曾紅波，艾新港，陳 明?，王 敏，蔣加旋

1) 遼寧科技大學(xué)冶金工程遼寧省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，鞍山 114051 2) 北京科技大學(xué)鋼鐵冶金新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083

定向凝固技術(shù)能夠獲得特定的柱狀晶結(jié)構(gòu)，對(duì)于優(yōu)化合金軸向力學(xué)性能有非常顯著的效果[1-2]，從微觀視角來(lái)看，凝固枝晶生長(zhǎng)形態(tài)主要由微觀固液界面前沿的熱擴(kuò)散和溶質(zhì)擴(kuò)散決定[3-4].通過(guò)傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)研究的方法盡管擁有直觀、可操作性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，但是卻無(wú)法揭示枝晶結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理.近年來(lái)，針對(duì)研究微觀組織演化的相場(chǎng)法被人們廣泛關(guān)注.其中，應(yīng)用相場(chǎng)法對(duì)定向凝固微觀組織生長(zhǎng)規(guī)律的探索已經(jīng)取得大量成果.Takaki 等[5]和Shibuta 等[6]通過(guò)結(jié)合超級(jí)計(jì)算機(jī)和并行算法觀察到在二元合金定向凝固過(guò)程中，三維空間內(nèi)不利于定向凝固的枝晶和高度復(fù)雜的枝晶之間具有相互作用.Aufgebauer 等[7]、Ferreira 等[8]、Kundin 等[9]、以及Novokreshchenova 和Lebedev[10]相繼提出并修改出了新的相場(chǎng)模型，在預(yù)測(cè)純鎳、Al-Ni 合金、Al-Cu 合金等定向凝固枝晶生長(zhǎng)方面都取得了很好的效果.Pinomaa 和Provatas[11]定量地將理想稀二元合金相場(chǎng)模型的薄界面行為映射到連續(xù)生長(zhǎng)模型（CGM）中，獲得了溶質(zhì)捕獲對(duì)定向凝固中枝晶生長(zhǎng)的影響.Lenart 和Eshraghi[12]、Enugala等[13]采用相場(chǎng)法針對(duì)Inconel 718 合金、Ni-Zr 合金探究了凝固速率對(duì)定向凝固枝晶生長(zhǎng)過(guò)程的影響.結(jié)果表明，定向凝固一次枝晶間距隨冷卻速率的增加而減小，一次枝晶臂間距的對(duì)數(shù)與冷卻速率的對(duì)數(shù)呈線性關(guān)系.Noubary 等[14]、Steinmetz 等[15]以及Ghosh 等[16]建立了與熱力學(xué)一致的相場(chǎng)模型研究定向共晶凝固過(guò)程中空間復(fù)雜的微觀結(jié)構(gòu)演變，發(fā)現(xiàn)建立的相場(chǎng)模型能夠在三維結(jié)果中描述三元共晶體系過(guò)冷度和層狀排列之間的解析預(yù)測(cè)關(guān)系.Wang 等[17-18]采用定量相場(chǎng)模型發(fā)現(xiàn)定向凝固枝晶尖端過(guò)冷度和尖端半徑取決于拉伸速度與溫度梯度.Chen 等[19]、Yang 等[20]采用宏微觀分析相結(jié)合的方法，對(duì)鎂合金、鎳基高溫合金定向凝固過(guò)程中的微觀組織生長(zhǎng)進(jìn)行了預(yù)測(cè)，發(fā)現(xiàn)相場(chǎng)模擬的微觀結(jié)構(gòu)與實(shí)際圖形吻合良好.Chen 等[21]、Wang 等[22]通過(guò)原位X 射線同步輻射成像技術(shù)和相場(chǎng)法耦合，研究了固定溫度梯度下低冷卻速度對(duì)Mg-Gd、Al-Cu 合金定向凝固枝晶生長(zhǎng)的影響，發(fā)現(xiàn)初生枝晶間距隨冷卻速度的增大而減小.Zhang等[23]、Zhu 等[24]、Wang 等[25]采用相場(chǎng)法模擬了Al-Si、Al-Cu、Mg-Gd 等二元合金的定向凝固過(guò)程，研究了一次枝晶間距、拉速、溫度梯度、各向異性強(qiáng)度和熱噪聲等因素對(duì)定向凝固過(guò)程中側(cè)枝晶演化的影響并討論了定向凝固過(guò)程中界面形態(tài)的生長(zhǎng)機(jī)理，模擬結(jié)果都顯示出各因素對(duì)于枝晶生長(zhǎng)的影響非常大.各向異性、冷卻速度和溫度梯度的增加可以加快柱狀枝晶的凝固速度.基于以上研究，我們發(fā)現(xiàn)近年來(lái)冶金研究工作者大多著重于修改相場(chǎng)法模型以開展工作，但相場(chǎng)法發(fā)展緩慢的另一個(gè)限制性環(huán)節(jié)是對(duì)算法的優(yōu)化和探索.找到更快、更優(yōu)質(zhì)的計(jì)算方法從而推進(jìn)相場(chǎng)法的發(fā)展也是至關(guān)重要的.

熔體內(nèi)對(duì)流現(xiàn)象使得固液界面前沿溫度場(chǎng)及濃度場(chǎng)都發(fā)生改變，從而影響固/液界面形態(tài)，最終對(duì)合金成品力學(xué)性能造成影響[26].基于微觀對(duì)流對(duì)凝固組織演化作用規(guī)律的研究成果在國(guó)內(nèi)發(fā)展相對(duì)較快，但國(guó)外在此方面研究仍較為匱乏.袁訓(xùn)鋒和丁雨田[27-28]采用耦合流場(chǎng)的相場(chǎng)模型研究了純鎳多晶粒枝晶的生長(zhǎng)形貌，發(fā)現(xiàn)熔體流動(dòng)顯著改變凝固前沿的傳熱，從而影響枝晶生長(zhǎng).Chen等[29]、Wang 等[30]對(duì)強(qiáng)迫對(duì)流下Ni-Cu 合金枝晶形態(tài)進(jìn)行了非等溫合金相場(chǎng)數(shù)值模擬，發(fā)現(xiàn)晶核在自由流中生長(zhǎng)為對(duì)稱枝晶，在強(qiáng)迫對(duì)流中生長(zhǎng)為非對(duì)稱枝晶.之后Zhug 等[31]、Luo 等[32]、Zhang等[33]對(duì)鎳過(guò)冷熔體、Fe-C 合金熔體在強(qiáng)迫對(duì)流作用下的枝晶生長(zhǎng)行為展開研究，也發(fā)現(xiàn)枝晶生長(zhǎng)的不對(duì)稱行為是由強(qiáng)迫對(duì)流作用引起的.基于此，可以認(rèn)為微觀對(duì)流作用使熔體內(nèi)枝晶呈現(xiàn)非對(duì)稱生長(zhǎng)是毋庸置疑的，但對(duì)流速度對(duì)枝晶生長(zhǎng)行為的影響規(guī)律仍需進(jìn)一步探索.

相對(duì)于采用相場(chǎng)法模擬定向凝固柱狀枝晶演變或等軸晶形核、生長(zhǎng)，以及相場(chǎng)模擬固態(tài)相變等成果而言，將流場(chǎng)耦合進(jìn)相場(chǎng)并研究定向凝固微觀組織形貌的成果仍然較為匱乏.Takaki 等[34]進(jìn)行了二維大規(guī)模相場(chǎng)模擬，研究了自然對(duì)流對(duì)二元合金雙晶和多晶定向凝固柱狀晶競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)的影響.研究表明：枝晶間的競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)程度受流動(dòng)方向的影響.陳志等[35]對(duì)Ni-Cu 合金的定向凝固過(guò)程進(jìn)行了相場(chǎng)數(shù)值模擬，研究了強(qiáng)制對(duì)流對(duì)凝固界面形貌的影響.結(jié)果表明：強(qiáng)制對(duì)流作用下，凝固界面向迎流方向傾斜生長(zhǎng).Yang 等[36]將多相場(chǎng)模型與晶格玻爾茲曼方法相結(jié)合，通過(guò)模擬高溫合金凝固過(guò)程中熔體對(duì)流作用下的枝晶生長(zhǎng)，證實(shí)了自然對(duì)流在定向凝固模擬中對(duì)微觀偏析和枝晶生長(zhǎng)速度都有顯著影響.迄今為止，盡管相場(chǎng)法在研究微觀組織生長(zhǎng)方面已經(jīng)獲得了相對(duì)較多的成果，但針對(duì)流場(chǎng)作用下定向凝固枝晶生長(zhǎng)行為的研究仍然較為匱乏，需要冶金研究者在后續(xù)的工作中繼續(xù)探索，這對(duì)于流場(chǎng)作用下控制定向凝固柱狀晶組織有一定的參考價(jià)值.本文以Fe-C 合金為研究對(duì)象，采用耦合流場(chǎng)的Kim-Kim-Suzuki(KKS)相場(chǎng)模型，選用基于均勻網(wǎng)格的有限差分方法對(duì)控制方程進(jìn)行離散，通過(guò)Marker in Cell（MAC）算法和相場(chǎng)離散計(jì)算方法的聯(lián)合求解，定量研究各向異性系數(shù)、界面能等參數(shù)對(duì)定向凝固枝晶形貌的影響，并探究強(qiáng)迫對(duì)流作用下Fe-C 合金枝晶演變與枝晶偏析行為.

1 相場(chǎng)模型

1.1 相場(chǎng)方程

本文采用描述基于系統(tǒng)自由能函數(shù)隨時(shí)間變化關(guān)系的KKS 相場(chǎng)模型[37]，并與微觀流場(chǎng)進(jìn)行耦合，計(jì)算中忽略凝固過(guò)程的體積變化，獲得的定向凝固相場(chǎng)和溶質(zhì)擴(kuò)散方程為：

其中，?為相場(chǎng)變量，取值范圍[0,1]，當(dāng) ?=0時(shí)表示液態(tài)，當(dāng) ?=1時(shí) 表示固態(tài)，固液界面上 ?在0～1 之間變化；t為 時(shí)間，s；M?、ε 為相場(chǎng)參數(shù)；f(c,?)為自由能密度，J·m-3；c為 溶質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%；D(?)為溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)，m2·s-1；fcc、fc分別為自由能密度f(wàn)對(duì)濃度的一階、二階偏微分；為與流動(dòng)速度相關(guān)的參數(shù).

模型中，自由能密度定義為固/液兩相的自由能密度對(duì)應(yīng)乘以固/液相分?jǐn)?shù)的和，再加上剩余自由能.可表示為：

其中，W 為相場(chǎng)參數(shù)；Wg(?)是一個(gè)特定的雙勢(shì)阱函數(shù)；fS(cS)、fL(cL)分 別為固、液相的自由能；h(?)為勢(shì)函數(shù)；g(?)為剩余自由能函數(shù).本文中分別為：

另外，溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)D(?)通 過(guò)D(?)=DL+h(?)(DS-DL)計(jì) 算，其中DS和DL分別為固相和液相的溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù).

界面區(qū)域的溶質(zhì)濃度c是固相和液相的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的和.另外在兩相平衡時(shí)，界面區(qū)域中任意點(diǎn)的固、液相的化學(xué)勢(shì)相等.即為：

其中，cL和cS分 別為液體和固體中的溶質(zhì)濃度；μL、μS分別為液相和固相的化學(xué)勢(shì).

1.2 相場(chǎng)參數(shù)的確定

相場(chǎng)參數(shù) ε和W與界面能、界面厚度有關(guān),M?與界面動(dòng)力系數(shù)有關(guān)，相場(chǎng)參數(shù) ε和W與界面自由能 σ和界面厚度 λ的關(guān)聯(lián)式分別如下（通過(guò)漸近分析得到）：

相場(chǎng)界面移動(dòng)參數(shù)M?與 界面動(dòng)力學(xué)系數(shù) β的關(guān)系式如下：

材料熱力學(xué)參數(shù)通過(guò)相圖計(jì)算獲得，詳細(xì)參數(shù)如表1 所示.

表1 Fe-C 合金熱力學(xué)參數(shù)Table 1 Thermophysical data for dilute Fe-C alloy

1.3 邊界條件與計(jì)算方法

數(shù)值模擬中，基于均勻網(wǎng)格的有限差分方法對(duì)控制方程進(jìn)行離散，二維模擬界面被離散成1000×1000 的網(wǎng)格空間.在左下角放置小三角形實(shí)體，通過(guò)初步計(jì)算確定其大小，從而得到與條件無(wú)關(guān)的二次臂間距.網(wǎng)格大小為1.0×10-8m(dx=dy，)，各向異性參數(shù)v=0.02，噪聲強(qiáng)度參數(shù) ω=0.01.數(shù)值模擬中采用了Neumann 邊界條件，通過(guò)控制熱流的單向擴(kuò)散來(lái)實(shí)現(xiàn)二元合金的定向凝固過(guò)程.模擬計(jì)算中過(guò)冷度取20 K.

2 MAC 算法求解N-S 方程組和壓力Poisson方程

MAC 算法是專門為求解帶有自由面位置的一類算法，廣泛應(yīng)用于各種不可壓縮粘性流動(dòng)中[38-39]（帶自由面和不帶自由面的黏性流動(dòng)）.是一種以壓力和速度為原始變量的歐拉-拉格朗日混合型有限差分算法.求解不可壓縮 Navier-Stokes (N-S)方程和連續(xù)性方程具體形式如式（12）～（14）所示：

圖1 迭代方法流程圖Fig.1 Iterative flow chart

3 模擬結(jié)果及討論

如圖2 為Fe-C 合金相場(chǎng)與溶質(zhì)場(chǎng)的生長(zhǎng)模擬結(jié)果以及光學(xué)顯微鏡實(shí)驗(yàn)觀察得到的Fe-C 合金定向凝固枝晶生長(zhǎng)形態(tài).如圖2(a)相場(chǎng)所示，隨著凝固的進(jìn)行，固液界面前沿溶質(zhì)富集而產(chǎn)生成分過(guò)冷，進(jìn)而使凝固界面失穩(wěn)向胞晶形態(tài)演化，導(dǎo)致胞晶出現(xiàn).胞晶在過(guò)冷度的作用下繼續(xù)生長(zhǎng)，但由于胞晶相互之間的擇優(yōu)生長(zhǎng)現(xiàn)象導(dǎo)致一部分柱狀晶被淘汰.枝晶A、B 互相垂直生長(zhǎng)，在某一位置上枝晶尖端相遇，相互抑制，最后同時(shí)淘汰.在同一生長(zhǎng)速度下，更遠(yuǎn)生長(zhǎng)的枝晶D 由于其生長(zhǎng)時(shí)間相對(duì)于枝晶C 更長(zhǎng)，導(dǎo)致枝晶C 在某一位置其尖端受到枝晶D 的阻攔，最終被淘汰.同理，枝晶D 也將被更遠(yuǎn)生長(zhǎng)的枝晶E 所淘汰.但總的來(lái)看，定向凝固枝晶由左下兩側(cè)垂直向液相中心生長(zhǎng)，枝晶尖端交替在45°對(duì)角線位置被抑制而淘汰.基于此，若要使單側(cè)枝晶生長(zhǎng)長(zhǎng)度更具優(yōu)勢(shì)，可以增強(qiáng)該方向的冷卻條件，增大溫度梯度，提升生長(zhǎng)速度，從而避免被相對(duì)垂直生長(zhǎng)的枝晶阻擋而淘汰.圖2(b)溶質(zhì)場(chǎng)圖中發(fā)現(xiàn)溶質(zhì)在枝晶軸向中心線區(qū)域內(nèi)濃度最低，而多富集于枝晶之間，根部最多，這也是擇優(yōu)生長(zhǎng)現(xiàn)象產(chǎn)生的原因之一.在凝固初期，克服了胞晶尖端溶質(zhì)對(duì)胞晶生長(zhǎng)影響的胞晶得以進(jìn)一步發(fā)展成為柱狀枝晶，從而將溶質(zhì)擠壓到根部?jī)蓚?cè)，富集于未發(fā)展胞晶界面前沿，進(jìn)一步抑制周圍胞晶的生長(zhǎng)，胞晶想要克服溶質(zhì)能壘將更加困難而被淘汰.對(duì)于突破能壘的柱狀晶來(lái)說(shuō)，可以在較大區(qū)域內(nèi)繼續(xù)生長(zhǎng)，從而形成較為粗大的柱狀晶形貌，這也是圖中柱狀晶根部細(xì)小的原因之一.另外，結(jié)合圖2(c) Fe-C 合金定向凝固柱狀枝晶形態(tài)與定向凝固模擬計(jì)算結(jié)果作對(duì)比，發(fā)現(xiàn)相場(chǎng)模擬Fe-C 合金枝晶生長(zhǎng)形態(tài)與光學(xué)顯微鏡實(shí)驗(yàn)觀察得到的枝晶生長(zhǎng)形態(tài)基本吻合，從而說(shuō)明了利用該模型模擬枝晶生長(zhǎng)形態(tài)的可行性.

圖2 相場(chǎng)與溶質(zhì)場(chǎng)模擬結(jié)果.(a) 相場(chǎng);(b) 溶質(zhì)場(chǎng);(c) Fe-C 合金定向凝固柱狀枝晶形態(tài)Fig.2 Simulation results of the phase and solute fields: (a) phase field;(b) solute field;(c) directional solidification columnar dendritic morphology of the Fe-C alloy

3.1 各向異性系數(shù)對(duì)定向凝固枝晶生長(zhǎng)的影響

在定向凝固過(guò)程中，各向異性是直接影響柱狀枝晶形貌的重要因素.本文在模擬過(guò)程中，設(shè)置各向異性系數(shù)分別為0.04、0.05 和0.065.截取同一計(jì)算時(shí)間步長(zhǎng)下定向凝固柱狀晶溶質(zhì)場(chǎng)模擬結(jié)果如圖3 所示.相對(duì)于更大的各向異性系數(shù)，各向異性系數(shù)為0.04 時(shí)，枝晶更為粗大，但枝晶尺寸稍有不足.枝晶尺寸隨著各向異性系數(shù)的增大而增長(zhǎng)，且變得更加致密.從圖中還可發(fā)現(xiàn)，隨著各向異性系數(shù)的增大，根部等軸晶明顯細(xì)化，且平滑的枝晶壁面上泛起了更多的凸起，有向二次枝晶發(fā)展的趨勢(shì).因此，研究認(rèn)為各向異性系數(shù)與枝晶生長(zhǎng)速度成正比，從發(fā)展定向凝固枝晶角度來(lái)看，較大的各向異性系數(shù)不利于定向一次枝晶的生長(zhǎng)，有發(fā)展二次枝晶的趨勢(shì).另外，溶質(zhì)濃度在枝晶軸向中心線范圍內(nèi)分布最低，但在枝晶根部濃度最高，并隨著各向異性系數(shù)的增大，枝晶根部溶質(zhì)濃度依次降低.本文認(rèn)為，溶質(zhì)在液相中的擴(kuò)散速度遠(yuǎn)小于枝晶生長(zhǎng)速度，從而導(dǎo)致溶質(zhì)被枝晶擠壓富集在枝晶根部，其次，由各向異性系數(shù)發(fā)展的粗大枝晶在橫向方向上生長(zhǎng)速度要大于細(xì)小枝晶，因此溶質(zhì)擠壓強(qiáng)度更大，溶質(zhì)來(lái)不及擴(kuò)散，因而表現(xiàn)出隨著各向異性系數(shù)的增大，枝晶根部濃度逐漸降低.結(jié)合圖4 實(shí)驗(yàn)觀察得到的Fe-C 合金定向凝固柱狀枝晶的電子掃描顯微鏡（SEM）圖像來(lái)看，弱各向異性系數(shù)下枝晶形態(tài)更為粗大，枝晶的生長(zhǎng)形貌及尺寸與模擬得到的枝晶組織非常吻合，表現(xiàn)為隨著各向異性系數(shù)的增大，枝晶從粗大形態(tài)逐漸變得細(xì)小，柱狀枝晶分布更為致密.

圖3 各向異性系數(shù)對(duì)定向凝固柱狀晶組織的影響.(a) 各向異性系數(shù)0.04;(b) 各向異性系數(shù)0.05;(c) 各向異性系數(shù)0.065Fig.3 Effect of the anisotropy coefficient on the directionally solidified columnar crystal structure: (a) anisotropy coefficient of 0.04;(b) anisotropy coefficient of 0.05;(c)anisotropy coefficient of 0.065

圖4 實(shí)驗(yàn)觀察Fe-C 合金定向凝固柱狀枝晶生長(zhǎng)形態(tài)SEM 圖.(a) 弱各向異性系數(shù);(b) 強(qiáng)各向異性系數(shù)（小過(guò)冷度）;(c) 強(qiáng)各向異性系數(shù)（大過(guò)冷度）Fig.4 Growth morphology of the columnar dendrite of the Fe-C alloy during directional solidification observed using scanning electron microscopy:(a) weak anisotropy coefficient;(b) strong anisotropy coefficient (low undercooling);(c) strong anisotropy coefficient (high undercooling)

對(duì)Fe-C 合金各向異性系數(shù)影響下的微觀枝晶生長(zhǎng)形態(tài)做進(jìn)一步分析，得到不同各向異性系數(shù)下同一時(shí)間的平均枝晶尺寸與直徑變化，如圖5所示.枝晶平均直徑隨各向異性系數(shù)的增大而呈現(xiàn)出下降的趨勢(shì)，但枝晶平均尺寸變化卻與之相反，各向異性系數(shù)從0.04 擴(kuò)大到0.065，枝晶平均尺寸增長(zhǎng)了24%.另外可以發(fā)現(xiàn)在各向異性系數(shù)大于0.05 時(shí)平均枝晶尺寸與直徑受各向異性系數(shù)的影響較小.這是因?yàn)槭苋苜|(zhì)富集的影響，平均枝晶尺寸與直徑想要繼續(xù)發(fā)展變得更加困難，但隨著各向異性系數(shù)的繼續(xù)增大，枝晶壁面產(chǎn)生更大的擾動(dòng)，表現(xiàn)為一次枝晶壁面有向二次枝晶發(fā)展的趨勢(shì).

圖5 同一計(jì)算步長(zhǎng)下不同各向異性系數(shù)的平均枝晶尺寸及直徑變化圖Fig.5 Variation in the average dendrite size and diameter with different anisotropy coefficients at the same calculation step

3.2 界面能對(duì)定向凝固枝晶生長(zhǎng)的影響

如圖6 反映了枝晶生長(zhǎng)形貌與界面能的關(guān)系.在界面能為0.3 J·m-2時(shí)，枝晶細(xì)長(zhǎng)且致密，枝晶尖端曲率半徑較小，溶質(zhì)在枝晶軸向中心線周圍最低，在枝晶根部周圍含量相對(duì)較高.然而，隨著界面能進(jìn)一步增大到0.35 J·m-2時(shí)，枝晶開始變得更加粗大，枝晶尖端曲率半徑也進(jìn)一步擴(kuò)大，形成粗大枝晶.但當(dāng)界面能擴(kuò)大到0.45 J·m-2時(shí)，所形成的枝晶非常稀疏且短小.界面能增大為0.6 J·m-2時(shí)，在整個(gè)計(jì)算區(qū)域內(nèi)將不會(huì)形成柱狀枝晶，凝固趨勢(shì)以平界面的形式向前推進(jìn).由于固相凝固速度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于溶質(zhì)在液相中的擴(kuò)散速度，因此在平界面推移凝固中，溶質(zhì)濃度最高的區(qū)域即為平界面前沿區(qū)域.造成這種枝晶形貌以及枝晶尖端曲率半徑變化的原因主要是因?yàn)榻缑婺苄?yīng)的總趨勢(shì)是將曲界面拉平，尤其是在界面能取值較大時(shí)更為明顯，界面一旦被拉平，則界面曲率為無(wú)窮大，這與20 世紀(jì)60 年代Mullins 和Sekerka 提出的界面穩(wěn)定性（MS）理論[40]完全符合.從界面能對(duì)枝晶形貌影響的表現(xiàn)來(lái)看，不同界面能大小得到的枝晶差異顯著，因此在模擬目標(biāo)枝晶時(shí)，選擇合適的界面能參數(shù)至關(guān)重要.

圖6 界面能對(duì)定向凝固柱狀枝晶組織的影響.(a) 界面能為0.3 J·m-2;(b) 界面能為0.35 J·m-2;(c) 界面能為0.45 J·m-2;(d) 界面能為0.6 J·m-2Fig.6 Effect of the interfacial energy on the directionally solidified columnar dendrite structure: (a) interfacial energy of 0.3 J·m-2;(b) interfacial energy of 0.35 J·m-2;(c) interfacial energy of 0.45 J·m-2;(d) interfacial energy of 0.6 J·m-2

3.3 強(qiáng)迫對(duì)流對(duì)定向凝固柱狀枝晶生長(zhǎng)的影響

如圖7 所示為強(qiáng)迫對(duì)流作用下定向凝固枝晶生長(zhǎng)的相場(chǎng)以及溶質(zhì)場(chǎng)計(jì)算結(jié)果，采用紐曼邊界條件，設(shè)置對(duì)流方向自下而上.圖7(a) 相場(chǎng)結(jié)果表明，逆流枝晶臂生長(zhǎng)明顯比順流方向速度快，各個(gè)枝晶臂長(zhǎng)度存在一定差別，且逆流枝晶臂變得異常粗大，一次枝晶臂整體生長(zhǎng)偏向?qū)α飨掠畏较?，生長(zhǎng)致密且生長(zhǎng)方向一致性表現(xiàn)良好，符合定向凝固的枝晶生長(zhǎng)形態(tài).另外，從圖7(b)溶質(zhì)場(chǎng)圖中可以看出，在過(guò)冷和微觀對(duì)流的相互影響下，溶質(zhì)截留在枝晶內(nèi)部，由于枝晶的生長(zhǎng)速度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于溶質(zhì)擴(kuò)散速度，使溶質(zhì)在液相中來(lái)不及分配，最終富集于枝晶之間，限制周圍側(cè)向枝晶的生長(zhǎng)，并導(dǎo)致周圍枝晶停止生長(zhǎng)并被淘汰.

圖7 對(duì)流作用下枝晶生長(zhǎng)的相場(chǎng)與溶質(zhì)場(chǎng)模擬結(jié)果.(a) 相場(chǎng);(b) 溶質(zhì)場(chǎng)Fig.7 Simulation results of the phase and solute fields of dendritic growth under convection: (a) phase field;(b) solute field

為了進(jìn)一步探究微觀對(duì)流速度對(duì)枝晶生長(zhǎng)的影響，設(shè)置微觀對(duì)流速度分別為0.02，0.08，0.1 m·s-1對(duì)枝晶生長(zhǎng)過(guò)程進(jìn)行模擬，同一計(jì)算步長(zhǎng)下的枝晶生長(zhǎng)溶質(zhì)圖如圖8 所示.從圖中可以看出，胞晶在界面擾動(dòng)及過(guò)冷度的作用下向柱狀枝晶轉(zhuǎn)變，柱狀枝晶初始時(shí)皆向上游方向優(yōu)先生長(zhǎng).隨著對(duì)流速度的增大，上游枝晶尺寸明顯較下游枝晶更長(zhǎng)，這是因?yàn)樯嫌沃軐?duì)流影響最大，界面前沿溶質(zhì)在對(duì)流的作用下進(jìn)行再分配，使枝晶界面前沿的溶質(zhì)濃度梯度降低，從而降低了界面前沿溶質(zhì)對(duì)枝晶生長(zhǎng)的阻礙，加快枝晶的生長(zhǎng).且上游粗大枝晶阻礙對(duì)流對(duì)下游枝晶界面前沿溶質(zhì)場(chǎng)的作用，進(jìn)一步抑制了下游枝晶的生長(zhǎng).在對(duì)流速度為0.02 m·s-1與0.08 m·s-1時(shí)，均出現(xiàn)匯聚與發(fā)散生長(zhǎng)現(xiàn)象，枝晶A 作為枝晶B 的二次枝晶，與枝晶B 表現(xiàn)為發(fā)散生長(zhǎng)，枝晶C、D、E 與枝晶F 表現(xiàn)為匯聚生長(zhǎng).且枝晶C、D、E 被擇優(yōu)取向枝晶F 所淘汰，這種枝晶淘汰方式與Walton 和Chalmers 提出的Walton-Chalmers理論模型[41]非常吻合.在對(duì)流速度為0.1 m·s-1時(shí)，枝晶匯聚、發(fā)散現(xiàn)象消失.凝固之初，枝晶整體偏向上游，但之后都轉(zhuǎn)換方向朝下游方向生長(zhǎng)，與對(duì)流速度為0.02 m·s-1、0.08 m·s-1對(duì)比枝晶更為致密.這是因?yàn)樯嫌沃、G、H 界面前沿溶質(zhì)在更大的對(duì)流速度下擴(kuò)散更快，強(qiáng)化了枝晶的生長(zhǎng)，形成致密枝晶.然而，對(duì)流對(duì)下游枝晶的影響被上游粗大枝晶所阻礙，使得下游枝晶順應(yīng)枝晶F 方向朝下游生長(zhǎng).

圖8 不同微觀對(duì)流速度下的枝晶生長(zhǎng)形貌.(a) 對(duì)流速度0.02 m·s-1;(b) 對(duì)流速度0.08 m·s-1;(c) 對(duì)流速度0.1 m·s-1Fig.8 Dendrite growth morphology under different microconvection velocities: (a) convective velocity of 0.02 m·s-1;(b) convective velocity of 0.08 m·s-1;(c) convective velocity of 0.1 m·s-1

4 結(jié)論

本文采用耦合流場(chǎng)的相場(chǎng)模型模擬了定向凝固過(guò)程中枝晶的生長(zhǎng)過(guò)程，研究了各向異性系數(shù)，界面能以及微觀流速對(duì)枝晶生長(zhǎng)行為的影響，得出以下結(jié)論：

(1) 采用相場(chǎng)法實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)迫對(duì)流條件下Fe-C合金定向凝固枝晶生長(zhǎng)，再現(xiàn)了枝晶形態(tài)、枝晶間競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng).對(duì)比光學(xué)顯微鏡實(shí)驗(yàn)觀察得到的枝晶生長(zhǎng)形態(tài)，發(fā)現(xiàn)模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果非常吻合.

(2) 隨著各向異性系數(shù)的增大，枝晶平均尺寸增長(zhǎng)，枝晶尖端曲率半徑減小，各向異性系數(shù)從0.04 擴(kuò)大到0.065，枝晶平均尺寸增長(zhǎng)了24%，并隨著各向異性系數(shù)的增大，枝晶根部溶質(zhì)濃度依次降低.當(dāng)各向異性系數(shù)增大到0.065 時(shí)，枝晶壁面受各向異性系數(shù)影響較大，有向二次枝晶發(fā)展的趨勢(shì).

(3) 界面能對(duì)枝晶生長(zhǎng)形態(tài)影響非常顯著，隨著界面能的增大，枝晶尺寸縮短，枝晶尖端曲率半徑增大，當(dāng)界面能為0.6 J·m-2時(shí)，為平界面的凝固方式向前推進(jìn).

(4) 強(qiáng)迫對(duì)流的存在顯著改變了定向凝固枝晶生長(zhǎng)方向.在對(duì)流速度為0.02 m·s-1及0.08 m·s-1時(shí)，有匯聚以及發(fā)散生長(zhǎng)現(xiàn)象發(fā)生，且與Walton-Chalmers 理論模型非常吻合，而在流速為0.1 m·s-1時(shí)該現(xiàn)象消失，但枝晶朝向一致性更好.并發(fā)現(xiàn)上游方向定向凝固枝晶粗大且生長(zhǎng)速度更快，其現(xiàn)象隨流速的增加而愈加明顯.