羅凱軍 樊文茹 袁赟 齊偉 張景麗 張曉輝 鄧志剛 羅文
1(南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院 衡陽(yáng) 421001)
2(中國(guó)工程物理研究院 激光聚變研究中心 綿陽(yáng) 621900)
1960年,美國(guó)科學(xué)家西奧多·梅曼(Theodore Maiman)在加利福尼亞休斯實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)并建造了人類歷史上首臺(tái)紅寶石激光器,自此激光技術(shù)得到了高速發(fā)展[1]?;诔坛瑥?qiáng)激光脈沖在等離子體中誘發(fā)的激光尾波場(chǎng)加速帶電粒子,可以獲得高于傳統(tǒng)加速器上千倍的加速度。尤其近幾十年來(lái),超強(qiáng)超短脈沖激光器技術(shù)有了顯著進(jìn)展[2],可獲得的激光強(qiáng)度已突破了1022W·cm-2水平,其產(chǎn)生的靜電場(chǎng)強(qiáng)度高達(dá)3.8×1012V·cm-1,激光的脈沖寬度短至飛秒量級(jí)。在這種高功率的超強(qiáng)超短激光脈沖照射下,在極短的時(shí)間內(nèi)受輻照的原子都會(huì)被電離,通過(guò)不同的機(jī)制產(chǎn)生MeV到100 MeV量級(jí)的高能量質(zhì)子、MeV到GeV量級(jí)的高能量電子或者其他帶電粒子以及中子和軔致輻射γ光子等不帶電粒子,這些被電離并加速的次級(jí)粒子均可進(jìn)一步與原子核發(fā)生反應(yīng)。相較于自由帶電粒子,光子不受核介質(zhì)的影響,是核反應(yīng)早期良好的探針[3],因此,超強(qiáng)超短激光驅(qū)動(dòng)的光核反應(yīng)也為核物理的研究開(kāi)辟了新的賽道[4]。
同核異能素(isomer)是具有相同質(zhì)量數(shù)和原子序數(shù)而且處于較長(zhǎng)壽命激發(fā)態(tài)的核素,它們的半衰期從納秒到年不等。同核異能素在生活中具有廣泛的應(yīng)用,如醫(yī)用同位素[5-7]。另外在核電池[8-10]、核時(shí)鐘[11-12]和核激光[13]等方面也具有潛在應(yīng)用價(jià)值。核反應(yīng)是合成宇宙中除氫以外所有化學(xué)元素的唯一機(jī)制[14],部分放射性核參與的核反應(yīng)在元素核合成過(guò)程中非常重要[15],對(duì)壽命較長(zhǎng)的同核異能素進(jìn)行研究可為探索極端天體物理環(huán)境中核素的合成問(wèn)題提供新的解決思路[16-17]。在天體核合成過(guò)程中,p核素位于質(zhì)子捕獲路徑的一側(cè),因此它們不能通過(guò)快中子捕獲(r-)或慢中子(s-)捕獲過(guò)程形成,目前還沒(méi)有一個(gè)被普遍接受的解決方案。銪(Eu)也是核天體物理s-過(guò)程的關(guān)鍵核之一。在天文觀測(cè)數(shù)據(jù)中,銪的元素豐度值與理論計(jì)算值有很大的差異,其產(chǎn)生過(guò)程和產(chǎn)生場(chǎng)所還存在疑問(wèn)[18]。近幾年來(lái),研究學(xué)者發(fā)現(xiàn)這些p核素可以在宇宙大爆炸條件下,通過(guò)一系列光分解反應(yīng)產(chǎn)生[19],在這些反應(yīng)過(guò)程中常常伴隨同核異能素的產(chǎn)生,因此同核異能素極有可能是這些天體p核素的產(chǎn)生源。
152Eu作為校準(zhǔn)鍺鋰(Ge(Li))探測(cè)器的常用γ射線源[20],其物理性質(zhì)一直被關(guān)注。152Eu有兩個(gè)同核異能態(tài),即152Eu第一激發(fā)態(tài)152m1Eu(45.6 keV,T1/2=9.31 h)和152Eu第二激發(fā)態(tài)152m2Eu(147.9 keV,T1/2=96 min)。其中,152m1Eu有73%的概率發(fā)生β-反應(yīng)產(chǎn)生天體p核素152Gd,而152m2Eu則100%退激至152Eu基態(tài)。目前,人們對(duì)Eu的研究越來(lái)越多。盡管已經(jīng)有許多實(shí)驗(yàn)室對(duì)152Eu進(jìn)行了研究[21-28],但這些大多僅限于測(cè)量其衰變性質(zhì)。例如,Sharma等[22]發(fā)表了關(guān)于152Eu完整的衰變能量和強(qiáng)度;Yoshizawa等[23]考慮了152Eu在270~1 528 keV之間的衰變;Baker等[28]發(fā)表了關(guān)于152Eu的14個(gè)新的躍遷,但是與Sharma等的研究結(jié)果存在一些差異。除此之外,Danilenko等[29]用熱中子輻照98.9%的151Eu2O3/151EuCl3產(chǎn)生了152Eu。
在本次工作中,我們?cè)趯?shí)驗(yàn)上基于激光等離子體產(chǎn)生的軔致輻射源,通過(guò)153Eu(γ,n)反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了152m1Eu(45.6 keV,T1/2=9.31 h)的高效激發(fā),其產(chǎn)額能達(dá)到8×104個(gè)粒子/發(fā)。此外,進(jìn)一步使用Geant4-GENBOD程序,對(duì)152m1,m2Eu的產(chǎn)額、產(chǎn)生時(shí)間及峰值激發(fā)效率隨電子溫度的變化關(guān)系進(jìn)行了數(shù)值模擬研究。研究發(fā)現(xiàn),在入射電子電荷量固定為17.6 nC,且當(dāng)電子溫度達(dá)到15 MeV時(shí),152m1Eu和152m2Eu的產(chǎn)額趨于飽和,分別為8×106和2×105個(gè)粒子/發(fā);152m1Eu和152m2Eu的峰值激發(fā)效率分別有望達(dá)到約1017和1016個(gè)粒子/s,其中152m1Eu和152m2Eu的脈寬幾乎不變,均約為32 ps。
本次152mEu的產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)在中國(guó)工程物理研究院激光聚變研究中心的星光III激光裝置上開(kāi)展,實(shí)驗(yàn)布局如圖1所示。首先通過(guò)采用脈寬為0.774 ps,能量為114.8 J的高功率激光脈沖輻照N2氣體靶產(chǎn)生MeV量級(jí)的高能電子束。其次,將產(chǎn)生的高能電子束進(jìn)一步轟擊金屬堆棧靶(共6層,由一層2 mm厚的鉭靶(Ta)加上5層2 mm厚的氧化銪靶(Eu2O3)構(gòu)成),電子源距離Ta靶前表面的距離為12 mm。其中,高能電子束先與Ta靶作用產(chǎn)生高能軔致輻射,進(jìn)而與Eu2O3靶發(fā)生(γ,n)反應(yīng)產(chǎn)生152mEu。在無(wú)金屬堆棧的電子加速實(shí)驗(yàn)中,首先使用電子磁譜儀(Electron Magnetic Spectrometer,EMS)診斷電子束能量。同時(shí),將中心開(kāi)孔的IP堆疊(7張IP,每張IP粘附有0.5 mm厚的Ta箔)放置在EMS前面,用于測(cè)量電子束的空間分布。在進(jìn)行金屬堆棧打靶實(shí)驗(yàn)時(shí),則在氣體靶后42 cm處放置6層金屬堆棧靶。打靶結(jié)束后,從星光III激光設(shè)備的靶室中取出堆疊的Eu2O3靶,接著用校準(zhǔn)過(guò)的高純鍺(HPGe)探測(cè)器對(duì)這些Eu2O3靶的特征γ射線進(jìn)行離線探測(cè)。
圖1 (a) 星光Ⅲ裝置產(chǎn)生152mEu的實(shí)驗(yàn)布局示意圖,(b) 光核反應(yīng)產(chǎn)生152mEu示意圖,(c) 152mEu的能級(jí)躍遷圖(圖右側(cè)給出了能級(jí)能量,左側(cè)給出了半衰期和價(jià)態(tài))Fig.1 (a) Schematic of the experimental setup for nuclear isomer 152mEu production at the XingGuangIII laser facility, (b)Schematic of the 152mEu production of photo-nuclear reaction,(c) Partial energy level transition scheme for the 152mEu nucleus(right side of the panel shows the level energies, and the left side shows the half-lives and valence state)
在本次實(shí)驗(yàn)中,高能電子主要通過(guò)激光有質(zhì)動(dòng)力和激光尾波場(chǎng)混合加速機(jī)制獲得[4]。由于等離子體密度可以影響電子產(chǎn)率和電荷,因此可以通過(guò)改變氣體射流的背壓來(lái)優(yōu)化電子束的產(chǎn)生。圖2(a)顯示了EMS在2.0 MPa下記錄的電子的能量分布。它的譜線趨勢(shì)在高能部分(>8 MeV)呈現(xiàn)類玻爾茲曼分布,譜線的斜率為電子溫度,采用的玻爾茲曼擬合公式如下:
圖2 (a) IP板記錄的電子能量分布圖,(b) 電子譜儀探測(cè)到的電子能譜Fig.2 (a) Electron energy distribution map recorded by the IP plate, (b) Electron energy spectrum detected by the electron spectrometer
式中:N0為初始電子數(shù)目;E為電子能量;T為電子溫度。通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析,結(jié)合式(1)擬合結(jié)果表明,當(dāng)氣體背壓為2.0 MPa時(shí),電子溫度值為7.8 MeV,電子電荷量為17.6 nC,如圖2(b)所示。此外,能量在1 MeV以上的電子束的電荷量Qe約為42 nC,電子束發(fā)散角約為200 mrad。
產(chǎn)生的高能電子束與金屬堆棧靶前面的Ta靶相互作用,產(chǎn)生高能軔致輻射(γ射線)。這些γ射線進(jìn)一步與Eu2O3靶相互作用誘發(fā)光核反應(yīng),產(chǎn)生152mEu。由于軔致輻射譜在實(shí)驗(yàn)中沒(méi)有給出,這里我們通過(guò)采用Geant4-GENBOD[30-32]程序,對(duì)Ta靶中產(chǎn)生的γ輻射譜進(jìn)行了數(shù)值模擬,其中光核反應(yīng)截面數(shù)據(jù)由Talys程序[33]給出,如圖3(a)所示。在數(shù)值模擬中僅采用了實(shí)驗(yàn)電子束的高能部分(8 MeV以上),因?yàn)?53mEu的光核產(chǎn)生峰值截面位于8~25 MeV能量范圍區(qū)間。圖3(b)顯示了電子束與鉭靶相互作用產(chǎn)生的軔致輻射能譜。其中,在高能端由于電子截止能量的影響,軔致輻射譜強(qiáng)度發(fā)生了急劇下降。
圖3 (a) 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu的光核反應(yīng)截面圖,(b) Eu2O3靶前表面的軔致輻射模擬光譜,其中153Eu(γ, n)152m1,m2Eu核反應(yīng)主要發(fā)生在粉色陰影區(qū)域(彩圖見(jiàn)網(wǎng)絡(luò)版)Fig.3 (a) Cross section of 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu photo-nuclear reaction, (b) Simulated bremsstrahlung spectra of the anterior surface of the Eu2O3 target, among them, 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu nuclear reaction mainly occurs in the pink region (color online)
在實(shí)驗(yàn)中,堆棧靶被放置在真空靶室內(nèi),其中Eu2O3靶用來(lái)產(chǎn)生目標(biāo)核素152m1,m2Eu。經(jīng)過(guò)輻照后,大約需要30 min用來(lái)降低腔室的真空度,然后再取出目標(biāo)靶進(jìn)行離線檢測(cè)。目標(biāo)核素152m1Eu的半衰期為9.31 h,152m2Eu的半衰期為96 min,其中152m1Eu在退激過(guò)程中有28%的概率發(fā)生β+生成152Sm的激發(fā)態(tài),進(jìn)而退激釋放出能量值分別為121.8 keV、841.6 keV和963.4 keV的三個(gè)主要特征γ射線,其γ射線強(qiáng)度分別為Iγ=7.0%、14.2%和11.6%;152m2Eu在退激過(guò)程中會(huì)釋放出能量值分別為18.2 keV和89.9 keV的兩個(gè)主要特征γ射線,其γ射線強(qiáng)度分別為Iγ=1.2%和69.7%。在離線測(cè)量過(guò)程中,使用HPGe探測(cè)器進(jìn)行探測(cè),5片靶被平鋪在HPGe探測(cè)器端蓋表面。結(jié)果顯示,我們清晰地探測(cè)到了152m1Eu釋放出的841.6 keV和963.4 keV兩條特征γ射線,如圖4(a)所示。但是由于探測(cè)器無(wú)法兼顧低能區(qū)的探測(cè)效率,無(wú)法對(duì)152m2Eu的兩條特征γ射線以及152m1Eu的121.8 keV進(jìn)行探測(cè)。圖4(b)顯示了152m1Eu兩條特征γ射線的累積峰值計(jì)數(shù)與測(cè)量時(shí)間之間的函數(shù)關(guān)系。擬合函數(shù)遵循核衰變的典型公式:
圖4 (a) Eu2O3靶的總γ能譜,探測(cè)時(shí)間為40 h,(b) 能量為841.6 keV和963.4 keV的兩條特征γ射線的累計(jì)峰值計(jì)數(shù)Fig.4 (a) Total gamma spectrum of the Eu2O3 target with a detection time of 40 h, (b) Peak counts accumulated for three characteristic γ-ray lines at energies of 841.6 keV and 963.4 keV
式中:Ndet是在t時(shí)刻累積的峰值計(jì)數(shù);N0是所有152m1Eu完成衰變時(shí)的總峰值計(jì)數(shù)。根據(jù)式(2),兩條γ射線在841.6 keV和963.4 keV能量下的半衰期分別為(10.02±1.01) h和(8.58±1.43) h。這些結(jié)果,在誤差允許范圍內(nèi),與NNDC數(shù)據(jù)庫(kù)[34]提供的152m1Eu半衰期T1/2=9.3 h基本吻合。
通過(guò)特征γ射線的峰值計(jì)數(shù),可以得到實(shí)驗(yàn)中152m1Eu的產(chǎn)額。其表達(dá)式可以寫(xiě)成:
其中:Iγ為特征γ射線的衰變強(qiáng)度;t是實(shí)際測(cè)量時(shí)間;td是目標(biāo)靶結(jié)束照射與開(kāi)始檢測(cè)之間的時(shí)間;λ為152m1Eu的衰變常數(shù);ε表示HPGe探測(cè)器的源峰探測(cè)效率。t=40 h時(shí),在841.6 keV和963.4 keV處的兩種特征γ射線的Ndet值分別為977±66和673±66。根據(jù)式(3)可以得到152m1Eu的產(chǎn)額Yexp分別為(8.5±0.06)×104和(7.9±0.08)×104。表1總結(jié)了兩個(gè)主要特征γ射線的基本參數(shù)以及152m1Eu的產(chǎn)額。
表1 152m1Eu用于產(chǎn)額計(jì)算的關(guān)鍵參數(shù)Table 1 Production yields of 152m1Eu and the key parameters used for yield calculation
為了直觀清晰地了解產(chǎn)物在目標(biāo)靶內(nèi)的產(chǎn)生,我們研究了152m1,m2Eu在靶內(nèi)的產(chǎn)生位置分布,使用Geant4-GENBOD工具包模擬γ射線與Eu2O3靶之間的相互作用。在該工具包中,需要使用來(lái)自理論計(jì)算或?qū)嶒?yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)的光核截面數(shù)據(jù)作為輸入,因此,模擬采用了153Eu(γ,n)反應(yīng)的Talys模擬截面曲線。目標(biāo)靶Eu2O3的布局為5片10 mm×10 mm×2 mm緊密排列。模擬中選擇7.8 MeV的電子束和2 mm厚度的Ta轉(zhuǎn)換靶,并且整體布局完全參照實(shí)驗(yàn)布局設(shè)置。結(jié)果如圖5所示,從圖5可以看出,當(dāng)入射的γ射線束發(fā)散角度較小時(shí),光核反應(yīng)產(chǎn)生的152m1,m2Eu與入射的γ射線束在傳播方向呈相同的空間分布,152m1,m2Eu的空間分布沿徑向和縱向均減小。模擬獲得的反應(yīng)產(chǎn)物152m1,m2Eu在目標(biāo)靶中的空間分布信息,在實(shí)驗(yàn)上可以幫助選擇目標(biāo)靶的幾何參數(shù)。例如,由圖5反應(yīng)產(chǎn)物的空間分布可知,基于激光加速電子產(chǎn)生的軔致輻射源的發(fā)散角很小,因此邊長(zhǎng)為1 cm的目標(biāo)靶足夠滿足光核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)需求。
圖5 152m1Eu (a)和152m2Eu (b)在靶內(nèi)X-Z平面內(nèi)的分布圖,152m1Eu (c)和152m2Eu (d)在靶內(nèi)X-Y平面內(nèi)的分布圖Fig.5 Distribution of 152m1Eu (a) and 152m2Eu (b) in the X-Z plane within the target zone, and that of 152m1Eu (c) and 152m2Eu (d) in the XY plane within the target zone
當(dāng)目標(biāo)靶大小固定后,為得到更高產(chǎn)額的152mEu,進(jìn)一步模擬了核反應(yīng)產(chǎn)物產(chǎn)額隨Eu2O3靶厚度的變化關(guān)系(固定Ta靶厚度為2 mm)。如圖6所示(以152m1Eu為例),從圖中可以看出152m1Eu產(chǎn)額隨Eu2O3靶厚度增大而升高,當(dāng)Eu2O3靶的厚度達(dá)到18 mm時(shí),152m1Eu的產(chǎn)額趨于飽和,達(dá)到約4.2×106。
圖6 固定Ta靶厚度為2 mm時(shí),152m1Eu的產(chǎn)額隨目標(biāo)靶(Eu2O3)厚度的變化關(guān)系Fig.6 Yield of 152m1Eu varies with the thickness of the target(Eu2O3) at the fixed Ta target thickness of 2 mm
此外,為了研究152m1,m2Eu的產(chǎn)額與激發(fā)效率對(duì)電子溫度的依賴關(guān)系,進(jìn)一步模擬了152m1,m2Eu產(chǎn)額、脈寬以及峰值激發(fā)效率隨電子溫度的變化關(guān)系,模擬采用的入射電子電荷量為17.6 nC,目標(biāo)靶為5片10 mm×10 mm×2 mm的Eu2O3靶緊密排列。由于不同溫度下的電子束對(duì)應(yīng)的高能份額不同,故在153Eu(γ,n)的核反應(yīng)截面下光核反應(yīng)產(chǎn)物152m1,m2Eu的產(chǎn)率存在明顯的差異。從圖7(a)和(b)可以看出,152m1,m2Eu的產(chǎn)額隨著電子溫度的升高而增加,當(dāng)電子溫度在12 MeV附近時(shí),152m1,m2Eu的產(chǎn)額預(yù)期分別達(dá)到約107與105個(gè)粒子/發(fā),并且脈寬穩(wěn)定在32 ps左右。圖7(c)描述了152m1,m2Eu的峰值激發(fā)效率隨電子溫度的變化情況,如圖所示,當(dāng)電子溫度達(dá)到15 MeV時(shí),152m1,m2Eu的峰值激發(fā)效率分別有望達(dá)到約1017個(gè)粒/s和1016個(gè)粒子/s,比傳統(tǒng)加速器高出5~6個(gè)數(shù)量級(jí)[26]。Günther等[35]近期通過(guò)中等相對(duì)論強(qiáng)度的激光脈沖與亞毫米厚度的近臨界密度泡沫靶相互作用,實(shí)驗(yàn)獲得了溫度約為15 MeV的大電量電子束,進(jìn)一步表明了基于激光加速電子高效激發(fā)同核異能素的實(shí)驗(yàn)可行性。
圖7 152m1,m2Eu的產(chǎn)額(a)、產(chǎn)生時(shí)間(b)以及峰值激發(fā)效率(c)隨電子溫度的變化關(guān)系Fig.7 Variations of the yield (a), production time (b), and peak excitation efficiency (c) of 152m1,m2Eu with electron temperature
本工作在百焦耳皮秒激光器上通過(guò)激光加速的高能電子實(shí)現(xiàn)152m1Eu的高效產(chǎn)生,實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生了約17.6 nC的高能電子(>8 MeV),152m1Eu的產(chǎn)額達(dá)到8×104個(gè)粒子/發(fā)。其次,我們通過(guò)Geant4-GENBOD程序模擬了152m1,m2Eu在目標(biāo)Eu2O3靶內(nèi)的分布情況,研究發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物的空間分布沿徑向和縱向均減小,并且峰值位于靶中心。該結(jié)果可以有效地幫助確定目標(biāo)靶的大小。當(dāng)把Eu2O3靶大小固定后,我們進(jìn)一步模擬了產(chǎn)物產(chǎn)額隨Eu2O3靶厚度的變化關(guān)系,當(dāng)Eu2O3靶的厚度達(dá)到18 mm時(shí),152m1Eu的產(chǎn)額趨于飽和,達(dá)到約4.2×106。最后模擬了電子溫度對(duì)152m1Eu的產(chǎn)額、脈寬以及峰值激發(fā)效率的影響,結(jié)果表明:當(dāng)電子溫度達(dá)到15 MeV時(shí),152m1,m2Eu的產(chǎn)額分別約為8×106和2×105個(gè)粒子/發(fā);152m1,m2Eu的峰值激發(fā)效率分別有望達(dá)到約1017和1016個(gè)粒子/s。脈寬基本維持在32 ps左右。因此,激光等離子體加速方案有望獲得比傳統(tǒng)加速器方案更高峰值的核激發(fā)效率,這將為同核異能素比、宇宙元素合成問(wèn)題以及控制核能釋放應(yīng)用研究提供一個(gè)重要的研究途徑[36]。已有研究結(jié)果表明,同核異能素比(IR)在核結(jié)構(gòu)、核反應(yīng)機(jī)制和核天體物理中起著重要作用,是檢驗(yàn)核結(jié)構(gòu)理論和核反應(yīng)模型的有力工具[37-38]。IR通常定義為σh/σl,其中σh和σl分別表示高、低自旋態(tài)的產(chǎn)生截面。實(shí)驗(yàn)上,IR又可以表示為產(chǎn)額比Yh/Yl,其中Yh和Yl分別表示高、低自旋態(tài)的產(chǎn)物產(chǎn)額[39]。由于本次實(shí)驗(yàn)是單發(fā)激光,用于輻照的激光加速電子流強(qiáng)有限,并且所采用的探測(cè)器無(wú)法兼顧低能區(qū)的探測(cè)效率,因此未能測(cè)到152m2Eu退激的18.20 keV和89.85 keV兩個(gè)主要特征γ射線,無(wú)法進(jìn)一步開(kāi)展152m1,m2Eu的同核異能素比研究。未來(lái),可以通過(guò)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)方案,例如,可通過(guò)高重頻激光裝置設(shè)計(jì)高流強(qiáng)、大電量的電子加速方案進(jìn)一步開(kāi)展152m1,m2Eu的高效產(chǎn)生實(shí)驗(yàn),測(cè)到152m2Eu退激的特征峰,得到152m1,m2Eu的產(chǎn)額比,進(jìn)而獲得152m1,m2Eu的同核異能素比。
致謝感謝中國(guó)工程物理研究院激光聚變研究中心周維民老師給予的指導(dǎo)和幫助。
作者貢獻(xiàn)聲明羅凱軍、樊文茹負(fù)責(zé)論文構(gòu)思、調(diào)查研究、數(shù)據(jù)處理、分析和寫(xiě)作;袁赟幫助和指導(dǎo)論文構(gòu)思和文章寫(xiě)作;齊偉、張曉輝、鄧志剛負(fù)責(zé)指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)、數(shù)據(jù)處理和提供電子能譜診斷數(shù)據(jù);張景麗負(fù)責(zé)程序模擬;羅文指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)以及相關(guān)知識(shí)。