孟江槐,康滿春,2,3**,紀道斌,2,3,劉 佳,2,3,肖尚斌,2,3,胡杰茗,韓燕星

(1:三峽大學(xué)水利與環(huán)境學(xué)院,宜昌 443002) (2:三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部工程研究中心,宜昌 443002) (3:三峽水庫生態(tài)系統(tǒng)湖北省野外科學(xué)觀測研究站,宜昌 443002)

水庫、湖泊等水體是全球溫室氣體的重要調(diào)節(jié)器,水庫因其釋放CO2、CH4而被稱作碳循環(huán)的“淡水管道”[1],其中沉積物是水庫溫室氣體的重要來源[2]。由于沉積物中具備CH4產(chǎn)生所需要的充足的有機質(zhì)(OM)供應(yīng)、缺氧和還原環(huán)境等條件[3], 而蓄水和運行等造成上游水流帶來的OM在水庫中沉積,影響著其水溫、溶解氧等控制CH4產(chǎn)生的先決條件, 使水庫沉積物長期成為CH4的排放源[1]。當(dāng)前關(guān)于水庫CH4的研究多集中于水-氣界面或水體, 其中水-氣界面CH4主要來源于沉積物產(chǎn)生的CH4在水體中以氣泡或溶解等形式的擴散, 而聚焦于沉積物內(nèi)CH4產(chǎn)生、氧化等變化過程的研究則相對較少[4]。Romeijn等[5]通過培養(yǎng)沉積物證實水庫河床OM控制著CH4排放, 水體富營養(yǎng)化、水溫也影響著CH4的產(chǎn)生與氧化[6-7]?？臻g上, 相較于深水區(qū), 淺水區(qū)沉積物CH4釋放潛力更大[8]。因此, 為更加準確評估水庫CH4排放能力, 需要深入研究沉積物CH4產(chǎn)生、氧化機理。

支流庫灣是水庫CH4排放的主要區(qū)域,尤其淺水區(qū)沉積物是大氣CH4的主要來源[23], 如亞熱帶新安江水庫支流CH4排放是主水庫的1～2個數(shù)量級[24], 巴西熱帶CDU水庫支流是CH4排放的“熱點”[25]。香溪河作為三峽水庫湖北境內(nèi)第一大支流,庫灣內(nèi)CH4年平均通量為114.96 mmol/(m2·d)[26],比三峽庫區(qū)CH4年平均通量(2.31 mmol/(m2·d))高2個數(shù)量級[27]。另外, 研究表明三峽庫區(qū)水體CH4濃度時空變化較大, 且其夏季高于冬季[28]。由于各研究結(jié)果之間仍存在很大的不確定性,亟需明確沉積物-水體連續(xù)體中CH4收支平衡各項(如沉積物產(chǎn)生、氧化)及其變化性來提升估算的準確性。沉積物作為水庫CH4主要釋放“源”之一, 探究其CH4釋放潛力及沉積物-水界面通量的空間變化及其影響因素, 對研究水庫CH4收支平衡及構(gòu)建模型均具有非常重要的作用。本研究以香溪河庫灣為研究對象,通過加密采集、分析和分類培養(yǎng)沉積物,以期探明沉積物CH4釋放潛力、沉積物-水界面CH4通量的空間變化規(guī)律及其影響因素, 從而為準確評估香溪河庫灣乃至三峽水庫沉積物CH4產(chǎn)生水平提供有力的數(shù)據(jù)支撐和理論依據(jù), 也可為其它大型水庫及其庫灣水域開展相關(guān)研究提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域及采樣點

本研究以三峽水庫泄水期(2-5月)香溪河庫灣為研究對象(采樣時間:2021年4月30日-5月2日),根據(jù)前期對香溪河庫灣的研究[29],從下游到上游選擇XX00、XX02、XX04、XX05、XX06和XX07共6個采樣典型橫切面(圖1b)。由于XX02、XX05及XX06橫切面較寬,故在其河道從左到右進行了加密采樣(3～5個點位), 根據(jù)河流來水方向,各采樣點位如圖1c)所示。

圖1 香溪河庫灣沉積物采樣點分布Fig.1 Distribution of sediment sampling points in Xiangxi Bay

1.2 實驗方法

1.2.1 沉積物采集、處理和培養(yǎng) 三峽水庫自2008年蓄水以來至今, 產(chǎn)生約20.16 cm厚的沉積物[30]。研究表明,20 cm厚沉積物相當(dāng)于整個分層沉積物CH4的總排放[31]。本研究采用柱狀采泥器(SWB-1型)采集沉積物,每個點位采集1根長柱(約36 cm)和3根短柱(約20 cm)沉積物, 總共采集58根,其中15根長柱(表2)和43根短柱(附表Ⅰ)。長柱沉積物現(xiàn)場按0～2、3～5、6～8、10～12、16～18、24～26、34～36 cm(依次代表1、4、7、11、17、25、35 cm處沉積物)分層并密封在采樣袋中。短柱沉積物保留上覆水,盡快運到實驗室于4℃恒溫冷藏保存,待后續(xù)沉積物前處理和培養(yǎng)。沉積物-水界面處水深、水溫和溶解氧(DO)用多參數(shù)水質(zhì)分析儀(美國YSI-EXO, 誤差<5%; 其中溶解氧量程為0.01～20 mg/L、分辨率0.01 mg/L;深度量程0.01～200 m、分辨率0.01 m;溫度量程0～65℃,分辨率0.01℃)現(xiàn)場測定。香溪河庫灣沉積物-水界面實際平均水溫是15.6℃(表3), 因此以15℃代表其原位溫度。沉積物采集、前處理及培養(yǎng)方法如表1、圖2所示。

表1 沉積物采集、前處理和培養(yǎng)流程Tab.1 Sediment collection, pretreatment and culture processes

表2 沉積物及其上覆水理化性質(zhì)*Tab.2 Physicochemical properties of sediments and its overlying water

表3 CH4釋放潛力(MPs)與20 cm沉積物CH4釋放潛力占比(P20)*Tab.3 CH4 release potential (MPs) and its ratio (P20) in surface 20 cm sediments

將沉積物置于恒溫生化培養(yǎng)箱(HENGZI,量程0～50℃,分辨率0.1℃,誤差 ±0.2℃)中,在目標(biāo)培養(yǎng)溫度下靜置12 h以恢復(fù)沉積物中的微生物活性。通過長柱分層培養(yǎng)確定沉積物CH4釋放潛力,再通過短柱培確定沉積物CH4產(chǎn)生、氧化通量。培養(yǎng)前,沉積物保留5 mm上覆水,以確保形成沉積物-水界面并減少上覆水對產(chǎn)生CH4的消耗和排放的影響。厭氧培養(yǎng)時,頂空CH4濃度初始濃度為0 cm3/m3; 有氧培養(yǎng)時,頂空CH4濃度初始值為空氣CH4濃度。

根據(jù)新近監(jiān)測,長江干流水溫變化范圍在11.4～27.3℃ 之間,香溪河表層水溫在12.9～33.2℃之間,底層水溫在11.0～26.3℃之間[32]。因此,本研究除15℃原位溫度培養(yǎng)外,對同一批短柱沉積物還進行了20℃和25℃培養(yǎng),以探究溫度對沉積物CH4通量的影響。長柱分層培養(yǎng)和短柱培養(yǎng)均在無光環(huán)境中連續(xù)培養(yǎng)7 d,期間每隔24 h用微量注射器抽取0.25 mL頂空氣體,通過N2(約300 mL/min)載氣系統(tǒng)將待測氣體快速送入溫室氣體分析儀(LGR, 型號908-0010-0001,CH4量程0～10000 cm3/m3,分辨率0.001 cm3/m3)觀測氣樣CH4峰值濃度(約5～10 s后可得檢測峰值),然后通過標(biāo)準曲線計算實際濃度。本研究測定的標(biāo)準CH4氣樣濃度值依次為14、22、61、83、195、602 cm3/m3,對應(yīng)檢測峰值濃度依次為0.047、0.062、0.155、0.152、0.275、0.704 cm3/m3, 通過分析氣體實際與檢測峰值濃度的相關(guān)關(guān)系, 建立的標(biāo)準曲線如圖3所示。

圖3 CH4標(biāo)準樣本真實濃度與檢測濃度的標(biāo)準曲線Fig.3 Standard curve of true concentration and detected concentration of CH4 standard sample

1.2.2 沉積物理化因子測定 用真空冷凍干燥機(國產(chǎn)SCIENTZ-10N,使用條件:冷陷倉溫度<-45℃、壓強<20 Pa)干燥沉積物,研磨過200目篩,然后測如下指標(biāo):TOC,粒度,可交換態(tài)氮(DTN)和可交換態(tài)磷(DTP)。其中,TOC用碳氮元素分析儀測定(德國Multi N/C 3100,固體TOC分析范圍0.05～150 mg,分辨率0.01 mg)。粒度用激光粒度分析儀(國產(chǎn)TopSizer,量程0～2000 μm,精度0.01 μm,誤差<5%)測定,其中粒度組分分為黏土(<2 μm)、粉砂(2～60 μm)和砂(>60 μm)[33]。DTN和DTP根據(jù)《湖泊沉積物-水界面過程基本理論與常用測定方法》[34]。

1.2.3 沉積物CH4釋放潛力、CH4產(chǎn)生通量與氧化通量計算

(1) 沉積物CH4產(chǎn)生速率參考Conrad等[35]提出的濃度隨時間的變化速率得:

(1)

式中,MPi(mg/(kg·d))是每一層沉積物CH4產(chǎn)生速率,沉積物CH4釋放潛力MPs為MPi之和;ΔC/Δt、M、22.4、V與m′依次是單位時間內(nèi)頂空CH4氣體濃度變化量(cm3/(m3·d))、CH4相對分子量(16.00 g/mol)、標(biāo)準氣體摩爾體積(L/mol)、頂空體積(m3)和底泥濕重(kg)。

(2)沉積物-水界面CH4產(chǎn)生、氧化通量與氧化率公式[36]:

(2)

MO=MPN2-MPAir

(3)

(4)

式中,MP、MO為沉積物-水界面CH4產(chǎn)生通量(MPN2、MPAir分別表示頂空為缺氧和有氧環(huán)境下CH4釋放通量)和氧化通量(mmol/(m2·d));MR為沉積物-水界面CH4氧化率(%);h為頂空高度(m)。

1.3 統(tǒng)計方法和數(shù)據(jù)分析

用Microsoft Excel 2019對數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計處理。繪圖和回歸分析用Origin 2018進行。沉積物CH4產(chǎn)生、氧化通量及其影響因素的顯著性分析用SPSS 22.0進行。其中,R2是回歸決定系數(shù);差異性檢驗系數(shù)sig用P表示:P<0.05表示差異性顯著;P<0.01表示差異性極顯著。

2 結(jié)果與分析

2.1 沉積物理化因子特征

香溪河庫灣不同點位沉積物粒度組分顯示(圖4),黏土、粉砂和砂占比依次是11.38%±2.39%、84.69%±2.83%和3.93%±2.47%,表明庫灣內(nèi)沉積物質(zhì)地類型主要為粉砂(81.24%～89.29%)。黏土和砂占比范圍依次為7.08%～14.32%和0.46%～7.62%之間; 黏土在XX04占比最高,粉砂在XX02占比最高,砂在XX05占比最高。空間上,中、下游沉積物TOC含量與粒度組分中黏土含量呈顯著線性關(guān)系,其它組分對TOC并無顯著影響(圖4)。

圖4 粒度組分空間分布(a)以及中下游(b)、上游(c)TOC與粒度組成的相關(guān)性分析(中下游包含XX00、XX02和XX04,上游包含XX05、XX06和XX07)Fig.4 Spatial distribution of particle size components (a) and correlation analysis between TOC and particle size composition in the middle and downstream (b), and upstream (c) of Xiangxi Bay

2.2 沉積物CH4釋放潛力空間變化

垂向空間上,隨沉積物深度的增加,XX02、XX05及XX06橫切面MPi呈整體下降趨勢(圖5a～c)。在香溪河庫灣,MPi隨沉積物深度的增加亦呈整體下降趨勢(圖5d),其最大值主要出現(xiàn)在表層2～5 cm內(nèi),如在XX05、XX06和XX07橫切面上。相較于上游XX05、XX06、XX07橫切面MPi變化,隨沉積物深度的增加,下游XX00、XX02、XX04橫切面MPi變化波動不明顯;同時與上游橫切面各分層MPi相比,下游橫切面對應(yīng)各分層處MPi更低。

圖5 沉積物CH4產(chǎn)生速率(MPi)垂向分布:(a)、(b)和(c)為橫切面垂向分布,(d)為河道垂向分布;虛線為沉積物20 cm深處線Fig.5 Vertical distribution of CH4 production rate in sediment ((a-c): vertical distribution diagrams of cross section, and (d): vertical distribution)

香溪河庫灣MPs是(356.81±748.11) mg/(kg·d),變化區(qū)間為6.35～2029.37 mg/(kg·d),從下游到上游呈整體上升趨勢,最大值出現(xiàn)在XX07,最小值出現(xiàn)在XX02(表3)。XX02、XX05及XX06典型橫切面MPs分別是(4.59±0.89)、(32.68±13.58)、(14.29±3.62) mg/(kg·d)?？臻g上,XX02、XX05橫切面MPs在河道兩邊低中間高,XX06橫切面從左到右MPs依次減小,但總體在3.62～56.48 mg/(kg·d)范圍內(nèi)變化。同時,XX02、XX05及XX06橫切面表層20 cm沉積物CH4釋放潛力與MPs比值(P20)依次為68.09%、82.36%和81.94%,XX02和XX05橫切面P20在河道兩邊高中間低,相反XX06橫切面P20兩邊低中間高。香溪河庫灣P20是71.03%,從XX00到XX07先升后降,最大值出現(xiàn)在XX05(82.36%),說明香溪河庫灣表層20 cm沉積物可以用來估算MPs。

2.3 沉積物-水界面CH4產(chǎn)生通量和氧化通量空間變化

通過43根短柱沉積物進行培養(yǎng),發(fā)現(xiàn)香溪河庫灣MP和MO分別是(0.35±0.21)與(0.32±0.19) mmol/(m2·d)(圖6d),其最大值均出現(xiàn)在上游XX07, 最小值均出現(xiàn)在下游XX02。典型橫切面XX02、XX05及XX06上,MP分別是(0.04±0.01)、(0.43±0.11)和(0.29±0.03) mmol/(m2·d)(圖6),MO分別是(0.03±0.01)、(0.41±0.06)、(0.27±0.02) mmol/(m2·d)。典型橫切面XX02、XX05及XX06上,MP和MO雖有差異但均不具有統(tǒng)計顯著性;而在香溪河庫灣, XX05與XX00、XX02之間MP具有顯著的差異性,XX05與XX00、XX02、XX07之間MO亦具有顯著的差異性。同時,XX02、XX05及XX06 橫切面CH4氧化率(MR)依次為64%±21%、94%±2%、92%±5%。相比較下游XX02,上游XX05、XX06橫切面MR更高。香溪河庫灣MR是88%±10%,其中,XX02橫切面MR最低(69%),其它橫切面MR均在85%以上。

圖6 沉積物-水界面CH4產(chǎn)生通量(MP)、氧化通量(MO)及氧化率(MR)空間分布:<(a～c)為典型橫切面分布,(d)為河道空間分布(對MP、MO分別進行了顯著性分析,不同小寫字母表示顯著差異(P<0.05))Fig.6 Spatial distribution of MP, MO and CH4 oxidation rate at the sediment-water interface((a-c): typical transverse section distribution maps; (d):spatial distribution map of river channel)

3 討論

3.1 沉積物CH4產(chǎn)生空間分布特征及其影響因素

香溪河庫灣CH4產(chǎn)生(MPs、MP)具有空間異質(zhì)性,從下游(XX00)到上游(XX07)逐漸上升,其中MP與采樣點水深呈顯著負相關(guān)關(guān)系(P<0.05),與TOC呈極顯著的正相關(guān)關(guān)系(P<0.01,圖7a)。Bodmer等[15]研究表明TOC和溫度等是沉積物CH4產(chǎn)生的重要影響因素。隨著水深的增加,顆粒態(tài)OM因水流波動而不易向下沉積,導(dǎo)致CH4產(chǎn)生與水深具有直接或巨大的負相關(guān)關(guān)系[37]。隨著水深增加,流速變緩,導(dǎo)致輸送至中下游的新鮮OM更少,這可能是XX00、XX02和XX04處MPs較小的主要原因之一。同時,沉積物CH4產(chǎn)生過程中溫度起著十分關(guān)鍵的作用,隨著溫度的升高,單位含量TOC的MP也逐漸升高(圖7c)。溫度升高會增強CH4產(chǎn)生菌的活性[38],從而有利于CH4產(chǎn)生。

圖7 沉積物CH4產(chǎn)生、氧化通量與TOC(a～b)、溫度(c～d)的擬合分析:(a)、(b)為CH4產(chǎn)生通量、氧化通量與TOC的線性擬合圖,(c)、(d)為單位含量TOC的CH4產(chǎn)生通量、氧化通量與溫度的非線性擬合圖Fig.7 Fitted analysis of sediment CH4 flux of production and oxidation with TOC (a-b) and temperature (c-d)

XX07位于上游,水深較淺、富營養(yǎng)化嚴重[39],是水華暴發(fā)的集中區(qū)[40]。水華生消過程產(chǎn)生的大量顆粒小分子TOC,為CH4產(chǎn)生提供了充足的基質(zhì),這可能是MP、MPs最大值均出現(xiàn)在XX07的原因。同時,消落帶植被分解會增加水體OM含量[41],讓大量新鮮TOC在沉積物表層沉積,這有利于CH4產(chǎn)生[6]。XX05橫切面MPs、MP較大則可能主要與人類活動的影響有關(guān)。XX05右岸是峽口鎮(zhèn),左岸是磷礦場,導(dǎo)致水體營養(yǎng)元素豐富,由表3知,XX05點位DTP在香溪河庫灣處于最高水平(23.51 g/kg),TOC為17.11 g/kg(僅次于XX07)。研究表明磷元素的長年累積可能造成水體溶解氧下降甚至缺氧[42],而沉積物表層溶解氧減少和TOC含量的增加均會促進CH4產(chǎn)生[40]。此外,粒度組分可能通過影響TOC含量進而間接影響CH4產(chǎn)生(如圖4b、4c)。

3.2 沉積物CH4氧化空間分布特征及其主要影響因素

CH4氧化通量(MO)從下游到上游呈上升分布,也表現(xiàn)出空間異質(zhì)性。CH4氧化作為自然界CH4減排的唯一途徑,在有氧和缺氧條件下均可發(fā)生,使沉積物產(chǎn)生的CH4在進入大氣前會被大量氧化(30%～90%)[43]。Wang等[44]研究表明香溪河庫灣沉積物CH4氧化率為77.4%(35℃培養(yǎng)時),而Frenzel等[45]在4℃培養(yǎng)的沉積物CH4氧化率更高(90%及以上);Reeburgh等[46]探明沉積物產(chǎn)生的CH4大約98%會在水體和沉積物中被消耗。本研究在15℃培養(yǎng)時,沉積物CH4氧化率是88%(69%～98%)(圖6d)。水庫沉積物-水界面CH4釋放水平取決于MO和MP之間的關(guān)系[39]。Lofton等[47]研究表明CH4氧化通量與產(chǎn)生通量呈極顯著正相關(guān)關(guān)系。不同溫度(15、20及25℃)下香溪河庫灣MO與MP亦呈極顯著線性正相關(guān)關(guān)系(P<0.01,圖8a);隨著溫度的增加,其增加幅度呈下降趨勢(線性擬合斜率依次為0.97、0.93和0.88)。CH4氧化率MR(即線性擬合斜率)與溫度的極顯著線性負相關(guān)關(guān)系(P<0.01,圖8b)進一步說明隨著溫度的升高,MR會變得越小?；跍囟扰cCH4氧化率關(guān)系,得出12.65℃時沉積物產(chǎn)生的CH4會被完全氧化。三峽水庫泄水期香溪河庫灣平均溫度為15.6℃,可以推斷該時期沉積物CH4氧化率約為96.62%。

圖8 CH4產(chǎn)生通量與氧化通量(a)和CH4氧化率與溫度的線性擬合(b)Fig.8 Linear fitting of CH4 flux of production to oxidation (a) and CH4 oxidation rate to temperature (b)

不同培養(yǎng)溫度下(15、20及25℃),MP和MO與TOC均呈極顯著線性正相關(guān)關(guān)系(P<0.01,圖7a、7b)。隨著培養(yǎng)溫度的升高,MP和MO隨TOC的增幅先降后升。由于CH4產(chǎn)生菌更容易利用內(nèi)源TOC(如藻類、水生植物等)[11],因此本研究中對同一批短柱沉積物依次進行15、20、25℃下的培養(yǎng)實驗,這可能是當(dāng)溫度為20℃其增幅降低的原因。研究表明沉積物CH4氧化過程中溫度的作用十分關(guān)鍵,隨著溫度升高CH4氧化菌的活性明顯變大[38](圖7c、7d),單位TOC含量的MP和MO隨溫度的升高呈指數(shù)上升。

3.3 沉積物室內(nèi)培養(yǎng)研究的局限性分析

水庫CH4釋放的主要影響因素除了水深、TOC、溫度、溶解氧外,還與水庫特征、水動力條件等多種影響因素有關(guān)[48]。研究表明CH4排放量在不同水深下是高度變化的,最大值往往出現(xiàn)在淺水區(qū),且水深小于5 m的水域CH4排放量是水深大于5 m水域的約35倍[49]。原位條件下,水深會影響到沉積物中CH4的排放途徑(如擴散和冒泡排放)和沉積物中CH4含量,進而影響到沉積物中CH4產(chǎn)生與氧化[15];沉積物受流動且富氧上覆水的影響,不利于CH4產(chǎn)生,且會促進CH4氧化;另外,原位沉積物上覆水的擾動會導(dǎo)致較大的CH4排放量[50]。與原位沉積物相比,室內(nèi)培養(yǎng)時沉積物上覆水極少,更有利于CH4排放;室內(nèi)培養(yǎng)會高估實際沉積物CH4產(chǎn)生量和低估實際沉積物CH4氧化量。原位沉積物會有新鮮OM補給,且溶解氧濃度隨著水深的增加逐漸降低至缺氧甚至是厭氧狀態(tài)[51-52],從而促進沉積物CH4產(chǎn)生,而室內(nèi)培養(yǎng)由于OM的持續(xù)消耗則會低估CH4產(chǎn)生量。

泄水期,香溪河上游低溫來流進入庫灣底層[32],這在一定程度上會抑制CH4產(chǎn)生;同時期長江干流富氧且溫度較高的水體倒灌[32, 41],又會促進CH4氧化,庫灣水體摻混過程具體如何影響沉積物CH4產(chǎn)生、氧化以及釋放通量仍需要進一步研究。另外,由于水庫調(diào)度,三峽水庫在蓄水期、正常水位運行期和泄水期的水動力特性、水體溫度[32]、溶解氧[41]、沉積物OM來源等均存在差異,本研究只關(guān)注了泄水期間沉積物CH4釋放特征,而研究水庫不同運行期沉積物CH4排放能為精確估算水庫溫室氣體排放提供依據(jù),也為完善水庫調(diào)度策略以減少其溫室氣體排放提供有用信息。

4 結(jié)論

通過沉積物室內(nèi)培養(yǎng),分析了三峽水庫泄水期香溪河庫灣沉積物CH4釋放潛力、沉積物-水界面CH4產(chǎn)生和氧化通量的水平、空間變化及其影響因子,得出如下結(jié)論:

1)三峽水庫泄水期間,香溪河庫灣沉積物CH4釋放潛力具有空間異質(zhì)性,其變化范圍是6.35～2029.37 mg/(kg·d),從下游(XX00)到上游(XX07)呈上升變化趨勢。垂向空間上,沉積物CH4產(chǎn)生速率隨著沉積物深度的增加而降低,表層20 cm沉積物CH4釋放潛力約占整柱(26～36 cm)沉積物CH4釋放的71%。

2)香溪河庫灣沉積物-水界面CH4產(chǎn)生、氧化通量分別為(0.35±0.21)、(0.32±0.19) mmol/(m2·d),主要受水深、TOC和溫度的影響。同時,沉積物-水界面CH4產(chǎn)生、氧化通量在典型橫切面上無顯著差異,但在香溪河庫灣存在顯著性差別。此外,CH4產(chǎn)生通量與氧化通量均與溫度呈極顯著正相關(guān)關(guān)系,溫度上升會加劇CH4氧化率線性下降,導(dǎo)致CH4排放增加。

致謝:張博文、羅豪和朱怡帆等同志在采樣、實驗測定等方面給予了支持幫助,在此一并誠謝!

5 附錄

附表Ⅰ見電子版(DOI: 10.18307/2023.0527)。