田碩 ,王俊俏, 郜雅,梁二軍, 丁佩

(1. 鄭州航空工業(yè)管理學院材料學院,河南鄭州,450046;2.鄭州大學物理學院(微電子學院),河南鄭州,450001)

1 引言

納米尺度的光散射問題作為光與物質(zhì)相互作用的基本問題,已經(jīng)得到人們越來越多的關注和研究,也是納米光子學領域的研究熱點之一。在光散射理論中,有一種無輻射的暗態(tài)——anapole態(tài),在最近幾年引起了人們的普遍關注。Anapole態(tài)由散射體內(nèi)特殊的的電荷電流分布所激發(fā),在多極展開理論中,最常見的一階電anapole態(tài)可以看做笛卡爾坐標系下的電偶極矩和環(huán)偶極矩的干涉相消產(chǎn)生的[1]。電偶極矩對應于震蕩的電荷分布,而環(huán)偶極矩對應于環(huán)形的電流分布,其可以產(chǎn)生局限在環(huán)形區(qū)域的閉合的磁場分布。雖然電偶極矩和環(huán)偶極矩的電荷電流分布是不同的,但它們有相同的輻射模式,通過合理設計納米器件的結(jié)構(gòu),可以使電偶極矩和環(huán)偶極矩的輻射在遠場重疊,并具有相同的輻射強度和相反的相位,進而出現(xiàn)遠場的干涉相消和近場的局域增強[2, 3]。

一直以來,在經(jīng)典電動力學之中,人們通常用電多極矩和磁多極矩來描述物質(zhì)對光的響應,而環(huán)多極矩一直作為電多極矩或磁多極矩的高階展開項而被忽略。但隨著研究的深入,人們發(fā)現(xiàn)了環(huán)多極矩的獨特物理性質(zhì),而環(huán)多極矩應該作為獨立的多極子家族而引入,在描述光與物質(zhì)作用中有著不可替代的重要意義和作用。1958年,蘇聯(lián)科學家Zel’dovich[4]首次提出了一種無輻射源的電流模型,并用anapole的名詞進行定義。其中ana是希臘語,意思是without,即沒有的意思,pole是指物質(zhì)的極性。Anapole的意思就是沒有極性,對應于其無輻射的特性。Zel’dovich提出的anapole是這樣的一種電流分布,類似一個通電的螺線管被彎曲成環(huán)狀而首尾相連,電流在螺線管表面流動,這樣磁場將被局限在螺線管內(nèi)部沒有泄露,同時空間也幾乎沒有電場分布,形成一個無輻射源。同時,根據(jù)宇稱不守恒理論在電荷電流分布中的分析,電偶極子具有空間反演不對稱和時間反演對稱性,磁偶極子具有空間反演對稱和時間反演不對稱性,而Zel’dovich提出的“anapole”同時滿足空間和時間反演不對稱性,說明它是區(qū)別與電多極子和磁多極子的一種新的多極形式[5]。根據(jù)現(xiàn)在的知識我們知道,這種電流分布是恒定電流的穩(wěn)態(tài)分布,所以它其實是一種靜態(tài)的anapole概念;進一步的分析可以知道,靜態(tài)的anapole其實也就是靜態(tài)的環(huán)偶極子。雖然這種靜態(tài)anapole的概念比較初步,但它促使了人們對這種電流分布的深入分析,并希望在自然界中找到靜態(tài)anapole存在的證據(jù)。由于靜態(tài)anapole的無輻射特性,其很難被測量,并且基本粒子的anapole響應十分微弱,致使靜態(tài)anapole在很長時間無法觀測和證實,直到1997年才被C. S. Wood等人在原子銫的實驗中首次觀察到[6]。

與靜態(tài)anapole電流分布相似,但電流為動態(tài)的震蕩電流,此時激發(fā)的為一個動態(tài)的環(huán)偶極矩。第一次從理論上對動態(tài)環(huán)偶極矩進行闡述的是V. M. Dubovik 和A. A. Cheshkov,他們在20世紀60年代和70年代所發(fā)表的兩篇論文[7, 8]引入環(huán)多極矩的概念并用來分析動態(tài)anapole的形成。在此后的研究中,環(huán)多極子被多次提起并用于分析原子模型[9]、分子結(jié)構(gòu)[10]以及鐵電系統(tǒng)[11]等。但是長久以來,由于環(huán)多極子響應非常微弱且容易被電多極子和磁多極子所掩蓋,所以一直沒有在實驗上發(fā)現(xiàn)它們存在的證據(jù)。隨著近幾年來超構(gòu)材料的迅速發(fā)展以及微納技術的日趨成熟,人們已經(jīng)可以通過對結(jié)構(gòu)的人為設計,壓制電多極子和磁多極子而突出環(huán)多極子的響應,使環(huán)多極子的實驗觀測成為可能,并在2010年首次在實驗上觀測到環(huán)偶極子的存在[12]。對于環(huán)偶共振,一般伴隨著比較強的近場增強,并且環(huán)偶極子也經(jīng)常和其他多極子相互作用,因此可以產(chǎn)生許多有趣的光學現(xiàn)象,并在納米光子學領域有很多潛在的應用,如非線性光學[13]、轉(zhuǎn)換效率增強[14,15]、生物傳感器[16]、太赫茲光開關[17]和光探測[18]等。如果可以通過合適的結(jié)構(gòu)設計,在激發(fā)動態(tài)環(huán)偶極矩的同時激發(fā)同方向震蕩的動態(tài)電偶極矩,并達到干涉相消的條件,則可以產(chǎn)生無輻射的動態(tài)電anapole。

多極子之間的相互作用和影響極大的豐富了anapole概念的內(nèi)涵。一階的電anapole模式 可以看做是電偶極矩和磁環(huán)偶極矩的干涉相消,當它們的輻射在空間重疊時,由于相同的輻射模式,相同的輻射強度和相反的相位,從而出現(xiàn)遠場的干涉相消和近場的電磁場增強,如圖1所示。同樣的,磁偶極子輻射和電環(huán)偶極子輻射的干涉相消會產(chǎn)生一階的磁anapole[19]。高階的anapole可以看做高階的多極子之間的干涉作用。如二階電anapole模式可以看做電四極子和磁環(huán)四極矩的干涉相消形成的[1]。這種高階anapole已經(jīng)在全介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)中得到應用[20,21]。近年來,超材料和超表面的迅猛發(fā)展為anapole的應用提供了更加豐富的平臺。超材料是人工設計的周期性或非周期性結(jié)構(gòu),通過對亞波長結(jié)構(gòu)單元的設計和優(yōu)化,可以對材料的電磁性質(zhì)進行調(diào)控[22]。超表面是超材料的二維形式,具有結(jié)構(gòu)簡單、成本低、易于制造等優(yōu)點[23]。隨著微納加工技術的不斷發(fā)展與日趨成熟,極大的推動和促進了超材料和超表面的研究和發(fā)展。通過對超材料或超表面的合理設計,可以增強環(huán)偶極矩共振,同時抑制電/磁多極子響應,從而實現(xiàn)anapole態(tài)的激發(fā)[2]。Anapole的第一次實驗觀測就是在超材料領域?qū)崿F(xiàn)的[24]。最近幾年,基于anapole的超材料與超表面設計不斷出現(xiàn),極大豐富了anapole在該領域內(nèi)的應用。

圖1 電偶極矩(ED)與環(huán)偶極矩(TD)干涉相消激發(fā)anapole示意圖[1]

2 Anapole理論分析

Anapole態(tài)的基本原理可以用Mie理論來定量解釋[25, 26]。Mie理論最初研究的是球形粒子的散射,擴展后的Mie理論可以研究其他結(jié)構(gòu)的散射,如橢球、球殼、盤結(jié)構(gòu)或塊結(jié)構(gòu)等。

對于球形粒子,用Mie理論表示的散射截面可以用下式表示[2]:

(1)

這里k=2π/λ是波數(shù),λ為入射光波長。al為電場散射系數(shù),bl為磁場散射系數(shù),它們可以表示為:

(2)

當一階電場散射系數(shù)為零的時候,即a1=0,其對應于球坐標電偶極矩的散射為零,根據(jù)下邊的討論,其也對應于笛卡爾坐標系下的電偶極矩和環(huán)偶極矩干涉相消,這也是一階電anapole激發(fā)的條件。如果光的吸收可以忽略,把a1=0帶入方程(2)中的第一個公式,展開可以得到一個n與α的方程,可以得到在不同折射率以及不同半徑球形粒子條件下激發(fā)一階電anapole的入射光波長[1]。

同理,如果一階磁場散射系數(shù)為零,即b1=0,其對應于一階磁anapole。磁anapole和電anapole在能量分布上有不同的模式。電anapole可以把能量集中在散射體內(nèi)部,而磁anapole一般把能量排出散射體,而表現(xiàn)在散射體外部,具有類似等離激元的特點。同時激發(fā)電anapole和磁anapole可以形成所謂的混合的anapole態(tài)[27]。把這個概念推廣下去,如果高階的電場散射系數(shù)或磁場散射系數(shù)等于0,則對應于高階的電anapole或磁anapole。例如,對于電場散射系數(shù)a2=0,則對應于二階電anapole,其可以看做笛卡爾電四極矩與環(huán)四極矩的干涉相消產(chǎn)生。這種高階anapole已經(jīng)在全介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)激發(fā)[20,21]。

在入射光的激勵下,散射體內(nèi)會產(chǎn)生震蕩的電流和電荷分布,散射場可以看做這些電荷電流的輻射場的疊加。多極展開理論把電荷電流分布的遠場輻射分解為偶極子以及多極子的輻射,并對它們之間的相互作用進行分析。Anapole理論也可以用多極展開進行分析。對于金屬結(jié)構(gòu),會產(chǎn)生傳導電流,而對于電介質(zhì)結(jié)構(gòu),則會產(chǎn)生位移電流,電流密度J(r)可以表示為J(r)=iωε0(εr-1)E(r),這里E(r)是散射體內(nèi)的電場分布,ε0是真空介電常數(shù),εr是散射體的相對介電常數(shù),ω是角頻率。多極矩可以在笛卡爾坐標系和球坐標系下進行展開,對于笛卡爾坐標系下的展開式,偶極子和四極子的表達式為[28]:

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

這里,α,β=x,y,z,c為光速。在球坐標展開中,只有球電偶極子、球磁偶極子、球電四極子和球磁四極子,它們是[29]:

(9)

(10)

(11)

(12)

這里J0(kr),J1(kr),J2(kr)和J3(kr)分別是零階,一階,二階,和三階球貝塞爾函數(shù)。需要注意的是,球坐標系下的多極矩展開式仍然是用笛卡爾坐標來表示的。在這里沒有環(huán)偶極子和環(huán)四極子,是因為在球坐標展開中,環(huán)偶極子和環(huán)四極子分別是球電偶極子和球電四極子展開式中的一項[29]。例如,在長波近似,即入射光的波長相對于散射體說足夠大的情況下:

(13)

帶入到公式(9)中,經(jīng)整理后得:

(14)

所以當一階電anapole條件滿足時,有球電偶極子散射幾乎為零。此時,p=-ikt, 笛卡爾電偶極矩和環(huán)偶極矩的輻射干涉相消,它們具有相同的輻射強度,且p與ikt反相。同理,環(huán)四極子是球電四極子展開式的一項,當二階電anapole條件滿足時,有球電四極子的散射幾乎為零,此時笛卡爾電四極子和環(huán)四極子的輻射場干涉相消。

對于散射體,多極矩對散射截面的總貢獻可以表示為(用球多極矩表示)[29]:

(15)

其中,笛卡爾電偶極矩(p)和環(huán)偶極矩(t)對散射截面的貢獻為:

(16)

(17)

式中, |Einc| 為入射電場。

3 Anapole態(tài)的結(jié)構(gòu)模型與實驗觀測

自從靜態(tài)anapole(靜態(tài)環(huán)偶極子)的概念被Zel’dovich提出之后,由于實驗技術條件的限制以及靜態(tài)anapole的無輻射特性,在很長時間內(nèi)并沒有在實驗上觀測到。直到1997年,C. S. Wood等人在原子銫的實驗中首次觀察和測量到了長期尋求的靜態(tài)anapole態(tài)[6],證實了靜態(tài)anapole的存在并極大激發(fā)了在核物理和分子物理背景下對靜態(tài)anapole態(tài)的研究進展[10, 30]。當動態(tài)環(huán)偶極子的概念被V. M. Dubovik 和A. A. Cheshkov提出之后,如何在實驗上觀測和驗證動態(tài)環(huán)偶極矩的存在,成為人們關注和研究的方向。但由于自然材料中環(huán)多極矩的響應非常微弱其容易被電多極子和磁多極子的響應所掩蓋,一直沒有在實驗上發(fā)現(xiàn)它們存在的證據(jù)。超材料的出現(xiàn)為增強環(huán)偶響應提供了可能。2010年,N. I. Zheludev的科學團隊通過設計金屬劈裂環(huán)超材料結(jié)構(gòu)而突出環(huán)偶共振響應,首次在實驗上觀察和報道了微波波段的動態(tài)環(huán)偶共振,從而證實了環(huán)偶極矩的存在[12]。如圖2(a, b)所示,超材料的一個單元由四個非對稱的開口金屬環(huán)構(gòu)成,在極化方向垂直平面的平行入射光激勵下,可以產(chǎn)生環(huán)狀的磁偶極矩分布,進而激發(fā)垂直平面方向的環(huán)偶極矩。2013年Yuancheng Fan等人[31]利用非對稱開口環(huán)平面超表面結(jié)構(gòu)在實驗上觀測到了環(huán)偶極子共振。其共振單元由兩個非對稱開口金屬環(huán)構(gòu)成,在透射譜中,兩個共振峰的位置分別對應著磁偶極子共振(高頻)和環(huán)偶極子共振(低頻),如圖2(c, d)所示。

圖2 環(huán)偶極矩的實驗觀測:(a)首次實驗觀測到環(huán)偶極矩的金屬劈裂環(huán)超材料結(jié)構(gòu)以及(b)其產(chǎn)生環(huán)偶極矩示意圖[12];(c)平面非對稱劈裂環(huán)超表面激發(fā)環(huán)偶極矩以及(d)其透射譜[31]

環(huán)偶極子的實驗觀測為anapole超材料的設計和實驗觀測提供了研究思路和前提。通過合理的設計,使超材料在激發(fā)環(huán)偶共振的同時,又可以在同方向激發(fā)強的電偶共振,就有可能實現(xiàn)電偶極矩和環(huán)偶極矩的干涉相消,產(chǎn)生anapole模式。2013年,V. A. Fedotov等人[24]首先利用金屬超材料在微波領域?qū)嶒炆嫌^測到anapole態(tài)。該超材料的一個單元由開有啞鈴孔徑的不銹鋼金屬片對稱交叉組成,如圖3(a)所示。在激勵光作用下,可以產(chǎn)生沿孔徑邊緣流動的傳導電流,并激發(fā)磁偶極矩和環(huán)狀的閉合磁場,產(chǎn)生環(huán)偶極矩。同時中心金屬片交叉位置的開口位置產(chǎn)生震蕩的感應電荷,激發(fā)同方向的電偶極矩。通過調(diào)整參數(shù),可以實現(xiàn)電偶極矩和環(huán)偶極矩的干涉相消, 激發(fā)anapole態(tài),并可以通過透射譜的高Q共振透明峰證實它的存在。2018年,Pin Chieh Wu等人提出了一種激發(fā)anapole新的金屬超材料結(jié)構(gòu)[28],其共振單元由帶有啞鈴孔的金膜和一個垂直放置的金劈裂環(huán)構(gòu)成,在激勵光作用下,啞鈴孔和金劈裂環(huán)都可以產(chǎn)生環(huán)形電流,激發(fā)閉合的磁場分布,產(chǎn)生環(huán)偶極矩,并和啞鈴孔徑中心開口處的震蕩電荷產(chǎn)生的電偶極矩作用,激發(fā)anapole態(tài),如圖3(c)所示。理論計算了anapole態(tài)的激發(fā)機理,并在實驗中觀察到了和理論計算anapole波長基本吻合的透射反射譜,如圖3(d)所示。但是,由于金屬結(jié)構(gòu)一般比較復雜且尺寸較大,且金屬材料具有高損耗特性,因此需要找到更簡易和更高效的anapole態(tài)激發(fā)方式和材料。

圖3 金屬結(jié)構(gòu)的anapole: (a)首次觀測到anapole態(tài)的具有8重對稱微波金屬超材料結(jié)構(gòu)示意圖以及(b)其散射多極展開分析[24];(c)等離激元金屬anapole超材料示意圖,每個單元由一個帶有啞鈴孔徑的金薄膜和下方介電質(zhì)層中的開口劈裂環(huán)所構(gòu)成以及(d)實驗測得的遠場光譜[28]

圖4 (a)硅納米盤支持的anapole的實驗觀測以及高度為50 nm,直徑為310 nm的硅盤的暗場散射光譜[32];(b)硅盤高階anapole的近場探測[33]

高折射率電介質(zhì)材料由于其低的損耗和可以將能量局域在結(jié)構(gòu)體內(nèi)的優(yōu)點,最近幾年成為人們進行anapole態(tài)激發(fā)研究的優(yōu)化選擇和新方向。2015年,A. E. Miroshnichenko等人[32]發(fā)現(xiàn),利用一個簡單的硅納米薄盤,可以激發(fā)anapole態(tài)并在實驗中觀察到了它。和金屬等離激元共振不同的是,高折射率電介質(zhì)納米顆粒可以支持一系列Mie共振響應。把電介質(zhì)納米顆粒從球形改為圓盤狀或塊狀結(jié)構(gòu),可以對多極共振進行調(diào)控。對于大直徑的薄硅納米盤,小的厚度可以讓磁偶共振移出所研究光譜區(qū)域,而大的直徑又有利于在盤面激發(fā)環(huán)形電流分布,產(chǎn)生電偶共振和環(huán)偶共振。在遠場測量中,在散射光譜中發(fā)現(xiàn)暗態(tài)的譜谷,其對應于anapole態(tài)激發(fā),并且和模擬計算的anapole態(tài)波長吻合很好。進一步的研究發(fā)現(xiàn),硅盤也支持高階的anapole態(tài),并且高階anapole往往具有更強的近場能量局域性以及更窄的光譜響應。2017 年,V. A. Zenin等人[33]實驗觀測到了硅盤支持的二階anapole態(tài),并提出了一種識別一階和二階anapole的方法。在垂直硅盤方向(z方向)入射光激勵下,發(fā)現(xiàn)|Ez|有隨波長和盤直徑變化的分布最小值,其正和一階與二階anapole態(tài)的位置相對應。

硅盤在激發(fā)anapole態(tài)上的成功也引領了其他一些支持anapole態(tài)的高折射電介質(zhì)的結(jié)構(gòu),如硅塊結(jié)構(gòu)[34]、開孔硅盤結(jié)構(gòu)[35]、劈裂硅盤結(jié)構(gòu)[36]、空心硅塊結(jié)構(gòu)[37]、盤環(huán)結(jié)構(gòu)[38]等。在電介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)中引入空隙會提高anapole態(tài)的近場增強效應。此外,一些基于高折射率電介質(zhì)的超材料設計也可以支持和激發(fā)anapole態(tài)。A. K. Ospanova等人[39]提出了一種支持anapole態(tài)的硅超材料設計,該超材料的一個單元是開了四個穿孔的硅塊超分子,通過理論計算發(fā)現(xiàn),完全透射的峰值位置對應著anapole態(tài),并可以通過對結(jié)構(gòu)參數(shù)的調(diào)整實現(xiàn)對anapole態(tài)的調(diào)控。

此外,電介質(zhì)-金屬雜化結(jié)構(gòu)以及相應的多聚體結(jié)構(gòu)也可以支持anapole態(tài)的激發(fā)。A. A. Basharin等人發(fā)現(xiàn),結(jié)構(gòu)單元為電介質(zhì)圓柱組成的四聚體結(jié)構(gòu)可以支持環(huán)偶共振[40]。A. K. Ospanova等人[41]在電介質(zhì)圓柱體四聚體結(jié)構(gòu)的中心放置理想金屬導體圓柱,利用電介質(zhì)四聚體激發(fā)環(huán)偶共振,利用金屬圓柱激發(fā)電偶共振,進而激發(fā)anapole態(tài),可以用來實現(xiàn)光學隱身。V. R. Tuz等人[42]指出,高折射率電介質(zhì)盤三聚體結(jié)構(gòu)以及陣列可以支持anapole態(tài),并與入射光的偏振方向無關。M. Ghahremani等人[43]提出了一種金納米盤八聚體結(jié)構(gòu),可以支持一階和二階的anapole,并可以通過調(diào)節(jié)盤間的間距對這兩種anapole進行調(diào)制。Guiming Pan等人[44]設計了金-二氧化硅盤七聚體結(jié)構(gòu),并在金盤上沉積摻雜有增益材料的二氧化硅盤,構(gòu)成活躍超分子,可以激發(fā)anapole態(tài),并用類似的方法,在金-二氧化硅盤十三聚體結(jié)構(gòu)中激發(fā)高階anapole。

通常研究比較多的是電anapole,最近,磁anapole也引起人們的關注。T. Yezekyan等人[19]提出了一種支持間隙表面等離激元共振的金屬-絕緣體-金屬結(jié)構(gòu),其可以支持磁anapole態(tài)。該結(jié)構(gòu)用金盤和金襯底之間間隔一層二氧化硅絕緣層構(gòu)成,和傳統(tǒng)的電anapole不同的是,磁anapole并不會產(chǎn)生顯著的散射抑制,但是卻能顯著地實現(xiàn)電場增強,并且能量聚集在二氧化硅絕緣層內(nèi)。這個結(jié)果通過數(shù)值仿真計算并用雙光子熒光信號測量的實驗方法得到證實。

4 Anapole的應用

4.1 增強的近場效應

Anapole態(tài)具有顯著的遠場散射相消和近場增強特性,具有強的能量局域能力,可以在結(jié)構(gòu)體內(nèi)形成近場電磁熱點。通過對電介質(zhì)納米盤或納米塊結(jié)構(gòu)開槽或引入劈裂間隙,由于邊界條件的引入,可以顯著增強近場增強效果,并且可以把電磁熱點局限在空隙內(nèi),易于和外界分子發(fā)生作用。Yuanqing Yang等人的工作[35]表明,對納米硅盤中心開槽,在支持的一階和二階anapole的條件下,可以在槽內(nèi)產(chǎn)生顯著增強的電場熱點,能量強度增強可以達到3個數(shù)量級, 如圖5(a, b)所示。Q因子可以體現(xiàn)能量局域程度的強弱,Shaoding Liu等人[36]通過劈裂硅盤陣列,可以實現(xiàn)Q因子達到106的共振響應,并在劈裂間隙內(nèi)得到增強超過500倍的電場分布。Shuo Tian等人[38]通過對硅盤開圓環(huán)空隙,形成盤-環(huán)結(jié)構(gòu)超表面,在anapole態(tài)下可以獲得Q因子為4460的透射譜,并在空隙內(nèi)得到場增強達到346倍的電場熱點,如果讓中心盤偏心,最大場增強可以達到468 倍。Shuai Sun 等人[45]對硅納米方塊陣列進行開槽和開橢圓孔的剪裁設計,開槽可以調(diào)控電偶極子,開橢圓空可以調(diào)節(jié)環(huán)偶極子,從而可以達到對anapole態(tài)的調(diào)控,可以獲得Q因子為8053的反射光譜,并實現(xiàn)了237倍的電場增強, 如圖5(c, d)所示。J. F. Algorri等人[37]通過對納米硅塊中心開方孔的結(jié)構(gòu),其支持anapole態(tài)并可以通過參數(shù)調(diào)整對其調(diào)節(jié)。通過合理設計,其陣列結(jié)構(gòu)可以支持類似光學連續(xù)束縛態(tài)模式,進而獲得值為2.5×106的高Q因子共振,如圖5(e, f)所示。

圖5 Anapole增強的近場效應:(a)支持anapole態(tài)的開槽硅盤示意圖以及(b)其對應的電場能量強度增強光譜[35];(c)通過對硅納米方塊的剪裁實現(xiàn)對anapole態(tài)的調(diào)控示意圖以及(d)其支持的高Q共振反射譜與近場分布[45]; (e)支持anapole態(tài)的空心硅塊示意圖以及(f) 其陣列結(jié)構(gòu)支持高Q因子共振示意圖[37]

圖6 Anapole近場增強用于光捕獲:(a) 開孔硅盤用于粒子捕獲示意圖以及(b)其對應的anapole態(tài)的電場分布和(c)沿x=0平面繪制的納米盤內(nèi)不同狹縫寬度的橫向光勢阱橫截面圖[20];(d)用于粒子捕獲的開方孔硅塊陣列超表面示意圖以及(e)其對應的反射光譜并顯示anapole波長在636 nm以及對應的anapole電場分布圖和(f)其對應的光力分布圖[46]

圖7 Anapole用于增強三次諧波: (a)在泵浦波長測得的鍺盤三次諧波產(chǎn)生強度隨直徑變化示意圖,上邊顯示的是相關的電鏡圖和三次諧波強度圖[50];(b)鍺盤的二階anapole增強三次諧波,左中右分別是anapole態(tài),二階anapole態(tài)和非anapole態(tài)[21];(c)由硅盤為核金環(huán)為殼組成的金屬-電介質(zhì)結(jié)構(gòu)在anapole態(tài)增強三次諧波[51];(d)硅盤金屬鏡面效應增強三次諧波,右是金屬襯底(ROM)和絕緣襯底(ROI)影響三次諧波對比圖[52]

圖8 (a)硅盤的拉曼非線性效應。顯示了硅盤在泵浦光下測得的消光譜以及斯托克斯拉曼增強隨硅盤半徑變化[54];(b)硅盤的光熱非線性。顯示了連續(xù)波激光在硅納米片上的散射特性[55]

圖9 Anapole納米激光器: (a) InGaAs納米盤在anapole態(tài)下的電磁場強度放大特性隨載流子密度ρ0變化的輸入/輸出圖,上插圖是電場分量Ex隨時間變化圖,下插圖是穩(wěn)態(tài)時電磁能量的橫截面[58];(b) InGaAsP二維劈裂盤超表面示意圖(左)與其anapole態(tài)下激光特性(右)[59]

圖10 Anapole用于近場能量傳輸:(a)兩個臨近硅盤中的anapole態(tài)相互作用以及(b)具有魯棒性基于anapole態(tài)的硅納米盤鏈的亞波長近場能量傳輸[60];(c)劈裂硅盤鏈的光激勵上和anapole近場能量在直鏈中的傳輸下以及(d)在90度彎曲鏈中的傳輸[61]

這種空隙內(nèi)的近場增強可以產(chǎn)生強的場分布光學梯度,形成光學陷阱,可以用來對納米粒子或生物分子的光捕獲。J. J. Hernández-Sarria等人[20]通過開寬槽的納米硅盤,在所支持的二階anapole態(tài)下,可以在槽內(nèi)形成兩個電場熱點,進而得到雙阱光勢分布,可以在水環(huán)境下實現(xiàn)小到15 nm的粒子捕獲,并避免了熱對流和熱損傷。D. Conteduca等人[46]利用支持anapole態(tài)的開方孔硅塊超表面結(jié)構(gòu),利用方孔內(nèi)的近場增強產(chǎn)生的場梯度可以產(chǎn)生光力,利用小的輸入功率可以捕獲大量的直徑達到100 nm納米粒子。

空隙內(nèi)的近場增強也可以用作生物傳感,L. Sabri等人[47]設計了一種基于anapole模式的全介質(zhì)納米天線結(jié)構(gòu)生物傳感器,通過在硅盤中心開圓形空隙或矩形空隙產(chǎn)生一個電磁熱點,在630-650 nm波長范圍內(nèi),E值提高6.5倍,如果耦合來自底層的完美導電體襯底,E值提高到25倍,空隙大小和生物分子相當,在水環(huán)境下,進入空隙內(nèi)的分子會引發(fā)熒光增強,熒光增強的強度和空隙內(nèi)近場增強的平方成正比。由于anapole態(tài)會受到環(huán)境影響,周圍折射率的改變會引起anapole波長的變化,anapole也可以用于折射率傳感[48,49]。

4.2 增強的光學非線性效應

根據(jù)anapole態(tài)所具有的可以將能量局限在亞波長范圍內(nèi)的特性,可以用來增強納米尺度的光學非線性效應。G. Grinblat等人[50]首先利用鍺納米盤產(chǎn)生三次諧波,并研究了三次諧波信號與鍺盤尺寸和泵浦光波長的關系。當鍺盤直徑為875 nm,泵浦光波長為1650 nm時, 所激發(fā)的anapole態(tài)可以使三次諧波轉(zhuǎn)換效率(THG)提高到0.0001%,比非結(jié)構(gòu)化鍺參考膜中的三次諧波轉(zhuǎn)換效率提高了近4個數(shù)量級。在他們的另一項工作中[21],利用鍺盤的二階anapole激發(fā)進一步提高了THG效率。與一階anapole態(tài)相比,消光截面的譜谷更窄,極大提高了鍺盤內(nèi)電場的局域約束效應,三次諧波的轉(zhuǎn)換效率可以高達0.001%。

利用電介質(zhì)和金屬的耦合,可以強化結(jié)構(gòu)體內(nèi)的電磁熱點,進一步提高THG的轉(zhuǎn)換效率。S. Toshihiko等人[51]提出了一種金屬-電介質(zhì)混合納米結(jié)構(gòu),硅盤作為中心核可以激發(fā)anapole態(tài),金環(huán)作為外殼可以激發(fā)等離激元共振,并增強硅盤內(nèi)的電場,在三次諧波波長440 nm處, THG轉(zhuǎn)換效率可以達到0.007%。利用金屬的鏡面效應可以強化anapole態(tài)的近場增強效果,同時提高三次諧波轉(zhuǎn)換效率。Lei Xu等人[52]提出并用實驗證明,在anapole態(tài)激發(fā)下,與位于絕緣襯底上的電介質(zhì)納米硅盤諧振器相比,放在金屬襯底上的納米硅盤可以將三次諧波轉(zhuǎn)換效率提高兩個數(shù)量級,可以達到0.01%。Yan Yin等人[53]在硅盤的基礎上同時利用兩個金屬構(gòu)件,在盤上放置金環(huán)產(chǎn)生等離激元模式增強電場,在硅盤下放置金膜產(chǎn)生鏡面效應,三次諧波轉(zhuǎn)換效率可以高達0.057%。

Anapole態(tài)也可以用來增強其他的非線性效應。在文獻[54]中,采用785 nm泵浦光激勵不同半徑的硅納米盤,可以得到斯托克斯和反斯托克斯拉曼光譜。在拉曼位移為522 cm-1處觀察到明顯的聲子峰。對于半徑為190 nm的硅納米盤,在泵浦波長處支持anapole模式,并有最大的斯托克斯拉曼散射增強,比非結(jié)構(gòu)硅參考膜增強了80倍以上。文獻[55]顯示硅納米盤在anapole態(tài)可以展示顯著的光熱非線性效應,產(chǎn)生了具有大調(diào)制深度和寬動態(tài)范圍的可逆非線性散射,在量級為MW/ cm2弱強度入射光照射下,其非線性指數(shù)的變化可以高達0.5,比非結(jié)構(gòu)化參考體積硅所能觀察到的光熱非線性效應增強了3個數(shù)量級。 A. V. Panov[56]研究了GaP納米盤的無序和方形晶格超表面的非線性光學克爾效應。當納米盤的尺寸接近anapole態(tài)時,超表面的有效二階折射率呈指數(shù)增長。接近anapole態(tài)時,有效二階折射率的符號出現(xiàn)反轉(zhuǎn)。方形晶格超表面的有效非線性克爾系數(shù)的絕對值高于無序陣列超表面的有效非線性克爾系數(shù)。 G. Grinblat等人[57]利用光學非線性晶體GaP盤支持的anapole態(tài),通過在可見光和近紅外光譜區(qū)域的光學克爾效應和雙光子吸收效應,實現(xiàn)了高效快速的全光調(diào)制。在anapole態(tài)下進行探測,單獨的一個GaP納米盤可以產(chǎn)生高達～40%的差分反射率調(diào)制,特征調(diào)制時間在14 ～ 66 fs之間。

4.3 納米激光器

基于高折射率電介質(zhì)支持的anapole態(tài),可以在電介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)內(nèi)部產(chǎn)生局域的能量,增加局域態(tài)密度,這對設計高效率的納米激光器很有好處。最近幾年來,基于電介質(zhì)anapole態(tài)的納米激光器的設計與研究取得了一定進展。J. S. Totero Gongora等人[58]研究了自極化激光器的理論模型,并利用anapole態(tài)自身的非輻射特性,設計出了具有獨特的光學性質(zhì)的片上光源納米激光器。

該激光器基于InGaAs半導體結(jié)構(gòu),利用anapole態(tài)加強了光與納米器件的耦合,把光耦合進波導通道,在耦合峰值時的耦合強度比經(jīng)典激光器要高出約一萬倍左右,同時,該anapole激光器可以通過anapole態(tài)的自發(fā)模式鎖定來產(chǎn)生超快脈沖(100fs)。A. Tripathi等人[59]用InGaAsP制作了二維劈裂盤超表面,其支持強的局域場以及高Q因子共振,可以用來做窄線寬,低閾值的室溫納米激光器,并通過實驗得到證實。在實驗中,用波長為980 nm的脈沖激光對樣品進行光學泵浦, 當泵浦量高于閾值10 μJ/ cm2時,在1.5 μm的中心波長附近會出現(xiàn)半高寬只有2.2 nm的尖銳激光發(fā)射強度峰。

4.4 近場能量傳輸

文獻[60]研究了硅納米盤中anapole態(tài)的相互耦合和相互作用,并結(jié)合第一性原理進行模擬和分析,展現(xiàn)了在納米盤鏈中anapole態(tài)的傳遞,并發(fā)現(xiàn)這種anapole態(tài)和能量的傳遞對于納米盤鏈的彎曲以及分叉有很好的魯棒性,這為開發(fā)依賴于非輻射模式的光學集成器件和高魯棒波導開辟了道路。Tiancheng Huang等人[61]利用劈裂納米硅盤鏈,從理論和實驗上實現(xiàn)了更有效的能量傳輸。相比較于非劈裂的硅盤鏈,空氣劈裂間隙可以增強能量局域能力,提高納米鏈的能量傳遞效率,并可以通過對劈裂間隙的調(diào)控實現(xiàn)對能量傳輸?shù)恼{(diào)控,并在實驗上對這種能量傳輸進行了驗證。

4.5 其他應用

利用anapole態(tài)的遠場輻射相消的特性,A. K. Ospanova等人[41]用電介質(zhì)圓柱體四聚體和放在中心的金屬導體棒激發(fā)anapole態(tài)實現(xiàn)光學隱身。Tianhua Feng和Yi Xu[62]等人利用金核硅殼的結(jié)構(gòu),用anapole效應用環(huán)偶極子輻射壓制主導的電偶極子輻射,而突出磁偶極子輻射,可以使結(jié)構(gòu)可以看做一個純粹的磁偶極子源的存在。Anapole的另一個應用是和其他模式的耦合。Kang Du等人[63]利用電介質(zhì)-金屬結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了anapole態(tài)和暗等離激元模式的耦合。在硅盤中開槽并放置金納米條二聚體結(jié)構(gòu)形成成金屬腔,在散射譜中出現(xiàn)了兩個暗模式,其中一個來自硅盤激發(fā)的anapole, 另一個來自金納米帶二聚體的暗等離激元模式,它們的耦合滿足強耦合并引起Rabi分裂。Shaoding Liu等人[64]利用硅納米盤-J-聚體異質(zhì)結(jié)構(gòu),可以實現(xiàn)分子激子和anapole模式的耦合。利用硅盤核激發(fā)anapole態(tài),周圍的J-聚體外殼可以激發(fā)分子激子模式。在激子躍遷頻率附近會出現(xiàn)散射峰,而anapole模式分離為兩個本征模,表現(xiàn)在兩個散射峰兩側(cè)的兩個散射谷。Anapole也可以用來增強吸收率或?qū)崿F(xiàn)完美吸收。Ren Wang和L. D. Negro[34]通過設計和調(diào)整支持的anapole態(tài)的電介質(zhì)盤以及方塊結(jié)構(gòu),實現(xiàn)了寬帶的光吸收增強,并可以通過組合不同大小的結(jié)構(gòu)單元,進一步增加帶寬和吸收率。在Ran Li等人[65]的工作中,利用硅盤和二氧化硅盤結(jié)合,放置在銀襯底上,在支持anapole態(tài)的情況下,可以得到半高寬為0.48 nm,Q因子為1763的極窄完美吸收光譜。在Mengyue He等人[66]的工作中,通過開槽硅橢圓盤和不同厚度的二氧化硅襯底和銀襯底的結(jié)合,可以同時實現(xiàn)強的近場增強和窄帶完美吸收。Jingyi Tian等人[67]利用相變材料Ge2Sb2Te5(GST)的相變實現(xiàn)了對anapole的動態(tài)調(diào)控,可以用于具有高消光對比度的多光譜光開關。

5 總結(jié)

本文從光學anapole的物理概念和基本理論出發(fā),重點介紹了支持anapole態(tài)的物理結(jié)構(gòu)分析,實驗觀測以及重要的應用進展。對于基本的一階電anapole, 可以看做笛卡爾電偶極子和環(huán)偶極子的干涉相消,表現(xiàn)在明顯的遠場散射抑制以及強的近場增強效應。本文對磁anapole和高階anapole也做了一定的介紹。作為無輻射的物理模型,anapole模式可以通過金屬結(jié)構(gòu)、電介質(zhì)結(jié)構(gòu)、金屬-電介質(zhì)混合結(jié)構(gòu)以及一些多聚體結(jié)構(gòu)激發(fā)。而對于常規(guī)的基于Mie共振的電介質(zhì)材料支持所支持的anapole態(tài),由于其低損耗特性和強的近場局域能力,已經(jīng)在納米光子學許多相關領域如電磁場增強、光捕獲、激光、傳感、光譜學、超材料和非線性光學中揭示了它的巨大潛力并獲得越來越多的應用。Anapole的概念以及納米粒子中相關的干涉效應,為在納米尺度有效控制光與物質(zhì)相互作用提供了具有豐富活力和吸引力的操作平臺,為各種功能光子器件的設計和研究提供了指導和參考意義。