吳雄 張香菊 羅世杰 蔣潔瓊

1（中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 合肥 230026）

2（中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 核能安全技術(shù)研究所 合肥 230031）

3（中廣核研究院有限公司 深圳 518031）

為了核反應(yīng)堆的安全控制和堆芯中子注量率的監(jiān)測，自給能中子探測器（Self-Powered Neutron Detectors，SPNDs）被廣泛應(yīng)用于核反應(yīng)堆尤其是大型反應(yīng)堆的監(jiān)測與保護系統(tǒng)。先進反應(yīng)堆的設(shè)計不僅需要滿足最高的安全標(biāo)準，同時還要考慮核電廠的效益，增加發(fā)電量和降低發(fā)電成本，以提高經(jīng)濟性。隨著反應(yīng)堆的輸出功率不斷提升，堆芯活性區(qū)尺寸也逐漸增加。另一方面，為了減小堆芯中子泄漏和展平功率分布，通常采用圍板和水的重反射層結(jié)構(gòu)，其對中子和γ射線存在較強的屏蔽作用［1］。堆芯信息傳遞至堆外探測器時信號會發(fā)生失真和畸變，導(dǎo)致其難以精確測量堆芯中子注量率的大小和分布。SPND是一種堆內(nèi)固定式中子探測器，能夠承受反應(yīng)堆內(nèi)嚴苛、惡劣的環(huán)境。其安裝在堆芯燃料組件的中央儀表管孔道內(nèi)，直接對堆芯中子注量率和功率進行監(jiān)測。然后通過監(jiān)測系統(tǒng)將重要的反應(yīng)堆運行參數(shù)（如Fq、FΔh、ΔI等）信息實時傳遞給核電操作員，并對堆芯狀態(tài)做出預(yù)測，確保反應(yīng)堆的安全、穩(wěn)定運行。

SPND無需外界提供能量，其通過自身的中子靈敏材料與堆內(nèi)中子發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生電流信號，該信號大小正比于入射中子注量率［2］。工程上最為常見的SPND中子靈敏材料有銠、釩和鈷等［3］。根據(jù)其與中子反應(yīng)的物理特征可分為兩種類型：衰變型探測器和瞬發(fā)型探測器［4］。通過對SPND做刻度（或者標(biāo)定），即可由測量到的電流大小推導(dǎo)堆芯中子注量率的大小和分布。因此，保證電流計算方法的可靠性和精度至關(guān)重要，自從Warren［5］在1972年首次提出衰變型SPND的電流計算模型以來，已有大量的研究致力于提升信號電流的計算精度。Jaschik［6］提出了瞬發(fā)型SPND的電流計算模型，之后Warren進一步分析了中子和γ射線對信號電流的影響，并拓展到其他的SPND材料［7-9］。這些基于確定論的解析方法和實驗結(jié)果吻合較好，并證明了一定的精度，然而，該方法在理論上相當(dāng)復(fù)雜且含有大量的簡化和近似。我國早期關(guān)于SPND的相關(guān)研究中，也基本上都是采用確定論的分析方法［10-14］。Goldstein［15］首次使用蒙特卡羅方法分析了SPND的電流和靈敏度，但由于當(dāng)時計算條件的限制，其精度并不如確定論方法。當(dāng)前隨著計算機性能和并行計算技術(shù)的快速發(fā)展，蒙特卡羅方法逐漸成為了SPND研發(fā)設(shè)計的主流方法，據(jù)公開文獻，Vermeeren和Lee等都使用蒙特卡羅程序?qū)PND做過大量分析［16-17］，最近幾年，Cui以及Sang等也使用蒙特卡羅方法對自給能中子探測器做了研究并實現(xiàn)了比“沃倫模型”更高的計算精度［18-19］。

我國自主研發(fā)的第三代1 000 MW級的大型先進壓水堆——“華龍一號”（HPR1000），首次采用銠SPND替代傳統(tǒng)的可移動式探測器以實現(xiàn)堆芯監(jiān)測。為評估SPND的各項指標(biāo)和長期輻照性能，中廣核研究院在國內(nèi)外數(shù)個反應(yīng)堆上做了大量的中子、光子輻照實驗，確保SPND滿足最高安全標(biāo)準和入堆條件。從理論和實驗結(jié)果來看，SPND絕緣體性能是影響其信號電流和實際壽命的關(guān)鍵因素之一。之前的工作已經(jīng)對SPND做了一定的研究［20-21］，本文旨在進一步對它的電流計算方法展開深入地分析與論證，使理論模型和驗證方法更加詳實、具體。本文的計算方法已經(jīng)實現(xiàn)了反應(yīng)堆在線監(jiān)測系統(tǒng)的工業(yè)應(yīng)用，將為后續(xù)的“華龍一號”核電機組提供有益的技術(shù)支持。同時，該方法的通用性也使得其對不同堆型（如小型反應(yīng)堆、快中子反應(yīng)堆和聚變反應(yīng)堆）的堆芯監(jiān)測也有著參考和借鑒作用。

1 SPND幾何結(jié)構(gòu)

以我國新研發(fā)的大型先進商業(yè)壓水堆——“華龍一號”為例，其堆芯由177個先進核燃料組件構(gòu)成，反應(yīng)堆核功率為3 180 MW，堆芯活性段高度（冷態(tài)）為365.8 cm，等效直徑達到322.8 cm，堆芯高徑比為1.13［1］。在“華龍一號”堆芯對稱位置的42個燃料組件內(nèi)安裝了集成的探測器組件（In-Core Integrated Assembly，ICIA）且連接至4個獨立機柜。每個ICIA包含有7個銠SPND，沿堆芯活性區(qū)等高布置，每個銠SPND長度為25 cm，以實現(xiàn)對整個堆芯的三維、實時、在線監(jiān)測。銠SPND由發(fā)射體、絕緣體、收集體三部分組成，構(gòu)成如圖1所示的同軸圓柱型幾何結(jié)構(gòu)［4］。發(fā)射體位于最內(nèi)層，由中子靈敏材料構(gòu)成，是探測器的最核心部分，決定了探測器的物理特征和信號來源。根據(jù)不同反應(yīng)堆的中子能譜特征，選擇合適的發(fā)射體材料以兼顧電流大小和使用壽命是至關(guān)重要的。SPND外層為收集體用于接收電流信號，材料一般為不銹鋼和因科鎳。發(fā)射體和收集體中間填充無機絕緣材料，如從THERMOCOAX公司購買的SPND采用Al2O3，國產(chǎn)自主生產(chǎn)的探測器則使用了SiO2。表1給出了工業(yè)應(yīng)用中典型銠SPND的規(guī)格參數(shù)。其中，SPND的絕緣體和收集體一般均選取中子吸收截面小、散射截面大的材料，以減少對發(fā)射體信號的干擾，降低噪聲電流。

表1 銠SPND的幾何和材料信息Table 1 Geometric and material information of rhodium SPND in industrial applications

圖1 SPND幾何結(jié)構(gòu)和材料示意圖Fig.1 Diagram of geometry and materials of a typical SPND

在“華龍一號”所使用的銠SPND入堆之前，同時對進口和國產(chǎn)探測器在秦山CANDU重水反應(yīng)堆內(nèi)做了長期的輻照實驗。結(jié)果表明，進口探測器的計算得到的理論燃耗曲線和實驗結(jié)果吻合非常好，而使用SiO2作為絕緣體材料的國產(chǎn)探測器的理論和實測值則存在一定偏差，在燃耗末期的偏差約為10%，其關(guān)鍵即在于需要進一步提升電流計算方法的精度。

2 絕緣體的空間電場理論

SPND中子靈敏材料（發(fā)射體）與堆內(nèi)中子發(fā)生俘獲反應(yīng)并通過后續(xù)反應(yīng)釋放出高能電子，這些電子并非具有單一能量。特別地，對于銠和釩這類衰變型探測器，其電流主要源于發(fā)射體活化核（如104Rh、52V）的β衰變。β衰變的典型特征是電子具有連續(xù)能譜，即電子能量從0到某一最大值Emax之間呈現(xiàn)概率分布［5］。

顯然，并非所有的電子都有足夠的能量到達收集體并最終成為有效電流信號。此外，即使對于某些能量較高的電子，也會在不斷碰撞和散射過程中沿著它們的運動路徑逐漸損失能量。最終，這些電子將沉積在SPND的各個區(qū)域，其中沉積在發(fā)射體和收集體中的電子容易處理。因為沉積在發(fā)射體中的電子顯然不會對信號電流做貢獻，而沉積在收集體中的電子則都將成為有效電流。但是沉積在絕緣體中電子將引起更為復(fù)雜的物理過程，這些電子會在絕緣體中形成空間電場［22］。關(guān)于絕緣體空間電場效應(yīng)的理論已經(jīng)被較為完善地建立起來，其可以從基本的泊松方程導(dǎo)出［18］：

式中：V(r)為絕緣體中的電勢分布；ρ和ε分別為絕緣體材料的電荷密度和介電常數(shù)；r為從發(fā)射體中心到絕緣體中某點的距離。

對于圓柱形幾何結(jié)構(gòu)的SPND，其電勢在絕緣體內(nèi)、外表面處均為零這一邊界條件，也即V(ri)=V(re)=0。因此，上述泊松方程可求解為：

式中：re和ri分別為發(fā)射體和絕緣體的外半徑；k和A為和探測器相關(guān)的參數(shù)，可分別表示為k=reri，A=ρri2/4ε。

電子在絕緣體中的運動方向由電場決定，由于電場是電勢的一階導(dǎo)數(shù)，因此，對方程（2）求導(dǎo)即可得到絕緣體中的電場分布：

根據(jù)方程（2）和（3）可描繪出絕緣體中的電勢和電場分布曲線。根據(jù)該曲線或者對電勢分布函數(shù)求極值均可看出，在絕緣體中存在某一位置其電場強度為0，即E(rc)=0，并且在該位置兩側(cè)電場強度方向發(fā)生改變。該位置稱之為SPND的“臨界半徑”，其值可表示為［23］：

臨界半徑的物理含義簡單且清晰，其意味著從發(fā)射體中釋放的電子如果能夠到達該位置，將最終達到收集體并成為有效電流信號。反之，如果這些電子的能量不足以達到該位置，則將在空間電場的作用下返回發(fā)射體，從而不會對總信號電流起作用。

值得注意的是，還有另一個表征電子穿越絕緣體概率的參數(shù)，稱為“電子漂移概率”。其物理意義與“臨界半徑”相似，由Goldstein［15］首次提出，其表達公式如下：

該公式的物理含義是沉積在絕緣體中的電子有f的份額將返回發(fā)射體，剩余（1-f）的份額將能夠達到收集體并成為有效電流。根據(jù)理論以及實驗結(jié)果，對于發(fā)射體和絕緣體尺寸大致相等的SPND，絕緣體中大約有60%的電子最終可以成為有效電流。

無論是“Warren模型”中的“臨界半徑”還是Goldstein提出的“電子漂移概率”，均取得了一定的成功并具有相當(dāng)?shù)木?。但顯而易見，這兩種方法都存在明顯的缺陷，仍有提升的空間。從式（4）和（5）可見，兩者都被認為只取決于發(fā)射體和絕緣體的尺寸，忽略了具體材料之間的差異。

針對這一不足，Vermeeren［24］在同軸線纜的分析中提出了改進方法，將SPND的材料加以考慮。具體而言，其將式（5）更加細致地等效成如下表達式：

顯然，該式可以通過離散化的方法等效處理，也即對絕緣體進行分層：

式中：ρ(r)或ρj為絕緣體每一層的電荷沉積，可通過蒙特卡羅電子輸運計算得到。

本文認為，Vermeeren所提出的方案更為合理，而且不同材料之間的差異已經(jīng)體現(xiàn)在電荷沉積的統(tǒng)計結(jié)果上。經(jīng)過本文分析與評估，使用該方法所得到的“電子漂移概率”與式（5）之間的差異約為5%。另外經(jīng)驗證，將絕緣體等體積劃分成20層時的結(jié)果已經(jīng)足夠收斂，盡管理論上對絕緣體劃分越精細結(jié)果越準確，但是意義不大，劃分20層和50層之間的差異已經(jīng)小于0.5%。

3 電流計算方法

之前關(guān)于SPND的大量文獻中對信號電流的計算方法的研究尚不夠充分，缺乏詳細的論證過程。本文在SPND固有的空間電場基礎(chǔ)上并結(jié)合其電流產(chǎn)生原理，具體地提出了三種電流計算方法。這些方法由不同的中間參數(shù)計算得到，彼此獨立且可相互驗證，其具體形式如下所示：

式中：Jec即為SPND凈電流也即有效電流；J+c和J-c分別為臨界半徑的電子流，正、負符號代表穿越該表面的方向；Jei和Jic分別為發(fā)射體/絕緣體、絕緣體/收集體交界面的電子流；Qi為絕緣體中的電荷沉積，如已對絕緣體進行分層，則取其總的大小。上述物理參數(shù)由蒙特卡羅的電子輸運計算得到，均為直接統(tǒng)計結(jié)果而沒有做任何近似與簡化。

3.1 中子電流

如前文所述，SPND信號電流主要源于發(fā)射體與堆內(nèi)中子的相互作用。因此，可根據(jù)不同的反應(yīng)特征，選取對應(yīng)的粒子輸運模式，如單粒子輸運和中子-光子-電子之間的耦合輸運。關(guān)于SPND的蒙特卡羅幾何建模、材料信息、源粒子定義、輸運方法等，在我們之前的相關(guān)工作中已經(jīng)做了較詳細論述［20-21］，在此不再過多重復(fù)而著重分析信號電流的計算方法。特別地，對于銠SPND而言，其信號電流主要來源于活化產(chǎn)物的β衰變，但是銠較大的中子吸收截面使得其具有強烈的空間自屏效應(yīng)［5，20］。該效應(yīng)使得銠SPND的中子吸收主要存在于發(fā)射體的表面區(qū)域，而內(nèi)層區(qū)域似乎被“屏蔽”。因此，銠SPND的電子發(fā)射概率為其位置的函數(shù)，需要通過對發(fā)射體進行分層的方法來處理這一物理效應(yīng)。

在信號電流計算之前首先對式（8~10）中的臨界半徑、交界面位置的粒子方向做如下明確定義，其如圖2所示。

圖2 電子穿越SPND的臨界半徑以及交界面的方向示意圖Fig.2 Diagram of the directions in which the electrons pass through the critical radius and interface

如圖2所示，對于SPND臨界半徑和交界面位置上的任意一點，當(dāng)電子運動方向與該位置法線向量的夾角小于90°時定義為向外（Outward），反之則定義為向內(nèi)（Inward）。特別地，為更清晰分析電子在不同角度區(qū)間內(nèi)的數(shù)目，在向外和向內(nèi)方向上再次細分為三個區(qū)間，每個區(qū)間各60°。基于上述定義，再根據(jù)蒙特卡羅電子輸運的結(jié)果，可得到其在發(fā)射體/絕緣體、絕緣體/收集體表面的電子流，如表2所示。

表2 發(fā)射體/絕緣體、絕緣體/收集體表面不同方向的電子流Table 2 Electron flow on the surface of the emitter/insulator and insulator/collector

從統(tǒng)計結(jié)果可以看出，無論是在向內(nèi)還是向外的方向上，中間角度區(qū)間的電子數(shù)目都要比邊緣區(qū)間更多，這顯然是符合常理的。另外，由于電子從發(fā)射體中釋放，所以電子主要向外發(fā)射。但是仍然有一部分電子在碰撞等過程中被散射回來，因此，向內(nèi)和向外均有統(tǒng)計計數(shù)，也進一步說明并非所有電子都能達到收集體。類似地，對“臨界半徑”表面的電子流和SPND各個部分的電荷沉積也做了統(tǒng)計，結(jié)果分別如表2和表3所示。

表3 臨界半徑位置的電子流Table 3 Electron flow at the critical radius position

表4 SPND發(fā)射體、絕緣體和收集體的電荷沉積Table 4 Charge deposition of the emitter, insulator,and collector

根據(jù)式（8~10）所提出的電流計算方法，結(jié)合上述統(tǒng)計結(jié)果，可以得到三種不同計算方法下SPND有效電流的大小，其計算結(jié)果如表5所示。

表5 三種不同計算方法下SPND的有效電流大小Table 5 SPND effective current under three different calculation methods

由表5可見，使用不同計算方法所得到的有效電流大小極為相近，表明了上述方法的正確性和精度。同時也表明“臨界半徑”以及“電子漂移概率”的概念是正確可行的。這里值得說明的是，當(dāng)Warren首次提出SPND“臨界半徑”的計算公式后［5］，在其第二篇論文中對該半徑做了適當(dāng)?shù)男拚⑶易C明公式（4）計算得到臨界半徑略微偏大［7］。因此，真實的臨界半徑應(yīng)當(dāng)稍微靠近發(fā)射體，造成式（8）所得到結(jié)果最小，這是符合真實情況的。同樣值得注意的是，考慮到蒙特卡羅程序?qū)y(tǒng)計結(jié)果歸一化的特點，因此該數(shù)值在物理上實際上可表示為單個源電子產(chǎn)生有效電流的概率。

3.2 光子電流

在核反應(yīng)堆內(nèi)部不僅存在中子，還有大量高強度的γ射線，其可稱之為“環(huán)境光子”。這些γ射線同樣會和SPND作用從而產(chǎn)生電流，具體而言，通過康普頓效應(yīng)、光電效應(yīng)和電子對效應(yīng)產(chǎn)生電子［21］。以“華龍一號”反應(yīng)堆的首循環(huán)、受期初的某燃料組件為例，其中央儀表管孔道SPND位置處的中子注量率2.63×1014n·cm-2·s-1，瞬發(fā)光子注量率7.46×1013γ·cm-2·s-1，裂變產(chǎn)物（緩發(fā)）光子注量率為3.16×1013γ·cm-2·s-1，總的光子注量率為1.06×1014γ·cm-2·s-1。中子、光子注量率大小處于同一量級，但是光子-電子之間的轉(zhuǎn)換效率較低，僅為1%~2%［2］，因此由光子產(chǎn)生電流較小且由光子產(chǎn)生的電流為瞬發(fā)信號［21］。

光子引起的電流計算方法與§3.1中子電流類似，區(qū)別在于源粒子不再是電子而是光子。同時，源粒子的位置也不再位于發(fā)射體內(nèi)部，相應(yīng)地應(yīng)設(shè)置為SPND收集體外表面且入射方向各向同性以和實際情況保持一致。在電流計算過程中為簡潔起見選取發(fā)射體、絕緣體交界面的計算方法作為對比。由光子-電子耦合的蒙特卡羅輸運計算可以得到交界面位置的電子流，如表6所示。這里需要特別注意的是，光子向電子轉(zhuǎn)換時不僅會產(chǎn)生電子，同樣會產(chǎn)生正電子，因此需要通過特殊方法將兩者加以區(qū)分。

表6 由光子引起的發(fā)射體/絕緣體、絕緣體/收集體表面不同方向的電子流Table 6 Electron flow on the surface of the emitter/insulator and insulator/collector caused by photons

使用蒙特卡羅方法不僅可以直接統(tǒng)計各表面的電子流，還可以跟蹤粒子的產(chǎn)生和消失過程。我們之前的工作已經(jīng)評估了康普頓效應(yīng)、光電效應(yīng)、電子對效應(yīng)三種反應(yīng)的占比［21］，其中通過光電效應(yīng)產(chǎn)生的電子份額最多，占比超過50%，而電子對效應(yīng)占比最低且不足10%。最終由式（9）可以分別計算得到電子和正電子的電流大小，如表7所示。

表7 由光子引起的正電子和電子的凈電流大小Table 7 The net current of positrons and electrons caused by photons

從表7中的計算結(jié)果看出正電子電流僅比電子電流小一個數(shù)量級，說明在分析γ射線對SPND電流信號的影響時，正電子的作用必須加以考慮。同時該結(jié)果和表2相比可以明顯看出，由光子引起的電流，無論是正電子電流還是電子流，均要顯著小于中子引起的電流。這也說明了對銠SPND而言，中子引起的電流是占主要地位的。

此外，需要說明的是，本文所提到的有效電流（或者凈電流）并非工程上以安培為量綱的實測電流。由于蒙特卡羅程序?qū)y(tǒng)計結(jié)果歸一化的特點，因此該數(shù)值的實際物理含義為一個源粒子（中子或者光子）產(chǎn)生的有效電子電流。用該數(shù)值乘以元電子電荷、中子或者光子注量率、靈敏度和探測器實際入堆長度，即可得到為安培為量綱的實測電流。工程上的銠SPND的實測電流通常為微安量級，足夠被精確測量。

3.3 理論方法驗證

為驗證銠自給能中子探測器的性能以及電流的計算方法，在國內(nèi)外多個反應(yīng)堆上做了大量的輻照實驗，如斯洛文尼亞的TRIGA（Training Research Iostop production General Atomics）反應(yīng)堆、國內(nèi)的秦山重水堆等。其中，在中國原子能科學(xué)研究院CARR（China Advanced Research Reactor）反應(yīng)堆上對4支進口和國產(chǎn)銠探測器進行了實驗測試。CARR反應(yīng)堆采用重水作為反射層，其優(yōu)異的中子慢化性能使得該反應(yīng)堆在滿功率時（約60 MW）可以提供高達8×1014n·cm-2·s-1大小的熱中子注量率進行輻照［25］。該熱中子注量率水平已經(jīng)基本超過“華龍一號”堆內(nèi)熱中子注量率的上限。4支探測器通過氧化鋁支撐件放入輻照孔道內(nèi)，其簡化的實驗裝置示意圖如圖3所示。該實驗中，對SPND信號極電流、線纜補償極電流、溫度、絕緣電阻等一系列關(guān)鍵參數(shù)做了詳細記錄。反應(yīng)堆功率經(jīng)歷350 kW、5 MW、10 MW等多個功率臺階，每個功率臺階停留一段時間待探測器電流穩(wěn)定時記錄數(shù)據(jù)。

圖3 輻照孔道內(nèi)簡化的實驗裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of a simplified experimental set-up in an irradiation channel

4支銠探測器在不同功率臺階下實測的電流，以及理論計算值和實測值的對比如圖4所示。為減小SPND個體偏差，在理論和實測中對比分析中對4支探測器均取平均值，結(jié)果表明，理論計算值和實驗測量值之間的偏差均小于3%，證明了該電流計算方法的有效性。

圖4 銠SPND在不同功率臺階下的實測電流(a)以及和理論值的對比(b)Fig.4 Measured current of rhodium SPNDs at various powers(a) and a comparison with the theoretical calculation values (b)

4 結(jié)語

本文根據(jù)自給能中子探測器的信號產(chǎn)生原理，在深入闡述其空間電場的基礎(chǔ)上提出了三種電流計算方法，致力于不斷提升SPND信號電流的計算精度。通過定量的電流分析與計算，確保SPND在整個使用壽命內(nèi)都能夠精確反映堆芯中子注量率的大小和分布，實現(xiàn)反應(yīng)堆的安全監(jiān)測。為驗證該方法，在不同反應(yīng)堆中做了輻照實驗，證明了該方法的有效性和精度，使之能夠真正用于反應(yīng)堆的工業(yè)應(yīng)用。

該電流計算方法的提出是基于圓柱形結(jié)構(gòu)的SPND固有的空間電場效應(yīng)，并非限定某一特殊探測器。因此，本文所提出的三種方法具有通用性，無論對不同類型的SPND，還是對中子、光子的電流分析都具有普遍適用性。同時該方法被證明對核反應(yīng)堆內(nèi)大量存在且具有類似幾何結(jié)構(gòu)的信號線纜也適用。

值得說明的是，本文不涉及SPND的生產(chǎn)、制造工藝。然而，從工程實際經(jīng)驗來看，SPND的制造水平：如材料純度、耐腐蝕、抗輻照性能，特別是絕緣體能否在反應(yīng)堆內(nèi)的高溫條件下持續(xù)保持良好的絕緣性能。正是這些設(shè)備制造上的困難往往嚴重影響探測器的實際使用壽命。盡管在理論上已經(jīng)做了大量的研究和分析，但是這種核心、關(guān)鍵設(shè)備的國產(chǎn)制造化水平仍然可以不斷優(yōu)化與提升。

作者貢獻聲明吳雄負責(zé)概念設(shè)計，方法確定，數(shù)據(jù)分析、處理和論文撰寫；張香菊提供實驗條件，提出設(shè)計方法；羅世杰協(xié)助理論分析，文獻查詢；蔣潔瓊負責(zé)指導(dǎo)并提供支持。