徐 俊，李 強(qiáng)，馬盛力，黃 慧，陳 偉，詹 映

（1.上海煙草集團(tuán)有限責(zé)任公司上海煙草儲(chǔ)運(yùn)公司，上海 200439；2.上海創(chuàng)和億電子科技發(fā)展有限公司，上海 200092）

0 引言

原煙經(jīng)過打葉復(fù)烤加工后，將200 kg 的成品片煙打包成箱，箱裝片煙的水分應(yīng)控制在11%～13%。為了在投料生產(chǎn)前讓煙葉原料的外觀質(zhì)量、內(nèi)在品質(zhì)、感官品質(zhì)等各方面得到顯著改善，需要讓煙葉在適宜的倉儲(chǔ)養(yǎng)護(hù)環(huán)境下經(jīng)過1～3 年的自然醇化[1-4]。但煙葉在庫貯存的過程中伴隨著客觀貯存環(huán)境、貯存地區(qū)氣候變化等因素，尤其是寒冷、高溫、潮濕等易導(dǎo)致倉儲(chǔ)環(huán)境的溫濕度大幅變化，會(huì)導(dǎo)致煙葉含水率發(fā)生變化[5-9]。含水率變化不僅影響煙葉醇化過程中的品質(zhì)變化，煙葉損耗更會(huì)造成經(jīng)濟(jì)損失，因此關(guān)注在庫貯存的煙葉的水分變化就顯得尤為重要[10-12]。

在煙葉醇化過程中，因受客觀倉儲(chǔ)條件限制，倉管人員的常規(guī)做法是根據(jù)作業(yè)標(biāo)準(zhǔn)和工作經(jīng)驗(yàn)預(yù)防煙葉霉變[13-15]，盡管在庫普查和日常檢查時(shí)可以發(fā)現(xiàn)部分霉變情況，但是在不翻垛的情況下僅能檢查頂層煙箱。而底樓倉間貨垛的底層煙箱尤其容易產(chǎn)生濕底霉變等現(xiàn)象，但在不翻垛的前提下卻難以對(duì)底層煙箱進(jìn)行有效檢查。因此，大部分發(fā)生霉變的煙葉是在出庫檢查環(huán)節(jié)，通過開箱查驗(yàn)來判定的，此時(shí)已經(jīng)造成煙葉損耗不可逆轉(zhuǎn)的結(jié)果，不僅導(dǎo)致了煙葉原料的浪費(fèi)，更是干擾了卷煙配方生產(chǎn)的正常供應(yīng)[16-19]。

因此，及時(shí)掌握煙葉原料水分變化情況，從而及時(shí)采取有針對(duì)性的養(yǎng)護(hù)措施，是煙葉原料防霉變的必然要求。目前，在煙葉原料倉儲(chǔ)環(huán)節(jié)，水分檢測主要是通過手感法和烘箱法進(jìn)行。手感法個(gè)人主觀性強(qiáng)，個(gè)體檢測準(zhǔn)確性差異較大，需要檢測人員具備較高的技能和經(jīng)驗(yàn)。烘箱法準(zhǔn)確性高，但這是一種離線檢測方法，環(huán)節(jié)多、耗時(shí)長，無法滿足大面積檢測庫存煙葉水分的需要。此外，這兩種方法都存在一個(gè)問題，當(dāng)需要檢查底層煙箱內(nèi)煙葉的含水率時(shí)，需要搬運(yùn)煙箱，這將耗費(fèi)大量的人力、物力，因此需要一種不需要開箱即可準(zhǔn)確探測煙箱內(nèi)部煙葉含水率的技術(shù)[20-28]。

微波是一種電磁波，頻譜范圍為300 MHz～300 GHz，具有較強(qiáng)的穿透性，微波分析儀具有操作簡單、檢測速度快、樣本制作簡單、樣本浪費(fèi)少的特點(diǎn)。微波水分儀是利用微波穿透法實(shí)現(xiàn)水分檢測的[29-36]，當(dāng)微波通過含水物料和干燥物料時(shí)，微波在傳播方向上的傳播速度和強(qiáng)度會(huì)發(fā)生不同的變化，含水物料會(huì)使微波的傳播速度變慢，強(qiáng)度減弱，通過檢測穿過物料后微波的兩種物理性質(zhì)變化來計(jì)算物料中的水分含量。微波水分儀是基于ARM 平臺(tái)的全自動(dòng)在線檢測系統(tǒng)，其能夠?qū)崿F(xiàn)實(shí)時(shí)精確監(jiān)測水分，可以作為工業(yè)流程自動(dòng)化控制中的紐帶，持續(xù)提供可靠的水分?jǐn)?shù)據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料和儀器

材料：試驗(yàn)選取2020 年貴州中部煙112 個(gè)樣品，上部煙100 個(gè)樣品，下部煙100 個(gè)樣品；黑龍江中部煙100 個(gè)樣品，總共412 個(gè)煙葉樣品。

儀器：德國哈爾卡森公司的微波水分儀，德國MMM Venticell 111 烘箱，賽多利斯電子天平CPA324S（精度0.1 mg）。

1.2 測定方法

1.2.1 微波頻譜的測定

采用德國哈爾卡森公司的微波水分儀測量煙箱的頻譜，用微波水分儀分別測量煙箱其中一個(gè)角的上、中、下三點(diǎn)，得到三條頻譜后求平均頻譜，代表這個(gè)煙箱樣品的微波水分儀頻譜值。

1.2.2 含水率的測定

采用實(shí)驗(yàn)室烘箱測量樣品標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)，將測量完頻譜三個(gè)點(diǎn)的樣品各取一小把，大約20 g 左右，磨粉后，用天平稱取10 g 左右，放入烘箱中，溫度設(shè)置100 ℃，2 h 后取出樣品，用天平稱重后，進(jìn)行含水率的換算，并將結(jié)果作為對(duì)應(yīng)樣品含水率的標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)。含水率（%）=（樣品稱重前質(zhì)量-樣品稱重后質(zhì)量）/樣品稱重前質(zhì)量*100%。

1.2.3 微波頻譜預(yù)處理方法

在使用微波水分儀檢測煙葉時(shí)，采集的信息中除含有樣品的原始的化學(xué)信息外，還包含其他外在的干擾信息和噪聲，二階導(dǎo)數(shù)計(jì)算可以減少基線偏移、漂移和背景干擾造成的數(shù)據(jù)偏差。

二階導(dǎo)數(shù)計(jì)算公式如下：

式中，g為導(dǎo)數(shù)窗口的寬度；i是某個(gè)樣品數(shù)；x是導(dǎo)數(shù)前的頻譜頻率值；X是導(dǎo)數(shù)后的頻譜頻率值。

1.2.4 蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法

異常樣本在微波水分儀整個(gè)模型的構(gòu)建過程中會(huì)對(duì)模型存在很大的影響，這些奇異值會(huì)給模型的參數(shù)估計(jì)帶來偏離，降低模型的精度與穩(wěn)健性。蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法充分利用統(tǒng)計(jì)學(xué)的性質(zhì)，能夠檢測頻譜的奇異點(diǎn)。

算法具體步驟：1）用偏最小二乘法（PLS）確定最佳主成分?jǐn)?shù)；2）用蒙特卡洛隨機(jī)取樣法取80%的樣本作為校正集，建立PLS 回歸模型，剩余部分作為預(yù)測集；3）循環(huán)2 000 次，得到各樣本的一組預(yù)測殘差；4）求各樣本預(yù)測殘差的均值與方差；5）若樣本偏離主體，則從校正集中剔除。

1.2.5 偏最小二乘法（PLS）建模

1）設(shè)M為所有微波水分儀測得的頻譜矩陣，S為對(duì)應(yīng)的含水率。首先對(duì)M、S數(shù)據(jù)集進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，記作V0、H0。

2）記t1是V0的第一個(gè)成分，t1=V0ω1，ω1是V0的第一個(gè)軸，為一個(gè)單位向量，即有||ω1||=1。

記u1是H0的第一個(gè)成分，u1=H0c1，c1是H0的第一個(gè)軸，為一個(gè)單位向量，即||c1||=1。

3）實(shí)施V0和H0在t1上的回歸：

式（3）中，是V0在t1上的回歸系數(shù)矩陣，V1是回歸殘差矩陣。式（4）中，是H0在t1上的回歸系數(shù)矩陣，H1是回歸殘差矩陣。

然后，依據(jù)最小二乘回歸求得：

同理可得r1：

4）回歸殘差矩陣分別記作V1和H1，提取含水率數(shù)據(jù)殘差成分ω2：

然后，求第二個(gè)軸ω2和c2以及第二個(gè)成分t2和u2：

同理，實(shí)施V1和H1在t2上的回歸：

5）求成分th=Vh-1ωh，ωh是矩陣最大特征值所對(duì)應(yīng)的特征向量。如果根據(jù)交叉有效性，確定共抽取h個(gè)主成分t1,…,th可以得到一個(gè)滿意的預(yù)測模型。則求H0在t1,…,th上的普通最小二乘回歸方程為：

2 結(jié)果與分析

2.1 異常樣本剔除

分別用馬氏距離法、半數(shù)重采樣法、蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法三種異常樣本剔除方法對(duì)采集的頻譜和含水率進(jìn)行異常樣本剔除對(duì)比分析，選擇不同的異常樣本剔除法建立偏最小二乘法（PLS）模型的結(jié)果，如表1 所示。結(jié)果表明，采用蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法剔除異常樣本建立的偏最小二乘法（PLS）模型不僅校正標(biāo)準(zhǔn)偏差（RMSEP）最小，而且相關(guān)系數(shù)最大。因此，使用蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法不僅提高了模型的預(yù)測精度，而且還大大降低了異常樣本帶來的模型復(fù)雜性，使模型得到簡化、穩(wěn)定性好，能有效地反映煙葉水分信息。

表1 不同異常樣本剔除方法所建立的模型結(jié)果對(duì)比

2.2 貴州中部煙單部位模型的建立

取貴州中部煙112 個(gè)樣品的頻譜與對(duì)應(yīng)的含水率，含水率分布如圖1 所示。用二階導(dǎo)數(shù)預(yù)處理方法剔除基線偏移、漂移和背景干擾，然后用蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法剔除異常樣本，剔除6 個(gè)異常樣本后，如圖2 所示。剔除異常樣本后總樣品數(shù)量為106個(gè)。隨機(jī)選取總樣品的85%即90 個(gè)樣品建模，總樣品的15%即16 個(gè)樣品進(jìn)行驗(yàn)證，如圖3 所示。然后用偏最小二乘法（PLS）建模，主成分選擇5 個(gè)，建立的模型情況如圖4 所示。

圖1 貴州中部煙含水率分布

圖2 貴州中部煙蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法剔除異常樣本

圖3 貴州中部煙校正和驗(yàn)證樣本分布

圖4 貴州中部煙模型

從圖2 中剔除大部分異常樣本后，由圖3 可以看出驗(yàn)證集樣本分布在建模集之內(nèi)，圖4 顯示建模后校正集平均絕對(duì)誤差為0.24，校正集平均相對(duì)誤差為1.99%；驗(yàn)證集平均絕對(duì)誤差為0.28，驗(yàn)證集平均相對(duì)誤差為2.33%。

2.3 貴州上中下部煙模型的建立

分別取貴州上、中、下部煙100、112、100 個(gè)樣品的頻譜與對(duì)應(yīng)的含水率，含水率分布如圖5 所示。用二階導(dǎo)數(shù)預(yù)處理方法剔除基線偏移、漂移和背景干擾，然后用蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法剔除異常樣本，剔除3 個(gè)異常樣本，如圖6 所示。剔除異常樣本后總樣品數(shù)量為309 個(gè)。隨機(jī)選取總樣品的85%即263 個(gè)樣品建模，總樣品的15%即46 個(gè)樣品進(jìn)行驗(yàn)證，如圖7 所示。然后用偏最小二乘法（PLS）建模，主成分選擇5個(gè)，建立的模型情況如圖8所示。

圖5 貴州上中下部煙含水率分布

圖6 貴州上中下部煙蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法剔除異常樣本

圖7 貴州上中下部煙校正和驗(yàn)證樣本分布

圖8 貴州上中下部煙模型

從圖6 中剔除大部分異常樣本后，由圖7 可以看出驗(yàn)證集樣本分布在建模集之內(nèi)，圖8 顯示建模后校正集平均絕對(duì)誤差為0.30，校正集平均相對(duì)誤差為2.44%，驗(yàn)證集平均絕對(duì)誤差為0.29，驗(yàn)證集平均相對(duì)誤差為2.40%。

2.4 貴州與黑龍江兩個(gè)產(chǎn)地?zé)熌Ｐ偷慕?/h3>

分別取貴州上、中、下部煙100、112、100 個(gè)樣品以及黑龍江中部煙100 個(gè)樣品的頻譜與對(duì)應(yīng)的含水率，含水率分布如圖9 所示。用二階導(dǎo)數(shù)預(yù)處理方法剔除基線偏移、漂移和背景干擾，然后用蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法剔除異常樣本，剔除2 個(gè)異常樣本，如圖10 所示。剔除異常樣本后總樣品數(shù)量為410個(gè)。隨機(jī)選取總樣品的85%即349 個(gè)樣品建模，總樣品的15%即61 個(gè)樣品進(jìn)行驗(yàn)證，如圖11 所示。然后用偏最小二乘法（PLS）建模，主成分選擇5 個(gè)，建立的模型情況如圖12所示。

圖9 貴州與黑龍江兩個(gè)產(chǎn)地?zé)熀史植?/p>

圖10 貴州與黑龍江兩個(gè)產(chǎn)地?zé)熋商乜迤钚《私徊鏅z驗(yàn)法剔除異常樣本

圖11 貴州與黑龍江兩個(gè)產(chǎn)地?zé)熜Ｕ万?yàn)證樣本分布

圖12 貴州與黑龍江兩個(gè)產(chǎn)地?zé)熌Ｐ?/p>

從圖10 剔除大部分異常樣本后，由圖11 可以看出驗(yàn)證集樣本分布在建模集之內(nèi)，圖12 顯示建模后校正集平均絕對(duì)誤差為0.27，校正集平均相對(duì)誤差為2.24%，驗(yàn)證集平均絕對(duì)誤差為0.26，驗(yàn)證集平均相對(duì)誤差為2.19%。

2.5 三個(gè)模型對(duì)比

三個(gè)模型的建模情況及驗(yàn)證情況如表2、表3所示。

表2 三個(gè)模型的校正情況

表3 三個(gè)模型的驗(yàn)證情況

由表2、表3 可知，建立的三個(gè)模型相關(guān)性都在0.79 以上，相對(duì)誤差都在3%以下，對(duì)所建立的模型進(jìn)行驗(yàn)證，驗(yàn)證相對(duì)誤差都在3%以下，而且數(shù)據(jù)量越多，驗(yàn)證的相關(guān)性越高。上述結(jié)果表明，無論是基于貴州單部位煙葉建立的水分預(yù)測模型，還是基于貴州多部位煙葉建立的水分預(yù)測模型，抑或是基于貴州和黑龍江兩個(gè)產(chǎn)地?zé)熑~建立的水分預(yù)測模型，模型的精度和穩(wěn)定性都能滿足實(shí)際應(yīng)用的需求。

3 結(jié)論

1）在建立水分定量模型前，應(yīng)首先剔除異常樣本，這些異常樣本可能含有信號(hào)值異常值或者異常水分組分，與其他樣本存在顯著差異。如果這些異常值參與建模，必然會(huì)降低含水率檢測分析結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性，因此需要將這些異常樣本剔除。采用蒙特卡洛偏最小二乘交叉檢驗(yàn)法剔除異常樣本較采用其他方法效果更佳。

2）該試驗(yàn)選擇了偏最小二乘法來建立三個(gè)煙葉水分校正模型，并對(duì)模型進(jìn)行了驗(yàn)證。結(jié)果表明，無論是用單產(chǎn)地單部位煙葉還是用單產(chǎn)地多個(gè)部位煙葉，或者是用多個(gè)產(chǎn)地的煙葉進(jìn)行建模，所建立的模型的精度和穩(wěn)定性都能夠滿足實(shí)際應(yīng)用的需求。利用微波水分儀對(duì)儲(chǔ)存中的煙葉水分進(jìn)行無損檢測分析，可減少人工測定所引起的誤差，大大縮短檢測時(shí)間，說明此方法可靠且準(zhǔn)確，可有效地在不改變垛型、不移動(dòng)煙箱、不破壞煙箱的情況下，實(shí)現(xiàn)煙垛棱邊煙箱內(nèi)煙葉含水率的快速在線檢測，及時(shí)掌握煙葉水分變化情況，從而及時(shí)采取具有針對(duì)性的煙葉養(yǎng)護(hù)措施。