摘要：隨著沿海城市工業(yè)、養(yǎng)殖業(yè)及船舶運輸業(yè)的發(fā)展，大量的重金屬進入到海灣并遷移到沉積物中，海灣沉積物重金屬污染已經成為一項突出的海洋環(huán)境問題。重金屬污染不僅會對海洋沉積環(huán)境造成嚴重的破壞，還會隨著食物鏈富集并危害人類健康。文章比較分析了中國海灣沉積物重金屬的含量、時空分布特征、賦存形態(tài)、來源以及污染評價，以期全面了解海灣沉積物重金屬污染現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢，為海灣重金屬污染防治及生態(tài)修復提供方向。

關鍵詞：海灣;沉積物;重金屬

中圖分類號：P76;P734 文獻標志碼：A 文章編號：1005-9857（2023）03-0083-14

0 引言

重金屬通常是指比重大于5的金屬，其具有持久性、毒性和生物蓄積性等特性[1]。重金屬在海水中不易降解，當其進入水體后，會附著在有機質、硫化物、鐵錳氧化物上，通過物理沉積和化學吸附、解吸、絡合、水解等生物地球化學過程從水體轉移至沉積物中，或隨著食物鏈進行遷移和富集，最終進入人體并對人類健康造成危害[1-3]。重金屬進入沉積物后，在水動力和解吸、擴散等物理化學條件下會重新釋放到水體中，對海洋水環(huán)境和底質環(huán)境造成嚴重的破壞[4-7]。近年來，我國重金屬污染事件時有發(fā)生，嚴重危害了人民群眾的身心健康和經濟發(fā)展。因此，研究重金屬的含量、分布、賦存形態(tài)和來源對于維護人體健康、保障環(huán)境安全和維持經濟穩(wěn)定有著重大的意義。

海灣是人類經濟活動和旅游業(yè)發(fā)展的重要區(qū)域，因此海灣環(huán)境容易受到沿岸人類活動的影響。海灣三面環(huán)陸的形態(tài)導致其水動力環(huán)境較為封閉，人類活動輸入到海灣的重金屬容易在沿岸富集，對海灣沿岸生態(tài)環(huán)境造成嚴重的破壞[8]。相對水體而言，沉積物中的重金屬豐度高、穩(wěn)定且易于精確檢測，能夠更好地反映人類活動的影響，因此，近年來有較多的研究成果集中于我國海灣沉積物重金屬污染[9]，這些研究揭示了各個海灣沉積物重金屬的污染情況以及來源，為各個海灣水質及底質環(huán)境的生態(tài)修復提供重要依據。但是，目前還沒有學者對我國海灣沉積物重金屬研究進行全面的歸納與總結。本文利用現(xiàn)有的中國海灣沉積物重金屬研究數據，對海灣沉積物重金屬的含量及時空分布、賦存形態(tài)、來源以及污染評價進行比較分析，以全面地了解我國海灣沉積物重金屬的污染現(xiàn)狀與趨勢，為我國海灣重金屬污染的合理防治及生態(tài)修復提供方向。

1 海灣沉積物重金屬的含量和時空分布

1.1 海灣沉積物重金屬的含量

海灣沉積物重金屬主要包括Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg、As等，根據已有研究，綜合并比較了中國海灣沉積物重金屬含量（表1），將其劃分為較高水平、中等以上水平、中等水平和較低水平。總體上，錦州灣、深圳灣、安海灣沉積物重金屬含量遠高于中國其他海灣。其中，錦州灣沉積物的Zn、Cd、Hg、As含量位于國內最高水平;深圳灣沉積物Cu的含量位于國內最高水平;安海灣沉積物Cr的含量位于國內最高水平。廈門灣、九龍江河口灣、象山灣、湛江灣、泉州灣、樂清灣、梅山灣、羅源灣沉積物重金屬的含量相較于中國其他海灣處于中等以上水平。膠州灣、遼東灣、梅梁灣、汕頭灣、花場灣、杏林灣、三沙灣、圍頭灣、湄洲灣的沉積物重金屬含量相較于中國其他海灣處于中等水平。以上海灣之外的其他海灣沉積物重金屬處于較低水平。

1.2 海灣沉積物重金屬的時空分布受地理位置、季節(jié)變化、沉積物類型、人類活動、生物擾動、水動力環(huán)境等過程的影響，沉積物中重金屬的含量呈現(xiàn)出海灣間較大的時空差異性。在季節(jié)尺度上，海陵灣[42]和遼東灣[43]呈現(xiàn)出枯水季重金屬含量低于洪水季的現(xiàn)象，其主要是受降雨影響，枯水季降雨量小，排入海灣的污染物濃度較低，且在冬季受到冰雪阻隔，底層海水與外界交換能力低所導致;萊州灣[44]和膠州灣[45]的重金屬含量也呈現(xiàn)出類似的規(guī)律，即夏季受降雨量大影響，沿岸徑流輸入大量的污染物，導致夏季海灣重金屬含量較高;春季由于生物活動較強，生物對重金屬的吸收導致興化灣[46]、萊州灣[44]及大亞灣[47]等海灣沉積物的重金屬在春季含量較低;秋季受降雨和大氣沉降的影響，興化灣[46]和萊州灣[44]沉積物中的Pb、Hg含量較高。綜上所述，受降雨、大氣沉降和生物活動等影響，海灣沉積物重金屬含量一般在春季和冬季較低，夏季和秋季較高。

在年際變化上，受重金屬自身性質、沿岸工業(yè)發(fā)展和年排污量差異性等影響，各海灣沉積物重金屬含量體現(xiàn)出較大的年際差異。從總體上來看，受所處區(qū)域沿岸工業(yè)發(fā)展和污水排放量的年際變化等影響，大部分海灣沉積物重金屬呈現(xiàn)先上升后降低或整體降低趨勢，如興化灣[11，46，48-50]、海陵灣[19，42]、渤海灣[28，51-54]及三沙灣[8，55-57]沉積物中重金屬含量總體上呈現(xiàn)出降低趨勢;除此之外，錦州灣[29，58-59]沉積物重金屬呈現(xiàn)先下降后略微上升的趨勢;羅源灣[4-7]沉積物重金屬總體呈現(xiàn)上升趨勢;北部灣[22，60-63]、湛江灣[21，64-68]、海州灣[32，69-72]及杭州灣[73-75]沉積物重金屬總體呈現(xiàn)先上升后減低趨勢;大亞灣[16，47，76-80]、欽州灣[23，81-84] 及膠州灣[34，45，85-88]沉積物中重金屬含量總體呈現(xiàn)出先上升后下降又略微上升的趨勢。受重金屬自身性質和來源等方面影響，各重金屬年際變化存在較大的差異性，如湄洲灣沉積物中Cu、Pb及Zn呈現(xiàn)出先下降后上升再下降的趨勢，Cd呈現(xiàn)上升趨勢，Cr、Hg呈現(xiàn)先降低后上升的趨勢[9，89-92];泉州灣沉積物中Cr和As呈現(xiàn)上升趨勢，Cu、Pb及Cd含量呈現(xiàn)先上升后降低的趨勢，Zn含量呈現(xiàn)先降低后略微增加的趨勢[10，93-95];欽州灣沉積物Cu、Zn及Cr呈現(xiàn)降低后上升后降低趨勢，Pb和Hg基本呈現(xiàn)降低后上升趨勢，Cd、As呈現(xiàn)上升后降低再上升的趨勢[23，81-84];遼東灣沉積物Cu、Zn及Hg呈現(xiàn)上升趨勢，Pb、Cr 及As 呈現(xiàn)下降趨勢，Cd 在2009—2014年下降后有所上升[31，96-98]（圖1）。

從空間尺度來看，受地理位置、沉積物類型、水動力條件、陸源河流輸入、人類活動等影響，海灣沉積物重金屬的空間分布特征體現(xiàn)出較大的差異性。水動力條件往往通過影響沉積物的粒徑來影響重金屬的分布，水動力條件較弱使得沉積物粒徑偏細，而小顆粒沉積物具有較大的比表面積，進而導致其較高的表面活性以及更利于重金屬的吸附。大部分海灣受到水動力條件和沉積物粒徑影響，使得其沉積物中的重金屬含量在內灣、中部或局部區(qū)域較高，如安海灣[1，3]、圍頭灣[1-2]、羅源灣[7]、泉州灣[10]、汕頭灣[18]、三沙灣[57]、興化灣[11]、湛江灣[21，64]、萊州灣[30]、海州灣[32]及膠州灣[99]等。除了受水動力條件和沉積物粒徑影響外，海灣沉積物重金屬含量還受到養(yǎng)殖區(qū)飼料的使用、工業(yè)和生活污水的排放和金礦、煤礦等礦產資源開發(fā)的影響，因此在這些區(qū)域呈現(xiàn)出較高值。例如，安海灣受沿岸鄉(xiāng)鎮(zhèn)工業(yè)污水排放的影響，其沉積物中重金屬含量在西北部較高;大亞灣受到近岸污水排放和海水養(yǎng)殖的影響，使得其沉積物重金屬在北部近岸較高[76];錦州灣受葫蘆島鋅廠等影響，其沉積物中重金屬的含量在西南部較高[29，59];渤海灣受沿岸工業(yè)廢水排放、農藥的使用及水產養(yǎng)殖等影響，其沉積物重金屬含量在西北部沿岸較高[100-101];萊州灣受水產養(yǎng)殖和礦產開發(fā)等人類活動影響，在其沉積物中的重金屬含量呈現(xiàn)出西北部和東南部沿岸較高的現(xiàn)象[30];遼東灣受沿岸工業(yè)污水和生活污水排放的影響，其沉積物重金屬含量在西北及西南部較高[96]。除此之外，沿岸徑流也是影響海灣沉積物重金屬分布的重要因素。沿岸徑流攜帶大量人類活動排放的重金屬進入海灣，使得重金屬在河口區(qū)沉積物中含量較高。例如，渤海灣受海河污染物輸入的影響，重金屬含量在海河河口區(qū)較高[100];杭州灣沉積物重金屬受長江南支徑流的影響，大部分重金屬含量呈現(xiàn)出在長江南支入?？谔庉^高，向東呈現(xiàn)舌狀遞減的趨勢[37]。

綜上所述，在短時間尺度上，我國海灣沉積物重金屬的含量整體上呈現(xiàn)出春、冬低，夏、秋高的季節(jié)變化趨勢。在年際時間尺度上，大部分海灣沉積物重金屬的含量整體上呈現(xiàn)降低趨勢。在空間尺度上，海灣沉積物重金屬含量整體上呈現(xiàn)出從近岸向外海降低的趨勢;受水動力、沉積物類型和人類活動影響，大多數海灣沉積物重金屬含量呈現(xiàn)出在海灣沿岸、中部或局部海域較高的現(xiàn)象;部分海灣受沿岸徑流污染物輸入的影響，其沉積物中重金屬的含量在河口區(qū)較高。

2 海灣重金屬的賦存形態(tài)

沉積物重金屬的賦存形態(tài)主要有可交換態(tài)、碳酸鹽結合態(tài)、鐵錳氧化物結合態(tài)、有機物及硫化物形態(tài)和殘渣態(tài)。殘渣態(tài)主要包含于原生礦和次生礦的礦物晶格中，穩(wěn)定性極高，不易分解轉化，用來代表沉積物重金屬以巖石風化為主的自然來源[8]。三沙灣、三門灣及梅梁灣沉積物中重金屬的賦存形態(tài)主要為殘渣態(tài)。陳凱等[8]發(fā)現(xiàn)三沙灣沉積物中Cr、Cu、Zn主要以殘渣態(tài)為主;趙晨輝等[102]發(fā)現(xiàn)三門灣沉積物中Cr、Cd、Cu主要以殘渣態(tài)為主;付鎮(zhèn)等[33]發(fā)現(xiàn)梅梁灣中Cu、Pb、Zn、Cr的賦存形態(tài)主要為殘渣態(tài)。

汕頭灣、湛江灣、錦州灣、大亞灣及渤海灣沉積物中部分重金屬主要以非殘渣態(tài)為主。其中汕頭灣[103]、湛江灣[21]、錦州灣[59]、大亞灣[104]及渤海灣[105]沉積物中的Cd主要以非殘渣態(tài)存在;錦州灣[59]、汕頭灣[103]及大亞灣[104]沉積物中的Cu主要以非殘渣態(tài)為主;汕頭灣[103]、湛江灣[21]、錦州灣[59]及渤海灣[105]沉積物中的Pb主要以非殘渣態(tài)存在;湛江灣[21]、錦州灣[59]及大亞灣[104]沉積物中的Zn主要以非殘渣態(tài)存在;汕頭灣[103]、湛江灣[21]沉積物Cr主要以非殘渣態(tài)存在。非殘渣態(tài)主要分布在沿海等人類活動頻繁的區(qū)域，例如大亞灣沉積物中非殘渣態(tài)重金屬主要分布在近岸區(qū)域[104]，而渤海灣中部非殘留態(tài)成分的含量呈現(xiàn)出向海方向輕微下降的趨勢[105]。除此之外，非殘渣態(tài)的重金屬在環(huán)境條件改變時或有機質和硫化物含量較高的條件下會釋放出來，這些被釋放出來的重金屬進入水體被生物所利用，對生態(tài)環(huán)境存在潛在危害[8]。

3 海灣沉積物重金屬的來源

海灣沉積物重金屬的來源主要為自然來源和人為來源。目前海灣沉積物重金屬的來源分析方法主要為相關性分析、主成分分析、聚類分析、富集因子法和PMF源解析計算等。這些溯源方法各有優(yōu)劣，因此對海灣沉積物重金屬的來源進行分析時一般采用多種方法結合、相互驗證的方式，從而得到更可靠的沉積物重金屬來源結論。

從總體上來看，海灣沉積物重金屬主要來源于河流輸入、工業(yè)和生活污水排放、農肥使用、礦產開發(fā)、海上航運及養(yǎng)殖等人為來源（圖2）。從各海灣來看，不同海灣沉積物重金屬的主要來源不同。大部分海灣沉積物重金屬來源于工廠或生活污水排放，如安海灣[1]、圍頭灣[1]、三沙灣[57]、深圳灣[106]、大亞灣[16]、渤海灣[100]、杭州灣[74]、遼東灣[107]及泉州灣[15];部分海灣沉積物重金屬來源于船舶運輸、養(yǎng)殖、農肥、礦山開發(fā)、燃料燃燒和河流輸入，如興化灣[21]、三沙灣[18]、深圳灣[106]、大亞灣[27]的沉積物重金屬主要來源于船舶運輸;遼東灣[107]、渤海灣[100]沉積物重金屬主要來源還包括養(yǎng)殖和農肥;泉州灣[10]和北部灣[108]沉積物中的重金屬主要來源于礦山和燃料燃燒;萊州灣[109]和汕頭灣[103]沉積物中重金屬主要來源于河流輸入。從各重金屬來看，不同重金屬來源不盡相同（圖2）。Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg、As主要來源于工廠和生活污水、船舶運輸、礦山冶煉、燃料燃燒。此外，Cu、Pb、Zn、Cd還可能來源于水產養(yǎng)殖，Cd、Hg、As還可能來源于農肥。

4 海灣沉積物重金屬的污染評價

海灣沉積物重金屬的污染評價方法有多種，較為常用的方法為沉積物質量基準方法、地累積指數法、潛在生態(tài)危害指數法、單因子污染指數法、綜合污染指數法、次生相與原生相分布比值法、污染負荷指數法、沉積物富集系數法、次生相富集系數法和化學蝕變指數等。單一的評價方法有一定的局限性，因此，近年來海灣重金屬的污染評價一般采用兩種或兩種以上的評價方法來進行聯(lián)合評價，從而得到更準確的評價結果。

根據各海灣沉積物重金屬污染評價結果（圖3），不同重金屬在海灣的污染存在差異性，大部分海灣沉積物存在一定程度上的Cd、Hg污染，其中錦州灣[29]、膠州灣[110]沉積物中的Cd達到很強或極強潛在生態(tài)風險水平，深圳灣[17]、花場灣[26]、湛江灣[64]沉積物中的Cd達到強的潛在生態(tài)風險水平;錦州灣[29]沉積物中的Hg達到極強潛在生態(tài)風險水平;舊鎮(zhèn)灣[12]、汕頭灣[18]、杭州灣[37]沉積物中的Hg達到強潛在生態(tài)風險水平;其他海灣沉積物中的Cd和Hg的污染達到中等潛在生態(tài)風險水平。部分海灣沉積物中As、Pb、Cr、Cu及Zn存在一定程度的污染。如湄洲灣[90]沉積物中的As達到中等污染水平，泉州灣[10]沉積物中的As達到較強的富集程度，三沙灣[8]和大亞灣[16]沉積物中的Pb達到中等污染水平，大亞灣[16]和湛江灣[64]沉積物中的Cu、Zn達到中等或偏中等污染水平。

除了重金屬污染程度的差異外，重金屬的污染程度在海灣沉積物中存在空間差異性，尤其是在近岸碼頭、養(yǎng)殖和河口等人類活動頻繁煩的區(qū)域污染程度較高。遼東灣[31]和膠州灣[34]部分重金屬在河口或碼頭污染程度較高，欽州灣[23]沉積物中的重金屬在養(yǎng)殖區(qū)污染程度較高，樂清灣[38]和杭州灣[74]沉積物中的重金屬在沿岸污染程度較高;車琳萍等[31]認為遼東灣沉積物中的As在遼河河口東岸海域潛在生態(tài)風險較大，而Hg在小凌河河口西岸海域的潛在生態(tài)風險較大;胡睿等[34]認為膠州灣中的Cd、Pb、Zn、Hg在灣內東側碼頭、河口等處污染程度略高;朱學韜[23]認為欽州灣中的Cd、Hg在養(yǎng)殖區(qū)達到中等生態(tài)風險水平;Yao等[38]認為樂清灣內灣沉積物主要受Cr、Cu、Zn影響不良生物效應的概率較高;姜文博等[74]認為杭州灣沉積物重金屬潛在生態(tài)風險指數的空間分布特征為東高西低，南北兩岸相對較高。

綜上所述，各海灣沉積物中重金屬的污染程度存在較大的差異性，總體上，大部分海灣存在一定程度的Cd和Hg污染，部分海灣存在一定程度的Cu、Pb、Zn、Cr及As污染。其中，污染程度較大的區(qū)域主要分布在沿岸、碼頭、養(yǎng)殖區(qū)和河口區(qū)等受人類活動影響較大的區(qū)域。

5 結論與展望

5.1 結論

中國各海灣沉積物重金屬含量水平較高的海灣多分布于沿岸工業(yè)、農業(yè)、養(yǎng)殖業(yè)等較為發(fā)達的區(qū)域。在年際變化上，大部分海灣沉積物重金屬含量總體呈現(xiàn)下降趨勢，部分海灣近年來呈現(xiàn)略微上升的趨勢。在空間尺度上，中國海灣沉積物重金屬主要受到大氣沉降、河流輸入、工業(yè)和生活污水排放、海上航運、養(yǎng)殖、農肥使用、礦產開發(fā)等人類活動影響，大多數重金屬含量在近岸沿海尤其是在河口、港口及水產養(yǎng)殖區(qū)等人類活動頻繁的區(qū)域較高，海灣沉積物重金屬含量受沉積物類型、水動力條件等影響，呈現(xiàn)出在內灣、中部或局部海域較高的現(xiàn)象。在人類活動頻繁的區(qū)域非殘渣態(tài)重金屬含量較高，當環(huán)境改變或有機質和硫化物含量較高時，重金屬容易釋放出來，對水環(huán)境造成二次污染，存在潛在的生態(tài)危害。

5.2 展望

盡管國內海灣重金屬污染已有大量的研究，但是仍然有以下問題亟待解決。

（1）各海灣沉積物重金屬污染的評價方法不一，各方法的評判標準不同，所得的結果也存在差異，難以進行統(tǒng)一的評價比較。目前較為主流的潛在生態(tài)風險評價法雖然考慮到了生物毒性的影響，但毒性響應參數基于使用計算獲得的結果，可能存在較大的不確定性，并且實際的重金屬污染存在復雜的物理化學過程的影響，簡單毒性系數加權無法準確地反映實際危害作用，還需進一步考慮其復雜的物理化學過程，做出更準確的重金屬污染評價。

（2）截至目前對我國海灣沉積物重金屬有較多的研究，但部分海灣沉積物重金屬的數據較老，尤其是在深圳灣和錦州灣等重金屬含量水平較高的海灣，需要更多的海灣沉積物重金屬相關的研究報道，從而為了解海灣重金屬的污染現(xiàn)狀、發(fā)展趨勢、污染防治及生態(tài)修復提供方向。

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