宋德康，劉曉雪，邵澤宇，姜振學(xué)，侯栗麗，王昱超，賀世杰，劉冀蓬

（1.中國石油青海油田分公司勘探開發(fā)研究院，甘肅 酒泉 736202；2.中國石油大學(xué)（北京），北京 102249）

生物氣是厭氧條件下，產(chǎn)甲烷菌利用簡單小分子物質(zhì)（CO2、H2、乙酸等）所形成的重要終極產(chǎn)物[1]，儲(chǔ)量占世界天然氣儲(chǔ)量的20 %以上[2?3]。柴達(dá)木盆地是中國重要的生物氣產(chǎn)區(qū)，在三湖坳陷先后發(fā)現(xiàn)了澀北一號、澀北二號和臺(tái)南等多個(gè)氣田，三湖坳陷生物氣藏埋藏淺、產(chǎn)量高、效益好，是青海油田主力產(chǎn)氣區(qū)和效益支柱[4]。近年來，通過加大地震攻關(guān)力度，圍繞主力氣田外圍和斜坡—凹陷區(qū)開展低幅度構(gòu)造和巖性圈閉探索，但受圈閉識(shí)別精度和含氣檢測效果的制約，未獲規(guī)模發(fā)現(xiàn)[5?6]。面對被動(dòng)勘探形勢和氣田穩(wěn)產(chǎn)的迫切需求，近兩年在氣田內(nèi)部針對泥巖段試氣，多口直井獲得工業(yè)產(chǎn)能（臺(tái)南18井日產(chǎn)量2.85×104m3）。三湖坳陷第四系泥巖中微生物活動(dòng)強(qiáng)烈，在產(chǎn)甲烷菌等厭氧菌的共同作用下不斷生成甲烷氣，是生物氣藏持續(xù)形成的動(dòng)力源泉[7]。第四系泥巖沉積速度快、大面積連續(xù)分布、壓實(shí)作用小，具有高孔隙度的特征，極具成藏潛力[8?9]。但是前人研究集中于砂巖生物氣藏，而針對三湖坳陷第四系泥巖氣藏的研究較少，尤其是泥巖氣藏形成條件不明、成藏模式不清，制約了進(jìn)一步的勘探開發(fā)。因此，以三湖坳陷第四系泥巖為研究對象，通過有機(jī)碳分析、孔隙度測定等實(shí)驗(yàn)，明確了三湖坳陷第四系泥巖成藏條件，在此基礎(chǔ)上建立了三湖坳陷第四系泥巖獨(dú)特的成藏模式，研究成果對完善生物氣成藏機(jī)理與富集規(guī)律、指導(dǎo)第四系泥巖氣藏勘探開發(fā)具有重要理論和現(xiàn)實(shí)意義。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

柴達(dá)木盆地是一個(gè)大型中新生代內(nèi)陸沉積盆地，以阿爾金山、祁連山、昆侖山三大山系為界，總面積約為12.1×104km2，盆地海拔介于2 650～3 000 m（圖1a）。三湖坳陷位于柴達(dá)木盆地的東南部，北以陵間斷裂為界，南至昆眾山前的邊界斷裂，西起西臺(tái)吉乃爾湖，東至南北霍布遜湖，面積約50 000 km2。在喜馬拉雅構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的影響下，沉積中心不斷向東遷移，第四紀(jì)時(shí)三湖坳陷成為沉積中心（圖1b），進(jìn)一步可以劃分為北斜坡帶、中央凹陷帶、南斜坡帶[10?11]。

圖1 三湖坳陷構(gòu)造圖及地層柱狀圖Fig.1 Structural map and stratigraphic histogram of Sanhu Depression

勘探實(shí)踐顯示，第四系七個(gè)泉組是三湖坳陷生物氣藏段，也是目前最具勘探潛力的層段，與下伏新近系獅子溝組多為整合接觸，僅在局部地區(qū)（盆地邊緣）呈不整合接觸。三湖坳陷第四系巖性以灰色泥巖和泥質(zhì)粉砂巖互層為主，夾碳質(zhì)泥巖（圖1c）。

2 生物成因泥巖氣藏形成條件

2.1 烴源巖條件

2.1.1 有機(jī)碳含量

常規(guī)烴源巖分析測定有機(jī)碳含量時(shí)，需要經(jīng)過酸洗和水洗，測定的主要是干酪根等不溶有機(jī)碳含量。考慮到酸洗和水洗對未熟烴源巖的有機(jī)質(zhì)豐度測試結(jié)果的影響較大，因此，針對同一塊樣品，將其分成3份，分別測定其總碳含量、無機(jī)碳含量、不溶有機(jī)碳含量。引用可溶解有機(jī)碳參數(shù)：

式中：D為可溶解有機(jī)碳含量，單位%；T為總碳含量，單位%；I為無機(jī)碳含量，單位%；C為不溶有機(jī)碳含量，單位%。

可溶解有機(jī)碳是指微生物降解時(shí)形成的有機(jī)質(zhì)中的有機(jī)碳，是產(chǎn)甲烷菌可利用的重要物質(zhì)來源，包括碳水化合物、蛋白質(zhì)、氨基酸、脂肪等。烴源巖總有機(jī)碳含量為可溶解有機(jī)碳含量和不溶有機(jī)碳含量之和。

研究表明，三湖坳陷可溶解有機(jī)碳含量較高，平均約為不溶有機(jī)碳的2.95 倍（圖2a），可溶解有機(jī)碳是微生物可利用的重要底物，高含量的可溶解有機(jī)碳指示三湖坳陷正處于生物甲烷大量生成的階段，原始沉積大分子有機(jī)物被大量改造、利用，是形成第四系泥巖氣藏的重要基礎(chǔ)。總有機(jī)碳含量為0.20 %～1.68 %，45 個(gè)樣品中29 個(gè)樣品總有機(jī)碳含量高于0.6%（湖相泥頁巖中等烴源巖有機(jī)碳含量下限）[13]，可溶解有機(jī)碳含量較高，即產(chǎn)甲烷菌可利用的碳水化合物、蛋白質(zhì)、氨基酸、脂肪等物質(zhì)含量高，有利于生氣。

圖2 三湖坳陷第四系泥巖有機(jī)碳含量和有機(jī)質(zhì)類型Fig.2 Organic carbon contents and organic type of Quaternary mudstone in Sanhu Depression

2.1.2 有機(jī)質(zhì)類型

根據(jù)元素分析，三湖坳陷有機(jī)質(zhì)元素主要是碳元素，占19.04 %～74.47 %，其次是氧元素，占4.76%～13.79%，氫元素占1.63%～5.00%，氮元素僅占0.74%～3.36%。三湖坳陷有機(jī)質(zhì)大部分為Ⅲ型（腐殖型）、部分為Ⅱ型（過渡型），C/N 小于40、C27?甾烷含量高指示有機(jī)質(zhì)母質(zhì)來源主要為草本植物，有機(jī)質(zhì)類型屬于草本腐殖型（圖2b、圖2c），前人研究表明草本腐殖型母質(zhì)富含半纖維素、糖、淀粉、果膠等碳水化合物和蛋白質(zhì)，是產(chǎn)甲烷菌可利用的重要物質(zhì)[3,14]，且Ro低（0.25%～0.45%），處于未成熟演化階段，有利于生物成因氣的生成。

前人研究表明，三湖坳陷第四系沉積時(shí)氣溫極低、氣候干旱[14?15]，寒冷氣候條件時(shí)，草本植物較為發(fā)育，為生物成因氣的生成提供了更多的陸源碳水化合物底物，同時(shí)使得甲烷菌在淺部的活動(dòng)受到抑制，使利于生成生物成因氣的有機(jī)質(zhì)不被過早消耗，進(jìn)入深埋后，溫度上升，甲烷菌活性增強(qiáng)，形成的生物成因氣更有利于聚集成藏。第四紀(jì)氣候干旱，易形成高鹽度水體，有益于有機(jī)質(zhì)的保存，有利于后期生物成因氣的生成。

2.2 儲(chǔ)集條件

三湖坳陷泥巖黏土礦物含量較高（4.32 %～35.77%），變化范圍較大，說明其沉積環(huán)境、物源供給變化較大（圖3）。黏土礦物的比表面積較大，其對甲烷具有一定吸附能力，三湖坳陷第四系泥巖不溶有機(jī)碳含量很低（平均為0.3%），但仍具有一定的甲烷吸附能力，主要?dú)w因于黏土礦物的貢獻(xiàn)。另一方面，黏土礦物粒度較細(xì)，會(huì)充填在石英等礦物形成的孔隙中，降低孔隙度，進(jìn)而影響游離氣含量。因此，依據(jù)黏土礦物含量將泥巖劃分為Ⅰ類泥巖（黏土礦物含量大于25 %）、Ⅱ類泥巖（黏土礦物含量介于15%～25%）、Ⅲ類泥巖（黏土礦物含量小于15%），其中以Ⅰ類泥巖（占比70.07 %）和Ⅱ類泥巖（占比29.38%）為主。

圖3 三湖坳陷第四系泥巖礦物組成Fig.3 Mineral composition map of Quaternary mudstone in Sanhu Depression

三湖坳陷第四系泥巖整體孔隙度介于15 %～30 %，具備非常好的儲(chǔ)集空間；滲透率約為（0.1～10）×10?3μm2，與同等孔隙度砂巖儲(chǔ)層滲透率相差1～2 個(gè)數(shù)量級，滲透率相對較小。第四系泥巖在飽和近似研究區(qū)高礦化度地層水后，滲透率下降3～4個(gè)數(shù)量級，甚至低于四川盆地龍馬溪組泥巖滲透率（圖4）。因此，三湖坳陷第四系具有高孔低滲的特征，為游離氣的賦存提供大量孔隙空間，同時(shí)為氣體的保存提供有利條件。

圖4 三湖坳陷第四系泥巖孔滲統(tǒng)計(jì)及與龍馬溪組頁巖滲透率對比Fig.4 Statistics of porosity and permeability of Quaternary mudstone in Sanhu Depression and comparison with permeability of shale of Longmaxi Formation

泥巖的孔徑分布范圍廣，從納米到微米尺度均有分布，因此，采用結(jié)合N2吸附實(shí)驗(yàn)和高壓壓汞實(shí)驗(yàn)結(jié)合的方法，表征三湖坳陷第四系泥巖全尺度孔隙結(jié)構(gòu)特征。由于各種測試技術(shù)的實(shí)驗(yàn)方法和計(jì)算原理不同，對不同尺度孔隙的測試可信度也不同，且測試孔徑范圍也存在重疊區(qū)，基于此，選取各種技術(shù)方法的最佳測量孔徑段進(jìn)行疊加分析，泥巖微孔體積較小，主要由1～1.5 nm 孔徑范圍的孔隙貢獻(xiàn)，介孔主要貢獻(xiàn)孔徑為5～20 nm，泥巖宏孔孔體積主要由100～300 nm 級孔隙貢獻(xiàn)，粉砂巖宏孔孔體積主要由微米級孔隙貢獻(xiàn)（圖5a）。三湖坳陷第四系泥巖總孔體積為0.098～0.173 mL/g，平均0.124 mL/g，其中微孔孔體積介于0～0.000 1 mL/g，約占總孔體積不到0.1%；介孔孔體積介于0.042～0.074 mL/g，平均孔體積為0.052 mL/g，約占總孔體積的41.93%；宏孔孔體積介于0.045～0.086 mL/g，平均孔體積為0.071 mL/g，約占總孔體積的57.25%（圖5b、圖5c）。由此可見三湖坳陷第四系泥巖介孔和宏孔對泥巖孔體積為主要貢獻(xiàn)，微孔提供的孔體積非常少，以介孔和宏孔貢獻(xiàn)為主，兩者共占總孔體積的99%以上。泥巖中大量的微納米孔隙為氣體的賦存提供大量孔隙空間，同時(shí)為氣體的保存提供有利條件。

圖5 三湖坳陷孔徑分布及對孔體積的貢獻(xiàn)Fig.5 Pore size distribution and its contribution to pore volume in Sanhu Depression

2.3 保存條件

三湖坳陷第四系七個(gè)泉組砂巖、泥巖孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)育程度存在差異，據(jù)此可以將其劃分為2個(gè)流體動(dòng)力場，即達(dá)西流動(dòng)場和局限流動(dòng)場。泥巖內(nèi)部具有整體含氣的特征，其原因在于發(fā)育在氣藏內(nèi)部的一種自封閉作用，這是一種依賴氣體自身內(nèi)部或氣體與儲(chǔ)層介質(zhì)界面之間的分子間作用力，與外界隔離并獨(dú)立成藏富集保存的地質(zhì)作用。第四系泥巖發(fā)育大量微納米孔隙，泥巖滲透率平均值為0.5×10?3μm2（滲透率不大于1×10?3μm2），孔喉半徑小于200 nm（孔喉半徑不大于1μm），符合非浮力成藏和非達(dá)西流動(dòng)場的物性條件[16]。在此物性條件下，浮力無法克服油氣運(yùn)聚的阻力，即阻力大于浮力，使其生成的氣體滯留在原地。

三湖坳陷第四系泥巖孔隙結(jié)構(gòu)類型多樣，導(dǎo)致其潤濕性更為復(fù)雜，通過對不同巖性界面的陸相泥巖樣品接觸進(jìn)行測定，整體第四系泥巖表現(xiàn)為親水性（潤濕角約為23°），臺(tái)南、澀北一號和澀北二號氣田第四系七個(gè)泉組地層水平均礦化度分別為112.34、95.30、98.01 g/L，高于海水的礦化度（35 g/L），整體礦化度相對比較高，地層含高礦化度水的情況下礦物顆粒表面易形成水膜，水膜對氣體的保存至關(guān)重要。吸附水膜的存在是固液相互作用的結(jié)果，當(dāng)極性分子相互接近時(shí)，它們的固有偶極將同極相斥異極相吸，定向排列。根據(jù)地層壓力、分離壓力以及毛管力平衡關(guān)系計(jì)算水膜厚度[17]。

三湖坳陷第四系泥巖隨著埋深加大（地層壓力5 MPa 增加到30 MPa），水膜厚度從45.36 nm 減少到5.28 nm，當(dāng)喉道半徑小于計(jì)算水膜厚度時(shí)，孔喉對氣藏起封閉作用（圖6）。因此，不同條件下的水膜厚度即為此條件下孔喉封閉氣體的臨界孔喉半徑。

圖6 三湖坳陷第四系泥巖水膜厚度（臨界孔喉半徑）隨地層壓力變化關(guān)系Fig.6 Relationship between water film thickness（critical pore-throat radius）and pressure of Quaternary mudstone in Sanhu Depression

通過計(jì)算3種泥巖孔喉封閉氣體的臨界半徑，臨界半徑具有Ⅰ類泥巖＞Ⅱ類泥巖＞Ⅲ類泥巖的特征，Ⅰ類泥巖中的氣體不受浮力作用影響，Ⅱ類泥巖具有自封閉非浮力成藏和達(dá)西流動(dòng)浮力成藏的特征，Ⅲ類泥巖中氣體受浮力影響，無法自封閉成藏。三湖坳陷以Ⅰ類泥巖和Ⅱ類泥巖為主，自封閉條件較好。

三湖坳陷第四系泥巖氣藏形成較晚，只受喜馬拉雅期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)影響，基底穩(wěn)定，褶皺斷層均較少，氣藏形成后保存條件好。

3 成藏過程和成藏模式

3.1 成藏過程

3.1.1 氣體運(yùn)移方式

在現(xiàn)今三湖坳陷第四系泥巖氣藏溫壓特征（18 MPa、60 ℃）條件下，有4 種氣體運(yùn)移形式：水膜封閉（0～10 nm）、菲克擴(kuò)散（10～40 nm）、滑脫流動(dòng)（40～400 nm）、達(dá)西流動(dòng)（大于400 nm）[18]。氣體在孔隙中的流動(dòng)方式可通過克努森數(shù)（Kn）進(jìn)行判斷，計(jì)算公式為：

式中：λ為平均分子自由程，即氣體微粒與其他微粒相互碰撞所通過的平均距離，單位nm；r為孔隙半徑，單位nm。

其中Ⅰ類泥巖不同運(yùn)移形式對應(yīng)孔隙體積占比依次為16.2%、37.6%、38.5%、7.7%，宏孔主要提供了氣體滲流空間、中孔主要提供擴(kuò)散空間，具備自封閉成藏的特征；Ⅱ類泥巖不同運(yùn)移形式對應(yīng)的孔隙體積占比依次為15.5 %、34.0 %、31.2 %、19.3 %，部分宏孔發(fā)生達(dá)西流動(dòng)氣體散失，同時(shí)具有自封閉非浮力成藏和達(dá)西流動(dòng)浮力成藏的特征；Ⅲ類泥巖不同運(yùn)移形式對應(yīng)孔隙體積占比依次為3.3%、6.8%、23.0%、66.9%，宏孔過于發(fā)育，氣體基本都通過達(dá)西流動(dòng)的方式散失，難以存在自封閉成藏現(xiàn)象（圖7）。三湖坳陷以Ⅰ類泥巖和Ⅱ類泥巖為主，封閉性較好。

圖7 不同泥巖氣體運(yùn)移方式Fig.7 Different mudstone gas migration modes

3.1.2 運(yùn)移動(dòng)力和運(yùn)移方向

當(dāng)生氣量大于水溶氣量與吸附氣量之和，則氣體呈游離態(tài)和水溶態(tài)存在；當(dāng)生氣量小于水溶氣量與吸附水量之和，則氣體呈水溶態(tài)存在，當(dāng)埋深超過一定深度（Ⅱ型有機(jī)質(zhì)為650 m，Ⅲ型有機(jī)質(zhì)為950 m），盡管孔隙水溶解氣量達(dá)到峰值，但該深度已進(jìn)入主生氣階段，孔隙水不能溶解全部所生成的甲烷，所以，三湖坳陷生物成因氣在地下運(yùn)移的相態(tài)主要為水溶相和游離相[19?20]，水溶相生物成因氣運(yùn)移動(dòng)力主要是由壓實(shí)作用所產(chǎn)生的剩余壓力（由下往上）和水動(dòng)力（由南向北），游離相生物成因氣運(yùn)移的主要?jiǎng)恿κ鞘Ｓ鄩毫透×Γㄓ上峦希20?21]。氣體運(yùn)移受控于區(qū)域構(gòu)造條件，在晚喜馬拉雅運(yùn)動(dòng)作用下，三湖坳陷臨近生氣坳陷中心的北部形成縱彎褶皺，是氣體運(yùn)移的主要指向區(qū)。但是只有當(dāng)動(dòng)力能夠突破毛細(xì)管阻力，氣體才能發(fā)生運(yùn)移。

3.2 成藏模式

3.2.1 原地成藏模式

三湖坳陷受晚喜馬拉雅運(yùn)動(dòng)影響，湖水頻繁進(jìn)退，導(dǎo)致地層縱向上砂、泥巖頻繁互層，濱淺湖相和半深湖相交替沉積，仍以泥巖沉積為主，泥巖累計(jì)厚度占地層70%以上[10]，可溶解有機(jī)碳含量高，在較低溫、缺氧的環(huán)境下，生物降解程度高，產(chǎn)生了大量的小分子有機(jī)物（氨基酸、碳水化合物等），甲烷菌利用小分子有機(jī)物生成甲烷，由于生氣較晚、成巖作用較弱，成藏環(huán)境對氣藏的形成更加重要。坳陷中心（較深部位）的第四系泥巖孔隙相對較小，泥巖介質(zhì)吸附作用和毛細(xì)管力束縛作用導(dǎo)致生物成因氣不能長距離運(yùn)移，處于自封閉狀態(tài)，生物成因氣生成并在原地聚集成藏（圖8）。

圖8 三湖坳陷生物成因泥巖氣藏成藏模式Fig.8 Accumulation mode of biogenetic gas of mudstone in Sanhu Depression

3.2.2 與常規(guī)砂巖生物氣藏疊置的成藏模式

在晚喜馬拉雅構(gòu)造運(yùn)動(dòng)影響下，北部地區(qū)形成縱彎褶皺，泥巖自封閉狀態(tài)遭到破壞，生物成因氣在浮力和水動(dòng)力的作用下發(fā)生短距離運(yùn)移，在近距離相鄰的構(gòu)造高部位重新聚集成藏，縱向上與常規(guī)生物氣藏疊置（圖8）。

4 結(jié)論

以三湖坳陷第四系泥巖為研究對象，通過可溶解有機(jī)碳分析、孔隙度測定、色譜質(zhì)譜分析等實(shí)驗(yàn)，得到以下結(jié)論。

1）三湖坳陷第四系泥巖可溶解有機(jī)碳含量高，母質(zhì)來源以草本植物為主，氣溫極低，氣候干旱，有利于生物成因氣的生成；三湖坳陷第四系具有高孔低滲的特征，黏土礦物含量較高，巖性以Ⅰ類泥巖和Ⅱ類泥巖為主，發(fā)育大量微納米孔隙，為游離氣的賦存提供大量孔隙空間，同時(shí)為氣體的保存提供有利條件；泥巖自封閉性好，且三湖坳陷構(gòu)造較為穩(wěn)定，氣體保存條件好。

2）三湖坳陷第四系泥巖氣體流動(dòng)以菲克擴(kuò)散和滑脫流動(dòng)為主，三湖坳陷生物成因氣在地下運(yùn)移的相態(tài)主要有水溶相和游離相，運(yùn)移的主要?jiǎng)恿κ鞘Ｓ鄩毫?、水?dòng)力和浮力，氣體運(yùn)移受控于區(qū)域構(gòu)造條件，臨近生氣坳陷中心的構(gòu)造高部位是氣體運(yùn)移的主要指向區(qū)；但是只有當(dāng)動(dòng)力能夠突破毛細(xì)管阻力，氣體才能發(fā)生運(yùn)移。

3）三湖坳陷的坳陷中心（較深部位）的第四系泥巖孔隙相對較小，泥巖介質(zhì)吸附作用和毛細(xì)管力束縛作用導(dǎo)致生物成因氣能長距離運(yùn)移，處于自封閉狀態(tài)，生物成因氣生成并在原地聚集成藏。在晚喜馬拉雅構(gòu)造運(yùn)動(dòng)影響下，北部地區(qū)形成縱彎褶皺，原地氣藏泥巖自封閉狀態(tài)遭到破壞，天然氣在浮力和水動(dòng)力的作用下發(fā)生短距離運(yùn)移，在近距離相鄰的構(gòu)造高部位重新聚集成藏，縱向上與常規(guī)生物氣藏疊置。