馮 琤，劉 健，張益軍，錢蕓生

（1.南京工程學(xué)院 信息與通信工程學(xué)院，江蘇 南京 211167；2.南京理工大學(xué) 基礎(chǔ)教學(xué)與實(shí)驗(yàn)中心，江蘇 南京 210094；3.南京理工大學(xué) 電子工程與光電技術(shù)學(xué)院，江蘇 南京 210094）

1 引言

負(fù)電子親和勢GaAs 基光電陰極在微光探測和高能物理等領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)越的性能，并得到了廣泛的應(yīng)用［1-3］。在光電探測和極化電子源的應(yīng)用中，GaAs 基光電陰極要具有較高的量子效率和良好的穩(wěn)定性。光電陰極的量子效率很大程度上取決于入射光在陰極體內(nèi)的吸收情況和光生電子在體內(nèi)的輸運(yùn)能力。為了提高光電陰極的光電發(fā)射性能，研究人員在優(yōu)化陰極結(jié)構(gòu)方面開展了大量的研究工作［4-8］。其中，較為典型有效的陰極結(jié)構(gòu)有兩種：一種是漸變帶隙結(jié)構(gòu)，另外一種是分布式布拉格反射（Distributed Bragg Reflection，DBR）結(jié)構(gòu)。

漸變帶隙結(jié)構(gòu)是在AlxGa1-xAs 緩沖層引入漸變Al 組分，不同Al 組分的AlxGa1-xAs 材料具有不同的能帶結(jié)構(gòu)，使緩沖層的帶隙發(fā)生變化，從而形成內(nèi)建電場促進(jìn)光的吸收和光生電子的輸運(yùn)。同時，漸變的Al 組分還可以減少AlxGa1-xAs 緩沖層和GaAs 發(fā)射層之間的界面復(fù)合，進(jìn)一步促進(jìn)光電發(fā)射性能的改善［9］。DBR 結(jié)構(gòu)通過將高低兩種折射率的AlxGa1-xAs 材料交替周期性地堆疊在一起，形成法布里-羅珀共振腔，顯著提升入射光在光電陰極體內(nèi)的吸收效率，進(jìn)而改善光電陰極的發(fā)射效率［10］。

與其他結(jié)構(gòu)相比，上述兩種典型的多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)光電陰極的光電發(fā)射性能具有明顯的優(yōu)勢。對比研究這兩種結(jié)構(gòu)光電陰極的光學(xué)性能和量子效率，對改善GaAs 基光電陰極的光電發(fā)射性能具有重要意義。本文分別利用基于薄膜光學(xué)理論得到的矩陣公式和求解一維連續(xù)型方程得到的量子效率模型，對漸變帶隙和DBR 結(jié)構(gòu)的反射式GaAs 基光電陰極在發(fā)射性能上的優(yōu)勢進(jìn)行了研究，并分析了影響光電發(fā)射特性的相關(guān)參數(shù)，為GaAs 基光電陰極的結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)。

2 實(shí)驗(yàn)

為了比較漸變帶隙結(jié)構(gòu)和DBR 結(jié)構(gòu)光電陰極的光電發(fā)射特性，本文設(shè)計(jì)了兩種結(jié)構(gòu)的光電陰極樣品，如圖1 所示。兩種光電陰極樣品的發(fā)射層均采用指數(shù)摻雜結(jié)構(gòu)，即摻雜濃度由Alx-Ga1-xAs/GaAs 界面向發(fā)射表面呈指數(shù)型遞減，濃度在1×1019～1×1018cm-3之間，發(fā)射層總厚度為1 μm。

圖1 GaAs 基光電陰極樣品結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of GaAs-based photocathode samples

樣品1 采用的是漸變帶隙結(jié)構(gòu)，AlxGa1-xAs 緩沖層的Al 組分含量由0.9 到0 逐漸遞減，在與GaAs 發(fā)射層接觸處正好變化到與發(fā)射層材料相同的GaAs；樣品2 采用的是DBR 結(jié)構(gòu)，其Alx-Ga1-xAs 緩沖層由10 對GaAs 層和AlAs 層 交替疊加而成，摻雜濃度均為1×1019cm-3。

采用美國Applied EPI 公司生產(chǎn)的Gen-II 型MBE 設(shè)備生長上述樣品，設(shè)備使用的分子（原子）束是將固態(tài)源裝在射束箱中靠加熱蒸發(fā)得到的。生長前先將經(jīng)過清潔處理的拋光好的2 英寸n 型GaAs（100）襯底送入超高真空的生長室，由加熱器先對襯底材料進(jìn)行620 ℃退火清潔以去除表面氧化物，然后再用離子濺射槍產(chǎn)生氬離子轟擊襯底表面，去除退火清潔后殘留在襯底表面的部分碳雜質(zhì)。在襯底上外延生長GaAs 和AlxGa1-xAs 材料，在富砷的條件下，在射束箱中產(chǎn)生的Ga 束、Al 束和As 束在加熱的襯底表面先后經(jīng)過物理和化學(xué)吸附生成所需的化合物，生長GaAs 和AlxGa1-xAs 的襯底加熱溫度分別為580 ℃和600 ℃，III/V 族束流比為1∶30，生長速率為1 μm/h。因?yàn)锽e 具有蒸汽壓低、黏附系數(shù)接近于1 的優(yōu)點(diǎn)，在外延生長過程中p 型摻雜劑采用Be 元素。用SEM 對上述兩種GaAs 基樣品的橫截面圖像進(jìn)行表征，如圖2 所示，兩種樣品不同外延層的界面分割非常明顯。對于變組分結(jié)構(gòu)的樣品1，AlxGa1-xAs 緩沖層和GaAs 發(fā)射層的界面分隔不明顯，這與漸變組分結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)相符。對于DBR 結(jié)構(gòu)的樣品2，基于DBR 的緩沖層由10 對交替的GaAs 和AlAs 層組成。由于生長超薄高Al 組分AlxGa1-xAs 外延層具有較高的技術(shù)難度，因此每個子層的厚度可能存在一些偏差。

圖2 橫截面的SEM 圖像Fig.2 Cross-sectional SEM images

通過雙光路的PerkinElmer Lambda 950 型分光光度計(jì)測量得到兩種樣品的反射率曲線，如圖3 所示。波長小于700 nm 時，兩種樣品的反射率曲線基本一致，而在700～1 000 nm 內(nèi)，樣品1 的反射率曲線波動較小，在長波區(qū)域的平均反射率較低，這是因?yàn)闈u變帶隙結(jié)構(gòu)可以提高入射光在能帶閾值處的吸收率。樣品2 的反射率曲線振幅提高，在一些波長范圍內(nèi)可以獲得較高的反射率，由于共振吸收的影響，在755，808 和880 nm處有明顯的反射率極小值。說明在GaAs 發(fā)射層和襯底之間引出DBR 結(jié)構(gòu)，可以實(shí)現(xiàn)入射光在陰極內(nèi)部的多次反射從而增強(qiáng)光的吸收。

圖3 GaAs 基光電陰極樣品的反射率曲線Fig.3 Reflectivity curves of GaAs-based photocathode samples

為了比較兩種多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)光電陰極的光電發(fā)射效率，將上述兩樣品進(jìn)行清洗凈化后，進(jìn)行（Cs，O）激活，即激活過程中Cs 源保持開啟狀態(tài)。當(dāng)光電流出現(xiàn)第一個峰值且隨后下降至峰值85%時，開啟O 源，在光電流出現(xiàn)新的峰值時，關(guān)閉O 源，以此循環(huán)往復(fù)，直至光電流不再上升，并進(jìn)Cs 收尾。激活結(jié)束后，即可原位測量兩組光電陰極樣品的量子效率曲線，如圖4 所示?？梢钥闯?，DBR 結(jié)構(gòu)的量子效率曲線特性與漸變帶隙結(jié)構(gòu)的截然不同，樣品2 的量子效率除了整體高于樣品1 之外，還表現(xiàn)出明顯的震蕩曲線，且曲線波動的峰值位置與反射率曲線的峰值位置相對應(yīng)，這是因?yàn)槿肷涔庠谶@種特殊的光學(xué)結(jié)構(gòu)中發(fā)生了多次反射產(chǎn)生共振吸收，DBR 結(jié)構(gòu)樣品在峰值位置處的量子效率與漸變帶隙結(jié)構(gòu)相比可分別提升37.5%，38.9%和47.0%。

圖4 Cs/O 激活后測得的GaAs陰極樣品的量子效率曲線Fig.4 Measured quantum efficiency curves of GaAs cathode samples after Cs/O activation

3 理論模型

3.1 光學(xué)性能

漸變帶隙結(jié)構(gòu)和DBR 結(jié)構(gòu)的反射式GaAs基光電陰極均可以看作是一個多層膜系，如圖5所示。當(dāng)入射光照射到光電陰極表面時，光子將依次通過GaAs 發(fā)射層和AlxGa1-xAs 緩沖層的各個子層，最后進(jìn)入襯底層。在計(jì)算光學(xué)性能時，可以將襯底層作為出射介質(zhì)。

圖5 多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極結(jié)構(gòu)Fig.5 Structure of complicated multi-layer GaAs-based photocathodes

根據(jù)薄膜光學(xué)矩陣?yán)碚摚?1］，多層結(jié)構(gòu)的特征矩陣為：

3.2 量子效率

對于漸變帶隙結(jié)構(gòu)的GaAs 基光電陰極，AlxGa1-xAs 緩沖層具有隨厚度變化的Al 組分，一些基本物理參數(shù)也會隨厚度發(fā)生著變化。為了便于計(jì)算，將AlxGa1-xAs 緩沖層劃分為若干個子層，使每個子層具有固定的Al 組分和物理參數(shù)。DBR 結(jié)構(gòu)的緩沖層由高折射率和低折射率交替堆疊的多層組成。因此，梯度帶隙結(jié)構(gòu)和DBR結(jié)構(gòu)都可以被視為復(fù)雜的多層結(jié)構(gòu)統(tǒng)一推導(dǎo)量子效率模型。

根據(jù)光電發(fā)射三步模型，光生電子各AlxGa1-xAs 子層的一維連續(xù)型方程為：

其中：gi（X）表示AlxGa1-xAs 層的光電子產(chǎn)生函數(shù)，對于反射式GaAs 基光電陰極有：

式中：ni（X）是AlxGa1-xAs 層少數(shù)載流子濃度（i取值1～n，對應(yīng)各個AlxGa1-xAs 子層）；τi是緩沖層各子層的少數(shù)載流子壽命；I0是入射光強(qiáng)；αhvi是隨Al 組 分x變化的各AlxGa1-xAs 層的吸收系數(shù)［12］；Rhv（λ）是光電陰極的表面反射率。值得注意的是，以往為了簡化計(jì)算，反射率通常設(shè)定為常數(shù)，而實(shí)際上反射率會受陰極結(jié)構(gòu)變化的影響，并且是隨入射光波長而變化的，因此，這里使用的反射率是通過上述光學(xué)性能計(jì)算得到的。

為了求解上述一系列一維連續(xù)型方程，從而得到輸運(yùn)到AlxGa1-xAs 緩沖層/GaAs 發(fā)射層界面的電子濃度，需代入以下邊界條件：

當(dāng)i=1 時，

當(dāng)i=2，…，n-1 時，

當(dāng)i=n，

其中Svi表示AlxGa1-xAs 各子層之間的界面復(fù)合速率。通過遞歸計(jì)算，得到AlxGa1-xAs 緩沖層/GaAs 發(fā)射層界面的電子濃度nbuf=n1（Te）。

在GaAs 發(fā)射層，電子主要通過逸出的方式向真空發(fā)射電子，電子輸運(yùn)同樣遵循一維連續(xù)型方程：

其中：Dn0為GaAs 發(fā)射層的電子擴(kuò)散系數(shù)，n0（x）是GaAs 發(fā)射層的少數(shù)載流子（電子）濃度，μ0是GaAs 發(fā)射層的電子遷移率［13］。上述連續(xù)性方程的邊界條件為：

將式（14）和式（15）帶入式（13），即可求解出GaAs 發(fā)射層發(fā)射的電子濃度n0（x），最后代入式（16），即可得到多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極的量子效率。

其中P是表面電子逸出幾率［14-15］。

4 仿真與分析

4.1 膜層厚度變化對光學(xué)性能和量子效率的影響

在GaAs 基光電陰極中，AlxGa1-xAs 緩沖層和GaAs 發(fā)射層的厚度對陰極的光學(xué)性能有很大的影響，進(jìn)而會影響量子效率。為了分析膜層厚度對光學(xué)性能和量子效率的影響，分別利用上述推導(dǎo)的光學(xué)性能計(jì)算公式和量子效率模型進(jìn)行仿真。

圖6 為GaAs 發(fā)射層厚度變化對多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極光學(xué)性能和量子效率的影響。仿真時，漸變帶隙陰極的AlxGa1-xAs 緩沖層厚度為1.15 μm，DBR 結(jié)構(gòu)陰極的AlxGa1-xAs 緩沖層則由10 對厚度為65 nm/50 nm 的GaAs/AlAs 結(jié)構(gòu)組成。由于DBR 結(jié)構(gòu)形成法布里-羅珀共振腔，特定波長的入射光在共振腔內(nèi)來回反射，因此其反射率和吸收率出現(xiàn)大幅的振蕩。隨著GaAs 層厚度的增加，兩種結(jié)構(gòu)光電陰極反射率曲線的振蕩周期和振幅減小，波峰和波谷數(shù)量增加，且位置向短波方向移動。對于漸變帶隙結(jié)構(gòu)，吸收率表現(xiàn)為隨GaAs 厚度的增加而明顯增長，而透射率隨GaAs 厚度的增加而減小；對于DBR 結(jié)構(gòu)，吸收率整體而言也是隨著GaAs 厚度的增加而增長，同時吸收率曲線的波動幅度減小，透射率曲線的波動幅度增大。這說明共振腔導(dǎo)致光的吸收率及其峰值對應(yīng)波長對GaAs 發(fā)射層的厚度十分敏感。在設(shè)計(jì)生長此類光電陰極時需精確控制膜層厚度。

圖6 GaAs 發(fā)射層厚度變化對多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極光學(xué)性能和量子效率的影響Fig.6 Optical properties and quantum efficiency curves with changing thicknesses of GaAs emission layer in multi-layer GaAs-based photocathodes

兩種結(jié)構(gòu)光電陰極的量子效率同樣隨著發(fā)射層的增加而提高，這與光電陰極的吸收率大大相關(guān)。當(dāng)發(fā)射層很薄時，只有少部分光子被發(fā)射層吸收最終產(chǎn)生光生電子，大部分光子會透過發(fā)射層進(jìn)AlxGa1-xAs緩沖層。而當(dāng)發(fā)射層厚度增加時，發(fā)射層會有更加充足的空間吸收光子，可以產(chǎn)生更多電子從而增加量子效率。當(dāng)然這并不意味著發(fā)射層越厚越好，發(fā)射層太厚，所有入射光子被發(fā)射層全部吸收，緩沖層對發(fā)射光電子的貢獻(xiàn)逐漸消失［10，16］。由于DBR 結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出較強(qiáng)的共振吸收，所以量子效率曲線也存在明顯的波峰和波谷，且波峰和波谷的位置與吸收率曲線的基本一致。

圖7 表示AlxGa1-xAs 緩沖層厚度變化對多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極光學(xué)性能和量子效率的影響。仿真時，GaAs 發(fā)射層厚度為1 μm，DBR 結(jié)構(gòu)緩沖層厚度的變化表現(xiàn)為GaAs/AlAs對數(shù)的增減。對于兩種結(jié)構(gòu)的光電陰極，隨著AlxGa1-xAs 緩沖層厚度的增加，在400～920 nm內(nèi)，反射率和透射率的振蕩周期和振幅均略為減小，吸收率值增加。這意味著在發(fā)射層厚度足夠薄的情況下，可以通過增加AlxGa1-xAs 緩沖層厚度來提高入射光子的吸收能力。從量子效率曲線來看，這種入射光吸收能力的增加并不會帶來明顯的量子效率提升。對于漸變帶隙結(jié)構(gòu)，緩沖層厚度從0.1 μm 增至0.5 μm 時，量子效率僅有較小提升，而當(dāng)緩沖層厚度增大到1 μm 時，量子效率基本沒有變化甚至在一些波段有微弱減小，這說明緩沖層厚度并不是越大越好。因?yàn)榫彌_層厚度的增加雖然可以增加光子吸收能力，但是另一方面會減小其能帶變化產(chǎn)生的內(nèi)建電場，而內(nèi)建電場的減小會減弱光生電子向陰極表面的輸運(yùn)［17-18］。DBR 結(jié)構(gòu)的量子效率變化主要反映在量子效率曲線的振幅和振蕩周期，這主要?dú)w因于其光學(xué)性能的變化。

圖7 AlxGa1-xAs 緩沖層厚度變化對多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極光學(xué)性能和量子效率的影響Fig.7 Optical properties and quantum efficiency curves with changing thicknesses of AlxGa1-xAs buffer layer in multi-layer GaAs-based photocathodes

4.2 Al 組分變化對光學(xué)性能和量子效率的影響

AlxGa1-xAs 材料的光學(xué)常數(shù)包括消光系數(shù)和折射率，它們都會隨著Al 組分的不同而發(fā)生變化。因此，這里討論AlxGa1-xAs 緩沖層中Al 組分發(fā)生變化對多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極光學(xué)性能及量子效率的影響。仿真時，對于漸變帶隙結(jié)構(gòu)，GaAs 發(fā)射層和AlxGa1-xAs 緩沖層的厚度分別為1 μm 和0.5 μm。Al 組分分別選擇0.3～0，0.6～0 和1～0 的帶隙梯度。如圖8 所示，當(dāng)Al 組分變化范圍增大時，光學(xué)性能的變化主要反映在曲線的頻率和振幅上。吸收率有微弱增強(qiáng)，反射率和透射率曲線波峰和波谷的數(shù)量增加，其位置向短波方向移動，振蕩周期減小，振幅在更寬的范圍內(nèi)變化。這說明，通過增加AlxGa1-xAs 緩沖層中Al 組分的變化范圍，只能略微提高光吸收能力。從量子效率曲線來看，增大Al 組分的變化范圍卻是可以略微提高量子效率。對于反射式光電陰極，當(dāng)緩沖層足夠厚時，穿過GaAs 發(fā)射層的長波光子主要吸收在Al 組分較低的AlxGa1-xAs緩沖層部分，因此Al 比例的變化范圍對反射式光電陰極的性能影響較?。?9］。對于DBR 結(jié)構(gòu)，Al組分的變化主要體現(xiàn)在GaAs/AlxGa1-xAs 對上。如圖8 所示，分別選取GaAs/Al0.3Ga0.7As，GaAs/Al0.6Ga0.4As 和GaAs/AlAs 對的DBR 光電陰極，設(shè)GaAs 發(fā)射層的厚度為1 μm，DBR 結(jié)構(gòu)由10對GaAs/AlxGa1-xAs 組成，厚度為50 nm/65 nm。結(jié)果表明，當(dāng)GaAs/AlxGa1-xAs 對中Al 組分較高時，反射率、吸收率和透射率曲線的振幅增加。由于Al 含量較高的AlxGa1-xAs 材料具有較低的折射率，這意味著DBR 結(jié)構(gòu)中較高的折射率差實(shí)際上可以導(dǎo)致更高的反射峰和吸收峰，獲得更好的吸收能力［20］，所以Al 含量較高的DBR 結(jié)構(gòu)光電陰極其量子效率曲線振幅增加。

圖8 Al 組分變化對多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極光學(xué)性能和量子效率的影響Fig.8 Optical properties and quantum efficiency curves with changing Al proportions in multi-layer GaAs-based photocathodes

5 擬合

在以往的量子效率模型中，通常將光學(xué)性能參量（反射率）設(shè)定為常數(shù)以簡化計(jì)算［14］。這里利用傳統(tǒng)量子效率模型（未考慮光學(xué)性能參量變化）和本文量子效率模型對實(shí)驗(yàn)量子效率曲線進(jìn)行擬合，擬合結(jié)果如圖9 所示。對于多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)的GaAs 基光電陰極，其光學(xué)性能參量隨著陰極結(jié)構(gòu)和入射光波長的變化會有明顯不同，傳統(tǒng)的量子效率模型已不再適用。新的量子效率模型可以更好地?cái)M合實(shí)驗(yàn)量子效率曲線，驗(yàn)證了該模型的適用性和合理性。

圖9 量子效率擬合曲線Fig.9 Fitted curves of quantum efficiency

6 結(jié)論

本文利用基于薄膜光學(xué)理論推導(dǎo)的適用于多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)反射式GaAs 基光電陰極的光學(xué)性能計(jì)算公式和代入反射率曲線的光電陰極量子效率模型，分別比較和分析了發(fā)射層和緩沖層厚度變化以及Al 組分變化對分別具有漸變帶隙和DBR 結(jié)構(gòu)的GaAs 基光電陰極的光學(xué)性能和量子效率的影響。通過實(shí)驗(yàn)比較了兩種結(jié)構(gòu)陰極的光電發(fā)射特性，結(jié)果表明，DBR 結(jié)構(gòu)樣品的發(fā)射效率與漸變帶隙結(jié)構(gòu)相比具有明顯優(yōu)勢，尤其是在755，808 和880 nm 處有更高的發(fā)射效率峰值，分別提升了37.5%，38.9%和47.0%，同時，通過量子效率曲線的擬合驗(yàn)證了模型的合理性。由于漸變帶隙結(jié)構(gòu)和DBR 結(jié)構(gòu)在改善光電發(fā)射性能方面的機(jī)理不同，所以光學(xué)性能和量子效率曲線表現(xiàn)出不同的特征，但是它們隨膜層厚度和AlxGa1-xAs 層Al 組分變化的整體趨勢類似。多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極的發(fā)射性能對于GaAs 發(fā)射層厚度的變化非常敏感，增大發(fā)射層厚度有利于整體提高發(fā)射效率，對于DBR 結(jié)構(gòu)來說，GaAs 發(fā)射層厚度還會影響光吸收率的峰值對應(yīng)波長。適當(dāng)增加AlxGa1-xAs 緩沖層厚度的變化也可以提升GaAs 光電陰極的發(fā)射性能，但對于漸變帶隙結(jié)構(gòu)還需考慮內(nèi)建電場的影響因素，因此緩沖層厚度一般設(shè)計(jì)為0.5 μm。對于AlxGa1-xAs 緩沖層的Al 組分含量，在實(shí)際應(yīng)用中，應(yīng)當(dāng)盡量選擇較大的Al 組分變化范圍。多層復(fù)雜結(jié)構(gòu)GaAs 基光電陰極的光學(xué)性能和量子效率的仿真和比較，對提高GaAs 基光電陰極的光電發(fā)射性能具有重要的指導(dǎo)意義。