劉 春,高明明,張洪福,張國(guó)華,岳光溪

(1.新能源電力系統(tǒng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(華北電力大學(xué)),北京 102206;2.清華大學(xué) 能源與動(dòng)力工程系,北京 100084)

0 引 言

循環(huán)流化床燃燒技術(shù)由于具有煤種適用性強(qiáng)、污染物排放低、負(fù)荷調(diào)節(jié)靈活、低負(fù)荷下穩(wěn)定燃燒等優(yōu)勢(shì)備受關(guān)注,我國(guó)CFB機(jī)組裝機(jī)容量已超10 GW,穩(wěn)居世界第一。隨著環(huán)保要求不斷嚴(yán)格,CFB鍋爐NOx原始排放通常無(wú)法達(dá)標(biāo),需在爐膛出口增設(shè)脫硝設(shè)備,由于SNCR改造與使用成本低,廣泛應(yīng)用于CFB機(jī)組脫硝[1]。隨著新能源大規(guī)模并網(wǎng),CFB作為燃煤機(jī)組重要組成部分,需深度調(diào)峰運(yùn)行以滿足新能源并網(wǎng)要求,但隨負(fù)荷變動(dòng),爐膛溫度波動(dòng)較大,爐內(nèi)物料分布不均,造成SNCR控制不佳,引起氨氮物質(zhì)的量比失調(diào),NOx排放易出現(xiàn)波動(dòng)大、瞬時(shí)值易超標(biāo)等問(wèn)題[2]。因此,變負(fù)荷時(shí)NOx超低排放控制問(wèn)題亟需解決,建立精準(zhǔn)的NOx模型對(duì)SNCR的控制優(yōu)化具有重要意義。

CFB機(jī)組NOx排放模型研究較多。李競(jìng)岌[3]分析了循環(huán)流化床鍋爐密相區(qū)內(nèi)氮轉(zhuǎn)化機(jī)理,并進(jìn)行NOx還原反應(yīng)動(dòng)力試驗(yàn),考慮氧化鈣對(duì)NOx生成與還原的影響建立了一維NOx排放模型,模型穩(wěn)態(tài)效果較好,由于模型較復(fù)雜,在動(dòng)態(tài)驗(yàn)證中由于計(jì)算量較大難以保證實(shí)時(shí)性。高明明等[4]建立了CFB鍋爐爐膛出口NOx預(yù)測(cè)模型,提前3～5 min預(yù)測(cè)NOx濃度,模型只對(duì)295 MW穩(wěn)態(tài)負(fù)荷進(jìn)行驗(yàn)證,缺少NOx排放的動(dòng)態(tài)驗(yàn)證。黃鵬等[5]基于即燃碳理論建立了CFB鍋爐脫硝反應(yīng)器出口NOx濃度模型,模型結(jié)果比實(shí)際值超前180 s,并進(jìn)行風(fēng)量與煤量原始運(yùn)行數(shù)據(jù)百分比增大試驗(yàn)驗(yàn)證模型動(dòng)態(tài)特性,由于模型假設(shè)較多,模型通用性較弱,難以適用于大范圍變負(fù)荷過(guò)程中NOx排放。隨著人工智能的開(kāi)發(fā)應(yīng)用,機(jī)器學(xué)習(xí)算法應(yīng)用于NOx建模與預(yù)測(cè)[6]。牛培峰等[7]基于核極端學(xué)習(xí)機(jī),以O(shè)2體積、給煤機(jī)轉(zhuǎn)速等26個(gè)參數(shù)為模型輸入建立了NOx預(yù)測(cè)模型,模型預(yù)測(cè)精度較好,由于模型建立過(guò)程中需用尋優(yōu)算法尋找極端學(xué)習(xí)機(jī)參數(shù),計(jì)算量大,現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用時(shí)無(wú)法保證計(jì)算時(shí)效性。建立簡(jiǎn)單、精準(zhǔn)的NOx濃度排放模型尤為重要。

筆者建立變負(fù)荷NOx排放模型,詳細(xì)考慮燃料中氮元素析出與CO的自還原過(guò)程以及SNCR反應(yīng)過(guò)程,對(duì)其進(jìn)行合理簡(jiǎn)化?；谀Ｐ瓦M(jìn)行開(kāi)環(huán)階躍試驗(yàn),研究給煤量、給風(fēng)量、尿素流量對(duì)NOx排放動(dòng)態(tài)特性的影響,為NOx超低排放控制優(yōu)化提供參考。

1 NOx濃度排放模型

在CFB鍋爐運(yùn)行過(guò)程中,爐內(nèi)運(yùn)行參數(shù)變化大,分布復(fù)雜,為滿足實(shí)時(shí)計(jì)算要求,對(duì)機(jī)理進(jìn)行抽象簡(jiǎn)化,采用集總參數(shù)法進(jìn)行建模。

1.1 NOx原始生成模型

CFB機(jī)組生成的NOx主要為燃料型NOx,燃料中N元素分布在揮發(fā)分與焦炭中[8]。假設(shè)燃料N元素在揮發(fā)分與即燃碳中均勻分布;忽略氧化鈣對(duì)燃料型NOx生成的促進(jìn)作用,認(rèn)為CFB爐內(nèi)NOx主要為NO,以下用NO代替NOx[9]。

揮發(fā)分氮進(jìn)入爐膛內(nèi)立即釋放,而焦炭氮的釋放與爐內(nèi)即燃碳燃燒速率有關(guān),其中,即燃碳表征爐內(nèi)存碳量,因此爐內(nèi)NO初始生成量Y(NO)為

(1)

其中,Var為燃料中揮發(fā)分,%;w(Nar) 為燃料中氮元素質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;Rc為即燃碳的燃燒速率,kg/s;Xc為燃料收到固定碳質(zhì)量分?jǐn)?shù),%;ηN為燃料N轉(zhuǎn)化率,%,計(jì)算方法[4]為

(2)

式中,Z與揮發(fā)分含量有關(guān)。

1.2 燃燒模型

爐膛燃燒與NOx生成與還原反應(yīng)密切相關(guān)[10],因此建立燃燒模型具有重要意義。即燃碳燃燒速率Rc[11]為

(3)

式中,ks為即燃碳燃燒速率常數(shù);MC為碳摩爾質(zhì)量,g/mol;dc為碳顆粒半徑,m;ρc為碳顆粒密度,kg/m3;C(O2)為爐內(nèi)氧氣O2物質(zhì)的量濃度,mol/m3;B為爐內(nèi)即燃碳質(zhì)量,kg。

建立爐膛內(nèi)即燃碳模型:根據(jù)質(zhì)量守恒定律,爐內(nèi)即燃碳增加部分由給煤量送入,即燃碳減小部分源于燃燒消耗及飛灰排渣損失,因此即燃碳B[12]表示為

(4)

其中,Wc為給煤量,kg/s;Wpz、Wf分別為排渣流率和飛灰流率,kg/s;Xc,pz、Xc,f分別為底渣含碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)與飛灰含碳質(zhì)量分?jǐn)?shù),%。由于飛灰與排渣碳損失較小,且與給煤量相關(guān),將飛灰與排渣含碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)折算到收到固定碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)[13]。

CO作為一種碳燃燒產(chǎn)物,參與NOx還原過(guò)程,與NOx排放密切相關(guān)。CO生成與爐內(nèi)即燃碳燃燒速率有關(guān),即燃碳燃燒同時(shí)有CO與CO2兩種產(chǎn)物,二者生成量比例關(guān)系為

(5)

式中,Y(C)、Y(O2)、Y(CO)與Y(CO2)分別為C、O2、CO與CO2物質(zhì)的量,mol;φ為機(jī)械因子[14],與溫度和煤粒徑有關(guān)。

結(jié)合式(3)和(5),得到爐內(nèi)CO生成速率R(CO)為

(6)

CO屬于還原性氣體,產(chǎn)生的CO會(huì)繼續(xù)氧化為CO2,該反應(yīng)速率R(CO2)[15]為

R(CO2)=k(CO2)C(CO)C(O2)0.5,

(7)

式中,k(CO2)為CO氧化生成CO2反應(yīng)速率常數(shù);C(CO) 為爐膛內(nèi)CO物質(zhì)的量濃度,mol/m3。

結(jié)合式(6)和(7),可建立爐內(nèi)CO濃度模型:

(8)

式中,V為爐膛體積,m3;Air為給風(fēng)量(標(biāo)況下),m3/s。

1.3 NOx原始排放模型

CFB機(jī)組爐內(nèi)NO還原介質(zhì)種類較多且還原系數(shù)不同,但由于即燃碳存量非常可觀,因此認(rèn)為NO還原介質(zhì)只有即燃碳,還原反應(yīng)物只有CO[16];且爐內(nèi)生成的NO會(huì)在即燃碳表面發(fā)生還原反應(yīng);并忽略氧化鈣對(duì)NO自還原的促進(jìn)作用。因此NO自還原反應(yīng)速率R(NO)[17]為

(9)

式中,k(NO)為NO在即燃碳表面與CO反應(yīng)速率常數(shù);C(NO)為爐膛內(nèi)NO物質(zhì)的量濃度,mol/m3。

結(jié)合式(1)和(9),可得NO原始排放濃度模型為

(10)

1.4 SNCR反應(yīng)模型

SNCR是指CFB鍋爐將還原劑噴入尾部煙道,還原劑分解為氣態(tài)NH3與煙氣中NOx反應(yīng)產(chǎn)生N2[18]。SNCR可看作一個(gè)“兩輸入、兩輸出”的容器模型,容器中主要發(fā)生3個(gè)反應(yīng):還原劑的分解反應(yīng)、脫硝反應(yīng)與NH3的氧化反應(yīng)[19]。以尿素為還原劑,SNCR反應(yīng)模型如圖1所示。

圖1 SNCR反應(yīng)器模型示意Fig.1 Schematic diagram of SNCR reactor model

脫硝反應(yīng)速率RDen[20]為

RDen=kDenC′(NO)C(NH3),

(11)

式中,kDen為脫硝反應(yīng)速率常數(shù),與爐膛出口溫度有關(guān);C′(NO)為SNCR反應(yīng)器內(nèi)NO物質(zhì)的量濃度,mol/m3;C(NH3)為SNCR反應(yīng)器內(nèi)NH3物質(zhì)的量濃度,mol/m3。

脫硝還原劑噴入反應(yīng)器中立即生成氨分子,忽略反應(yīng)時(shí)間,并將NH3氧化反應(yīng)折算到脫硝反應(yīng)速率。根據(jù)質(zhì)量守恒,可建立SNCR內(nèi)NH3平衡方程模型為

(12)

式中,Furea為還原劑生成NH3物質(zhì)的量濃度,mol/s;V1為SNCR反應(yīng)器體積,m3;k1為NH3氧化反應(yīng)折算系數(shù);kf為氨逃逸修正參數(shù)。

由此可建立SNCR反應(yīng)器出口NO濃度排放模型:

(13)

2 模型仿真驗(yàn)證

以某300 MW亞臨界CFB機(jī)組為研究對(duì)象,該機(jī)組采用SNCR脫硝,脫硝還原劑為尿素溶液,尿素溶液噴槍安裝在循環(huán)流化床爐膛出口高溫旋風(fēng)分離器入口煙道的頂面和側(cè)壁上。該機(jī)組設(shè)計(jì)用煤的燃料特性質(zhì)量分?jǐn)?shù)見(jiàn)表1。

表1 300 MW亞臨界CFB機(jī)組燃料特性Table 1 Fuel characteristics of 300 MW subcritical CFB unit

2.1 穩(wěn)態(tài)驗(yàn)證

分別在該CFB機(jī)組300 MW與150 MW穩(wěn)態(tài)工況對(duì)NOx排放進(jìn)行仿真驗(yàn)證,300 MW與150 MW穩(wěn)態(tài)工況仿真時(shí)長(zhǎng)分別為150與100 min。仿真結(jié)果如圖2、3所示。

圖2 300 MW工況模型計(jì)算值與真實(shí)值對(duì)比Fig.2 Comparison of calculated value and real value of 300 MW working condition model

圖3 150 MW工況模型計(jì)算值與真實(shí)值對(duì)比Fig.3 Comparison of calculated value and real value of 150 MW working condition model

由圖2、3可知,模型結(jié)果對(duì)實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)擬合效果好。300 MW穩(wěn)態(tài)工況該運(yùn)行時(shí)間段NOx實(shí)際平均排放質(zhì)量濃度為41 mg/m3,模型計(jì)算值與實(shí)際值平均絕對(duì)誤差為3.5 mg/m3;150 MW穩(wěn)態(tài)工況該運(yùn)行時(shí)間段NOx實(shí)際平均排放質(zhì)量濃度為38 mg/m3,模型計(jì)算值與實(shí)際值的平均絕對(duì)誤差為1.2 mg/m3。且在300 MW穩(wěn)態(tài)工況6 000 s附近與150 MW穩(wěn)態(tài)工況1 300 s附近時(shí)間段為校表過(guò)程,模型仍能很好預(yù)測(cè)NOx排放濃度,為現(xiàn)場(chǎng)提供參考。模型計(jì)算值較實(shí)際值提前4～5 min,因此模型具有一定預(yù)測(cè)效果。模型預(yù)測(cè)作用主要是由于NOx測(cè)點(diǎn)布置在脫硫塔后,而模型計(jì)算值在SNCR出口,二者中間布置較長(zhǎng)煙道,且測(cè)點(diǎn)取樣分析也需要時(shí)間。

2.2 動(dòng)態(tài)驗(yàn)證

為驗(yàn)證所建NOx排放模型的動(dòng)態(tài)特性,泛化模型的通用性,選取該300 MW亞臨界CFB機(jī)組460 min變負(fù)荷運(yùn)行數(shù)據(jù)作為輸入,該段數(shù)據(jù)負(fù)荷為300～185 MW,運(yùn)行參數(shù)如圖4所示。模型計(jì)算值與實(shí)際值對(duì)比如圖5所示。由圖5可知,變負(fù)荷過(guò)程中NOx排放濃度波動(dòng)較大,但模型仍能夠很好反映真實(shí)NOx排放趨勢(shì)。該運(yùn)行時(shí)間段內(nèi)NOx實(shí)際平均排放質(zhì)量濃度為33 mg/m3,模型計(jì)算值與實(shí)際值平均絕對(duì)誤差為5.7 mg/m3。圖中10 000 s與14 000 s 附近時(shí)間段為校表。

圖4 變負(fù)荷過(guò)程中機(jī)組實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)Fig.4 Actual operation data of unit during load change

圖5 變負(fù)荷過(guò)程N(yùn)Ox模型計(jì)算值與機(jī)組實(shí)際值對(duì)比結(jié)果Fig.5 Comparison result between NOx model calculation value and unit actual value in load change process

2.3 開(kāi)環(huán)階躍試驗(yàn)

以該亞臨界CFB機(jī)組300 MW與200 MW運(yùn)行參數(shù)為研究對(duì)象,600 s時(shí)分別對(duì)給煤量、送風(fēng)量、尿素流量及同時(shí)對(duì)給煤量與送風(fēng)量進(jìn)行階躍擾動(dòng)試驗(yàn),以捕捉NOx排放的動(dòng)態(tài)特性。

2.3.1 給煤量階躍

300 MW和200 MW給煤量階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度如圖6所示,給煤量增加5%,NOx排放質(zhì)量濃度先快速上升后逐漸下降,最后穩(wěn)定在比初始值低的平衡點(diǎn)。給入燃料時(shí),燃料中揮發(fā)分快速析出,NOx排放質(zhì)量濃度上升,揮發(fā)分析全部析出后,由于給煤量增加,爐內(nèi)還原氛圍增強(qiáng),即燃碳會(huì)增多,增加NOx還原介質(zhì),從而加大NOx還原作用,NOx排放質(zhì)量濃度減少。

圖6 300 MW和200 MW給煤量階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度Fig.6 NOx mass concentration at 300 MW and 200 MW coal feed step

2.3.2 送風(fēng)量階躍

300 MW和200 MW送風(fēng)量階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度如圖7所示,送風(fēng)量增加5%時(shí),NOx排放質(zhì)量濃度較初始值上升。送入風(fēng)量時(shí),一方面從爐膛吹入SNCR中NOx量增多;另一方面,隨風(fēng)量補(bǔ)充,爐內(nèi)O2濃度上升,增強(qiáng)爐內(nèi)氧化氛圍,從而減小NOx還原作用,因此NOx排放質(zhì)量濃度增加。

圖7 300 MW和200 MW送風(fēng)量階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度Fig.7 NOx mass concentration at 300 MW and 200 MW air supply step

2.3.3 尿素流量階躍

300 MW和200 MW尿素流量階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度如圖8所示,尿素流量增加5%時(shí),NOx排放質(zhì)量濃度較初始值下降。尿素流量上升時(shí),SNCR反應(yīng)器中NH3排放質(zhì)量濃度上升,氨氮物質(zhì)的量比增大,脫硝反應(yīng)速率加快,因此NOx排放質(zhì)量濃度降低。

圖8 300 MW和200 MW尿素流量階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度Fig.8 NOx mass concentration at 300 MW and 200 MW urea flow step

2.3.4 給煤量與送風(fēng)量同時(shí)階躍

300 MW和200 MW給煤量與送風(fēng)量同時(shí)階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度如圖9所示,給煤量與送風(fēng)量同時(shí)增加5%時(shí),NOx排放質(zhì)量濃度先快速上升,然后緩慢下降,最后穩(wěn)定在高于初始值的平衡點(diǎn)。給煤量與送風(fēng)量同時(shí)增加5%時(shí),由于煤給入到即燃碳燃燒過(guò)程慣性較大,因此送風(fēng)量對(duì)爐內(nèi)燃燒氛圍影響快于給煤量,又由于風(fēng)量與煤量增加前后風(fēng)煤配比不變,因此爐內(nèi)氧化氛圍先增強(qiáng)后減弱,最后穩(wěn)定在初始點(diǎn)。NOx排放質(zhì)量濃度隨爐內(nèi)氧化氛圍先升高再降低,雖然爐內(nèi)氧化氛圍最后穩(wěn)定在初始點(diǎn),但由于風(fēng)量增加使更多爐內(nèi)NOx吹入SNCR,因此NOx排放質(zhì)量濃度相對(duì)300 MW負(fù)荷工況,最終穩(wěn)定在高于初始值的點(diǎn)。

圖9 200 MW給煤量與送風(fēng)量同時(shí)階躍時(shí)NOx質(zhì)量濃度Fig.9 NOx mass concentration at 200 MW when coal supply and air supply step simultaneously

200 MW負(fù)荷工況NOx排放動(dòng)態(tài)響應(yīng)速度減慢,響應(yīng)時(shí)間增加,所需噴氨量減小。由于床溫與爐膛出口溫度降低,200 MW工況爐內(nèi)與SNCR內(nèi)各種化學(xué)反應(yīng)速率減慢,因此燃燒氛圍變化較慢,NOx原始生成與還原速率變緩,脫硝反應(yīng)速率減慢。相較300 MW工況,200 MW工況給煤量減少,風(fēng)煤配比下降,爐內(nèi)還原氛圍較強(qiáng),爐內(nèi)NOx生成少、還原多,因此SNCR反應(yīng)器所需噴氨量減小。

3 結(jié) 論

1)基于NOx生成機(jī)理與SNCR反應(yīng)機(jī)理,采用集總參數(shù)法建立了NOx排放模型,并在300 MW亞臨界CFB機(jī)組進(jìn)行動(dòng)態(tài)驗(yàn)證。

2)建立的NOx排放模型在典型負(fù)荷工況與變負(fù)荷工況下預(yù)測(cè)效果良好,模型通用性強(qiáng),300 MW典型工況、150 MW典型工況與變負(fù)荷工況平均絕對(duì)誤差分別為3.5、1.2、5.7 mg/m3,并在校表時(shí)間段仍能準(zhǔn)確預(yù)測(cè),為現(xiàn)場(chǎng)運(yùn)行提供參考。

3)分別對(duì)給煤量、送風(fēng)量、尿素流量及同時(shí)對(duì)給煤量、送風(fēng)量進(jìn)行不同工況階躍響應(yīng)試驗(yàn),得到階躍響應(yīng)曲線。風(fēng)量增大,NOx排放質(zhì)量濃度上升;給煤量上升,NOx排放質(zhì)量濃度下降,且NOx排放質(zhì)量濃度對(duì)送風(fēng)量階躍響應(yīng)更快。階躍響應(yīng)為NOx超低排放控制優(yōu)化提供方向。