摘" 要：該文研制一款基于差分吸收原理的臭氧激光雷達(dá)，由激光發(fā)射系統(tǒng)、光學(xué)接收系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)組成，響應(yīng)靈敏，分辨率高，能夠?qū)崟r(shí)獲得對(duì)流層3 km高度臭氧濃度和消光系數(shù)的垂直分布特征，在大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)以及環(huán)境保護(hù)決策支持等方面具有重要價(jià)值。結(jié)果顯示，臭氧濃度在2 km以下存在明顯的垂直分布和日變化特征，其中午間濃度高值分布高度在0.5 km以下和1.4～1.8 km之間，夜間存在臭氧殘留分布高度在0.4～1.1 km。低空臭氧濃度日變化趨勢(shì)與地面站點(diǎn)一致，夜間臭氧消耗程度弱存在殘留。

關(guān)鍵詞：臭氧探測(cè)激光雷達(dá)；技術(shù)原理；系統(tǒng)研制；監(jiān)測(cè)結(jié)果分析；案例分析

中圖分類號(hào)：TN958.98" " " "文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：2095-2945（2024）32-0027-04

Abstract： In this paper， an ozone lidar based on the principle of differential absorption has been developed. It consists of a laser transmitting system， an optical receiving system， and a data acquisition and analysis system. It has sensitive response and high resolution. It can obtain the ozone concentration and extinction coefficient at a height of 3 km in the troposphere in real time. The vertical distribution characteristics are of great value in atmospheric environment monitoring and environmental protection decision support. The results show that there are obvious vertical distribution and daily variation characteristics of ozone concentration below 2 km， among which the height of the high concentration at noon is below 0.5 km and between 1.4～1.8 km， and the height of ozone residue at night is between 0.4～1.1 km. The daily change trend of low-altitude ozone concentration is consistent with that of ground stations， and ozone depletion is weak at night and there is residue.

Keywords： ozone detection lidar; technical principle; system development; monitoring result analysis; case analysis

臭氧是地球大氣中一種至關(guān)重要的微量氣體，其在平流層中能有效吸收太陽短波紫外線，對(duì)地球生物有著天然屏障的作用[1]。然而，在對(duì)流層特別是近地面環(huán)境中，高濃度的臭氧對(duì)人體健康、生態(tài)環(huán)境和氣候變化產(chǎn)生負(fù)面影響。因此，準(zhǔn)確、實(shí)時(shí)地監(jiān)測(cè)臭氧分布及其變化情況，對(duì)于深入理解臭氧的生成機(jī)制[2]、評(píng)估空氣質(zhì)量狀況[3]、預(yù)警臭氧污染事件以及制定科學(xué)的環(huán)保政策至關(guān)重要。

臭氧激光雷達(dá)作為一種先進(jìn)的主動(dòng)遙感監(jiān)測(cè)技術(shù)，是臭氧垂直分布監(jiān)測(cè)的重要工具。相較于傳統(tǒng)的地面監(jiān)測(cè)站，臭氧探測(cè)激光雷達(dá)具備諸多優(yōu)勢(shì)：非接觸式直接監(jiān)測(cè)反演臭氧濃度；實(shí)時(shí)快速捕捉臭氧層結(jié)構(gòu)和污染事件，提供連續(xù)、立體的臭氧垂直分布數(shù)據(jù)；可獲取高時(shí)空分辨率大氣臭氧3 km高度垂直分布特征。目前臭氧探測(cè)激光雷達(dá)已廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)，王馨琦等[4]利用臭氧激光雷達(dá)在廣州市進(jìn)行長(zhǎng)期連續(xù)觀測(cè)，分析臭氧日變化特征，解析了局地污染和區(qū)域傳輸不同臭氧污染模式的特征。項(xiàng)衍等[5]為利用臭氧激光雷達(dá)獲取杭州市臭氧時(shí)空分布特征，同時(shí)結(jié)合WRF-Chem模式模擬臭氧時(shí)空特征和氣象要素。He Yuanping等[6]基于臭氧激光雷達(dá)數(shù)據(jù)分析珠海市O3和PM2.5共同污染的相互作用機(jī)制。本文研制一款臭氧激光雷達(dá)，能夠長(zhǎng)期連續(xù)觀測(cè)垂直高度臭氧的分布特征，極大地滿足環(huán)境保護(hù)部門對(duì)臭氧污染狀況的及時(shí)了解需求，為臭氧污染治理提供數(shù)據(jù)支撐。

1" 臭氧探測(cè)激光雷達(dá)工作原理

臭氧探測(cè)激光雷達(dá)是以激光為光源，通過激光與大氣相互作用，產(chǎn)生包含氣體分子和氣溶膠粒子信息的信號(hào)，利用反演算法得到氣體分子和氣溶膠粒子的信息。采用差分吸收原理，大氣臭氧探測(cè)激光雷達(dá)向大氣中的發(fā)射波長(zhǎng)接近的2束脈沖激光，其中一束激光的波長(zhǎng)正處于臭氧吸收光譜的峰值上為λon，臭氧對(duì)它有較強(qiáng)的吸收；另一束激光的波長(zhǎng)處于臭氧吸收光譜的邊翼為λoff，對(duì)它吸收很小或沒有吸收。由于這2個(gè)波長(zhǎng)相互接近，其他氣體分子和氣溶膠對(duì)這2束激光的消光作用基本相同，可以忽略，從而根據(jù)2個(gè)波長(zhǎng)回波信號(hào)強(qiáng)度的差異可以確定待測(cè)氣體分子的濃度。臭氧探測(cè)激光雷達(dá)方程如式（1）所示

式中：N（z）為距離z處待測(cè)吸收氣體的數(shù)密度，P（λi，z）為波長(zhǎng)λi距離z處的激光回波信號(hào)，δ（λi，T）為波長(zhǎng)λi溫度T時(shí)的待測(cè)氣體吸收截面。BA、EA、EM和Eother分別為大氣后向散射、大氣氣溶膠消光、大氣分子消光和其他吸收氣體吸收引起的修正項(xiàng)，其中Eother一般忽略不計(jì)。

氣溶膠消光系數(shù)反演方程如式（2）所示，基于米散射原理，根據(jù)激光雷達(dá)方程，經(jīng)過積分、取自然對(duì)數(shù)以及求導(dǎo)等運(yùn)算后，得到參考高度zc處以下各高度上的消光系數(shù)。

式中：Sa為氣溶膠消光后向散射比，一般取50[7]；Sm為大氣分子的后向散射比，一般取8π/3；αm（z）為距離z處大氣分子消光系數(shù)；αa（z）為距離z處大氣氣溶膠消光系數(shù)。

2" 臭氧探測(cè)激光雷達(dá)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)

臭氧探測(cè)激光雷達(dá)由激光發(fā)射系統(tǒng)、光學(xué)接收系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)3部分組成，雷達(dá)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖如圖1所示，主要技術(shù)指標(biāo)參數(shù)見表1。

激光發(fā)射系統(tǒng)主要包括激光器、擴(kuò)束器、拉曼管組等。激光器發(fā)射266 nm波長(zhǎng)激光，通過拉曼管發(fā)生受激拉曼散射作用，分別產(chǎn)生289、316 nm激光。激光脈沖經(jīng)擴(kuò)束器放大、準(zhǔn)直，再由反射鏡發(fā)射至大氣中，與大氣中的顆粒物、分子等相互作用向各個(gè)方向發(fā)生散射。

光學(xué)接收系統(tǒng)主要包括望遠(yuǎn)鏡、光闌、分光器件等。激光與大氣相互作用產(chǎn)生的后向散射光被卡塞格林望遠(yuǎn)鏡接收，回波信號(hào)匯聚于光闌，然后經(jīng)過準(zhǔn)直透鏡、分光器件去除天空背景光干擾和分離2個(gè)波長(zhǎng)信號(hào)，再通過光電倍增管將光信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)。

數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)包括信號(hào)采集、控制單元和數(shù)據(jù)反演分析可視化呈現(xiàn)，主要包括探測(cè)器、采集卡、工控機(jī)和數(shù)據(jù)采集與處理軟件等。轉(zhuǎn)換后的電信號(hào)，經(jīng)信號(hào)放大器放大，采集卡采集，通過數(shù)據(jù)分析軟件反演臭氧濃度和消光系數(shù)廓線并進(jìn)行可視化呈現(xiàn)。

3" 監(jiān)測(cè)結(jié)果與分析

2023年7月開展臭氧激光雷達(dá)連續(xù)觀測(cè)試驗(yàn)，獲得垂直高度上臭氧濃度和消光系數(shù)的分布特征，監(jiān)測(cè)方式為垂直固定監(jiān)測(cè)，時(shí)間分辨率為10 min，高度分辨率為7.5 m。

圖2、圖3分別為臭氧激光雷達(dá)監(jiān)測(cè)的臭氧濃度和消光系數(shù)等高線圖，圖4為同期同址近地面站點(diǎn)的污染物濃度時(shí)間序列圖。由圖4可知，17日—18日空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）大于100，環(huán)境空氣質(zhì)量均為輕度污染，首要污染物均為O3_8h。結(jié)合臭氧雷達(dá)進(jìn)行分析，17日上午時(shí)間段地面臭氧濃度值低于0.3 km高度臭氧，地面臭氧滴定消耗作用強(qiáng)[8]。17日中午時(shí)間段臭氧濃度值逐漸升高，主要為本地光化學(xué)生成貢獻(xiàn)，近地面與低空變化趨勢(shì)一致，13時(shí)和17時(shí)出現(xiàn)2次峰值濃度，其中17時(shí)持續(xù)時(shí)間短，該時(shí)段近地面風(fēng)速增大為5m/s，有利于西南風(fēng)向污染物傳輸累積。夜間時(shí)段低空臭氧存在殘留影響濃度值高于地面。

17日臭氧主要分布在1.8 km高度范圍內(nèi)，結(jié)合圖5（a）臭氧濃度廓線分析，對(duì)流層內(nèi)臭氧存在多層結(jié)構(gòu)，午間時(shí)段高值分布高度在0.5 km以下和1.4～1.8 km之間，而早晚垂直分布則不同主要為殘留臭氧，分布高度在0.4～1.1、0.5 km處濃度值最高。早晚沒有光照的情況下，主要為臭氧消耗，近地面人類活動(dòng)影響更頻繁滴定消耗強(qiáng)，低空消耗弱，再者夜間邊界層穩(wěn)定垂直交換能力差則出現(xiàn)明顯的分層現(xiàn)象。白天濃度過高影響夜間濃度值高于早晨。

18日凌晨低空0.5 km高度存在污染殘留層，夜間邊界層較為穩(wěn)定，太陽出來后穩(wěn)定層結(jié)破壞，垂直對(duì)流加強(qiáng)，殘留臭氧存在向近地面沉降，導(dǎo)致地面臭氧濃度累積出現(xiàn)升高[9]。主要為本地生成及殘留沉降累積。夜間時(shí)段20時(shí)左右出現(xiàn)次峰值，峰值持續(xù)時(shí)間短，風(fēng)速減小，其與擴(kuò)散條件密切相關(guān)，隨后CO濃度持續(xù)上升，本地一次污染排放增加，滴定消耗能力加強(qiáng)，臭氧濃度值下降[10]。

18日不同時(shí)刻的臭氧濃度廓線圖如圖5（b）所示，受17日持續(xù)的臭氧濃度高值影響，18日早晨濃度值高與夜間時(shí)段相近，均在1.5 km高度存在臭氧殘留層。探測(cè)高度方面，白天探測(cè)高度相對(duì)低，一是白天臭氧濃度高，激光雷達(dá)能量衰減快；另一方面是光學(xué)設(shè)備在白天會(huì)受到太陽光源的干擾。通過臭氧雷達(dá)監(jiān)測(cè)可發(fā)現(xiàn)臭氧濃度變化較大的區(qū)域主要在近地層2 km高度范圍內(nèi)。

4" 結(jié)論

本論文主要研究一款基于差分吸收原理的臭氧探測(cè)激光雷達(dá)，由激光發(fā)射系統(tǒng)、光學(xué)接收系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)組成，功耗低，體積小，時(shí)空分辨率高，響應(yīng)靈敏，能夠?qū)崟r(shí)獲得對(duì)流層3 km高度臭氧濃度和消光系數(shù)的垂直分布特征。結(jié)果顯示，7月17日—18日2 km高度以下臭氧濃度垂直結(jié)構(gòu)和日變化特征明顯。其中午間臭氧濃度高值分布高度在0.5 km以下和1.4～1.8 km之間，夜間存在臭氧殘留分布在0.4～1.1 km區(qū)間。18日上午存在污染氣團(tuán)沉降累積，與本地生成共同導(dǎo)致地面臭氧濃度峰值。監(jiān)測(cè)期間低空臭氧變化趨勢(shì)與地面站點(diǎn)一致，夜間低空臭氧消耗弱存在殘留。

參考文獻(xiàn)：

[1] 王振亞，李海洋，周士康.平流層中臭氧耗減化學(xué)研究進(jìn)展[J].科學(xué)通報(bào)，2001（8）：619-625.

[2] 石玉珍，王庚辰，徐永福，北京市城近郊區(qū)光化學(xué)煙霧模擬研究[J].氣候與環(huán)境研究，2008，13（1）：84-92.

[3] 任麗紅，胡非，周德剛，等.北京夏季近地層臭氧垂直變化及其環(huán)境效應(yīng)的觀測(cè)研究[J].中國(guó)科學(xué)院研究生院學(xué)報(bào)，2005，22（4）：429-435.

[4] 王馨琦，張?zhí)焓?，裴成磊，?差分吸收激光雷達(dá)監(jiān)測(cè)廣州市臭氧垂直分布特征[J].中國(guó)激光，2019，46（12）：279-287.

[5] 項(xiàng)衍，張?zhí)焓?，范廣強(qiáng)，等.基于差分吸收激光雷達(dá)和數(shù)值模式探測(cè)杭州夏季臭氧分布[J].光學(xué)精密工程，2018，26（8）：1882-1887.

[6] HE Y P， LI L， WANG H L， et al. A cold front induced co-occurrence of O3 and PM2.5 pollution in a Pearl River Delta city： Temporal variation， vertical structure， and mechanism [J].Environmental Pollution，2022（36）：119464.

[7] 豆曉雷，常建華，劉振興，等.基于Mie散射激光雷達(dá)的氣溶膠消光系數(shù)反演方法[J].激光與紅外，2019，49（9）：1047-1053.

[8] 劉琳琳.差分吸收激光雷達(dá)觀測(cè)淮南大氣SO2和NO2濃度時(shí)空分布實(shí)驗(yàn)研究[D].合肥：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，2019.

[9] HE G， DENG T， WU D， et al. Characteristics of boundary layer ozone and its effect on surface ozone concentration in Shenzhen， China： a case study[J]. Sci. Total Environ. 2021（791）：148044.

[10] 秦龍，高玉平，王文秀，等.差分吸收激光雷達(dá)用于探測(cè)天津市夏秋季臭氧垂直分布特征[J].光學(xué)精密工程，2019，27（8）：1697-1703.