以看出，青島平度三合山螢石 Eu 總體表現(xiàn)負(fù)異常，指示了礦物結(jié)晶溫度較高 cgt;250°C ），結(jié)晶時(shí)可能處于還原環(huán)境；相比較而言，臨沂郯城房莊和煙臺(tái)蓬萊巨山溝的螢石Eu總體均表現(xiàn)正異常，指示了礦物結(jié)晶溫度較低（lt;250^°C） ），結(jié)晶時(shí)可能處于氧化環(huán)境。

3.3 微量元素揭示螢石顏色成因

螢石顏色與微量元素存在一定的關(guān)系[25]。劉鐵庚等[26]測(cè)定了白云鄂博稀土元素礦床中不同顏色螢石的U和Th元素含量，發(fā)現(xiàn)微晶的無(wú)色螢石中不含U、Th元素，結(jié)晶程度較好的紫色一淺紫色螢石中含少量的U、Th元素，結(jié)晶程度較差的紫黑色螢石中含大量的U、Th元素，由此表明，放射性元素能夠影響螢石的顏色。Makhtoomietal.[30]認(rèn)為深紫色螢石著色是由于螢石中U、Th衰變導(dǎo)致螢石晶體結(jié)構(gòu)形成晶格缺陷，這種晶格缺陷是色心形成的關(guān)鍵。本研究微量元素結(jié)果表明，青島平度三合山螢石（圖1d、圖2c、圖2d）富集U和Th元素，樣品多呈現(xiàn)紫色，說(shuō)明放射性元素與螢石顏色，尤其是與紫色之間具有成因聯(lián)系。除了U和Th元素以外，紫色螢石還富集Rb和Nb元素。臨沂郯城房莊螢石（圖1c、圖2e、圖2f的U、Th元素含量極少甚至無(wú)，樣品多呈現(xiàn)無(wú)色。

4結(jié)論

（1）根據(jù)螢石拉曼光譜圖的特點(diǎn)，將圖譜分為兩類。 I 類只位于 322cm^-1 處的譜帶，峰值尖銳，由于螢石中只存在一個(gè)拉曼活性的聲子振動(dòng)模式引起，為螢石典型拉曼圖譜；Ⅱ類除位于 322cm^-1 處的譜帶，存在位于 800～3000cm^-1 不連續(xù)的5組譜帶，為稀土元素的發(fā)光圖譜，該類圖譜為螢石拉曼圖譜和稀土元素發(fā)光圖譜的綜合圖。

（2）青島平度三合山螢石樣品 REEs配分模式圖表現(xiàn)為 Eu 負(fù)異常，配分曲線為平坦型，指示了礦物結(jié)晶溫度較高 （gt;250^°C ），結(jié)晶時(shí)可能處于還原環(huán)境，根據(jù)Sr/Ba比值，判斷該地區(qū)螢石礦床成礦流體可能主要為大氣降水；臨沂郯城房莊和煙臺(tái)蓬萊巨山溝的螢石樣品REEs配分模式圖表現(xiàn)為Eu正異常，配分曲線為右傾型，指示了礦物結(jié)晶溫度較低（lt;250^°C ），結(jié)晶時(shí)可能處于氧化環(huán)境，根據(jù) Sr/Ba 比值，判斷臨沂郯城螢石礦床成礦流體可能主要為海水相流體，后期成礦流體有少量大氣降水的加入，煙臺(tái)蓬萊巨山溝螢石礦床成礦流體可能主要為海水相流體。

（3）紫色螢石比較富集U、Th、Rb、Nb元素，無(wú)色螢石U、Th元素含量極少甚至無(wú)。

（4）省螢石儲(chǔ)存量豐富，開(kāi)發(fā)歷史悠久，通過(guò)研究螢石的寶石礦物學(xué)特征，對(duì)典型螢石的鑒定具有重要意義，促進(jìn)螢石礦產(chǎn)資源的利用和可持續(xù)發(fā)展。

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Abstract：As an important strategic mineral resource in China，the fluorite is widely used in industry，metallurgy，glassand ceramics. The fluorite is favored by mineral collectors because of its colorful color，remarkable fluorescence characteristics and good crystallzation habit. Currently，gemological and mineralogical characteristics of typical fluorite deposits in Penglai Jushangou in Yantai city， Tancheng Fangzhuang in Linyi city and Pingdu Sanhe Mountain in Qingdao city in Shandong province have not been systematically studied. Through hand sample observation，conventional gemological experiments， laser micro一Raman spectroscopy，electron probe microanalysis，as well as in一situ LA-ICP-MS trace element analysis，basic properties，textures，spectral characteristics，ore一forming fluid source and formation environments of typical fluorite in Shandong province have been characterized in detail. It is showed that two dominant types of Raman spectra of fluorite can be identified： Type I，with the peak value at 322cm^-1 ，while as for Type II，except for the typical peak of 322cm^-1 ，there present 5 groups of spectral bands in the range of 800～3000cm^-1 . It is related to the peak of rare earth elements. The trace element geochemistry reveals that rare earth elements patterns of fluorite in Pingdu Sanhe Mountain in Qingdao city is flat type，with typical negative Eu anomaly and high crystallization under reducing environment. The ore-forming fluids are mainly derived from atmospheric precipitation. While the fluorite in Tancheng Fangzhuang in Linyi city and Penglai Jushangou in Yantai city show positive Eu anomaly，with low crystallization temperature and oxidation environment. The former ore-forming fluids are mixed fluids of seawater and atmospheric precipitation，while the latter is mainly derived from seawater.

Key words： Fluorite； gemmological and mineralogical characteristics;Laser Raman spectrum；trace elements geochemistry;Shandong province