劉 航,王佳琪,馮立強

(1.遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,錦州 121001; 2.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院,錦州 121001)

1 引 言

極紫外和X射線范圍單色光源是探測超快電子動力學(xué)、分子結(jié)構(gòu)乃至生物醫(yī)學(xué)方面的重要工具[1-3].目前，利用高次諧波光譜獲得高光子能量的單色光源(即單次諧波光源)是一種行之有效的方法[4-6].例如：利用原子內(nèi)[7]和原子間[8]的相位匹配方法都可以獲得一定的單色光源.但是，目前多數(shù)研究中獲得的單色光源只集中在紫外區(qū)間[9]，對于獲得極紫外和X射線范圍的單色光源卻少有報道.并且，一般情況下獲得的單次諧波光源很難實現(xiàn)波長(或級次)可調(diào).

最近，F(xiàn)eng等[10]提出了一種啁啾波形調(diào)控方法來優(yōu)化諧波光譜.在研究中發(fā)現(xiàn)了在特殊啁啾組合下會產(chǎn)生一定范圍的單次諧波.并且，該方法產(chǎn)生的單次諧波并不需要進行諧波的相位匹配，這大大減少了實驗難度.但其并未對這一現(xiàn)象進行重點討論.鑒于此，為了能獲得極紫外甚至X射線范圍單色光源，本文對啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源進行了深入研究.并且，還提出了另外一種利用雙色場波形調(diào)控獲得單次諧波光源的方法.最后對兩種方法的優(yōu)缺點進行了說明.

本文若無特殊說明，本文采用原子單位(a.u.).

2 計算方法

3 結(jié)果與討論

3.1 啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源

圖1 啁啾波形調(diào)控下諧波光譜

圖2給出了啁啾激光波形以及在該波形下的諧波時頻分析圖[14].這里，只選擇β2=5 a.u.、7 a.u.和9 a.u.為例進行說明.首先根據(jù)諧波輻射三步模型[15]來分析激光波形[圖2(a)]可知，當(dāng)電子在A點附近發(fā)生電離后；自由電子可以在AP區(qū)域加速并獲得能量；最后，加速電子與母核發(fā)生再碰撞，進而發(fā)射諧波輻射能量峰，標(biāo)記為P，如圖2(b)-2(d)所示.正常情況下，AP區(qū)域為單向正或者單向負(fù)波包.但是，在啁啾調(diào)控下，AP區(qū)域中卻包含一些小的反向波包，例如，波包B[圖2(a)].這種結(jié)構(gòu)會導(dǎo)致電子在AP區(qū)域加速時發(fā)生‘加速-減速-再加速’的現(xiàn)象，進而在能量峰P上形成輻射能量折疊結(jié)構(gòu)，如圖2(b)-2(d)中的SUB-P1結(jié)構(gòu).深入分析可知，當(dāng)波包B振幅在-0.015 a.u.左右時，能量折疊區(qū)SUB-P1只包含單一諧波能量，即導(dǎo)致該單次諧波強度比其它諧波強度有所增大.這是啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源的原因[10].并且，分析激光波形可知，隨著β2增大，波包B會向左移動，這導(dǎo)致BP區(qū)域瞬時頻率增大(基于三步模型理論，諧波輻射能量與激光頻率成反比)，進而導(dǎo)致SUB-P1結(jié)構(gòu)向低能區(qū)移動，如圖2(b)-2(d)所示.這是單次諧波隨β2增大而向低能區(qū)移動的原因.再次分析AP區(qū)域可見，除了波包B，還有一個比較明顯的反向波包，標(biāo)記為波包C，如圖2(a)所示.按照波包B的分析機制，波包C結(jié)構(gòu)應(yīng)該也會在能量峰P上產(chǎn)生能量折疊結(jié)構(gòu).但是，當(dāng)β2=5 a.u.和β2=7 a.u.時，波包C的振幅強度在-0.025 a.u.附近.這導(dǎo)致電子經(jīng)過該區(qū)域時未能實現(xiàn)‘加速-減速-再加速’的現(xiàn)象，即能量峰P上未出現(xiàn)第二個能量折疊區(qū)域，如圖2(b)和2(c)所示.當(dāng)β2=9 a.u.時，波包C的振幅強度在-0.018 a.u.附近.這導(dǎo)致電子經(jīng)過該區(qū)域時再一次進行‘加速-減速-再加速’的過程，即能量峰P上出現(xiàn)第二個能量折疊區(qū)域，標(biāo)記為SUB-P2，如圖2(d)所示.這是諧波光譜上呈現(xiàn)雙諧波增強的原因.

圖2 (a)啁啾激光波形；諧波輻射時頻分析：(b)β2=5 a.u.；(c)β2=7 a.u.；(d)β2=9 a.u.

隨后，對激光脈寬和激光光強做出改變發(fā)現(xiàn)：當(dāng)1600 nm和800 nm脈寬變化范圍分別在 15 fs～30 fs和 6 fs～15 fs時，適當(dāng)組合啁啾參數(shù)都會在諧波光譜上呈現(xiàn)單次諧波增強的現(xiàn)象.當(dāng)總光強不變，適當(dāng)調(diào)節(jié)雙色場光強在0.8×1014W/cm2～1.2×1014W/cm2范圍內(nèi)，諧波光譜也都可以觀察到單次諧波增強的現(xiàn)象.這說明在啁啾波形調(diào)控下，單次諧波的產(chǎn)生對激光脈寬和激光光強的依賴程度不是很明顯.并且，獲得的單次諧波可調(diào)范圍較寬.但是，該方法也存在一定缺點，即啁啾形式的實現(xiàn)需要精確調(diào)控.

3.2 雙色場波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波光源

圖4給出當(dāng)tdelay=1.3fs時的雙色場波形圖和諧波輻射時頻分析圖.結(jié)合三步模型理論來分析激光波形圖可知，當(dāng)電子在A點附近電離后，加速電子在AP區(qū)域運動.但是，由于激光延遲時間的調(diào)控，AP區(qū)域會呈現(xiàn)一個反向波包B[圖4(a)].這導(dǎo)致電子也會在該結(jié)構(gòu)下出現(xiàn)‘加速-減速-再加速’的現(xiàn)象，進而導(dǎo)致對應(yīng)能量峰P上呈現(xiàn)能量折疊區(qū)，即圖4(b)中的SUB-P結(jié)構(gòu).分析波包B的振幅可知，當(dāng)其振幅在-0.02a.u.附近時，其所導(dǎo)致的折疊能量區(qū)僅僅包含單一諧波輻射能量，進而導(dǎo)致該單次諧波強度的增強.這和啁啾波形調(diào)控產(chǎn)生單次諧波增強的原因是一樣的.但是，雙色場調(diào)控下波包B的振幅隨延遲時間變化比較明顯.例如：當(dāng)延遲時間在1.0 fs到1.35 fs區(qū)域，波包B的振幅可維持在-0.02 a.u.附近，即可以獲得單次諧波增強.但是，當(dāng)延遲時間小于1.0 fs或者大于1.35 fs時，波包B的振幅就會分別向負(fù)向和正向移動，這會分別導(dǎo)致能量峰P上的輻射折疊區(qū)消失或者增大，進而導(dǎo)致諧波光譜上單次諧波的消失以及多次諧波增強的產(chǎn)生.

圖4 (a)tdelay=1.3fs時雙色場激光波形；(b)該波形下諧波輻射時頻分析圖.

隨后，通過改變雙色場激光脈寬和激光光強分析單次諧波的產(chǎn)生可知，當(dāng)采用雙色場波形調(diào)控方法時，長波長激光(例如：1600nm)必須要有較大的激光脈寬；而短波長激光(例如：800nm)必須具有較短的激光脈寬.并且，短波長激光的光強要大于長波長激光的光強.只有滿足上述條件下，通過適當(dāng)改變激光延遲時間才會在諧波光譜上呈現(xiàn)單次諧波增強的現(xiàn)象.這說明在雙色波形調(diào)控下，單次諧波的產(chǎn)生對激光脈寬和激光光強的依賴程度較大.并且，產(chǎn)生的單次諧波可調(diào)范圍較窄.但是，該方法也存在一定優(yōu)點，即雙色場在實驗上非常容易獲得.

4 結(jié) 論

本文采用兩種波形調(diào)控方法研究了單次諧波的產(chǎn)生.結(jié)果表明：在啁啾波形調(diào)控下，單次諧波光源的調(diào)節(jié)范圍較寬，并且對激光脈寬和光強的要求不高.但是，其對啁啾形式調(diào)控要求較高.在雙色場波形調(diào)控下，單次諧波光源的調(diào)節(jié)范圍較窄，并且對激光脈寬和光強的要求較高.但是，實驗上實現(xiàn)該方案較為簡單.通過本文的研究對實驗獲得單次諧波光源提供了理論支撐.