王杰,趙凱,李小華

(1.江蘇大學(xué)汽車(chē)與交通工程學(xué)院,江蘇 鎮(zhèn)江 212013;2.中汽研汽車(chē)檢驗(yàn)中心(常州)有限公司,江蘇 常州 213100)

隨著國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展,我國(guó)汽車(chē)保有量日益增加,對(duì)能源需求及污染物控制帶來(lái)了嚴(yán)峻挑戰(zhàn)[1]。我國(guó)能源結(jié)構(gòu)是“富煤少油有氣”,我國(guó)石油儲(chǔ)量相比于消耗量,處于貧油的狀態(tài)。俄烏沖突以來(lái)國(guó)際局勢(shì)愈加復(fù)雜,2022年國(guó)內(nèi)油價(jià)連續(xù)22次上調(diào),0號(hào)柴油逼近9元大關(guān)[2],因此,發(fā)展可替代石油基燃油的清潔油品迫在眉睫。煤制柴油作為一種新型能源,具有與石油基燃料相近的動(dòng)力性、燃油經(jīng)濟(jì)性,且其十六烷值高,使得燃燒較為柔和,硫和芳香烴含量較低,對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)排放物的生成有一定的抑制效果,因此發(fā)展煤制柴油具有較好的前景[3]。

根據(jù)生產(chǎn)工藝的不同,煤制柴油分為煤直接液化油(Diesel of Direct Coal Liquefaction,DDCL)和煤間接液化油(Diesel of Indirect Coal Liquefaction,DICL)。從產(chǎn)業(yè)角度分析,我國(guó)現(xiàn)代煤化工發(fā)展始于20世紀(jì)末,貫穿“九五”至“十三五”共5個(gè)“五年計(jì)劃”,經(jīng)過(guò)近25年的發(fā)展,截至“十三五”末,我國(guó)煤制油產(chǎn)能達(dá)到898 萬(wàn)t/a。隨著“十四五”規(guī)劃到來(lái),我國(guó)煤化工產(chǎn)業(yè)又將步入新臺(tái)階?，F(xiàn)階段我國(guó)大部分煤制油生產(chǎn)企業(yè)均以生產(chǎn)煤間接液化油為主,煤直接液化油主要由神華集團(tuán)生產(chǎn),神華集團(tuán)在內(nèi)蒙古鄂爾多斯建成全球首套生產(chǎn)規(guī)模為 108 萬(wàn)t/a煤直接液化生產(chǎn)線,經(jīng)濟(jì)效益良好[4]。隨著煤化工產(chǎn)業(yè)發(fā)展,國(guó)內(nèi)外專(zhuān)家學(xué)者對(duì)煤制柴油在內(nèi)燃機(jī)上的應(yīng)用進(jìn)行了大量研究。管文軍在分別搭載SCR和DOC+DPF兩種后處理裝置的柴油機(jī)上進(jìn)行了F-T柴油的研究,發(fā)現(xiàn)在搭載SCR后處理系統(tǒng)的發(fā)動(dòng)機(jī)上燃用F-T柴油會(huì)降低NOx和PM排放量,在搭載DOC+DPF后處理系統(tǒng)的發(fā)動(dòng)機(jī)上燃用F-T柴油會(huì)降低CO和PM排放量[5]。杜宏飛在一臺(tái)柴油機(jī)上燃用F-T柴油和普通柴油的混合燃料,對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)動(dòng)力性、排放性進(jìn)行了研究,研究表明,隨著F-T柴油摻混比例的增加,發(fā)動(dòng)機(jī)的動(dòng)力性能指標(biāo)與經(jīng)濟(jì)性能指標(biāo)都隨之下降,熱效率隨之提高,并且通過(guò)添加F-T柴油可以降低NOx,HC,CO,PM等污染物的排放量[6]。但國(guó)內(nèi)涉及到煤直接液化油與煤間接液化油以及國(guó)標(biāo)柴油按比例摻混并進(jìn)行發(fā)動(dòng)機(jī)性能研究鮮有報(bào)道。DDCL油十六烷值低、密度高,成本相對(duì)較低,而DICL油則相反。如果兩者按比例進(jìn)行調(diào)和并添加適當(dāng)添加劑,將有可能得到符合排放標(biāo)準(zhǔn)的高性能煤基柴油。煤制柴油按一定比例與石油基國(guó)Ⅵ柴油進(jìn)行混合并加入適當(dāng)添加劑,可能在保留煤制柴油清潔能源特性的同時(shí)降低油品成本,有利于煤制柴油的市場(chǎng)發(fā)展。

本研究在裝備符合國(guó)Ⅵ排放標(biāo)準(zhǔn)的DOC+DPF+SCR+ASC后處理系統(tǒng)的柴油機(jī)上,在發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架通過(guò)WHTC,WHSC,WNTE試驗(yàn)研究4種煤制柴油和國(guó)Ⅵ柴油的在不同理化性質(zhì)對(duì)柴油機(jī)排放的影響規(guī)律,并分析其原因,探究新型高性能清潔煤制柴油的制備方案,為煤制柴油應(yīng)用提供一定的理論基礎(chǔ)。

1 試驗(yàn)設(shè)備及方法

1.1 試驗(yàn)設(shè)備

本試驗(yàn)選用一臺(tái)配備符合國(guó)Ⅵ排放標(biāo)準(zhǔn)的搭載DOC+DPF+SCR+ASC后處理系統(tǒng)的4缸柴油機(jī)作為試驗(yàn)用發(fā)動(dòng)機(jī),其參數(shù)如表1所示。表2列出本次試驗(yàn)所使用的臺(tái)架設(shè)備。

表1 試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)參數(shù)

表2 發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架試驗(yàn)主要儀器設(shè)備

1.2 試驗(yàn)用油

本次試驗(yàn)油樣共5種,1種國(guó)Ⅵ柴油作為基準(zhǔn)油樣,4種煤制柴油。油樣信息如表3所示,油樣理化性質(zhì)如表4所示。本次試驗(yàn)的5種油樣理化性質(zhì)均符合國(guó)Ⅵ車(chē)用柴油標(biāo)準(zhǔn)(GB 19147—2016)[7]。

表3 試驗(yàn)油樣信息

表4 油樣的理化性質(zhì)

1.3 試驗(yàn)方法

為直觀分析5種油樣在柴油機(jī)上的排放表現(xiàn),本次試驗(yàn)根據(jù)GB 17691—2018重型柴油車(chē)污染物排放限值及測(cè)量方法(中國(guó)第六階段)的要求[8],對(duì)5種油樣進(jìn)行發(fā)動(dòng)機(jī)瞬態(tài)循環(huán)試驗(yàn)(WHTC)、發(fā)動(dòng)機(jī)穩(wěn)態(tài)循環(huán)試驗(yàn)(WHSC)和發(fā)動(dòng)機(jī)非標(biāo)準(zhǔn)循環(huán)試驗(yàn)(WNTE)。對(duì)比試驗(yàn)結(jié)果分析5種油樣的排放特性,研究油品理化特性對(duì)柴油機(jī)排放性的影響規(guī)律,并分析其原因。

2 試驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 NOx與NH3排放結(jié)果及分析

5種不同油品的NOx與NH3排放結(jié)果見(jiàn)圖1至圖3。

從圖1至圖3可知,在發(fā)動(dòng)機(jī)WHSC循環(huán)中,燃用D1的NOx排放比燃用G6低8.0%,比燃用D2低17.86%;在發(fā)動(dòng)機(jī)WHTC循環(huán)中,燃用D1的NOx排放比燃用G6高4.59%,比燃用D2低18.65%;在發(fā)動(dòng)機(jī)WNTE循環(huán)中,燃用D1的NOx排放比燃用G6低34.62%,比燃用D2低48.48%。

圖1 WHTC國(guó)Ⅵ循環(huán)的NOx和NH3排放對(duì)比

圖2 WHSC國(guó)Ⅵ循環(huán)的NOx和NH3排放對(duì)比

綜合上述排放數(shù)據(jù),可以看出D1油樣的NOx排放在WHSC與WNTE工況中水平最低。而在WHTC循環(huán)中G6油樣的NOx排放水平最低。NOx排氣污染物形成的三要素為溫度、氧濃度、反應(yīng)時(shí)間,任何一個(gè)要素發(fā)生改變都會(huì)影響NOx排放的生成量。而燃油理化性質(zhì)中能影響上述三要素的指標(biāo)主要包括十六烷值、多環(huán)芳烴含量、密度、T90/T95溫度[9]。

結(jié)合5種油樣的理化性質(zhì)可以發(fā)現(xiàn),G6的十六烷值最高,而混合后的油樣十六烷值均下降。燃料十六烷值低將增加預(yù)混燃燒的燃料量,減少擴(kuò)散燃燒的比例,增加了dp/dv,縮短了達(dá)到最高燃燒壓力的時(shí)間和傳熱時(shí)間,增加了氣缸燃燒溫度,導(dǎo)致了混合后油樣的NOx排放量增加。有研究表明,十六烷值增加可以顯著降低NOx排放,當(dāng)十六烷值由50增至58,低負(fù)荷工況NOx排放降低9%以上[10-12]。而WHTC工況與WHSC/WNTE工況相比低速、低負(fù)荷工況較多,G6在5種油樣中十六烷值最高,因此其在WHTC工況中的NOx排放較低。高十六烷值也是G6柴油在WHSC以及WNTE工況中NOx排放較低的重要原因。

雖然D1油樣的十六烷值為53.7,在5種油樣里為第二低,對(duì)其N(xiāo)Ox排放不利,但得益于其極低的多環(huán)芳烴含量和極低的燃油密度,其N(xiāo)Ox排放較低。理論上說(shuō),降低燃料中的芳烴含量可以降低火焰溫度和氧離子濃度,從而可以減少NOx的生成。研究表明,在1%～10%范圍內(nèi),多環(huán)芳烴含量每降低1%,NOx排放平均降低1%。柴油密度在0.82～0.855 g/cm3范圍內(nèi)每減少0.01 g/cm3,NOx排放平均降低1%[11-13]。因此D1較低的多環(huán)芳烴含量及較低的密度,緩解了其十六烷值較低對(duì)于NOx排放的不利影響,使得D1油樣的NOx排放水平較低。同理,從理論上說(shuō)D2油樣最高的燃油密度以及最低的十六烷值本應(yīng)使得D2油樣NOx排放較高,但得益于其最低的多環(huán)芳烴指標(biāo),最終D2油樣的NOx排放為5種油樣中等水平。

在柴油的蒸餾特性溫度中,90%/95%回收溫度,即T90/T95是指柴油燃料中90%或95%的成分已蒸發(fā)的溫度,表征了柴油燃料中重質(zhì)成分的多少。由于重質(zhì)成分難以完全燃燒,燃料含重餾分量多會(huì)導(dǎo)致柴油機(jī)煙度和PM排放的增加,降低T90/T95,可以降低柴油機(jī)的NOx和PM排放[13]。由燃油理化性質(zhì)可以看出,G6-D1和G6-D2油樣的T90/T95溫度較D1和D2高,這是導(dǎo)致前兩者油樣NOx排放較高的原因之一。雖然G6的T90/T95溫度較高,但同樣G6的十六烷值較高,而十六烷值與T90/T95相比對(duì)NOx排放的影響更為顯著,因此緩解了T90/T95溫度因素對(duì)NOx排放的影響,使得G6柴油NOx排放水平總體較低。

5種油樣在國(guó)Ⅵ循環(huán)中,G6-D2的NOx排放值最高。G6-D2油樣相對(duì)較高的密度,較低的十六烷值是造成G6-D2排放值較高的原因。

從圖1至圖3可以看出,5種油樣在WHSC,WHTC,WNTE循環(huán)中NH3的排放量偏差小于0.1且遠(yuǎn)低于限值,表明燃用煤基柴油及其混合油樣對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)后處理的ASC無(wú)明顯不適。

2.2 PM與PN排放結(jié)果及分析

5種油品的PM與PN排放結(jié)果見(jiàn)圖4至圖6。

圖4 WHTC國(guó)Ⅵ循環(huán)的PM和PN排放對(duì)比

圖5 WHSC國(guó)Ⅵ循環(huán)的PM和PN排放對(duì)比

圖6 WNTE國(guó)Ⅵ循環(huán)的PM排放對(duì)比

柴油機(jī)微粒一般由固體碳或干炭煙(DS)、可溶有機(jī)成分(SOF)和硫酸鹽組成。DS主要是燃料在高溫缺氧的條件下燃燒裂解而成;SOF主要是由未燃燒和未完全燃燒的中間產(chǎn)物或裂解后再化合的產(chǎn)物構(gòu)成的未燃HC中的大分子,大部分附著在DS上,少部分單獨(dú)存在[14]。

從圖4至圖6可知,在發(fā)動(dòng)機(jī)WHSC循環(huán)中,燃用D1的PM排放量比燃用D2略低,D2與G6相當(dāng);在發(fā)動(dòng)機(jī)WHTC循環(huán)中,燃用D1的PM排放量與燃用G6相當(dāng),比燃用D2略高;在發(fā)動(dòng)機(jī)WNTE循環(huán)中,燃用D1的PM排放量與燃用G6相當(dāng)。另外,G6-D1和G6-D2與D1相比PM排放量無(wú)明顯增大。

在WHSC循環(huán)中,D2的PN排放值最高;在發(fā)動(dòng)機(jī)WHSC循環(huán)中,燃用D1的PN排放量比燃用D2低64.67%,比燃用G6低40.9%;在發(fā)動(dòng)機(jī)WHTC循環(huán)中,燃用D1的PN排放量比燃用G6高50.4%,比燃用D2低9.6%。

D2油樣PM/PN排放在3種排放循環(huán)中均呈現(xiàn)較高的水平,這與其較低的十六烷值以及較高的燃油密度有關(guān)。十六烷值較低的燃油自燃溫度高,預(yù)混燃燒的燃料量增加,擴(kuò)散燃燒的比例減少,缸內(nèi)著火滯燃期時(shí)間長(zhǎng),增加了dp/dv,縮短了達(dá)到最高燃燒壓力的時(shí)間,傳熱時(shí)間縮短,增加了氣缸燃燒溫度,使得缸內(nèi)燃燒不完全,促進(jìn)了PM/PN生成[10]。研究表明,柴油密度在0.82～0.855 g/cm3范圍內(nèi)每減少0.01 g/cm3,PM平均降低1%[12]。因此,較低的十六烷值與較高的燃油密度是導(dǎo)致D2油樣PM/PN排放較高的原因。D2的硫含量為5種油品中間水平,對(duì)PM/PN排放影響不顯著。

G6與G6-D1油樣的硫含量及多環(huán)芳烴含量在5種油樣中呈較高水平。研究表明,柴油中的含硫量直接影響PM的生成,柴油中的硫燃燒生成SO2轉(zhuǎn)化為硫酸鹽進(jìn)而成為PM的一部分。燃料中多環(huán)芳烴(PAHS)的生長(zhǎng)導(dǎo)致炭煙核心的生成,降低燃料中芳香烴含量,特別是多環(huán)芳香烴含量,可以減少炭煙生成前體,從而減少PM/PN排放[10]。PM/PN的生成是一個(gè)極為復(fù)雜的過(guò)程,與許多因素有關(guān),例如缸內(nèi)燃燒溫度、混合氣濃度、油氣混合均勻性、柴油含氧量等,但上述參數(shù)未可知。從現(xiàn)有5種燃料理化性質(zhì)分析可知,得益于G6與G6-D1油樣相對(duì)較低的密度以及較高的十六烷值,其在缸內(nèi)燃燒較為充分,加強(qiáng)了微粒的氧化燃燒,降低了最高燃燒溫度,燃油密度及十六烷值的影響超過(guò)了硫含量和高多環(huán)芳烴含量的影響,最終兩種油樣的PM/PN排放水平在5種油樣中并不高。

由上述分析可知,柴油硫含量、多環(huán)芳烴含量對(duì)PM/PN排放結(jié)果的影響在相對(duì)的范圍內(nèi)小于燃料密度、十六烷值的影響,但對(duì)排放水平仍有重大影響。因此,雖然D1油樣十六烷值水平較低,但極低的含硫量、多環(huán)芳烴含量、密度緩解了十六烷值對(duì)D1的不利影響,使得D1油樣的PM/PN排放同樣較低。

2.3 CO與THC排放結(jié)果及分析

5種不同油品的CO與THC排放結(jié)果如圖7至圖9所示。

由圖7至圖9可知,在WHSC循環(huán)中,D2的CO排放值與G6相同;在發(fā)動(dòng)機(jī)WHSC循環(huán)中,燃用D1的CO排放量比G6低14.8%;在發(fā)動(dòng)機(jī)WHTC循環(huán)中,燃用D1的CO排放量與燃用G6相近,比燃用D2低22.97%;在發(fā)動(dòng)機(jī)WNTE循環(huán)中,燃用D1,D2,G6的CO排放量都很低且相近。在發(fā)動(dòng)機(jī)WHSC和WNTE循環(huán)中,燃用D1,D2,G6的THC排放量都很低且相近。在發(fā)動(dòng)機(jī)WHTC循環(huán)中,燃用D1的THC排放量比燃用G6高39.1%,比燃用D2低42.6%。另外,混合后的油樣THC排放量無(wú)明顯增大。

CO排放主要是燃料中烴類(lèi)成分燃燒時(shí)的中間產(chǎn)物和不完全燃燒產(chǎn)物之一[15-17]。影響柴油燃料CO排放的根本因素為缸內(nèi)溫度、缺氧程度和反應(yīng)時(shí)間。渦輪增壓直噴柴油機(jī)的空燃比非常大,不易生成CO,這正是柴油機(jī)的CO排放量遠(yuǎn)小于汽油機(jī)的原因。在中速、中負(fù)荷工況下,柴油機(jī)的CO排放量最小,柴油機(jī)CO的高排放量出現(xiàn)在小負(fù)荷工況區(qū),原因是此工況下柴油機(jī)的循環(huán)供油量較少,燃燒室內(nèi)存在較多的過(guò)稀混合氣區(qū)。

HC排放包括燃料中未燃燒的碳?xì)浠衔?燃燒和氧化反應(yīng)形成的碳?xì)浠衔镏虚g產(chǎn)物,裂解和再化合反應(yīng)形成的碳?xì)浠衔锂a(chǎn)物,其生成機(jī)理比CO排放要復(fù)雜得多[15]。

圖7 WHTC國(guó)Ⅵ循環(huán)的CO與THC排放對(duì)比

圖8 WHSC國(guó)Ⅵ循環(huán)的CO與THC排放對(duì)比

圖9 WNTE國(guó)Ⅵ循環(huán)的CO與THC排放對(duì)比

研究表明十六烷值的增加可以改善燃燒,顯著降低CO和HC排放。當(dāng)十六烷值從50增至58,CO和HC排放降低26%[12]。而在5種油樣中,D2油樣CO與HC排放均最高。從油品理化性質(zhì)分析,D2油樣的十六烷值最低,因此十六烷值是導(dǎo)致上述現(xiàn)象的原因。另外4種油樣的十六烷值與CO/HC排放規(guī)律也符合上述規(guī)律。

3 結(jié)論

a) 5種油樣中,D1煤制柴油由于其較低的密度、硫含量、多環(huán)芳烴值及T90/T95溫度等理化特性,其綜合排放性能最佳,優(yōu)于G6柴油樣;DDCL與DICL煤制柴油按比例進(jìn)行調(diào)和并添加適當(dāng)添加劑,可得到符合排放標(biāo)準(zhǔn)的高性能清潔煤基柴油;

b) 4種煤制柴油的污染物排放值均滿足國(guó)Ⅵ排放限值要求,并且在減少NOx,CO和PM排放物方面煤制柴油相比G6柴油有一定優(yōu)勢(shì);

c) 柴油含硫量、多環(huán)芳烴含量對(duì)PM/PN排放結(jié)果的影響在相對(duì)的范圍內(nèi)小于燃料密度、十六烷值對(duì)PM/PN的影響,但其含量對(duì)排放水平仍有重大影響;

d) 國(guó)Ⅵ柴油與煤制柴油混合后的油樣可綜合國(guó)Ⅵ柴油十六烷值高、成本低及煤制柴油硫含量低、多環(huán)芳烴含量低等優(yōu)點(diǎn),形成高效清潔成本較低的煤制柴油,有利于煤制柴油的市場(chǎng)發(fā)展。