丁煜函，葛東營，荊 磊，Muhammad SHAHZAD，江 輝

（1.江蘇大學(xué)高效能電機系統(tǒng)與智能控制研究院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013；2.江蘇大學(xué)電氣信息工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013）

眉茶[1]是一種綠茶類珍品，其外形勻整、條索緊結(jié)、香高味濃。由于原料選用和制作工藝水平的不同，成品茶葉的品質(zhì)存在很大差異，價格也存在很大差異。目前茶葉質(zhì)量檢測以及等級劃分的界限比較模糊，不良商家常以次充好，欺騙消費者，嚴(yán)重擾亂了消費市場的秩序，對我國的茶葉生產(chǎn)和銷售造成了極為不利的影響。鑒于此，研究一種科學(xué)、簡單、快速的鑒別茶葉等級的方法具有十分重要的意義。

目前有關(guān)茶葉檢測以傳統(tǒng)方法為主，即感官評定法[2]和理化指標(biāo)法[3]。感官評定法需要對評審人員進(jìn)行專門培訓(xùn)，成本代價高且評審結(jié)果易受到主觀因素和外在環(huán)境條件的影響。而理化指標(biāo)法依賴于化學(xué)試劑且需要耗費大量的實驗材料，雖然結(jié)果精度較高，但操作復(fù)雜、成本高、檢測速度慢。

隨著科技不斷發(fā)展，人們開始應(yīng)用各種儀器分析方法對茶葉進(jìn)行等級分類，例如電子鼻技術(shù)、近紅外光譜技術(shù)等[4-10]。電子鼻技術(shù)即人工嗅覺分析技術(shù)，能模仿人的鼻子進(jìn)行氣味識別和分析檢測[11]。茶葉中含有豐富的揮發(fā)性化合物，這些揮發(fā)性物質(zhì)由類胡蘿卜素、脂類、糖苷等前體產(chǎn)生，也有部分來自于美拉德反應(yīng)[12]。這些揮發(fā)性物質(zhì)的種類和含量受到茶葉本身特性和加工過程的影響，因此通過人工嗅覺分析技術(shù)檢測這些揮發(fā)性物質(zhì)能夠區(qū)分不同類型、不同等級的茶葉。例如：戴悅雯等[13]運用電子鼻傳感器采集的數(shù)據(jù)信息，精確地分類了4種不同等級的西湖龍井茶葉；薛大為等[14]提取電子鼻特征信號，通過建立神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型正確識別了不同等級的黃山毛峰；Chen Quansheng等[15]運用電子鼻技術(shù)對綠茶氣味信息進(jìn)行采集和特征提取，建立了人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和支持向量機（support vector machine，SVM）的綠茶等級分類模型。

由于電子鼻儀器價格昂貴、操作方法復(fù)雜，且只對一些特定的揮發(fā)性物質(zhì)有較好的敏感性，而品種相同等級不同的綠茶之間揮發(fā)性物質(zhì)差異較小，用傳統(tǒng)的電子鼻方法并不能很好地實現(xiàn)快速正確的茶葉等級判別，需要探討應(yīng)用嗅覺可視化技術(shù)[16-19]對眉茶等級進(jìn)行分類。

嗅覺可視化技術(shù)的基本原理是將化學(xué)顯色試劑（色敏材料）和待測物質(zhì)的揮發(fā)性氣體進(jìn)行反應(yīng)，利用反應(yīng)前后的顏色差值對待測物質(zhì)進(jìn)行定性和定量分析。傳統(tǒng)電子鼻技術(shù)僅依靠較弱的范德華力捕獲氣味，而嗅覺可視化技術(shù)又引入了金屬鍵、極性鍵等較強的相互作用力，使其在檢測氣味時更加靈敏、穩(wěn)定[16]。嗅覺可視化技術(shù)作為近年來發(fā)展迅速的檢測技術(shù)之一，已在農(nóng)產(chǎn)品和食品檢測上廣泛應(yīng)用。如：鄒小波等[20]應(yīng)用嗅覺可視化技術(shù)成功對4種不同食醋的氣味進(jìn)行分類；鄒小波等[21]自制嗅覺可視化傳感器，運用嗅覺可視化技術(shù)對不同酒精度的白酒進(jìn)行了分類。也有學(xué)者把嗅覺可視化技術(shù)和主成分分析（principal component analysis，PCA）相結(jié)合，實現(xiàn)了半發(fā)酵烏龍茶的等級分類[22]，證實了利用嗅覺可視化技術(shù)對茶葉進(jìn)行等級分類的可行性。

本研究首先通過預(yù)實驗篩選出了對眉茶茶湯揮發(fā)氣體較為敏感的色敏材料，并用這些材料制備色敏型的嗅覺可視化傳感器陣列，構(gòu)建嗅覺可視化系統(tǒng)；然后利用傳感器陣列反應(yīng)前后的顏色差值，生成特征圖像，獲取實驗數(shù)據(jù)；最后引入群體智能優(yōu)化算法[23-24]，包括螢火蟲算法[25]、灰狼優(yōu)化算法[26]、布谷鳥算法[27-28]，建立優(yōu)化的SVM分類模型，并比較不同群體智能優(yōu)化算法對眉茶分類的不同效果。

1 材料與方法

1.1 材料與試劑

6 個等級的眉茶：珍眉綠茶41022AAAAAA（L1）、珍眉綠茶41022AAA（L2）、眉茶41022（L3）、眉茶4011（L4）、眉茶9371（L5）和眉茶9369（L6）黃山市松蘿有機茶葉開發(fā)有限公司。稱取6 個不同等級的眉茶茶葉，每個樣本的質(zhì)量為（3±0.005）g，每個等級的茶葉取15 個樣本，共計90 個樣本。

卟啉指示劑 美國Sigma-Aldrich公司。

1.2 儀器與設(shè)備

AUY120電子分析天平（精度0.000 1 g） 日本島津公司；SB-3200DT超聲波清洗機 寧波新芝生物科技有限公司；LIDE220掃描儀 日本佳能株式會社。

1.3 方法

1.3.1 嗅覺可視化傳感器制備

預(yù)實驗中，首先去掉暈染和擴散效果不好的卟啉指示劑，然后將暈染和擴散較好的卟啉指示劑印染于反相硅膠板上，并與不同等級的眉茶反應(yīng)后獲得特征圖像，篩選出特征圖像顯色效果比較明顯的12種卟啉指示劑，如圖1所示。

圖1 色敏材料的顯色效果Fig. 1 Chromogenic effect of color-sensitive materials

用篩選出的12種卟啉指示劑制備嗅覺可視化傳感器陣列，如表1所示。圖1中序號與表1中色敏材料的編號一一對應(yīng)。

表1 制備嗅覺可視化傳感器的色敏材料Table 1 Color-sensitive materials used for preparation of olfactory visualization sensor

制備嗅覺可視化傳感器的具體過程如下：取12種卟啉指示劑各8 mg分別溶于二氯甲烷溶劑中，定容使每種溶液的質(zhì)量濃度都為2 mg/mL。將配好的溶液密封于試劑瓶并置于超聲波清洗機中180 W超聲振蕩30 min，使卟啉指示劑充分溶解。利用點樣毛細(xì)管在4 cm×3 cm的反相硅膠板上印染上配制好的12種卟啉指示劑溶液，制作4×3嗅覺可視化傳感器陣列。將制備的傳感器陣列置于通風(fēng)柜中干燥15 min，密封存放于自封袋中備用。

1.3.2 數(shù)據(jù)采集

將制備的嗅覺可視化傳感器陣列與眉茶茶湯的揮發(fā)性氣體反應(yīng)，通過傳感器陣列反應(yīng)前后的顏色差值獲取特征圖像，如圖2所示。

圖2 嗅覺可視化數(shù)據(jù)的采集過程示意圖Fig. 2 Schematic diagram of data acquisition of olfactory visualization

數(shù)據(jù)采集的過程如下：將制備的4×3嗅覺可視化傳感器陣列用掃描儀掃描得到反應(yīng)前的圖像。將稱好的茶葉樣本倒入250 mL錐形瓶中，取燒開的沸水150 mL倒入錐形瓶中，塞好瓶塞，泡制5 min。將茶渣通過濾紙和漏斗過濾，用移液槍吸取茶湯少許，移入直徑60 mm、高度15 mm的圓形石英皿中。將掃描儀掃描后的傳感器陣列用膠帶固定在保鮮膜上，用保鮮膜將石英皿密封好（保證傳感器陣列正面朝向茶湯，且不與茶湯接觸），置于20～25 ℃環(huán)境下反應(yīng)20 min。反應(yīng)完成后，從保鮮膜中取出傳感器陣列，再次用掃描儀掃描，獲取反應(yīng)后的圖像。取傳感器陣列各色敏點中心周圍半徑為10 個像素的紅（R）、綠（G）、藍(lán)（B）顏色分量的平均值作為顏色均值，將傳感器陣列上反應(yīng)前后的顏色均值作差得到各色敏點的顏色分量差值特征（ΔR、ΔG、ΔB），生成特征圖像。

1.3.3 數(shù)據(jù)預(yù)處理

嗅覺可視化技術(shù)屬于間接檢測技術(shù)，且人工印染卟啉指示劑存在試劑用量的差異，因此采集到的嗅覺數(shù)據(jù)難免會存在誤差信息，這些誤差信息會給后續(xù)的建模帶來一定影響。為盡可能消除這些影響，采取Savitzky-Golay（SG）算法對數(shù)據(jù)進(jìn)行平滑濾波[29]。SG平滑算法能夠過濾數(shù)據(jù)中存在的數(shù)據(jù)誤差，增加平滑性。接著用Min-Max Normalization函數(shù)[30]對數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理。

每個樣本的數(shù)據(jù)都包含36 個顏色差值分量，維度過大且存在一定的信息冗余，因此采用PCA對數(shù)據(jù)進(jìn)行降維，可以有效消除信息冗余并保留原始變量的絕大部分有效信息，將樣本從36 個特征維度映射到k維（k是構(gòu)造出來的PC且k小于36）。

1.3.4 眉茶等級分類模型建立和優(yōu)化

采用SVM[31-34]建立眉茶等級分類模型，通過尋找一個超平面，根據(jù)樣本的正類和負(fù)類進(jìn)行分割。在樣本空間中，分割超平面可通過下式描述：

式中：ω為超平面的法向量，b為截距。

SVM基于結(jié)構(gòu)風(fēng)險最小的原理，將求解的問題轉(zhuǎn)化為一個線性約束的凸二次規(guī)劃問題，即以訓(xùn)練誤差作為優(yōu)化問題的約束條件，以置信范圍最小化為最優(yōu)目標(biāo)，如式（2）～（4）所示，其解具有唯一性和全局最優(yōu)性。

式（2）～（4）中：xi為輸入樣本；yi為輸入樣本；n為樣本總數(shù)；ζi為松弛因子；K（xi，x）為SVM模型的核函數(shù)；c為懲罰因子；g為核函數(shù)參數(shù)。

為實現(xiàn)對眉茶的多等級分類，通過組合多個二分類器實現(xiàn)對多分類器的構(gòu)造。采用“一對其他”的方法，為每個眉茶等級構(gòu)造一個SVM，每個SVM負(fù)責(zé)區(qū)分本類數(shù)據(jù)和非本類數(shù)據(jù)：第k個SVM在第k類和其余5 類之間構(gòu)造一個超平面，最后結(jié)果輸出由離超平面y距離最大的支持向量決定。

采用五折交叉驗證對模型進(jìn)行測試，將預(yù)處理的數(shù)據(jù)平均分成5 組，每組樣本都將作為測試集（驗證集）進(jìn)行1 次分類正確率測試，而另外4 組樣本作為訓(xùn)練集構(gòu)造和優(yōu)化模型，如此循環(huán)5 次，保證每個樣本都會被驗證1 次。測試集和訓(xùn)練集的正確率均由5 次驗證和5 次訓(xùn)練的平均值決定，以訓(xùn)練分類正確率作為適應(yīng)度函數(shù)，通過優(yōu)化算法搜索最優(yōu)的c和g，并以最佳參數(shù)建立優(yōu)化的SVM模型。采用螢火蟲算法[25]、灰狼優(yōu)化算法[26]和布谷鳥算法[27]作為優(yōu)化算法，分別記為FA-SVM、GWO-SVM和CS-SVM。

1.3.4.1 螢火蟲優(yōu)化算法

螢火蟲算法的主要思想是：在高維空間中把螢火蟲當(dāng)做一個點并作為一個可行解，螢火蟲的亮度越高代表其在空間內(nèi)的適應(yīng)度值越高，也越容易吸引亮度低的螢火蟲。因此，螢火蟲算法每進(jìn)行1 次迭代，每個螢火蟲都會通過搜尋亮度更高的螢火蟲更新自己的位置，通過此過程尋找最優(yōu)解。

本研究將c、g參數(shù)作為螢火蟲的坐標(biāo)（即一個可行的SVM模型參數(shù)），以訓(xùn)練分類正確率表示螢火蟲的亮度（即適應(yīng)度值），分類正確率高的“螢火蟲”表示更可能靠近最優(yōu)點，更容易吸引其他分類正確率低的“螢火蟲”靠近，而最高亮度的“螢火蟲”通過隨機移動跳出局部最優(yōu)點，搜索全局最優(yōu)點。將螢火蟲算法的種群規(guī)模設(shè)置為100，吸收強度系數(shù)為0.5，最大吸收度為1.0，最大迭代次數(shù)為200。

1.3.4.2 灰狼優(yōu)化算法

灰狼算法是一種通過模擬灰狼群體捕食行為而提出的仿生算法。將灰狼種群分成4種社會等級，前3種等級分別是α狼、β狼和δ狼，它們分別代表問題的最優(yōu)解、次優(yōu)解和第3優(yōu)解，處于最低級的ω狼則作為候選解。

本研究以c、g參數(shù)表示狼群捕獵時各個體的位置，通過狼群的信息交互和移動找到全局最優(yōu)解，完成整個尋優(yōu)過程?；依撬惴ㄖ?，定義了α狼、β狼和δ狼，相當(dāng)于有3 個候選的優(yōu)化解吸引其他個體按照權(quán)重向它們靠近，加快了尋優(yōu)的速度和效率，因此有望獲得更好的優(yōu)化效果。將灰狼優(yōu)化算法的種群規(guī)模設(shè)置為100，最大迭代次數(shù)設(shè)為200。

1.3.4.3 布谷鳥優(yōu)化算法

布谷鳥算法是受布谷鳥寄生孵化的行為啟發(fā)而提出的一種群智能優(yōu)化算法。該算法引入隨機性較強的萊維飛行特征實現(xiàn)路線搜索，有良好的尋優(yōu)能力，因此可以迅速獲取問題的最優(yōu)解。同時，布谷鳥算法引入了鳥蛋被發(fā)現(xiàn)的概率，不適合的鳥巢適應(yīng)度低，寄生鳥蛋容易被寄主鳥發(fā)現(xiàn)，被發(fā)現(xiàn)后必須搜索新的鳥巢，以提高適應(yīng)度。布谷鳥算法通過這樣的方式，丟棄劣質(zhì)解，使種群能更有效地向最優(yōu)解收斂。

本研究將布谷鳥算法的種群數(shù)量設(shè)為50，被寄主鳥發(fā)現(xiàn)布谷鳥蛋的概率設(shè)為0.7，最大迭代次數(shù)設(shè)為200。

2 結(jié)果與分析

2.1 嗅覺可視化傳感器陣列的響應(yīng)結(jié)果

眉茶中6 個不同等級樣本的嗅覺可視化傳感器差值特征圖像如圖3所示?？梢钥闯鰝鞲衅麝嚵袑Σ煌燃壝疾铇颖镜捻憫?yīng)不同，并且僅從肉眼就能看出每個傳感器陣列的差值特征圖像的差異。因此，通過研究自制的嗅覺可視化傳感器陣列實現(xiàn)眉茶不同等級的分類在理論上可行。

圖3 6種不同等級眉茶的特征圖像Fig. 3 Characteristic images of six different grades of Mee tea

從圖3還可看出，傳感器陣列某些位置對不同等級眉茶樣本的顯色差異不是很明顯，這表明這些數(shù)據(jù)對于區(qū)分不同等級眉茶的貢獻(xiàn)不大，屬于無關(guān)信息。此外，可視化傳感器陣列具有交叉敏感性，即一種揮發(fā)性物質(zhì)會讓多個敏感單元產(chǎn)生響應(yīng)，所以嗅覺可視化特征變量間存在一定的相關(guān)性，這種相關(guān)性會造成信息的冗余[35]。因此，需要對傳感器陣列的特征數(shù)據(jù)進(jìn)行優(yōu)化，以消除無關(guān)和冗余信息的影響。

2.2 PCA

嗅覺可視化傳感器陣列共獲得12 個色敏點，R、G、B數(shù)據(jù)共36 維。通過PCA提取36 維數(shù)據(jù)的前2、3 個PC作圖。如圖4所示，僅用2 個或3 個PC很難將不同等級的茶葉分開，且無法通過線性分類實現(xiàn)6 個等級眉茶的區(qū)分。但通過引入第3個PC，使原本無法通過前2 個PC進(jìn)行區(qū)分的L3眉茶與其他等級的眉茶明顯區(qū)分開來。因此，通過引入更多的PC，并在高維空間采用SVM模型進(jìn)行非線性分割的方法有可能實現(xiàn)6 個等級眉茶的正確分類。

圖4 前2、3 個PC的PCA得分圖Fig. 4 Score plots of PCA with first two or first three PCs

2.3 模型等級分類結(jié)果對比

交叉驗證法可以在數(shù)據(jù)集較少時，充分利用這些樣本找到合適的模型參數(shù)，從而得到更加穩(wěn)定可靠的模型?；诮?jīng)驗參數(shù)的基本SVM模型對眉茶的等級分類結(jié)果如圖5所示，基本SVM模型最高能獲得80%的分類正確率，此時PC個數(shù)為12 個；隨著PC個數(shù)的增加，分類正確率并沒有呈現(xiàn)增加趨勢，特別是PC個數(shù)超過26后，分類正確率表現(xiàn)出快速下降趨勢。這說明非線性的SVM分類模型對高維空間進(jìn)行合適的非線性分割較為困難，也更容易出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象（訓(xùn)練集分類正確率達(dá)到100%，而測試集分類正確率較差），造成SVM模型的分類正確率隨著輸入維數(shù)增加而迅速變差。因此，使用SVM模型時，采用PCA對輸入數(shù)據(jù)進(jìn)行處理和降維非常必要。

圖5 SVM模型測試集（a）和訓(xùn)練集（b）等級分類結(jié)果Fig. 5 Results of tea grade classification by SVM model for test (a) and training sets (b)

作為對比，圖6給出了采用傳統(tǒng)的偏最小二乘法判別分析（partial least squares discriminant analysis，PLS-DA）線性分類模型得到的分類結(jié)果，PC個數(shù)為11時，PLS-DA能獲得最高83.3%的分類正確率，此結(jié)果優(yōu)于基本SVM分類模型。需要說明的是，PLS-DA沒有可調(diào)的模型參數(shù)，其分類效果僅由訓(xùn)練樣本決定，缺乏靈活性。而SVM模型的分類效果由g（決定分類超平面的形式）、c（決定模型對錯誤樣本的容忍度）以及訓(xùn)練樣本共同決定，通過c、g參數(shù)的選擇，能較好適用于不同的研究對象。因此，c、g的選擇非常關(guān)鍵，但根據(jù)經(jīng)驗得到的c、g參數(shù)往往很難適用于所有對象，所以需要通過優(yōu)化算法尋找適合特定對象的最優(yōu)參數(shù)。

圖6 PLS-DA模型測試集（a）和訓(xùn)練集（b）等級分類結(jié)果Fig. 6 Results of tea grade classification of PLS-DA model on test (a) and training sets (b)

由于SVM模型在輸入維數(shù)超過20 維（尤其是26 維）后容易出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象，導(dǎo)致分類正確率顯著降低而失去實用價值，本研究僅給出3種優(yōu)化模型4～26 維的分類結(jié)果。

3種不同優(yōu)化算法優(yōu)化后的SVM分類模型對眉茶的等級分類結(jié)果如圖7所示，F(xiàn)A-SVM模型最多能夠得到85.6%的分類正確率，但需要的PC個數(shù)為20 個，表明該FA算法對于嗅覺可視化數(shù)據(jù)不易找到合適的SVM優(yōu)化參數(shù)，優(yōu)化帶來的精度提高也比較有限；GWO-SVM模型最多能獲得87.8%的分類正確率，所需的PC個數(shù)減少為11 個；CS-SVM不僅能獲得最高的93.3%分類正確率，且所需的PC個數(shù)也最少，表明CS-SVM模型對于嗅覺可視化數(shù)據(jù)能夠用較少的PC個數(shù)找到較合適的分類超平面，實現(xiàn)對眉茶等級較為正確的分類。

圖7 FA-SVM（a）、GWO-SVM（b）、CS-SVM（c）優(yōu)化模型的等級分類結(jié)果Fig. 7 Results of tea grade classification by FA-SVM (a), GWO-SWM (b) or CS-SVM (c) optimized models

PC個數(shù)為6時CS-SVM模型得到的等級分類結(jié)果如圖8所示，CS-SVM模型的分類錯誤主要發(fā)生在L1和L2之間，有L1的眉茶樣本被誤分類為L2，有兩個L2的眉茶樣本被誤分類為L1。這是因為L1和L2的茶葉均為珍眉綠茶，在特性上較為接近。從圖4也可看出，L1和L2的眉茶在二維和三維得分空間中的位置較近，沒有很好地分開，結(jié)合圖8可知，即使用到更多的PC也沒有完全實現(xiàn)這兩個等級茶葉的正確分類。

特別需要注意的是，有一個L1的樣本被誤分類為L6，有一個L6的樣本被誤分類為L1。而L1和L6的眉茶在形狀、口感、成分上有很大不同，通過肉眼和品嘗可以較容易分辨其不同，而通過嗅覺可視化技術(shù)卻未能將其正確分類，這說明嗅覺可視化技術(shù)僅通過茶湯揮發(fā)的氣體判別眉茶的等級仍存在不足，需要引入其他技術(shù)（例如近紅外光譜技術(shù)、機器視覺技術(shù)等）提供更充分的信息，并通過多傳感器的信息融合，以實現(xiàn)茶葉等級更準(zhǔn)確的分類。

圖8 PC個數(shù)為6時CS-SVM模型的等級分類結(jié)果Fig. 8 Results of tea grade classification by CS optimized SVM model with six principal components

3 結(jié) 論

自制了一種包含12種色敏材料的嗅覺可視化傳感器陣列，對不同等級的眉茶茶葉進(jìn)行了分類，并通過引入3種群體智能算法對SVM分類模型的參數(shù)c和g進(jìn)行優(yōu)化。研究結(jié)果表明，基于嗅覺可視化技術(shù)制備的傳感器陣列可以實現(xiàn)對不同等級眉茶的分類；通過引入群體智能優(yōu)化算法尋找最優(yōu)的模型參數(shù)，可顯著提高分類模型的性能；對于本研究使用的眉茶，CS-SVM模型能獲得最佳的等級分類效果，其分類正確率為93.3%。