謝夢茜，涂垚杰，劉?豪，李衛(wèi)杰，戴方欽

MILD燃燒方式下燃料NO生成特性數(shù)值模擬

謝夢茜1，涂垚杰2，劉?豪2，李衛(wèi)杰3，戴方欽1

(1. 武漢科技大學(xué)材料與冶金學(xué)院，武漢 430081；2. 華中科技大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，武漢 430074；3. 中冶南方(武漢)威仕熱工有限公司，武漢 430223)

針對MILD燃燒新模式下燃料NO生成特性暫不清楚的問題，開展了甲烷MILD燃燒的CFD數(shù)值模擬．通過向燃料中添加不同比例的NH3，考察了NH3添加對MILD燃燒方式下燃料NO生成特性的影響，對于明確MILD燃燒降低燃料NO排放的可行性具有重要意義．在分析現(xiàn)有CH4/NH3反應(yīng)機理可靠性的基礎(chǔ)上提出了改進(jìn)模型，并進(jìn)行了甲烷MILD燃燒火焰結(jié)構(gòu)和NO排放的實驗驗證．研究結(jié)果表明：隨著燃料中NH3含量的增加，無論是常規(guī)燃燒還是MILD燃燒下NO排放都相應(yīng)提高；同時，MILD燃燒下特殊的燃料氧化過程導(dǎo)致NO的還原作用弱于常規(guī)燃燒，因此當(dāng)燃料中初始NH3體積分?jǐn)?shù)超過1.3%后NO排放值反而高于常規(guī)燃燒．

MILD燃燒；燃料NO；NH3氧化機理；NO生成機理

為實現(xiàn)未來“雙碳”目標(biāo)，我國以煤為主的能源結(jié)構(gòu)亟需做出調(diào)整，其中天然氣替代煤炭成為未來清潔能源是我國能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型的重要舉措之一．根據(jù)中國石油經(jīng)濟(jì)技術(shù)研究院于2020年出版的《2050年世界與中國能源展望》報告，未來天然氣在國際和國內(nèi)能源消費中所占的比重將持續(xù)增長，并將成為全球?qū)崿F(xiàn)低碳轉(zhuǎn)型的現(xiàn)實選擇[1]．

天然氣與煤炭相比燃燒更為清潔，同時應(yīng)用場合更加廣泛．除了CO2之外，氮氧化物(NO)是天然氣燃燒最為重要的污染物．近年來，我國環(huán)保部門對天然氣燃燒設(shè)備的NO排放要求日漸嚴(yán)格，例如北京市要求新建燃?xì)忮仩t的NO排放不得高于30mg/m3(DB11139—2015)，該標(biāo)準(zhǔn)已接近燃?xì)廨啓C的排放要求. 與此同時，當(dāng)前我國超低排放改造的重心已由傳統(tǒng)電力(鍋爐)行業(yè)逐漸轉(zhuǎn)移到非電(工業(yè)窯爐)行業(yè). 因此，進(jìn)一步開發(fā)適用于天然氣的超低氮燃燒技術(shù)，以滿足當(dāng)前及未來的排放要求，對于推進(jìn)天然氣的大規(guī)模利用、實現(xiàn)我國能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型具有重要的意義.

天然氣燃燒過程中產(chǎn)生的NO主要來自于熱力學(xué)路徑，該路徑嚴(yán)重依賴于燃燒溫度(大于1500℃).目前降低天然氣燃燒過程中NO生成的常用技術(shù)手段有：空氣/燃料分級燃燒、煙氣循環(huán)燃燒以及低空氣過量系數(shù)等．這些技術(shù)通過抑制燃燒溫度峰值和促進(jìn)NO還原來實現(xiàn)NO排放濃度的下降，雖然在過去得到廣泛應(yīng)用，但已不能滿足當(dāng)前及未來日益嚴(yán)格的排放要求．

MILD(moderate or intense low-oxygen dilution)燃燒，又稱無焰燃燒(flameless combustion)，是近20多年來發(fā)展的一項新型的高效低氮燃燒技術(shù)[2]. MILD燃燒通過反應(yīng)物的高速射流引起爐膛內(nèi)部燃燒煙氣的強烈卷吸，因而反應(yīng)物被煙氣迅速稀釋并預(yù)熱，致使燃料的氧化發(fā)生在高溫低氧的熱氛圍中．在這種熱氛圍條件下，燃料氧化反應(yīng)更加溫和，溫度峰值降低，使熱力型NO生成被顯著抑制；同時燃料氧化反應(yīng)區(qū)域擴大，導(dǎo)致爐膛空間溫度分布更為均勻，火焰鋒面“消失”，呈現(xiàn)“無焰”狀態(tài)．與常規(guī)有焰燃燒方式相比，MILD燃燒能降低超過50%的NO排放，且在優(yōu)化的工況條件下甚至可實現(xiàn)NO的近零排放[3]．

目前，MILD燃燒已在工業(yè)加熱領(lǐng)域(冶金、玻璃及陶瓷等)得到廣泛應(yīng)用，學(xué)術(shù)界對該技術(shù)的相關(guān)理論認(rèn)識也在不斷加深．Wünning等[4]在以煙氣卷吸率(V)和爐膛溫度(f)為條件，構(gòu)建了不同燃燒狀態(tài)的分區(qū)圖，指出實現(xiàn)天然氣MILD燃燒的最小V為2.5，且最低f為約1000K(燃料著火點)．Weber?等[5]在中試爐中進(jìn)行了天然氣、重油和煤粉的MILD燃燒實驗，表明MILD燃燒在降低NO排放方面具有良好的燃料適應(yīng)性．Cavaliere等[2]通過反應(yīng)動力學(xué)方法提出了基于溫度參數(shù)的MILD燃燒數(shù)學(xué)定義，同時發(fā)現(xiàn)MILD燃燒下燃料的熱解過程將消失[6].國內(nèi)王寶源[7]和涂垚杰[8]分別通過實驗研究表明空氣高溫預(yù)熱并非是實現(xiàn)MILD燃燒的必要條件；在空氣非高溫預(yù)熱條件下，MILD燃燒仍然能保證天然氣的高效轉(zhuǎn)化，同時滿足工業(yè)加熱的熱工制度要求.

除了上述與燃燒特性相關(guān)的研究進(jìn)展之外，國內(nèi)外在MILD燃燒NO的生成機理方面也開展了較多工作．對于氣體燃料(不含氮)來說，MILD燃燒方式下熱力型NO的生成量顯著減少，導(dǎo)致快速型和N2O中間體路徑的重要性提升，且這兩個路徑分別在富燃和貧燃條件下將主導(dǎo)NO的生成[9]；在燃用富氫燃料時，NNH中間體路徑對NO生成的貢獻(xiàn)將大幅提高[10]．此外，由于強烈的煙氣卷吸作用，MILD燃燒方式下爐膛內(nèi)局部的氧化性氣氛被削弱，因而CH對NO的還原(再燃路徑)作用也將增強[11]．

在實驗室研究中，天然氣通常被認(rèn)為是純凈的CH4，或者是CH4與N2的混合物，但在實際應(yīng)用過程中天然氣往往會含有一些雜質(zhì)成分，例如NH3．此外，鋼鐵加熱爐通常也會燃用部分高爐/焦?fàn)t/轉(zhuǎn)爐煤氣，這些煤氣中也經(jīng)常會含有NH3．顯然，NH3在跟隨燃料進(jìn)入爐膛后會發(fā)生氧化生成NO(即燃料型路徑)．在MILD燃燒狀態(tài)下，由于低氧稀釋作用以及低溫度峰值的影響，NH3的氧化速率較常規(guī)有焰燃燒狀態(tài)下的要慢一些；同時，由于MILD燃燒溫度峰值較低，將有望為De-NO過程提供更為合適的溫度和氣氛條件，進(jìn)一步減少NO的排放．然而，當(dāng)前國內(nèi)外針對MILD燃燒方式下燃料型NO的生成特性以及NH3的氧化還原機理所開展的研究工作較少，相關(guān)理論認(rèn)識還需進(jìn)一步深入．

鑒于上述研究現(xiàn)狀和問題分析，本文將以含NH3甲烷為研究對象，分析MILD燃燒對降低燃料型NO生成的可行性，并揭示常規(guī)和MILD燃燒模式下NH3向NO轉(zhuǎn)化機制的異同．

1?甲烷MILD燃燒實驗裝置

本文基于華中科技大學(xué)煤燃燒國家重點實驗室的20kW燃燒爐(如圖1所示)研究甲烷的MILD燃燒特性．該實驗爐爐膛為長方體結(jié)構(gòu)，水平截面為250mm×250mm的正方形，總高度為550mm．燃燒器進(jìn)口與煙氣出口布置在爐膛同一側(cè)，目的是增強爐膛內(nèi)的煙氣卷吸強度．燃燒器置于爐膛底部中心，由位于中心的燃料管和位于外側(cè)的空氣環(huán)縫通道組成，燃料和空氣通道之間由鈍體隔開．煙氣包含4個出口，均勻布置在燃燒器外側(cè)，燃燒器和出口管道的具體尺寸見文獻(xiàn)[12-13]．

圖1?MILD燃燒實驗爐及燃燒器結(jié)構(gòu)示意(單位：mm)

在實驗過程中，MILD燃燒無法從冷態(tài)啟動，故先將鈍體推入爐膛形成常規(guī)燃燒；待爐膛壁面溫度(5個不同高度位置平均值)達(dá)到800℃時將鈍體拉進(jìn)空氣通道，使空氣出口速度迅速提高，形成MILD燃燒．兩種燃燒方式下的燃燒器結(jié)構(gòu)見圖1(c)．

利用Kane9106手持式煙氣分析儀和R型熱電偶(Pt-Pt-13% Rh，0.5mm)對爐膛側(cè)壁中心不同高度位置(135mm、225mm、315mm、405mm及495mm)進(jìn)行了溫度和主要組分(O2，CO及NO)的測量．在采樣時，爐膛實際燃燒負(fù)荷為9.5kW，空氣過量系數(shù)為1.25．

2?甲烷MILD燃燒數(shù)值模擬方法

為了獲得爐膛內(nèi)部更為詳細(xì)的信息，借助商業(yè)軟件Fluent開展了CFD數(shù)值模擬研究．其中，采用修正的-雙方程模型求解湍流脈動，利用離散坐標(biāo)DO模型求解煙氣輻射，選擇渦耗散概念EDC模型求解湍流和化學(xué)反應(yīng)的相互作用，并考慮詳細(xì)的化學(xué)反應(yīng)機理來求解燃料(CH4/NH3)的燃燒過程．?dāng)?shù)值模擬采用三維結(jié)構(gòu)網(wǎng)格進(jìn)行計算，通過考察網(wǎng)格密度對計算結(jié)果的敏感性，最終確定網(wǎng)格數(shù)量在50萬左右．誠然，-雙方程模型相對于大渦模擬來說并不能精準(zhǔn)地描述湍流耗散過程，但大渦模擬耦合詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)使計算量大幅增加，且目前大多數(shù)燃燒大渦模擬研究都采用簡化機理，導(dǎo)致燃料的熱轉(zhuǎn)化過程并不能被準(zhǔn)確地捕捉到．因此，在有限的計算資源條件下，本文將關(guān)注的重心放到燃料的化學(xué)反應(yīng)過程上，湍流脈動采用時均近似來處理．

2.1?化學(xué)反應(yīng)機理優(yōu)選

圖2比較了上述不同反應(yīng)機理對CH4/Air對沖火焰結(jié)構(gòu)預(yù)測的結(jié)果．由圖可知，上述5種反應(yīng)機理在總體上均能較好地反演出實驗結(jié)果，但Glarborg機理在空間上提前預(yù)測了CH4的氧化，同時CO的消耗也有所滯后．其他4種反應(yīng)機理雖然在空間上能準(zhǔn)確預(yù)測火焰結(jié)構(gòu)，但在產(chǎn)物濃度峰值上卻與實驗值有一定差距，特別是H2、CO以及NO．由于H2和CO是CH4氧化過程中極為重要的中間產(chǎn)物，除Glarborg之外的4種反應(yīng)機理中，Okafor機理在預(yù)測H2和CO時表現(xiàn)最佳．此外，盡管NO峰值預(yù)測結(jié)果明顯偏高，Okafor機理在大部分位置上的NO預(yù)測與實驗結(jié)果較為符合．因此，本文將以O(shè)kafor機理為基礎(chǔ)，對其NO生成部分進(jìn)行優(yōu)化后再開展CFD數(shù)值模擬研究．

Okafor機理是在GRI-3.0機理基礎(chǔ)上開發(fā)的，增加了來自于Tian機理中與NH3氧化相關(guān)的基元反應(yīng)．已有文獻(xiàn)表明，雖然GRI-3.0是GRI-2.11的更新版本，但與后者相比會過高預(yù)測CH4/Air火焰中NO的生成，原因在于與熱力型和快速型NO生成相關(guān)的基元反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)發(fā)生了改變．因此，本文將Okafor機理中來自于GRI-3.0的動力學(xué)參數(shù)采用GRI-2.11的進(jìn)行了替換．原始和修正后的Okafor機理對Lim等人CH4/Air對沖火焰實驗中NO的預(yù)測結(jié)果如圖3(a)所示．顯然，修正Okafor機理不論是在空間分布，還是在峰值預(yù)測上都較原始Okafor有所改善．此外，圖3(b)還展示了原始Okafor和修正Okafor機理對CH4/NH3混合物層流火焰速度的預(yù)測情況．隨著NH3體積分?jǐn)?shù)的增大，混合燃料的層流火焰速度逐漸降低，這個趨勢能很好地被兩個機理捕捉到，同時兩個機理在數(shù)值上沒有明顯區(qū)別．因此，修正Okafor機理將被用于后續(xù)的CFD數(shù)值模擬．

圖2?現(xiàn)有不同CH4/NH3反應(yīng)機理對Lim等CH4/Air對沖火焰結(jié)構(gòu)的預(yù)測比較

圖3　　原始Okafor機理和修正Okafor機理在對沖火焰NO分布和CH4/NH3層流火焰速度上的對比

2.2?甲烷MILD燃燒實驗數(shù)值模擬驗證

采用修正Okafor機理對甲烷MILD燃燒實驗進(jìn)行了CFD數(shù)值模擬．圖4將爐膛不同高度的溫度和主要組分的徑向分布預(yù)測結(jié)果與實驗測量值進(jìn)行了對比，發(fā)現(xiàn)預(yù)測結(jié)果能夠很好地與實驗結(jié)果匹配，說明本文CFD模擬中所選取的模型和反應(yīng)機理都具有較高的可靠度．

2.3?數(shù)值模擬工況設(shè)計

鑒于混合煤氣中NH3體積分?jǐn)?shù)通常不高于2%，考慮向CH4中添加0～2%(20000×10-6)的NH3．?dāng)?shù)值模擬中設(shè)置了8個NH3初始體積分?jǐn)?shù)，分別為0、100×10-6、500×10-6、1000×10-6、2000×10-6、?5000×10-6、10000×10-6和20000×10-6，并同時對常規(guī)燃燒和MILD燃燒兩種燃燒模式進(jìn)行了模擬．此外，為了將燃料型路徑從NO全路徑中解耦出來，數(shù)值模擬中引入了一種假想物質(zhì)FN2，具有和N2相同的物理性質(zhì)，但不參與化學(xué)反應(yīng)，那么NH3/CH4/O2/FN2反應(yīng)系統(tǒng)中生成的NO則只來自于燃料型路徑．

圖4?甲烷MILD燃燒數(shù)值模擬預(yù)測與實驗測量結(jié)果對比

3?結(jié)果與討論

3.1?甲烷常規(guī)和MILD燃燒特性對比

兩種燃燒模式下分別向燃料中添加少量(≤2%)NH3，發(fā)現(xiàn)爐膛的燃燒溫度及火焰結(jié)構(gòu)并沒有發(fā)生顯著變化．圖5(a)和5(b)分別展示了燃用純甲烷時常規(guī)燃燒和MILD燃燒下爐內(nèi)OH自由基和O2體積分?jǐn)?shù)分布．從圖5(a)可以發(fā)現(xiàn)，常規(guī)燃燒方式下燃燒器根部有豐富的OH自由基，這與實驗中拍攝到的燃燒器附近出現(xiàn)明顯火焰鋒面的現(xiàn)象是吻合的．相比而言，MILD燃燒方式下燃燒器根部的OH自由基體積分?jǐn)?shù)以及全爐膛的OH峰值都顯著低于常規(guī)燃燒方式，因此拍攝到的火焰鋒面“消失”．從O2分布來看，常規(guī)燃燒方式下爐膛中心存在明顯的低氧區(qū)域，這是因為燃料在該區(qū)域發(fā)生劇烈的氧化．在MILD燃燒方式下，爐膛上游中心區(qū)域O2體積分?jǐn)?shù)較高，這預(yù)示著燃料在此處還未發(fā)生劇烈氧化，直至爐膛中下游燃料被卷吸煙氣充分預(yù)熱，同時O2被卷吸煙氣劇烈稀釋，使燃料在高溫低氧氛圍下發(fā)生氧化，因此全部爐膛空間呈現(xiàn)出無焰狀態(tài)．

圖5(c)比較了常規(guī)和MILD兩種燃燒方式下爐膛高度135mm處徑向上的火焰結(jié)構(gòu)．MILD燃燒方式下OH分布范圍更廣，意味著MILD燃燒具有更厚的反應(yīng)區(qū)．此外，MILD燃燒方式下溫度和O2濃度變化呈現(xiàn)出明顯的預(yù)混燃燒特性，這進(jìn)一步說明MILD燃燒是反應(yīng)物先混合預(yù)熱、再發(fā)生自燃的過程．從NO分布可以看出，MILD燃燒方式下NO生成量極少，但常規(guī)燃燒方式下有兩個高NO濃度區(qū)域，分別位于“火焰”鋒面和爐膛壁面附近．由于常規(guī)燃燒火焰鋒面上的溫度極高，此處NO生成主要來自于熱力型路徑；而在爐膛壁面附近的高NO則是由爐膛下游煙氣流動攜帶而來的．

圖5?燃燒爐內(nèi)的OH濃度分布和O2濃度分布

3.2?燃料初始NH3體積分?jǐn)?shù)變化對NO排放的影響

通過向燃料中逐漸添加NH3，可以得到常規(guī)和MILD燃燒方式下爐膛出口NO排放隨初始NH3體積分?jǐn)?shù)的變化規(guī)律，如圖6所示．MILD燃燒方式下NO排放跟燃料中初始NH3體積分?jǐn)?shù)具有很強的線性關(guān)系，而這種線性關(guān)系在常規(guī)燃燒方式下僅存在于低NH3體積分?jǐn)?shù)范圍內(nèi)(＜5000×10-6)，在高NH3體積分?jǐn)?shù)時常規(guī)燃燒下的NO排放反而顯著低于MILD燃燒方式．這表明，MILD燃燒技術(shù)對于降低含氮燃料的NO排放是有條件和范圍約束的．對于當(dāng)前的燃燒系統(tǒng)(燃料為甲烷，燃料氮源為NH3，空氣過量系數(shù)為1.25)來說，MILD燃燒相對于常規(guī)燃燒的低NO排放范圍為：燃料中初始NH3體積分?jǐn)?shù)不高于13000×10-6，即1.3%．對于煤粉和生物質(zhì)等固體燃料來說，通常燃燒過程中揮發(fā)分氮的體積分?jǐn)?shù)不高于1%，從這一點來看，MILD燃燒在降低固體燃料揮發(fā)分NO排放方面具有可行性．

圖6中，在高初始NH3體積分?jǐn)?shù)時常規(guī)燃燒的NO排放顯著低于MILD燃燒，其原因最有可能是來自于NH3和NO的還原反應(yīng)(SNCR路徑)．從圖5(c)中的溫度分布可以看出，在靠近爐膛壁面區(qū)域煙氣溫度在1350K左右，而這個溫度正好是發(fā)生SNCR反應(yīng)的極佳條件．一方面，常規(guī)燃燒下爐膛火焰鋒面和下游產(chǎn)生了較多的熱力型NO，為SNCR提供了充足的反應(yīng)物；另一方面，常規(guī)燃燒具有更大的符合SNCR的溫度窗口區(qū)域，為NO還原提供了更多空間機會．在這兩個方面的協(xié)同作用下，常規(guī)燃燒顯示出了更強的NO還原特性．

圖6　　不同燃燒方式下爐膛出口NO排放隨燃料初始NH3體積分?jǐn)?shù)的變化

3.3?燃料初始NH3體積分?jǐn)?shù)變化對燃料型NO轉(zhuǎn)化的影響

圖7　　不同燃燒方式下NO轉(zhuǎn)化率隨燃料初始NH3體積分?jǐn)?shù)的變化

3.4?不同燃燒方式下NO反應(yīng)速率的空間分布對比

為了進(jìn)一步明確兩種燃燒方式下NO形成機制的區(qū)別，圖8展示了兩種燃燒方式下NO凈反應(yīng)速率在爐膛中心平面上的空間分布隨初始NH3體積分?jǐn)?shù)的變化情況．

圖8?不同燃燒方式下NO凈反應(yīng)速率在爐膛中心平面上的分布隨初始NH3體積分?jǐn)?shù)的變化

從圖8可以發(fā)現(xiàn)有幾個規(guī)律存在：第一，隨著初始NH3體積分?jǐn)?shù)的增加，兩種燃燒方式下NO的最大生成速率都相應(yīng)增大，而且增幅在MILD燃燒方式下更加明顯；第二，常規(guī)燃燒下NO的形成區(qū)域始于燃燒器出口，且該處NO的生成速率最大，而MILD燃燒方式下NO主要形成于爐膛中下游，且NO最大生成速率也位于爐膛中下游；第三，常規(guī)燃燒下在火焰鋒面(也是高NO生成速率所在區(qū)域)的兩側(cè)同時出現(xiàn)了強烈的NO消耗現(xiàn)象，而NO消耗現(xiàn)象在MILD燃燒方式下僅在NH3體積分?jǐn)?shù)低于10000×10-6時能觀察到，位于“火焰”鋒面內(nèi)側(cè)但并不明顯．

產(chǎn)生上述區(qū)別的原因主要來自于兩種燃燒方式下不同的燃料燃燒過程．常規(guī)燃燒方式下由于空氣射流速度較低，卷吸的煙氣量和燃料量較少，因此燃料和空氣主要發(fā)生擴散燃燒．由于CH4的反應(yīng)活性顯著高于NH3，因此在爐膛中心區(qū)域O2首先被CH4消耗殆盡，這從圖5(c)中O2分布可以看出來，進(jìn)而來不及發(fā)生完全氧化的NH3則可以和爐膛中心生成的NO以及外側(cè)煙氣中攜帶的NO分別發(fā)生還原反應(yīng)．在MILD燃燒方式下，高速空氣卷吸夾帶大量熱煙氣和燃料，使反應(yīng)物以預(yù)混模式進(jìn)行燃燒．由于煙氣的稀釋作用，CH4的氧化速率較常規(guī)燃燒下的更慢，因此“火焰”鋒面上O2的量足以支持NH3的氧化．正是由于NH3在“火焰”鋒面上已被消耗，故外側(cè)煙氣中沒有觀察到明顯的NO還原現(xiàn)象．此外，從圖5(b)的OH分布可以知道，MILD燃燒方式下燃燒器出口反應(yīng)物還處于預(yù)熱階段，未產(chǎn)生顯著氧化反應(yīng)．因此，燃料中的NH3和回流到中心的煙氣中的NO則可以發(fā)生還原反應(yīng)，但由于燃燒器出口區(qū)域溫度仍然較低，NO的還原速率并不高．

為了進(jìn)一步理解燃料型NO路徑對不同燃燒方式下NO生成的貢獻(xiàn)，圖9對比了O2/N2和O2/FN2氣氛下低初始NH3體積分?jǐn)?shù)(100×10-6)和高初始NH3體積分?jǐn)?shù)(20000×10-6)條件下NO凈反應(yīng)速率的空間分布情況．從圖9可以發(fā)現(xiàn)，常規(guī)燃燒在低初始NH3體積分?jǐn)?shù)時燃料型NO對總NO的生成貢獻(xiàn)不顯著，但在高初始NH3體積分?jǐn)?shù)時則成為NO形成的主要來源．對于MILD燃燒來說，不論是低初始NH3體積分?jǐn)?shù)還是高初始NH3體積分?jǐn)?shù)，燃料型路徑都是總NO形成的主要途徑，且重要性在高初始NH3體積分?jǐn)?shù)時更加凸顯．

圖9?不同燃燒方式和氣氛下NO凈反應(yīng)速率空間分布的對比

4?結(jié)?論

本文提出了一種修正的Okafor化學(xué)反應(yīng)機理，不僅能夠較好地反映出CH4/NH3混合物的層流火焰?zhèn)鞑ニ俣?，還能更為準(zhǔn)確地描述CH4/Air擴散火焰中NO的濃度分布，同時可以適用于CH4的MILD燃燒過程．通過向CH4中添加NH3，研究了MILD燃燒方式下燃料型NO的生成特性，得出的主要結(jié)論如下：

(1) 隨著燃料中NH3含量的提高，無論是常規(guī)燃燒還是MILD燃燒方式下NO的排放值都會升高．MILD燃燒方式下NO排放值與燃料中初始NH3含量具有強烈的線性關(guān)系，但常規(guī)燃燒下這種線性關(guān)系僅維持在低NH3體積分?jǐn)?shù)條件下．高NH3體積分?jǐn)?shù)時NO排放值的提升隨NH3含量的增加趨于平緩，導(dǎo)致高NH3體積分?jǐn)?shù)時MILD燃燒方式下的NO排放反而高于常規(guī)燃燒．在當(dāng)前的燃燒系統(tǒng)中，臨界NH3體積分?jǐn)?shù)為1.3%．

(2) 通過引入假想成分FN2，將燃料型NO路徑從全路徑中抽離出來．在NH3含量較低時，兩種燃燒方式下NH3向NO的轉(zhuǎn)化率都接近于1．隨著NH3含量的增大，NH3向NO的轉(zhuǎn)化率逐漸下降，但下降幅度在常規(guī)燃燒方式下更加顯著．

(3) 高NH3體積分?jǐn)?shù)時，MILD燃燒具有更高的燃料NO轉(zhuǎn)化率的原因有兩點．一方面，獨特的“先混合再燃燒”過程導(dǎo)致NH3優(yōu)先被氧化，進(jìn)而抑制了“火焰”封面上NO的還原；另一方面，反應(yīng)物的預(yù)熱過程產(chǎn)生了較大的冷區(qū)，使NO發(fā)生還原反應(yīng)合適的溫度窗口空間被壓縮．

(4) 總體上來看，MILD燃燒最大的優(yōu)勢在于能顯著抑制熱力型NO，未來應(yīng)用MILD燃燒降低含N燃料的NO排放是否可行還需根據(jù)燃料含N量進(jìn)行評估．

［1］ 中國石油經(jīng)濟(jì)技術(shù)研究院. 2050年世界與中國能源展望[R]. 北京：中國石油天然氣集團(tuán)有限公司，2020.

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Numerical Modeling Investigation of Fuel-NOFormation Characteristics Under MILD Combustion Regime

Xie Mengqian1，Tu Yaojie2，Liu Hao2，Li Weijie3，Dai Fangqin1

(1. School of Materials and Metallurgy，Wuhan University of Science and Technology，Wuhan 430081，China；2. School of Energy and Power Engineering，Huazhong University of Science and Technology，Wuhan 430074，China；3. WISfur Thermal Technology Co.，Ltd，Wuhan 430223，China)

To address the uncertainty of fuel-NOformation characteristics under MILD(moderate or intense low-oxygen dilution)combustion，this paper conducted a CFD(computational fluid dynamics)numerical study of methane MILD combustion. By adding different ratios of NH3to fuel，the effect of NH3addition on the fuel-NOformation under MILD combustion regime was examined，which is important for clarifying the feasibility of reducing fuel-NOby adopting MILD combustion. An improved kinetic reaction model for CH4/NH3was proposed by analyzing the reliability of the existing ones，and the predicted flame structure and the NO emission of methane MILD combustion were validated experimentally. The results show that，with the increase of NH3content in fuel，NO emission rises regardless of the combustion regime. Simultaneously，the different fuel oxidation process of MILD combustion leads to a weaker NO reduction comparing to traditional combustion，hence the NO emission of MILD combustion becomes higher than that of traditional combustion when the initial NH3content in fuel exceeds 1.3%.

MILD combustion；fuel-NO；NH3oxidation mechanism；NOformation mechanism

TK16

A

1006-8740(2023)01-0094-09

10.11715/rskxjs.R202212007

2022-03-10.

國家自然科學(xué)基金資助項目(52006077).

謝夢茜（1989—??），女，碩士，中級工程師，xiemengqian@wust.edu.cn.

涂垚杰，男，博士，講師，tuyaojie@hust.edu.cn.

(責(zé)任編輯：梁?霞)