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        雜質(zhì)對CO2物性的影響分析

        2023-10-30 03:21:32孫琪含雪張明鑫張帥龍鄺志梁李洪言林名楨周志峰
        化工技術(shù)與開發(fā) 2023年10期
        關(guān)鍵詞:富氧比熱容雜質(zhì)

        孫琪含雪,張明鑫,張帥龍,鄺志梁,李洪言,林名楨,周志峰

        (1.山東石油化工學(xué)院石油工程學(xué)院,山東 東營 257061;2.山東信晟科技有限公司,山東 東營 257000)

        碳捕集與封存技術(shù)的要求高,技術(shù)含量高,我國在此基礎(chǔ)上還引入了CO2的利用,將其應(yīng)用到 CCS系統(tǒng)。其中,碳捕集與封存系統(tǒng)的安全運輸起到了重要的橋梁作用[1]。在輸送CO2的過程中,雜質(zhì)的存在必然會對CO2的物理性質(zhì)產(chǎn)生不同程度的影響,因此開展雜質(zhì)對CO2物理性質(zhì)的影響研究是非常必要的。

        1 二氧化碳的物性分析

        在 CCUS系統(tǒng)中,CO2輸送是一個非常關(guān)鍵的環(huán)節(jié),因此對CO2的基礎(chǔ)物理特性進行深入的研究非常有必要。作為大氣的重要組成部分,CO2在常溫常壓下是氣體,無色無味、無毒且不可燃燒。CO2可溶于水,在水中的溶解度是0.144g·(100g)-1(25℃),標(biāo)況下的密度是1.997g·L-1。在CCUS系統(tǒng)中,輸送CO2可在常溫常壓下進行,但要考慮成本并提高效率,因此要根據(jù)CO2的溫度和壓力,選擇最佳的運輸狀態(tài)。CO2有氣態(tài)、固態(tài)、液態(tài)、密相和超臨界狀態(tài),HYSYS模擬結(jié)果顯示,它們的壓力臨界點和溫度臨界點為7.37MPa、30.95℃(圖1)。

        圖1 二氧化碳相態(tài)圖

        2 雜質(zhì)來源分析

        CO2捕集是指在燃煤電廠及高碳排放企業(yè)中,通過物理、化學(xué)、生物等方法捕集CO2。當(dāng)前,我國的CO2捕集技術(shù)包括了燃燒前捕集、燃燒后捕集(PCC)和富氧燃燒捕集。這3種方法都需要從氣體中除去CO2,主要采用物理、化學(xué)溶劑洗滌、吸附、吸收、膜分離、低溫分離等工藝,從氣體中分離CO2。各種捕集技術(shù)的過程簡圖見圖2。

        圖2 各種捕集技術(shù)的過程簡圖

        2.1 燃燒前捕集

        燃燒前捕集技術(shù)是在燃燒前捕集CO2的方法,僅適用于整個煤氣化聯(lián)合循環(huán)系統(tǒng)(IGCC)。過程主要分2個階段:第1個階段涉及蒸汽重整,第2階段主要涉及一個“轉(zhuǎn)變”反應(yīng)。如果使用固體燃料,則稱為“氣化”,如果使用液態(tài)和氣態(tài)燃料,則稱為“部分氧化”。在燃燒之前進行捕集,可以采用物理溶劑吸收、吸附等氣體分離技術(shù)分離二氧化碳,以降低能耗。燃燒前捕集的大體流程見圖3。

        圖3 燃燒前捕集的流程圖

        2.2 燃燒后捕集

        在燃燒后捕集的過程中,煤(或天然氣)與空氣的混合物被吹到鍋爐中點燃。煤進入鍋爐前要進行“沖洗”,即煤要經(jīng)過一系列不同密度的液體,以除去煤中含有的雜質(zhì)。其中 PCC 原理相對簡單且適用于現(xiàn)有的燃煤電廠。傳統(tǒng)的 PCC 技術(shù)主要有吸附法、吸收法和膜分離法,其中吸收法中的胺基吸收法是商業(yè)應(yīng)用最成熟的技術(shù)[2]。圖4是采用化學(xué)吸收法對煙道氣進行燃燒后捕集的流程圖。

        圖4 采用化學(xué)吸收法進行燃燒后捕集的流程圖

        目前,化學(xué)溶劑是燃燒后捕集技術(shù)的最佳選擇。相對于其他技術(shù),化學(xué)溶劑的捕集效率高,能源消耗最低,成本較小。但醇類化學(xué)吸收劑與二氧化碳之間的結(jié)合力較強,因此對化學(xué)溶劑進行再次利用時,要耗費大量的能源。與燃燒前捕集相比,燃燒后捕集的建設(shè)成本低,但運行成本高。

        2.3 富氧燃燒捕集

        富氧燃燒捕集技術(shù)是指化石燃料在純氧或二氧化碳與氧氣的混合物中燃燒后,捕集CO2。化石燃料在純氧下的燃燒產(chǎn)物主要是水和二氧化碳,通過物理降溫使水凝結(jié)為液體后,分離得到純CO2。與燃燒前捕集技術(shù)和燃燒后捕集技術(shù)相比,富氧燃燒捕集技術(shù)的優(yōu)點是:由于空氣中的氮在燃燒過程中不能直接使用,因此氮的氧化物含量在煙道氣中大大降低;富氧燃燒中的煙道氣主要由水和二氧化碳組成,因此二氧化碳的捕集率可達96%以上。但富氧燃燒捕集過程中的制氧成本太高,因此與另外2種捕集方式相比,在成本上沒有太大的優(yōu)勢[3]。

        3 含雜質(zhì)的二氧化碳多元體系的物性參數(shù)研究

        由于捕集方式存在差異,燃煤電廠中排放的CO2煙氣中所含的雜質(zhì)種類及含量也存在差異,這會影響后續(xù)管道輸送CO2時的相平衡和物性參數(shù)。其中多組分CO2氣源中含有的主要雜質(zhì)組分為甲烷(CH4),還包括氮氣(N2)、氧氣(O2)、氫氣(H2)、氬氣(Ar)等非極性雜質(zhì),以及硫化氫(H2S)、一氧化碳(CO)、二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)等極性雜質(zhì)。從國外CO2埋藏和提高采收率的研究結(jié)果可知,CH4的質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大為1%,N2、O2和其他氣體雜質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不得大于5%。為了分析氣體雜質(zhì)對管輸?shù)挠绊?,列舉了部分具體雜質(zhì)的含量,結(jié)果見表1。

        表1 多組分CO2氣樣的雜質(zhì)含量

        3.1 雜質(zhì)變化對密度的影響

        密度是CO2管道輸送效率和輸送特性研究中不可缺少的因素,也是水力和熱力學(xué)計算中的重要參數(shù)。由圖1可知,CO2的臨界溫度為30.95℃,因此本文在研究雜質(zhì)對密度的影響時,設(shè)定溫度分別為30.95℃和60℃,壓力在1~20MPa之間變化,結(jié)果見圖5和圖6。

        圖5 30.95℃時雜質(zhì)對多組分CO2密度-壓力關(guān)系的影響曲線

        從圖5可以看出,多組分CO2體系在臨界溫度下的密度變化,與純CO2大致相同。在一定的溫度下,隨著壓力升高,氣體間的分子間距逐漸減小,多元體系的密度逐漸升高。當(dāng)壓力升高至7.37MPa,大約是該溫度下的飽和蒸汽壓時,曲線發(fā)生突變,此后氣體密度隨壓力的升高而迅速增加。壓力到達9MPa后,密度的變化逐漸趨于平穩(wěn),總體以曲線形式增長。分析圖像后可得出結(jié)論:在設(shè)定的各個組分樣例中,密度變化最明顯的是組分11,與純CO2的密度曲線相差較大,因此氫氣(H2)的存在會對CO2的管輸產(chǎn)生較大影響。組分2、組分3、組分4和組分6的密度值變化最為相近,與純CO2的密度曲線幾乎重合,表明甲烷(CH4)、氮氣(N2)、氧氣(O2)和一氧化碳(CO)等對CO2管輸過程的影響不大。

        圖6是溫度為60℃時,各組分樣例隨壓力升高的變化情況,其總體變化趨勢與溫度為30.95℃時大致相同。但從圖5與圖6的對比來看,隨著溫度升高,在多組分CO2的密度發(fā)生突變的區(qū)域,壓力有所增加,隨著壓力升高,密度的變化更為連續(xù)。同時由于溫度升高,曲線明顯比溫度較低時更為平滑,同樣的壓力下,各組分的密度最大值都有所減小。由此得出結(jié)論:當(dāng)壓力高于10MPa時,密度隨著溫度的升高而持續(xù)減小,不再出現(xiàn)突變區(qū);且壓力越高,在相同溫度下的密度差越小,說明高壓下壓力對CO2密度的影響小于溫度的影響。

        3.2 黏度變化及雜質(zhì)的影響

        要研究CO2管道輸送過程中,管內(nèi)流體的流動規(guī)律和沿程壓降,黏度是一個必不可少的影響因素,它直接決定了管道的流動特性,進而影響CO2管道的水力計算和輸送方案的設(shè)計與優(yōu)化。為了研究不同的壓力下雜質(zhì)對多組分CO2黏度的影響,采用PR方程,分別對30.95℃和60℃下的CO2及含雜質(zhì)CO2的黏度進行了計算,得到的黏度隨壓力的變化曲線見圖7和圖8。

        在一定的壓力條件下,純CO2的黏度隨溫度的升高而降低,其變化規(guī)律與密度的變化規(guī)律相似。這是因為在臨界壓力下,純CO2隨著溫度變化而由液相轉(zhuǎn)變?yōu)闅庀啵ざ劝l(fā)生了突變。液態(tài)CO2的黏度隨著溫度的升高而降低,且黏度在不同的壓力下基本相同。氣態(tài)CO2的黏度變化不大且基本相同。與密度曲線對比可知,超臨界 CO2的黏度在臨界壓力附近會產(chǎn)生突變,但不如密度的突變明顯,且壓力超過一定數(shù)值后,黏度的增長速度趨緩并逐漸穩(wěn)定。添加不同的雜質(zhì)后,黏度隨壓力的變化規(guī)律與純CO2的變化規(guī)律大致相同,但由于雜質(zhì)的化學(xué)性質(zhì)不同,對多組分CO2的黏度也會產(chǎn)生一些影響。

        雜質(zhì)對黏度的影響與密度基本相似,也改變了黏度的突變位置。在一定的溫度下,含有非極性雜質(zhì)或極性雜質(zhì)含量較少的組分2、3、4、6,其黏度的變化曲線基本重合(圖7),黏度突變位置突然向高壓方向移動,而其他的極性雜質(zhì)會使突變位點向低壓方向移動。隨著溫度上升,多組分CO2的黏度變化趨勢發(fā)生了細微的波動。含有非極性雜質(zhì)或一氧化碳的多組分CO2,其黏度波動發(fā)生在低壓下,而含有極性雜質(zhì)的CO2,其黏度則在高壓下出現(xiàn)明顯的波動。超臨界CO2的黏度變化小于0.04mPa·s,這一隨管道溫降而出現(xiàn)的黏度變化可以被忽視,因此可以用平均溫度下的黏度來代替真實的黏度[4]。

        3.3 比熱容變化及雜質(zhì)的影響

        在分析CO2管道運輸?shù)臒崃^程時,比熱容是一個非常關(guān)鍵的因素。由于CO2的比熱規(guī)律具有一定的獨特性,因此比熱容對CO2輸送管道的溫降規(guī)律有很大的影響。為了研究雜質(zhì)對CO2輸送過程中比熱容的影響,采用PR方程,分別研究了30.95℃和60℃下比熱容與壓力之間的關(guān)系,結(jié)果見圖9和圖10。

        圖9 30.95℃時雜質(zhì)對多組分CO2比熱容-壓力關(guān)系的影響曲線

        圖10 60℃時雜質(zhì)對多組分CO2比熱容-壓力關(guān)系的影響曲線

        比熱容的變化規(guī)律與密度、黏度等有很大區(qū)別。在特定的壓力條件下,隨著溫度上升,CO2的比熱容先變大再變小。在壓力上升的過程中,比熱容先上升,在壓力達到這個溫度下的飽和蒸汽壓時,比熱容會出現(xiàn)一個突變,之后隨著壓力上升,比熱容會逐漸降低。當(dāng)溫度距離臨界點溫度較遠時,隨著壓力的增加,整個曲線較平穩(wěn);隨著溫度升高到臨界壓力附近,比熱容量的變化更加顯著,且極值也更大。

        由圖9可知,CO2多元體系比熱容的變化趨勢,與純CO2的變化趨勢基本相同,均為先增大后減小。溫度為30.95 ℃時,由于加入的雜質(zhì)存在差異,因此極值點的位置發(fā)生了變化。SO2雜質(zhì)使得比熱容極值朝著低壓的方向移動,其他氣體雜質(zhì)則會使得比熱容極值朝著高壓的方向移動。從圖9和圖10的對比可知,60℃時的曲線明顯比30.95℃時更為平滑,極值點位置均出現(xiàn)后移,同時添加了強極性雜質(zhì)的組分其曲線的起伏更為明顯。這是因為雜質(zhì)使得多組分CO2的臨界點及兩相區(qū)發(fā)生了改變,越靠近臨界點,物性參數(shù)對溫度和壓力的變化更敏感,比熱容值越大[5]。

        因此,為了避開物性參數(shù)發(fā)生急劇改變的區(qū)域,在大型的管道輸送中,有必要在溫度和壓力較高的條件下進行超臨界運輸。這時,多組分CO2的比熱容將趨向于一個數(shù)值較小且穩(wěn)定的狀態(tài)。

        4 結(jié)論

        1)當(dāng)前,我國含雜質(zhì)CO2的捕集技術(shù)包括燃燒前捕集、燃燒后捕集(PCC)和富氧燃燒捕集等。燃燒前捕集技術(shù)是目前成本最低的捕集技術(shù);燃燒后捕集的能耗較低,但每次重復(fù)利用化學(xué)溶劑時,需要耗費大量的能源;富氧燃燒捕集過程中的制氧成本太高。

        2)采用HYSYS進行了二氧化碳物性參數(shù)的計算,結(jié)果表明:二氧化碳的密度和黏度會隨著壓力的增大而增大,且在臨界壓力附近,密度和黏度會發(fā)生突變;比熱容隨著壓力的增大先增大后減小,且在臨界壓力附近達到極大值。比較含雜質(zhì)CO2和純CO2的物性參數(shù)后發(fā)現(xiàn),大部分雜質(zhì)都會改變突變點或極大值,但影響不大;其中H2S和SO2對物性參數(shù)的影響較大,且SO2的影響高于H2S。因此,在CO2的管輸過程中,應(yīng)控制管道中H2S和SO2的含量。

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