收稿日期：2021-11-23

基金項(xiàng)目：新疆電子信息材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室資助項(xiàng)目（2021D04012）；國(guó)家自然科學(xué)基金（61534008）

通信作者：瑪麗婭·黑尼（1987—），女，博士、助理研究員，主要從事光電器件輻射效應(yīng)方面的研究。maliya@ms.xjb.ac.cn

DOI：10.19912/j.0254-0096.tynxb.2021-1458 文章編號(hào)：0254-0096（2023）05-0146-06

摘 要：為研究太陽(yáng)電池光電參數(shù)由低能質(zhì)子輻照產(chǎn)生的輻射損傷機(jī)制，對(duì)In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池開(kāi)展100 keV 質(zhì)子輻照及退火試驗(yàn)研究，分析太陽(yáng)電池電參數(shù)和光譜響應(yīng)在輻照及退火前后的變化規(guī)律，結(jié)合SRIM仿真計(jì)算結(jié)果對(duì)輻照引起的位移損傷進(jìn)行討論。結(jié)果表明，當(dāng)質(zhì)子輻照累積注量為5×1012 p/cm2時(shí)，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池的短路電流、開(kāi)路電壓和最大輸出功率分別衰減到其初始值的88.8%、88.3%、72.3%；太陽(yáng)電池光譜響應(yīng)在短波區(qū)的衰減比長(zhǎng)波區(qū)更嚴(yán)重。SRIM仿真結(jié)果表明，上述結(jié)果是由于100 keV的質(zhì)子能量沉積在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)頂部而產(chǎn)生位移損傷缺陷導(dǎo)致的。對(duì)輻照后的太陽(yáng)電池樣品進(jìn)行150 ℃退火處理，太陽(yáng)電池電學(xué)參數(shù)因輻射感生缺陷的湮滅而產(chǎn)生了不同程度的恢復(fù)。

關(guān)鍵詞：太陽(yáng)電池效率；質(zhì)子輻照；輻射損傷；量子效率

中圖分類(lèi)號(hào)：TM914.4 " " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

0 引 言

太陽(yáng)電池是人造衛(wèi)星等航天器正常運(yùn)行的電力保障。但衛(wèi)星在軌運(yùn)行時(shí)，太陽(yáng)電池暴露在惡劣的空間輻射環(huán)境中。隨著空間任務(wù)的不斷增加，對(duì)太陽(yáng)電池提出了更高的要求（既要保障高功率密度比，同時(shí)也需較強(qiáng)的抗輻射能力）。在過(guò)去的十年里，高效三結(jié)GaAs太陽(yáng)電池（～33% AM0 1sun）憑借輕質(zhì)高效的優(yōu)勢(shì)［1-2］，一直是空間應(yīng)用的首選。已有大量文獻(xiàn)報(bào)道不同結(jié)構(gòu)的單體三結(jié)太陽(yáng)電池的輻射損傷情況［3-5］，研究結(jié)果認(rèn)為提高GaInP/GaAs/Ge三結(jié)太陽(yáng)電池的抗輻射能力的關(guān)鍵在于減小GaAs子電池的基區(qū)損傷［6］。

由于能帶限制，三結(jié)GaAs太陽(yáng)電池的效率已接近極限，亟待新一代電池的出現(xiàn)來(lái)滿(mǎn)足空間應(yīng)用的需求。近年來(lái)，GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs四結(jié)鍵合太陽(yáng)電池實(shí)驗(yàn)室效率已高達(dá)46%（AM1.5 508 suns）［7］，有望成為下一代空間應(yīng)用的首選，其輻射效應(yīng)研究和抗輻射加固設(shè)計(jì)仍處于探索階段。為深入研究四結(jié)鍵合太陽(yáng)電池不同子電池對(duì)高能粒子輻照響應(yīng)情況，在已有的研究工作中針對(duì)四結(jié)鍵合太陽(yáng)電池中的薄弱環(huán)節(jié)（即GaAs子電池）比較了不同基區(qū)厚度的GaInP/GaAs雙結(jié)太陽(yáng)電池在1 MeV電子輻照后的退化情況［8］。四結(jié)鍵合太陽(yáng)電池的GaInP/GaAs子電池GaAs基區(qū)厚度為400～600 nm，相比于傳統(tǒng)三結(jié)太陽(yáng)電池中的GaAs子電池基區(qū)厚度2700～3000 nm，表現(xiàn)出更強(qiáng)的抗輻射能力。文獻(xiàn)［9］研究發(fā)現(xiàn)，InGaAsP/InGaAs子電池的退化是造成四結(jié)太陽(yáng)電池退化的主要原因；文獻(xiàn)［10］針對(duì)InGaAsP/InGaAs子電池開(kāi)展了1 MeV電子的輻照研究，分析得出在InGaAsP/InGaAs雙結(jié)太陽(yáng)電池中InGaAs子電池的電池的退化比InGaAsP子電池更為嚴(yán)重，主要?dú)w因于InP組分和基區(qū)厚度的差異。

空間輻射粒子能譜中的低能質(zhì)子輻照導(dǎo)致的太陽(yáng)電池參數(shù)退化仍是行業(yè)內(nèi)討論的焦點(diǎn)［11-12］，本文選取GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs四結(jié)鍵合太陽(yáng)電池的In0.53Ga0.47As子電池（0.74 eV），開(kāi)展100 keV質(zhì)子輻照效應(yīng)及退火試驗(yàn)研究，對(duì)其位移損傷退化規(guī)律和損傷機(jī)理進(jìn)行深入分析，以期為四結(jié)鍵合太陽(yáng)電池的抗輻射加固設(shè)計(jì)提供數(shù)據(jù)及理論支撐。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 樣品制備

本文實(shí)驗(yàn)研究中的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池樣品由中國(guó)科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所提供，采用分子束外延技術(shù)（MBE）生長(zhǎng)制備。太陽(yáng)電池尺寸為2.5 mm×2.5 mm，其結(jié)構(gòu)如圖1所示。太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)為n型重?fù)诫s，厚度為200 nm，摻雜硅原子濃度為1×1018 cm-3；基區(qū)為p型摻雜，厚度為3000 nm，摻雜硼原子濃度為1×1017 cm-3；窗口層和背反射層分別選用30、50 nm的n型和p型InP材料來(lái)減少光生載流子復(fù)合；電池電極采用歐姆接觸以降低其表面復(fù)合。

1.2 輻照及退火試驗(yàn)

本文中的質(zhì)子輻照試驗(yàn)是在哈爾濱工業(yè)大學(xué)的空間綜合輻照環(huán)境效應(yīng)模擬器上完成的。選取入射質(zhì)子能量為100 keV，注量率為1×108 p/cm2?s，當(dāng)輻照注量累積至1×1012 p/cm2和5×1012 p/cm2時(shí)取出樣品進(jìn)行測(cè)試。質(zhì)子輻照后退火試驗(yàn)是在中科院新疆理化技術(shù)研究所型號(hào)為L(zhǎng)C-213的鼓風(fēng)干燥箱中完成的。對(duì)質(zhì)子輻照累積注量為5×1012 p/cm2的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池進(jìn)行不同時(shí)間的退火試驗(yàn)，退火溫度為150 ℃，在退火時(shí)間累積到20、60、120、180和360 min時(shí)將樣品取出進(jìn)行測(cè)試。

在輻照試驗(yàn)前后和退火處理后分別對(duì)In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池的I-V特征參數(shù)（包括開(kāi)路電壓[Voc]、短路電流[Isc]、最大功率[Pmax]、填充因子[FF]、外量子效率[QEQE]）進(jìn)行測(cè)試。電參數(shù)測(cè)試在室溫25 ℃、AM0標(biāo)準(zhǔn)太陽(yáng)光譜下進(jìn)行。外量子效率測(cè)試中選用的波長(zhǎng)掃描范圍為800～1800 nm。

2 結(jié)果與討論

2.1 粒子輸運(yùn)仿真

為研究質(zhì)子輻照在太陽(yáng)電池材料內(nèi)部產(chǎn)生的損傷情況，本文用SRIM（stopping and range of ions in matter）仿真軟件模擬105個(gè)100 keV質(zhì)子在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池中的運(yùn)動(dòng)軌跡。計(jì)算結(jié)果表明，100 keV質(zhì)子在該電池結(jié)構(gòu)中的射程約為0.9 μm，可穿透電池窗口層和In0.53Ga0.47As發(fā)射區(qū)，大部分能量沉積在電池基區(qū)。圖2為通過(guò)仿真獲得的入射質(zhì)子在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池中產(chǎn)生的空位缺陷密度，可看出100 keV質(zhì)子輻照主要對(duì)In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)造成了位移損傷。這主要是由于大量入射質(zhì)子與電池窗口層和發(fā)射區(qū)晶格原子相互作用，質(zhì)子損失一部分能量，同時(shí)使得晶格原子離開(kāi)原來(lái)的位置而造成位移損傷。隨著入射深度的增加，大部分質(zhì)子耗盡能量，沉積到電池基區(qū)。因此，質(zhì)子輻照后，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)損傷最為嚴(yán)重，隨著質(zhì)子輻照注量的增加，位移損傷缺陷濃度增加。

2.2 電參數(shù)退化情況

太陽(yáng)電池I-V曲線直接反映太陽(yáng)電池的性能，可直接得到太陽(yáng)電池的開(kāi)路電壓[Voc]、短路電流[Isc]、最大輸出功率[Pmax]和填充因子[FF]。通過(guò)計(jì)算可獲取太陽(yáng)電池的光生電流Iph、反向飽和電流[I0]、理想因子[n]、并聯(lián)電阻[Rsh]和串聯(lián)電阻[Rs]等參數(shù)信息。圖3為In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池100 keV質(zhì)子輻照前后實(shí)測(cè)得到的I-V曲線變化情況。

考慮等效串聯(lián)電阻和并聯(lián)電阻的太陽(yáng)電池電流［13］為：

[I=Iph-I0expν+IRSnVT-ν+IRsRsh] （1）

式中：[Rs]——等效串聯(lián)電阻，Ω；[n]——修正的肖克萊二極管理想因子；[VT]——熱電壓，[VT=KT/q，]V；[Rsh]——等效并聯(lián)電阻，Ω。

從圖3可看出，經(jīng)100 keV質(zhì)子輻照后，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池所有電學(xué)參數(shù)均發(fā)生了退化，電池性能衰退。太陽(yáng)電池的[Voc、Isc、Pmax、FF、Iph]和[Rsh]隨質(zhì)子輻照注量的增加不斷降低，I0、Rs和n隨注量的增加而增加。質(zhì)子輻照累積注量分別為1×1012 p/cm2和5×1012 p/cm2時(shí)，太陽(yáng)電池的[Isc]、[Voc]、[FF]、[Pmax]、[Iph]和[Rsh]的退化情況如表1、表2所示。質(zhì)子輻照后太陽(yáng)電池的[Pmax]和[Rsh]退化最嚴(yán)重。質(zhì)子輻照累積注量分別為1×1012和5×1012 p/cm2時(shí)，太陽(yáng)電池的[I0、Rs]和[n]分別為輻照前的1.4、1.2、1倍和6.7、1.4、1.1倍，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池在100 keV質(zhì)子輻照后主要電參數(shù)隨輻照注量的退化情況如圖4所示。

從圖2可看出，100 keV質(zhì)子輻照在In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)頂部產(chǎn)生了大量的位移損傷缺陷，且隨質(zhì)子輻照注量的增加缺陷密度不斷增加，電參數(shù)隨質(zhì)子注量的增加持續(xù)衰降。這是由于100 keV質(zhì)子輻照 In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池時(shí)，入射質(zhì)子與太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)與部分基區(qū)In0.53Ga0.47As材料發(fā)生庫(kù)侖相互作用，這種庫(kù)倫碰撞使得晶格原子（In、Ga和As）從入射質(zhì)子中獲得足夠的能量離開(kāi)原來(lái)的晶格位置，最終形成較大密度的空位型缺陷。這種位移損傷缺陷在In0.53Ga0.47As材料能帶中引入新的缺陷能級(jí)，在材料禁帶內(nèi)將會(huì)起著復(fù)合、產(chǎn)生、捕獲或散射中心的作用［14］，影響了太陽(yáng)電池光生載流子的產(chǎn)生和輸運(yùn)，最終表現(xiàn)為In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池電參數(shù)隨輻照注量的增加發(fā)生退化。

In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)質(zhì)子輻照后短路電流[Isc]和光生電流[Iph]發(fā)生退化的原因有兩個(gè)：質(zhì)子輻照在太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和部分基區(qū)產(chǎn)生大量位移損傷缺陷，如圖2所示。在In0.53Ga0.47As材料禁帶引入深能級(jí)缺陷，增加了材料非輻射復(fù)合，即降低了少數(shù)載流子壽命，最終使得少數(shù)載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度減小。因此，質(zhì)子輻照影響了太陽(yáng)電池光生載流子收集效率，使電池的[Isc]和[Iph]減小。

太陽(yáng)電池中載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度[L]與輻照注量的關(guān)系為：

[1L2?=1L20+KL?] （2）

式中：[L?]——輻照后少數(shù)載流子濃度，m-3；[L0]——輻照前少數(shù)載流子濃度，m3；[KL]——損傷系數(shù)；[?]——質(zhì)子輻照注量，p/cm2。

可看出，隨著質(zhì)子輻照注量的增加，少數(shù)載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度減小。研究表明，粒子輻照也會(huì)導(dǎo)致太陽(yáng)電池材料中多數(shù)載流子濃度的降低。質(zhì)子輻照使In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和基區(qū)多數(shù)載流子濃度降低，導(dǎo)致太陽(yáng)電池p-n結(jié)內(nèi)建電場(chǎng)減小和電池串聯(lián)電阻增大。太陽(yáng)電池內(nèi)建電場(chǎng)與多數(shù)載流子濃度的關(guān)系為：

[VD≈KBTqlnnn0pp0n2i] （3）

式中：[VD]——內(nèi)建電場(chǎng)，V；[KB]——玻爾茲曼常數(shù)；[T]——溫度，K；[nn0]——發(fā)射區(qū)多數(shù)載流子濃度，m-3；[pp0]——基區(qū)多數(shù)載流子濃度，m-3；[ni]——本征摻雜濃度，m-3。

從圖3和表1可得In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池質(zhì)子輻照后電池開(kāi)路電壓[Voc]隨質(zhì)子注量的增加發(fā)生了退化。太陽(yáng)電池的開(kāi)路電壓[Voc]為：

[VOC=KBTqlnIphI0+1] （4）

從式（4）可看出，太陽(yáng)電池光生電流[Iph]和反向飽和電流[I0]共同影響了太陽(yáng)電池開(kāi)路電壓的大小。位移損傷引入的非輻射復(fù)合中心降低了光生載流子濃度；另一方面，質(zhì)子輻照在太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和部分基區(qū)引入的位移損傷缺陷增大了太陽(yáng)電池空間電荷區(qū)兩側(cè)電子和空穴的復(fù)合幾率，使漏電流增大，太陽(yáng)電池串聯(lián)電阻[Rsh]減小，導(dǎo)致電池反向飽和電流[I0]增大；最終，質(zhì)子輻照使得太陽(yáng)電池[Iph]的減小和反向飽和電流[I0]的增大使得電池開(kāi)路電壓[Voc]發(fā)生退化。

質(zhì)子輻照后In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池的填充因子[FF]、最大輸出功率[Pmax]和理想因子[n]隨質(zhì)子注量的增加發(fā)生了退化。理想因子[n]值的增加是由于質(zhì)子輻照引入的深能級(jí)缺陷引起太陽(yáng)電池活性區(qū)內(nèi)復(fù)合類(lèi)型的增加所致。[FF]退化主要是因?yàn)樘?yáng)電池的[Isc]和[Voc]退化的影響，[FF]、[Isc]和[Voc]的共同作用退化了In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池的[Pmax]。

2.3 外量子效率

圖5為In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池外量子效率（external quantum efficiency，EQE）隨質(zhì)子注量變化的情況，可看出隨著質(zhì)子注量的增加EQE退化，且短波區(qū)域的退化比長(zhǎng)波區(qū)域更明顯。研究表明，太陽(yáng)電池光譜響應(yīng)的退化與粒子輻照損傷區(qū)域有關(guān)，太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)損傷對(duì)應(yīng)EQE短波退化嚴(yán)重，基區(qū)損傷對(duì)應(yīng)長(zhǎng)波退化嚴(yán)重。由圖2得知，100 keV質(zhì)子輻照對(duì)In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池的全部發(fā)射區(qū)和基區(qū)頂部造成位移損傷，EQE測(cè)試結(jié)果顯示短波吸收部位退化較長(zhǎng)波區(qū)域更為嚴(yán)重，與仿真結(jié)果基本一致。

2.4 輻照后退火試驗(yàn)

本文對(duì)質(zhì)子輻照累積注量為5×1012 p/cm2的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池樣品進(jìn)行150 ℃的退火試驗(yàn)，累計(jì)退火時(shí)間共360 min。退火后太陽(yáng)電池I-V曲線及歸一化[Voc、Isc、Pmax]和[FF]的變化情況如圖6所示，表3中給出了詳細(xì)的數(shù)據(jù)。加溫退火后，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池I-V曲線得到明顯的恢復(fù)，且在退火時(shí)間為0～20 min內(nèi)，太陽(yáng)電池電參數(shù)恢復(fù)最明顯，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池的[Voc、Isc、Pmax]和[FF]分別從輻照后的3.49 mA、0.28 V、0.637、0.624 mW提升到3.64 mA、0.29 V、0.658、0.692 mW。退火時(shí)間持續(xù)增加，In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池的[Voc]、[Pmax]和[FF]趨于穩(wěn)定，[Isc]在經(jīng)360 min熱退火后恢復(fù)約10%。

對(duì)質(zhì)子輻照的In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池進(jìn)行150 ℃退火處理后，電參數(shù)發(fā)生明顯的恢復(fù)。產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因主要有兩個(gè)：1）質(zhì)子輻照In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)和部分基區(qū)產(chǎn)生的大量位移損傷缺陷影響了電池光電轉(zhuǎn)化效率。研究表明，熱退火可降低GaAs基材料位移損傷型缺陷，提升材料的光學(xué)和電學(xué)性能［15］，本文認(rèn)為150 ℃退火去除了In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池中質(zhì)子輻照產(chǎn)生的部分亞穩(wěn)態(tài)位移損傷缺陷，因此改善了太陽(yáng)電池光生載流子產(chǎn)生和輸運(yùn)效率，使得太陽(yáng)電池電參數(shù)退火后恢復(fù)。2）150 ℃退火過(guò)程中，在太陽(yáng)電池內(nèi)部將會(huì)產(chǎn)生大量載流子，在此大量載流子作用下，部分質(zhì)子輻照產(chǎn)生的位移缺陷將會(huì)湮滅［16］，使太陽(yáng)電池光電性能得到恢復(fù)。

3 結(jié) 論

本文結(jié)合質(zhì)子輻照及加溫退火試驗(yàn)，借助SRIM仿真計(jì)算，研究In0.53Ga0.47As單結(jié)太陽(yáng)電池100 keV低能質(zhì)子輻照及加溫退火對(duì)其性能的影響。研究結(jié)果表明，當(dāng)質(zhì)子輻照注量累積至5×1012 p/cm2時(shí)，太陽(yáng)電池的[Isc、Voc、FF]和[Pmax]分別衰降11.2%、11.7%、8%、17.7%。由于全部太陽(yáng)電池發(fā)射區(qū)受到了低能質(zhì)子造成的位移損傷，影響了光生載流子的產(chǎn)生和輸運(yùn)效率，太陽(yáng)電池光譜響應(yīng)短波區(qū)域較長(zhǎng)波區(qū)域退化更明顯。輻照后150 ℃退火處理后，在20 min內(nèi)太陽(yáng)電池電參數(shù)有較明顯的恢復(fù)。經(jīng)分析認(rèn)為輻照引入的位移缺陷在高溫下的湮滅及載流子注入退火效應(yīng)是太陽(yáng)電池性能恢復(fù)的主要原因。

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STUDY ON DEGRADATION MECHANISM OF 100 keV PROTON IRRADIATED InGaAs SINGLE JUNCTION SOLAR CELLS

Maliya·Heini1，Chen Xinyun2，Lei Qiqi1，Aierken·Abuduwayiti 2，Li Yudong1，Guo Qi1，He Chengfa1

（1. Xinjiang Key Laboratory of Electronic Information Materials and Devices， Key Laboratory of Functional Materials and Devices for Special Environments of Chinese Academy of Sciences， Xinjiang Technical Institute of Physics and Chemistry of Chinese Academy of Sciences，

Urumqi 830011， China；

2. School of Energy and Environment Science， Yunnan Normal University， Kunming 650500， China）

Abstract：In order to study the radiation damage mechanism of solar cell photoelectric parameters caused by low-energy proton irradiation， 100 keV proton irradiation and annealing experiments were carried out for In0.53Ga0.47As single junction cells. The variation laws of solar cell electrical parameters and spectral response before and after irradiation and annealing were analyzed. Based on the SRIM simulation results， the displacement damage caused by irradiation was discussed. The results shows that when the proton irradiation cumulative fluence up to 5 ×1012 p/cm2， the short-circuit current， open circuit voltage and maximum output power of In0.53Ga0.47As cell degraded to 88.8%， 88.3% and 72.3% respectively； The attenuation of solar cell spectral response in short wave region is more serious than that in long wave region. SRIM simulation results shows that these are caused by displacement damage defects due to the deposition of 100 keV proton energy on the emission region and top of the base region of In0.53Ga0.47As cell. The irradiated samples were annealed at 150 ℃， and the electrical parameters of samples were restored due to the annihilation of radiation-induced defects.

Keywords：solar cells； proton irradiation； radiation damage； quantum efficiency