施海寧 應紅 張濤 唐堂 宋金霖 龔頻 湯曉斌
1(中國廣核集團有限公司 蘇州熱工研究院有限公司 蘇州 215004)
2(國家核電廠安全及可靠性工程技術研究中心 蘇州 215004)
3(南京航空航天大學 核科學與技術系 南京 211106)
核反應堆內(nèi)的核輻射探測對核電機組的日常運行、老化管理、運行許可證延續(xù)等方面至關重要,但隨著電廠老化管理、運行許可證延續(xù)等精益化管理工作的深入,現(xiàn)有輻射監(jiān)測系統(tǒng)已難以滿足更為精確的評估計算需求[1]。目前,中子監(jiān)測的主要方法有:在堆芯和壓力容器壁之間安裝輻照監(jiān)督管,里面包含有材料樣本和中子活化片;或者在壓力容器外安裝中子注量探測器,其中子活化片安裝在壓力容器絕熱反射層與堆坑混凝土之間。這樣存在一定的局限性,如:中子掛片有放射性,需要在熱室進行分析;無法實時在線監(jiān)測;關鍵技術受到國外的制約和封鎖。迫切需要研制一種具有耐高溫、抗輻照、小型化、無線化等特點的新型核輻射(中子、γ射線)探測與測量系統(tǒng)[2],從而為核電廠的日常運行、老化管理、運行許可證延續(xù)提供數(shù)據(jù)支撐。
半導體中子探測器利用核反應產(chǎn)生的次級帶電粒子在半導體耗盡區(qū)中沉積能量來進行探測,第三代SiC半導體探測器具有體積小、響應時間快、n/γ甄別容易等優(yōu)點,同時克服了傳統(tǒng)探測器抗輻射性能差、性能隨溫度變化敏感等缺點。國內(nèi)對SiC的研究主要集中于材料生長、缺陷和器件制造工藝等方面[3-7],而針對SiC探測器n/γ響應性能測試研究較少,尚不能滿足反應堆堆芯劑量監(jiān)測的需求。
本文基于自主研制的SiC半導體探測器,開展中子轉(zhuǎn)換層厚度優(yōu)化,對比不同粒子的探測器響應信號,研究探測器對n/γ注量率線性響應度,給出探測器基本性能指標。
中子不帶電,穿越半導體的過程中難以發(fā)生電離作用。因此,通常中子探測選擇與中子發(fā)生核反應產(chǎn)生帶電粒子的核素作為轉(zhuǎn)換層,記錄下帶電粒子引起的電離激發(fā)現(xiàn)象,以實現(xiàn)對中子的探測。由于6Li與中子發(fā)生核反應的反應能較大,易于實驗對γ的甄別,同時有較高的反應截面,中子探測效率較高[8],因此選擇6LiF作為SiC半導體探測器的轉(zhuǎn)換層,通過記錄6Li(n,T)4He核反應產(chǎn)生的α粒子和T離子產(chǎn)生的信號實現(xiàn)對中子的測量。與中子探測原理不同,γ射線可直接與SiC半導體中的耗盡區(qū)作用而沉積的能量,通過測量該沉積能量探測γ,但是這種能量較小,導致γ信號幅度比中子信號小。采用較薄厚度耗盡區(qū)的SiC與6LiF結(jié)合可以實現(xiàn)高γ甄別。
圖1 SiC半導體探測器結(jié)構(gòu)示意圖(a)及實物圖(b)Fig.1 Schematic diagram of SiC semiconductor detector structure (a) and physical image (b)
轉(zhuǎn)換層厚度與中子探測效率直接相關,如果轉(zhuǎn)換層太厚導致產(chǎn)生的帶電粒子被吸收,如果太薄探測效率太低,因此需要對6LiF的厚度進行優(yōu)化。采用Geant4程序計算了熱中子平行入射條件下探測效率隨6LiF(6Li豐度為95%)厚度的變化趨勢[9],結(jié)果如圖2所示??梢钥闯觯瑹嶂凶犹綔y效率隨6LiF中子轉(zhuǎn)換層的厚度先增加后減少,在25 μm時到達最大值,為4.6%。
圖2 熱中子探測效率與不同6LiF厚度的關系Fig.2 Relationship between thermal neutron detection efficiency and different thicknesses of 6LiF
本研究使用的SiC半導體探測器的制作主要包括基底材料制備、中子轉(zhuǎn)換層噴鍍、探測器封裝等。通過對外延的工藝技術和工藝條件進行優(yōu)化,提高襯底外延的外延生長速率、降低缺陷密度、提高片內(nèi)均勻性和批次一致性,制備出SiC基底材料。采用電子束蒸發(fā)真空鍍膜的技術將中子轉(zhuǎn)換層材料6LiF(6Li豐度為95%)噴鍍到SiC基底上,實現(xiàn)轉(zhuǎn)換層厚度為25 μm,滿足設計要求。然后,采用不銹鋼外殼與SMA(SubMiniature version A)接頭對探測器探頭進行封裝得到SiC半導體探測器。
基于制備的SiC半導體探測器(SiC半導體面積為5 mm×5 mm),首先利用241Am α放射源(活度9.37×103Bq)開展了α粒子響應信號幅度的測量,測試實驗室環(huán)境如圖3所示。測試結(jié)果如圖4所示,可觀察到清晰的α粒子信號,信號幅度250 mV,脈沖寬度70 ns,基線噪聲5 mV。基于Am-Be中子源(活度1.09×1010Bq)的測試結(jié)果如圖5所示,可觀察到清晰的中子轉(zhuǎn)換的T粒子信號,其信號幅度40 mV,脈沖寬度200 ns,基線噪聲5 mV。
圖3 實驗室α源測試環(huán)境照片F(xiàn)ig.3 Snapshot α test environment in laboratory
圖4 α脈沖信號波形圖Fig.4 Waveform of α pulse signal of α
圖5 3H脈沖信號波形圖Fig.5 Waveform of 3H pulse signal
同時,基于137Cs γ放射源(活度6.23×107Bq)開展了SiC探測器(10 mm×10 mm,30 μm)對γ射線的響應測試,測試結(jié)果如圖6所示。圖中清晰測量到了γ射線信號,信號幅度為22 mV,脈沖寬度100 ns,基線噪聲5 mV。其信號幅度遠小于SiC中子探測器的信號,這是由于中子的探測器轉(zhuǎn)換層6LiF產(chǎn)生的次級粒子α與T在半導體中沉積的能量遠大于γ在SiC半導體耗盡區(qū)的電子能量沉積。
圖6 γ脈沖信號波形圖Fig.6 Waveform of γ pulse signal
熱中子探測效率是中子探測器的重要參數(shù)指標[10],為此,基于中國計量科學研究院的Am-Be中子源標準輻射場開展了SiC半導體中子探測器的效率刻度[11]。該輻射場測試點熱中子注量率為374.1 cm-2·s-1,不確定度為5.0%(k=1),熱中子(<0.5 eV)占比為99.9%。測量時間為1 200 s,探測器總計數(shù)為4 564,校準結(jié)果顯示,SiC半導體中子探測器在熱能點的探測效率為1.01%(校準因子為98.36,校準因子合成標準不確定度為7.0%)。
探測器中子注量率響應線性度也是探測器的重要指標。線性度是描述傳感器靜態(tài)特性的一個重要指標,以被測輸入量處于穩(wěn)定狀態(tài)為前提。在規(guī)定條件下,傳感器校準曲線與擬合直線間的最大偏差(ΔYmax)與滿量程輸出(Y)的百分比稱為線性度(線性度又稱為“非線性誤差”),該值越小,表明線性特性越好。表示為公式:δ=ΔYmax/Y×100%。
基于中國原子能科學研究院的高壓倍加器產(chǎn)生的14.8 MeV單能中子參考輻射場[12],開展SiC半導體中子探測器中子注量率響應線性度測試。實驗大廳散射中子本底利用影錐法扣除[13],靶-待校儀器測驗點距離為115 cm,通過調(diào)節(jié)加速器功率實現(xiàn)測試點注量率范圍6.08×102~2.14×106cm-2·s-1,6個中子注量率:6.08×102cm-2·s-1、2.99×103cm-2·s-1、1.4×104cm-2·s-1、3.62×104cm-2·s-1、2.27×105cm-2·s-1、2.14×106cm-2·s-1。測試現(xiàn)場環(huán)境如圖7所示。表1為不同中子注量率值對應的探測器計數(shù)率。相對擴展不確定度為Urel=7.0%(k=2)。
表1 參考點中子探測器計數(shù)率Table 1 Counting rates of neutron detector in different reference points
圖7 中子輻照測試環(huán)境照片F(xiàn)ig.7 Snapshot of neutron irradiation testing environment
當中子能量達到14.8 MeV時,C和Si的(n,p)、(n,α)反應道已打開,在此能量下SiC半導體中子探測器探測的中子信號不僅是中子轉(zhuǎn)換層6LiF產(chǎn)生的次級帶電粒子,還包括12C和28Si產(chǎn)生的次級帶電粒子[14]。14.8 MeV能點,12C和28Si反應截面遠大于6Li的反應截面,這說明SiC半導體中子探測器既可測量熱中子,又可測量快中子[15]。
根據(jù)測量計數(shù)率與中子注量率結(jié)果,可得線性擬合曲線y=624.54x-52 134,R2=0.996 9。擬合曲線如圖8所示,線性度為3.346%。
圖8 中子注量率線性擬合曲線Fig.8 Curve of linear fitting of neutron fluence rate
基于中國計量科學研究院的60Co源標準γ輻射場,開展了SiC半導體γ探測器劑量率響應線性度測量,通過調(diào)節(jié)源與探測器的距離測試點劑量率范圍為0.005~20 Gy·h-1。測試點γ空氣比釋動能率參考值為0.005 Gy·h-1、0.01 Gy·h-1、0.03 Gy·h-1、0.1 Gy·h-1、0.5 Gy·h-1、3 Gy·h-1、5.54 Gy·h-1、7 Gy·h-1、10 Gy·h-1、12 Gy·h-1、20 Gy·h-1。測試現(xiàn)場環(huán)境如圖9所示。
圖9 γ輻照測試環(huán)境Fig.9 γ irradiation testing environment
表2為不同參考點的γ劑量率值和對應的探測器計數(shù)率以及校準因子[16-19]。從表2可以看出,系統(tǒng)γ劑量率的測量范圍為0.005~20 Gy·h-1。
表2 參考點γ探測器計數(shù)率Table 2 Counting rates of gamma detector in different reference points
基于自主研制的第三代SiC半導體中子/γ探測器,利用標準輻射場,開展了中子探測器刻度、線性響應測試,測試結(jié)果顯示,在1×103~1×106cm-2·s-1中子注量范圍內(nèi)具有良好的線性響應,中子注量γ劑量率范圍高達0.005~20 Gy·h-1,為核電現(xiàn)場反應堆中子和γ的無線、實時、精確監(jiān)測奠定了基礎。
致謝感謝南京航空航天大學、中國原子能科學研究院、中國計量科學研究院提供的中子束流和γ輻射場。感謝中國科學院上海應用物理研究所老師們對該工作的支持和幫助。
作者貢獻聲明施海寧、應紅、張濤、唐堂負責本文工作中的文獻查閱、實驗測試與總結(jié);宋金霖負責模擬計算;龔頻、湯曉斌對文章進行了統(tǒng)籌修改和指導,并對文章的撰寫與修改提供了積極的建議。全體作者都閱讀并同意最終的文本。