黃雪峰 陳矗 李嘉欣 張敏琦 李盛姬?

1) (杭州電子科技大學(xué)物理系,杭州 310018)

2) (杭州電子科技大學(xué)材料與環(huán)境工程學(xué)院,杭州 310018)

為了探索微/納米粒子的散射特性,提出采用貝塞爾光束懸浮和散射測量耦合的方法搭建懸浮散射測試系統(tǒng)裝置,對(duì)單顆微米粒子/納米團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布進(jìn)行精確測量.首先利用兩束反向傳輸?shù)呢惾麪柟馐鴮?duì)多種類型和尺寸的粒子/團(tuán)簇進(jìn)行懸浮,判定粒子的懸浮穩(wěn)定性;然后對(duì)懸浮粒子以9.2'' 的角分辨率在平面2π 角度內(nèi)的散射強(qiáng)度分布進(jìn)行測量.模擬計(jì)算了激光作用下粒子的受力以及不同參數(shù)粒子的散射強(qiáng)度分布,并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,深入地分析了環(huán)境因素對(duì)散射測試系統(tǒng)不確定度的干擾程度,詳細(xì)討論了懸浮不穩(wěn)定性對(duì)散射測量結(jié)果的影響.研究結(jié)果表明,反向傳輸?shù)呢惾麪柟馐蓪?duì)金屬鎂、鋁和石墨等粒子/團(tuán)簇進(jìn)行穩(wěn)定懸浮,其相對(duì)不穩(wěn)定度小于0.15,懸浮過程中光泳力起主導(dǎo)作用;單顆微米粒子/納米團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布符合Mie 粒子散射特征,折射率虛部大的粒子具有更強(qiáng)的前向散射特性,粒子尺寸參數(shù)越大,則前向散射作用越強(qiáng).單顆微粒散射強(qiáng)度分布的精確測量證實(shí)了懸浮散射測試系統(tǒng)的通用性和可靠性,為深入認(rèn)識(shí)物質(zhì)散射特性提供了一種新的研究手段.

1 引言

散射是一種光與物質(zhì)相互作用的重要現(xiàn)象,利用光散射法可對(duì)顆粒物濃度、粒子物理化學(xué)屬性進(jìn)行測量,并已廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境、污染物排放[1,2]、水質(zhì)評(píng)估、分散穩(wěn)定性、生物組織活性及特性[3?5]等方面的研究.傳統(tǒng)散射測量多面向多粒子系統(tǒng),而今結(jié)合光鑷技術(shù)可實(shí)現(xiàn)對(duì)單顆粒子散射特性的研究.Collins 等[6]測量了微米級(jí)聚苯乙烯小球和紅細(xì)胞的彈性光散射特性,發(fā)現(xiàn)捕獲的聚苯乙烯小球的穩(wěn)定性比紅細(xì)胞更好,但捕獲紅細(xì)胞的光散射強(qiáng)度比聚苯乙烯小球的弱.

除在液相介質(zhì)中捕獲微/納米粒子進(jìn)行散射測量外,在氣相介質(zhì)中懸浮粒子并進(jìn)行散射測量有助于深入對(duì)光線傳輸、激光探測、燃燒輻射以及大氣環(huán)境等的認(rèn)識(shí).測量氣相介質(zhì)中懸浮微/納米粒子的散射特性,首先需要穩(wěn)定懸浮微/納米粒子.Ashkin[7]首次報(bào)道了空氣中液滴的光學(xué)控制,通過平衡輻射壓力和重力,懸浮了空氣中尺寸小于1 μm的甘油液滴,結(jié)合拉曼光譜來表征單個(gè)氣溶膠或者生物氣溶膠顆粒特性.Omori 等[8]使用激光捕捉空氣中的顆粒進(jìn)行了詳細(xì)觀測.Michael 等[9]研究了空氣中液滴的光誘導(dǎo)操作,并通過控制光場來改變液滴軌跡.

Huisken 和Stelzer[10]采用高斯光束對(duì)空氣中一定吸光性粒子進(jìn)行懸浮,結(jié)果表明高強(qiáng)度匯聚的高斯光束雖然可以容易地懸浮金屬氧化物,但在橫向上的穩(wěn)定性并不理想.而后,Meresman 等[11]利用無衍射的零階貝塞爾光束,成功地捕獲和操控空氣中微米及亞微米級(jí)的氣溶膠粒子,并實(shí)現(xiàn)了垂直空間2.8 mm 范圍內(nèi)的傳輸.Pan 等[12]利用錐透鏡生成了兩束反向傳輸空心光束獲得了穩(wěn)定的三維勢阱,對(duì)空氣中碳納米管團(tuán)簇進(jìn)行了穩(wěn)定捕獲.Gong 等[13]研究了不同參數(shù)的入射激光形式對(duì)粒子懸浮的影響,結(jié)果表明在入射光功率不變的情況下,空心光束對(duì)粒子懸浮的效率較高且粒子穩(wěn)定性更好.在激光懸浮的基礎(chǔ)上,許多研究人員對(duì)懸浮粒子進(jìn)行激光誘導(dǎo)產(chǎn)生熒光或拉曼信號(hào)以檢測微粒的化學(xué)性質(zhì)[12,14].黃雪峰等[15]利用光鑷技術(shù)研究了介觀尺度下固體燃料微粒的燃燒現(xiàn)象,實(shí)現(xiàn)對(duì)活性炭微粒的捕捉、懸浮、定位,再通過激光點(diǎn)燃,獲得其著火及擴(kuò)散燃燒特性.

綜上可知,對(duì)于在氣相介質(zhì)中懸浮粒子的散射強(qiáng)度分布測量研究相對(duì)較少.為了精確測量粒子的散射強(qiáng)度分布,需要滿足兩個(gè)條件: 1) 粒子穩(wěn)定懸浮;2) 以高的角分辨率對(duì)同一平面內(nèi)周向散射進(jìn)行精確測量.當(dāng)入射光方向恒定,懸浮粒子發(fā)生較大波動(dòng)或散射接收在不同平面時(shí),則實(shí)際散射接收角相較于理論散射角產(chǎn)生偏差,進(jìn)而反演計(jì)算粒子物性參數(shù)(粒徑、介電特性等)時(shí)帶來較大的誤差.因此,本文提出采用激光懸浮方法,對(duì)穩(wěn)定懸浮的單顆微米粒子或納米團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布測量進(jìn)行研究,主要包括: 研究兩束反向傳輸?shù)呢惾麪柤す馐鴳腋晤w微米金屬粒子/納米金屬或石墨團(tuán)簇的穩(wěn)定性,利用同一懸浮系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)強(qiáng)反射性和強(qiáng)吸收性介電特性的粒子/團(tuán)簇的穩(wěn)定懸浮;設(shè)計(jì)并搭建了耦合懸浮系統(tǒng)和粒子散射的測量裝置,對(duì)平面2π 方向上的散射光強(qiáng)分布進(jìn)行測量,對(duì)散射測量的不確定度進(jìn)行了深入討論;結(jié)合Mie 散射理論,分析和討論不同種類、不同尺度、不同球形度粒子的散射特性差異,為激光懸浮粒子散射特性的研究提供參考.

2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)裝置及方法

2.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)裝置

激光懸浮微米粒子/納米團(tuán)簇和散射強(qiáng)度分布測量的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1(a)所示,包括激光懸浮部分和散射測量部分.懸浮用半導(dǎo)體激光器(長春新產(chǎn)業(yè)光電技術(shù)有限公司,波長532 nm,模式TEM00,功率2 W)出射的激光首先經(jīng)過反射調(diào)整后進(jìn)入錐透鏡,將高斯光束轉(zhuǎn)變?yōu)樨惾麪柟馐?然后通過半波片、偏振棱鏡、全反鏡產(chǎn)生兩束反向傳輸?shù)呢惾麪柟馐?并保持對(duì)稱;最后通過平凸透鏡和長焦物鏡將光束高倍壓縮,生成微米尺度的瓶頸光阱,用于捕捉和懸浮微米粒子/納米團(tuán)簇.高速攝像儀(美國Vision Research 公司,VEO E310L)以10000 f/s 的幀率拍攝懸浮粒子/團(tuán)簇的運(yùn)動(dòng)行為.散射測量用氦氖激光器(美國Thorlabs 公司,波長632.8 nm,模式TEM00,偏振比為500∶1,功率10 mW)出射的激光經(jīng)過準(zhǔn)直后作用于待測量粒子/團(tuán)簇,散射光通過透鏡光纖接收后進(jìn)入光電倍增管進(jìn)行光電轉(zhuǎn)換,然后對(duì)電信號(hào)進(jìn)行采集、平滑、濾波等處理.

圖1 激光懸浮的微粒粒子/納米團(tuán)簇散射光強(qiáng)分布測量實(shí)驗(yàn)裝置示意圖 (a) 光學(xué)結(jié)構(gòu);(b) 機(jī)械機(jī)構(gòu)Fig.1.Schematic of experimental setup for measuring scattered light intensity distribution of laser levitated microparticles/nanoclusters: (a) The optical structure;(b) the mechanical structure.

為了測量粒子/團(tuán)簇對(duì)入射光束產(chǎn)生的空間光強(qiáng)分布,設(shè)計(jì)了如圖1(b)所示的散射自動(dòng)測量機(jī)構(gòu),包括懸浮室、位移平臺(tái)、傳動(dòng)電機(jī)和測量圓盤等.懸浮室用于給粉和密封,減弱空氣流動(dòng)對(duì)懸浮粒子/團(tuán)簇穩(wěn)定性的影響;位移平臺(tái)用于調(diào)節(jié)接收光纖的位置,使其與入射的氦氖激光處于同一平面;傳動(dòng)電機(jī)及配合機(jī)構(gòu)用于轉(zhuǎn)動(dòng)接收光纖,使得接收光纖在同一平面內(nèi)轉(zhuǎn)動(dòng)2π 角度,散射角分辨率達(dá)到9.2'',完成包括前向散射和后向散射光強(qiáng)分布的測量;測量圓盤用于標(biāo)定接收光纖與入射光的夾角,確定散射光接收角度.

2.2 數(shù)據(jù)處理方法

2.2.1 懸浮穩(wěn)定性的數(shù)據(jù)處理方法

懸浮狀態(tài)下,由于光源不穩(wěn)定以及環(huán)境等因素的干擾,粒子并不是完全穩(wěn)定在某一固定位置.為了表征懸浮粒子的波動(dòng)特性,采用相對(duì)不穩(wěn)定度的概念來進(jìn)行定義.即: 選定粒子某一初始位置,然后確定粒子質(zhì)心偏移初始位置的距離,在一段時(shí)間內(nèi),質(zhì)心偏移的最大距離與粒子等效粒徑的比值稱為粒子懸浮的相對(duì)不穩(wěn)定度(relative instability,RI).

RI 的數(shù)據(jù)處理流程如圖2 所示.由于貝塞爾光束對(duì)粒子在光束傳播方向上約束較弱,因此首先采用高速相機(jī)在垂直于光軸的方向獲取粒子波動(dòng)的視頻,然后轉(zhuǎn)換為圖片格式,再進(jìn)行裁剪、二值化、輪廓提取、圖形填充等圖像處理,計(jì)算粒子的面積以及周長對(duì)應(yīng)的像素點(diǎn)、運(yùn)動(dòng)質(zhì)心坐標(biāo),通過標(biāo)定可計(jì)算出粒子的等效粒徑以及質(zhì)心運(yùn)動(dòng)位移.

圖2 相對(duì)不穩(wěn)定度的數(shù)據(jù)處理流程圖Fig.2.Flow chart of relative instability data processing.

粒子的等效粒徑Dp為

式中,Sp和Lp分別代表粒子的面積和周長.懸浮粒子的相對(duì)不穩(wěn)定度RI 可表達(dá)為

式中,Lmax代表質(zhì)心運(yùn)動(dòng)最遠(yuǎn)的距離.相對(duì)不穩(wěn)定度RI 的數(shù)值越大,表明粒子波動(dòng)越劇烈,數(shù)值越小則粒子的懸浮穩(wěn)定性越好.

2.2.2 散射強(qiáng)度分布信號(hào)處理

經(jīng)光電倍增管和采集系統(tǒng)獲得的信號(hào)為不同散射角度對(duì)應(yīng)的信號(hào)電壓幅值,由于系統(tǒng)受到干擾而存在較大的背景噪聲,因此需要采用信號(hào)處理方法進(jìn)行降噪,然后通過極坐標(biāo)的方式呈現(xiàn)不同方向上的散射強(qiáng)度分布情況,如圖3 所示.圖3(a)為實(shí)驗(yàn)中采集到的一組信號(hào),設(shè)定的測量時(shí)間為14 s,采樣頻率為10 kHz,結(jié)果顯示信號(hào)存在著很多毛刺,某些位置還存在突出的尖刺現(xiàn)象.圖3(b)為經(jīng)過快速傅里葉變換、低通和帶通濾波、平滑等數(shù)據(jù)處理后的信號(hào).為了更直觀地觀察角度與散射強(qiáng)度分布之間的關(guān)系,可將直角坐標(biāo)系下的信號(hào)轉(zhuǎn)換成極坐標(biāo)圖.首先提取光纖探頭從0 轉(zhuǎn)動(dòng)到π 所經(jīng)歷的時(shí)間,即信號(hào)中兩個(gè)峰值間的時(shí)間間隔,將π 除以時(shí)間間隔獲得電機(jī)的轉(zhuǎn)速,再將直角坐標(biāo)系下的橫坐標(biāo)乘以轉(zhuǎn)速,完成時(shí)間與角度的變換.縱坐標(biāo)的電壓信號(hào)強(qiáng)度保持不變,采用極坐標(biāo)的方式繪制散射強(qiáng)度分布的矢極圖,如圖3(c)所示.

圖3 (a) 散射強(qiáng)度的原始信號(hào);(b) 濾波后的信號(hào);(c) 散射強(qiáng)度分布的矢極圖Fig.3.(a) Raw signals of scattering intensity;(b) filtered signals;(c) contour of scattering intensity distribution in polar coordinates.

3 測量結(jié)果

3.1 粒子懸浮穩(wěn)定性

為了評(píng)估激光懸浮系統(tǒng)工作的可靠性,采用球形度高的微米級(jí)金屬鎂粒子進(jìn)行測試.圖4(a)為隨機(jī)選擇的鎂粒子的掃描電鏡照片,可見其表面光滑、球形度高.通過對(duì)隨機(jī)選擇的15 張懸浮鎂粒子的圖像進(jìn)行處理,計(jì)算出鎂粒子的圓形度.其圓形度均值為0.92,標(biāo)準(zhǔn)差為0.03,表明懸浮的鎂粒子在實(shí)驗(yàn)過程中能保持較好的球形度.盡管激光作用于鎂粒子上的軌道角動(dòng)量可能使其產(chǎn)生旋轉(zhuǎn),但通過觀察發(fā)現(xiàn)鎂粒子在形態(tài)上沒有較大變化,也未發(fā)生旋轉(zhuǎn).

圖4 (a) 鎂粒子的掃描電鏡圖;(b) 懸浮鎂粒子的波動(dòng)性;(c) 20 次重復(fù)測量的信號(hào)Fig.4.(a) SEM picture of Mg microparticle;(b) fluctuation of levitated Mg microparticle;(c) signals of 20 repetitive measurements.

圖4(b)為鎂粒子的懸浮波動(dòng)情況示意圖,圖中的數(shù)據(jù)均為圖片像素下所得到的相對(duì)值,藍(lán)色圓點(diǎn)為選定的鎂粒子質(zhì)心的初始位置,灰色圓代表鎂粒子的相對(duì)大小;黃色為某一時(shí)刻鎂粒子質(zhì)心的運(yùn)動(dòng)位置;紅色圓點(diǎn)為鎂粒子的最遠(yuǎn)波動(dòng)位置;紅色圓圈表示了粒子質(zhì)心的運(yùn)動(dòng)范圍.質(zhì)心的最大位移為6.38,相對(duì)粒徑為44.2,因此其相對(duì)不穩(wěn)定度RI 約為0.14.圖4(c)為鎂粒子懸浮穩(wěn)定性的重復(fù)測量結(jié)果,共測試了20 次,在前向散射方向上的信號(hào)幅值最小為1.35,最大為1.60,均值為1.50,標(biāo)準(zhǔn)差為0.07.Grehan 和Gouesbet[16]展示的測試裝置沒有給出具體的不穩(wěn)定性數(shù)據(jù),但指出對(duì)于存在旋轉(zhuǎn)的不規(guī)則微粒則難以獲得散射信號(hào).

圖4 的結(jié)果表明,基于反向傳輸?shù)呢惾麪柟馐纬闪巳S勢阱,在縱向和橫向上的約束都較強(qiáng),可以高穩(wěn)定性地懸浮鎂粒子,而且其波動(dòng)對(duì)散射測量結(jié)果的影響很小.具體的波動(dòng)位移對(duì)散射結(jié)果影響的分析和討論見4.2 節(jié).

3.2 單顆微米粒子的散射結(jié)果

懸浮鎂粒子后,開啟電機(jī)轉(zhuǎn)動(dòng)接收光纖,對(duì)入射到粒子上的散射光進(jìn)行圓周掃描,其測量結(jié)果見圖5.圖5(a)為高速攝像機(jī)下觀察到激光懸浮的單顆鎂粒子,由于散射光會(huì)比真實(shí)粒徑大很多,經(jīng)過標(biāo)定,該鎂粒子散射光的等效尺寸為273.4 μm.圖5(b)為經(jīng)過變換后的鎂粒子散射強(qiáng)度分布矢極圖,其角分辨率為9.2'',散射掃描接收角度為2π.可以看出,其散射強(qiáng)度分布符合Mie 粒子的散射規(guī)律[17],在前向和后向散射上信號(hào)較強(qiáng),分別為1.84 和0.50,前向與后向散射峰值的比值為3.68.相較于Grehan 和Gouesbet[16]與Grehan[18]給出的角分辨率為18'在13°—39°范圍內(nèi)的散射信號(hào),以及Misconi 等[19]展示的以最高角分辨率0.5°在16°—167°范圍內(nèi)的散射信號(hào),具有更高的掃描分辨率和完整的Mie 粒子散射信號(hào),可為Mie 散射理論計(jì)算提供驗(yàn)證的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù).

圖5 (a) 第一組鎂粒子的懸浮圖;(b) 第一組鎂粒子的散射強(qiáng)度分布矢極圖;(c) 第二組鎂粒子的懸浮圖;(d) 第二組鎂粒子的散射強(qiáng)度分布矢極圖Fig.5.(a) A picture of the first levitated Mg microparticle;(b) contour of scattering intensity distribution of the first levitated Mg microparticle in polar coordinates;(c) the picture of the second levitated Mg microparticle;(d) contour of scattering intensity distribution of the second levitated Mg microparticle in polar coordinates.

在相同的懸浮和散射測量系統(tǒng)參數(shù)條件下,更換另一組粒徑略小的鎂粒子樣品進(jìn)行測試.圖5(c)為高速攝像機(jī)拍攝到的懸浮粒子,散射光等效尺寸為218.4 μm,小于第一組.圖5(d)的散射強(qiáng)度分布矢極圖表明,相較于第一組,有相似的散射強(qiáng)度分布趨勢,前向散射信號(hào)最強(qiáng).粒徑的降低導(dǎo)致前向散射降低,后向散射增強(qiáng),在后向散射±5°范圍內(nèi)均有較強(qiáng)的散射信號(hào),前向與后向散射強(qiáng)度之比為2.88.

3.3 納米粒子團(tuán)簇的散射結(jié)果

圖5 中微米級(jí)鎂粒子(Mie 粒子)表面光滑,具有較高的球形度,能夠進(jìn)行單顆粒懸浮,且保持長時(shí)間穩(wěn)定懸浮,獲得了可靠的散射強(qiáng)度分布信號(hào).而對(duì)于納米粒子(Rayleigh 粒子)的散射,其強(qiáng)度分布與Mie 粒子存在巨大的差異.由于在空氣中難以分離出單顆納米粒子,因此,采用納米粒子團(tuán)簇進(jìn)行散射實(shí)驗(yàn)研究.圖6(a)為激光懸浮的納米鋁(中值粒徑100 nm)粒子團(tuán)簇,由于靜電作用呈彎曲的條形狀,長度方向與懸浮激光光軸相同,因此團(tuán)簇的球形度極小.長軸長度為602.2 μm,短軸長度為200.7 μm,等效粒徑為223.3 μm.當(dāng)沿著短軸方向入射激光,其散射后的光強(qiáng)分布如圖6(b)所示.由圖6 可知,納米鋁粒子團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布并沒有呈現(xiàn)Rayleigh 粒子的散射特征,而是與Mie 粒子的散射特征相似,前向散射強(qiáng)度最大,前后向散射強(qiáng)度比為3.29.

圖6 (a) 納米鋁團(tuán)簇的懸浮圖;(b) 納米鋁團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布矢極圖;(c) 納米石墨團(tuán)簇的懸浮圖;(d) 納米石墨團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布矢極圖Fig.6.(a) The picture of levitated Al nanocluster;(b) contour of scattering intensity distribution of levitated Al nanocluster in polar coordinates;(c) the picture of levitated graphite nanocluster;(d) contour of scattering intensity distribution of levitated graphite nanocluster in polar coordinates.

對(duì)納米級(jí)金屬鋁粒子團(tuán)簇進(jìn)行散射測量后,又選取了納米級(jí)非金屬碳基粒子(35 nm 石墨薄片)團(tuán)簇進(jìn)行懸浮散射強(qiáng)度分布測量.懸浮的納米石墨團(tuán)簇及其散射強(qiáng)度分布如圖6(c)和圖6(d)所示.類似地,反向傳輸貝塞爾光束能夠?qū)?qiáng)吸收性石墨粒子團(tuán)簇進(jìn)行懸浮,團(tuán)簇呈橢球狀,通過標(biāo)定可知,長軸長度為453.7 μm,短軸長度為240.7 μm,等效粒徑為301.3 μm.與金屬鎂和鋁的散射特征相比,盡管石墨的前向散射最強(qiáng),但后向散射非常微弱,前后向散射強(qiáng)度比約為8.9.

4 分析與討論

4.1 懸浮粒子受力分析

當(dāng)貝塞爾光束作用于空氣中的粒子時(shí),粒子主要受力為光輻射壓力Fa、光泳力Fp、重力G、浮力Fb和曳力Fd,如圖7 所示.光輻射壓力可表示為,粒子吸收的激光功率,其中P為激光功率,R為粒子的半徑,w為束腰半徑,λ為波長,k為消光系數(shù),即折射率m=n+ik的虛部.根據(jù)貝塞爾光束的光強(qiáng)分布測量結(jié)果可知,中心部分的光強(qiáng)分布較為均勻,因此為了簡化計(jì)算,將作用于粒子上的貝塞爾光束中心部分看成是均勻的平面波,通過光鑷工具箱[20]方式模擬計(jì)算粒子受到的輻射壓力Fa=QzngP/c,其中Qz為光束傳播方向上最大捕獲效率,ng為氣體介質(zhì)的折射率,c為光速.

圖7 激光作用于空氣中粒子的受力示意圖Fig.7.Schematic of the force exerted by laser on microparticles in the air.

光泳力是指由于粒子存在不均勻性,激光作用于粒子表面時(shí)導(dǎo)致微粒表面被不均勻加熱,周圍氣體分子布朗運(yùn)動(dòng)加劇,與粒子表面發(fā)生碰撞產(chǎn)生一個(gè)與動(dòng)量變化方向相反的作用力.因此,光泳力的方向?yàn)榱Ｗ訜岜砻嬷赶蚶浔砻?空氣分子的平均自由程l=0.069 μm,微米級(jí)的粒子與空氣分子的Kn數(shù)=l/R?1,屬于滑移流[21],光泳力可表達(dá)為

其中η為空氣黏度;Iλ為激光強(qiáng)度;m為粒子折射率;ρg為空氣的密度;kg與ks分別為空氣與粒子的熱導(dǎo)率;cm為動(dòng)量交換系數(shù),cs為熱滑移系數(shù),ct表示溫度階躍條件的一階系數(shù),根據(jù)動(dòng)力學(xué)理論得出的系數(shù)值分別為1.14,1.17 和2.18[22].式中為光泳力公式中的不對(duì)稱因子,粒子的尺寸參數(shù)為α=2πR/λ.J1的大小與方向僅決定于捕獲微粒的半徑與激光波長,當(dāng)吸收較弱或中等時(shí),J1=-8πkR/(3λ);當(dāng)微粒為高吸收性顆粒時(shí),可簡化為黑體的不對(duì)稱因子J1=–0.5[23].

假設(shè)入射激光波長為532 nm、功率為100 mW、光束直徑為20 μm,環(huán)境空氣溫度為298 K,則粒徑為5 μm 的金屬鎂、鋁和石墨受激光作用時(shí)的光泳力、輻射壓力、重力的計(jì)算結(jié)果見表1.由于粒子粒徑相同,波動(dòng)速度相當(dāng),所以在空氣中各粒子的浮力和曳力相同.浮力為0.84×10–16N,通過圖像分析可知,粒子的平均波動(dòng)速度約156.8 μm/s,因此曳力為1.08×10–12N.通過比較發(fā)現(xiàn),金屬鎂、鋁和石墨所受力根據(jù)量級(jí)排序?yàn)楣庥玖?、重力、曳力、輻射壓力和浮?由此可見,在空氣介質(zhì)中,激光作用于金屬和石墨粒子上的光泳力起主導(dǎo)作用,曳力較大,輻射壓力較小,浮力可以忽略不計(jì),光泳力通過平衡重力使得粒子穩(wěn)定地懸浮.

表1 金屬鎂、鋁和石墨粒子受激光作用時(shí)的光泳力和輻射壓力Table 1.Photophorestic force and radiation pressure of Mg,Al,and graphite microparticles exerted by the laser beam.

4.2 粒子波動(dòng)對(duì)散射測量的影響分析

根據(jù)4.1 節(jié)中的受力分析可知,由于激光功率的不穩(wěn)定、氣流擾動(dòng)、溫度變化等環(huán)境干擾的影響,懸浮粒子的受力將會(huì)發(fā)生變化,在光阱區(qū)域發(fā)生波動(dòng).當(dāng)粒子波動(dòng)較遠(yuǎn)時(shí),光纖探頭接收到的角度會(huì)偏離預(yù)設(shè)值,將會(huì)給散射角度的測量帶來微小偏差,如圖8 所示.假設(shè)x表示粒子質(zhì)心移動(dòng)的位移,L為光纖探頭與粒子初始質(zhì)心間的距離,此時(shí)光纖探頭與粒子質(zhì)心之間存在夾角θ.對(duì)于圖4(b)中懸浮粒子的不穩(wěn)定情形,光纖探頭測量的最大偏移角為1.22′,因此,懸浮粒子的微小波動(dòng)對(duì)散射強(qiáng)度測量的影響較小.

圖8 粒子波動(dòng)對(duì)散射測量影響的示意圖Fig.8.Schematic of the influence of microparticle fluctuation on scattering test.

4.3 散射測量信噪比和不確定度分析

懸浮粒子光散射信號(hào)的測量會(huì)受到系統(tǒng)因素和環(huán)境因素的干擾,主要包括環(huán)境光、懸浮激光、懸浮室壁面反射光等,如圖9 所示.圖9(a)為激光器關(guān)閉時(shí)的環(huán)境光信號(hào),約在10.8 s 時(shí)達(dá)到峰值,最大值為0.044,均值為0.012,出現(xiàn)峰值的原因?yàn)榄h(huán)境中的照明光線照射到懸浮室的玻璃壁面上,反射進(jìn)入接收光纖.經(jīng)多次測量,曲線最大值仍穩(wěn)定在0.04 左右,出現(xiàn)峰值的時(shí)刻也在10—11 s 之間,其余時(shí)間信號(hào)強(qiáng)度均在0.02 以下.與測量的粒子前向散射強(qiáng)度相比,環(huán)境光信號(hào)峰值占比為1.95%,表明環(huán)境光對(duì)散射測量的影響很小.

圖9 (a) 環(huán)境光信號(hào);(b) 加入濾光片前后懸浮激光散射信號(hào);(c) 粒子懸浮前后懸浮激光散射信號(hào);(d) 標(biāo)準(zhǔn)工況下散射信號(hào)與其他信號(hào)Fig.9.(a) Signal from background light;(b) laser scattering signals adding filters or not;(c) laser scattering signals of levitated microparticle or not;(d) scattering signals and other signals under standard operating conditions.

圖9(b)為是否插入濾光片的懸浮激光引起的散射信號(hào)對(duì)比,其中黑色曲線為未加入濾光片時(shí)測得的信號(hào)強(qiáng)度分布,在接近6 s 時(shí),曲線開始出現(xiàn)第一個(gè)較高的峰,峰值為0.28.高峰出現(xiàn)的原因是懸浮室上方開有一個(gè)用于實(shí)驗(yàn)時(shí)吹拂粒子的小孔,光纖探頭正向經(jīng)過小孔時(shí)會(huì)檢測到光信號(hào).在約10.2 s 處出現(xiàn)第二個(gè)峰,峰值僅為0.073.紅色曲線為加入濾除綠光的濾光片后測得的信號(hào)強(qiáng)度分布,初始的第一個(gè)高峰已經(jīng)不存在,第二個(gè)峰仍存在但峰值僅為0.023.加入濾光片后懸浮激光信號(hào)的最大峰值占比為1.02%,因此,濾光片能有效削弱懸浮激光對(duì)散射測量的影響.

圖9(c)表明了粒子懸浮前后懸浮激光散射信號(hào)對(duì)比.黑色曲線代表粒子懸浮穩(wěn)定后測得的信號(hào)強(qiáng)度,此時(shí)在0.6 s 處曲線存在一個(gè)低峰,峰值為0.019,在10.2 s 處出現(xiàn)了高峰,峰值為0.029,其余時(shí)間的信號(hào)平緩無較大變化.紅色曲線代表沒有粒子懸浮時(shí)的懸浮激光散射信號(hào),整體上仍存在兩個(gè)峰值,在0.8 s 處出現(xiàn)一個(gè)較低的峰,并存在輕微的振蕩現(xiàn)象,接近2 s 時(shí)出現(xiàn)第一個(gè)高峰,峰值為0.017,之后在11 s 處出現(xiàn)低峰,此時(shí)的峰值為0.012.當(dāng)粒子懸浮時(shí),懸浮激光的信號(hào)峰值占比為1.28%;當(dāng)沒有粒子懸浮時(shí),懸浮激光照射到懸浮室上產(chǎn)生反射、折射,其峰值信號(hào)占比為0.75%.

圖9(d)為多種散射信號(hào)的對(duì)比圖.黑色曲線表示標(biāo)準(zhǔn)工況下的散射信號(hào),在2.5 s 時(shí)信號(hào)曲線出現(xiàn)第一個(gè)高峰,峰值為2.26,在9.7 s 時(shí)信號(hào)曲線出現(xiàn)第二個(gè)峰,峰值為1.09.綠色曲線為懸浮激光在粒子上的散射信號(hào),整條曲線的最大值為0.029,紅色曲線代表氦氖激光在懸浮室壁面上的反射、折射引起的信號(hào),曲線的最大值為0.04,其峰值信號(hào)占比分別為1.28%和1.77%.3.1 節(jié)中的20 次重復(fù)性測試結(jié)果表明,懸浮散射測量系統(tǒng)的可靠性高.

根據(jù)圖5 和圖6 中的散射測量信號(hào)和圖9 中的背景噪聲進(jìn)行計(jì)算,金屬鎂、鋁和石墨等的散射測量信噪比如圖10 所示.信噪比在前向散射上最強(qiáng),其值均大于75 dB,30°—150°間也具有較強(qiáng)的信噪比.第一組Mg 粒子前向散射信噪比為94.6 dB,后向信噪比為65.8 dB;第二組Mg 粒子的前向散射信噪比為77.1 dB,后向散射±5°范圍內(nèi)信噪比可達(dá)69.3 dB;納米鋁粒子團(tuán)簇的前向散射信噪比為75.8 dB,后向范圍內(nèi)為56.6 dB;納米石墨團(tuán)簇的前向散射信噪比為75.1 dB,而小角度后向散射的信噪比略低,僅為數(shù)dB,主要為圖6(d)中所示的納米石墨團(tuán)簇的后向散射十分微弱所致.可見,對(duì)于金屬鎂和鋁材料,無論是單顆粒子還是團(tuán)簇,在平面2π 方向上的散射測量信噪比均大于20 dB,最高可達(dá)94.6 dB.而對(duì)于納米石墨團(tuán)簇,在后向散射方向上的信噪比較差.

圖10 散射強(qiáng)度測量信噪比矢極圖 (a) 第一組鎂粒子;(b) 第二組鎂粒子;(c) 納米鋁團(tuán)簇;(d) 納米石墨團(tuán)簇Fig.10.Contour of signal-to-noise ratio of scattering intensity measurement in polar coordinates: (a) The first levitated Mg microparticle;(b) the second levitated Mg microparticle;(c) levitated Al nanocluster;(d) levitated graphite nanocluster.

4.4 粒子性質(zhì)對(duì)散射特性的影響

根據(jù)Mie 散射理論,當(dāng)入射光強(qiáng)為I0,波長為λ的自然光沿z軸的正方向平行入射到半徑為R的各向同性球形粒子上時(shí),在散射角為θ,距離散射粒子l處的散射光強(qiáng)為

式中,i1表示散射光強(qiáng)度函數(shù)的垂直分量;i2表示散射光強(qiáng)度函數(shù)的平行分量.其中,i1=|S1(m,θ,a)|2,i2=|S2(m,θ,a)|2.S1表示散射光復(fù)振幅函數(shù)的垂直分量,平行分量由S2表示.S1,S2可表示為下列無窮級(jí)數(shù):

其中an,bn稱為Mie 散射因子,其表達(dá)式為

α為粒子尺寸參數(shù);m為粒子相對(duì)于周圍介質(zhì)的復(fù)折射率,當(dāng)粒子有吸收時(shí),虛部不為零.

Mie 散射理論中散射系數(shù)與消光系數(shù)的表達(dá)式分別為

圖11 為5 μm 粒徑的水、球形金屬鎂、鋁和石墨在632.8 nm 入射波長作用的散射強(qiáng)度分布計(jì)算結(jié)果(尺寸參數(shù)α=25).對(duì)于折射率虛部為零的水,其前向散射最強(qiáng).金屬鎂和鋁的折射率接近,所以其散射強(qiáng)度分布相差不大,而石墨的折射率虛部相對(duì)較小,所以前向散射相對(duì)較低.對(duì)于金屬鎂、鋁和石墨而言,隨著折射率虛部的降低,前向散射逐漸減弱,前后向散射比降低.對(duì)于納米粒子,由于靜電吸附作用等而形成團(tuán)簇.納米粒子之間空隙被空氣填充,其介電特性發(fā)生了顯著變化,散射特性因涉及粒子內(nèi)部的多重散射而變得異常復(fù)雜,在本文中不做討論.

圖11 球形粒子的散射強(qiáng)度分布(α=25) (a) 水;(b) 鎂;(c) 鋁;(d) 石墨Fig.11.Contour of scattering intensity distribution of spherical microparticles in polar coordinates: (a) Water;(b) Mg;(c) Al;(d) graphite.

圖12 為不同尺寸參數(shù)α?xí)r的散射強(qiáng)度分布的模擬結(jié)果.在折射率與入射波長均保持不變的情況下,隨著尺寸參數(shù)α的增加,散射光的輻射強(qiáng)度增加,曲線變得越來越尖銳,前向散射更加顯著.這可明確解釋圖5 中兩種Mg 粒子的散射結(jié)果,散射信號(hào)集中在前向,第一組粒子的粒徑大于第二組,因此第一組信號(hào)的整體強(qiáng)度分布均高于第二組.對(duì)比分析圖12 中水和金屬鎂的散射發(fā)現(xiàn),在小尺寸參數(shù)(α=2.5)時(shí),由于鎂粒子的折射率虛部較大,而水沒有虛部,因此鎂粒子的后向散射明顯強(qiáng)于水.但當(dāng)尺寸參數(shù)提高10 倍后,鎂粒子和水的散射強(qiáng)度分布差異明顯變小,吸收作用的影響被削弱.

圖12 不同尺寸參數(shù)對(duì)散射強(qiáng)度的影響 (a) α=2.5 (水);(b) α=12.5 (水);(c) α=25 (水);(d) α=2.5 (Mg);(e) α=12.5(Mg);(f) α=25 (Mg)Fig.12.Effect of different size parameters on scattering intensity: (a) α=2.5 (water);(b) α=12.5 (water);(c) α=25 (water);(d) α=2.5 (Mg);(e) α=12.5 (Mg);(f) α=25 (Mg).

5 結(jié)論

本文通過利用兩束反向傳輸貝塞爾光束構(gòu)建懸浮系統(tǒng),對(duì)單顆微米粒子和納米團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布進(jìn)行了測量,并結(jié)合模擬計(jì)算結(jié)果,對(duì)粒子受力、懸浮穩(wěn)定性、懸浮不穩(wěn)定度和環(huán)境干擾下散射測量的不確定度進(jìn)行了具體分析和討論,獲得的主要結(jié)論如下.

1) 反向傳輸?shù)呢惾麪柟馐蓪?duì)球形或非球形的金屬鎂、鋁和石墨等粒子/團(tuán)簇進(jìn)行穩(wěn)定懸浮,懸浮過程中激光對(duì)粒子的光泳力起主導(dǎo)作用,輻射壓力和浮力等對(duì)粒子的作用較小,光泳力通過平衡重力實(shí)現(xiàn)對(duì)粒子的穩(wěn)定懸浮;激光功率和環(huán)境因素造成粒子的波動(dòng),但粒子波動(dòng)的相對(duì)不穩(wěn)定度小于0.15,對(duì)散射測量結(jié)果的影響較小.

2) 通過對(duì)懸浮散射系統(tǒng)的不確定度分析和20 次的重復(fù)可靠性測試,可以判定該系統(tǒng)能夠以高角分辨率對(duì)單顆微米粒子/納米團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布進(jìn)行精確測量.實(shí)驗(yàn)和模擬計(jì)算結(jié)果均表明單顆微米鎂粒子、納米鋁和石墨團(tuán)簇的散射強(qiáng)度分布符合Mie 粒子散射特征,粒子折射率和尺寸參數(shù)是影響散射強(qiáng)度分布的關(guān)鍵參數(shù).折射率虛部大的粒子具有更強(qiáng)的前向散射特性,金屬鎂和鋁的折射率接近,所以散射強(qiáng)度分布相差不大,而石墨的折射率虛部相對(duì)較小,所以其前向散射相對(duì)較低.隨著粒子尺寸參數(shù)的增大,散射光強(qiáng)度增加,曲線變得越來越尖銳,前向散射作用更加顯著.當(dāng)粒子尺寸參數(shù)較大時(shí),折射率虛部的影響變小,吸收作用被削弱.

本文將納米團(tuán)簇與單顆粒子進(jìn)行對(duì)比分析時(shí),將其視為非球形的均勻材質(zhì),沒有考慮團(tuán)聚體內(nèi)部空氣的存在而導(dǎo)致介電特性差異,使得折射率變化較大而造成散射特性的不同.因此,在后續(xù)研究中需要進(jìn)一步深入考慮,對(duì)團(tuán)聚體散射特性的研究更有意義.