張連軍，謝思亞，鄭玉來，李 永，劉 超，王 強(qiáng)

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核技術(shù)綜合研究所，北京 102413)

根據(jù)國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)事件和販運(yùn)數(shù)據(jù)庫(ITDB)顯示，過去十年平均每年有132起販運(yùn)和惡意使用事件發(fā)生，隨著國(guó)際恐怖主義日益猖獗，核恐怖活動(dòng)已成為可能，全球面臨的核安保風(fēng)險(xiǎn)日益加大[1]。各個(gè)國(guó)家為防止核材料擴(kuò)散和“臟彈”所帶來的污染風(fēng)險(xiǎn)，在公共場(chǎng)所、重要的入境檢查站以及國(guó)家邊境都安裝了中子輻射門戶監(jiān)測(cè)器[2]。邊境口岸和港口擁有龐大體積、數(shù)量和種類的貨物集裝箱，其中對(duì)放射性材料的檢測(cè)是最耗時(shí)和最昂貴的程序[3-5]。用于檢測(cè)核材料的系統(tǒng)，應(yīng)具有快速、高效并且能夠以低誤報(bào)數(shù)量識(shí)別放射源。

對(duì)于放射性物質(zhì)的檢測(cè)，分為正常物質(zhì)中夾帶放射性物質(zhì)的檢測(cè)和伽馬輻射場(chǎng)中特殊核材料(SNM)的掩護(hù)運(yùn)輸。中子伽馬甄別可在伽馬輻射場(chǎng)中快速準(zhǔn)確的實(shí)現(xiàn)中子探測(cè)?，F(xiàn)有的中子伽馬甄別探測(cè)大多是采用塑料閃爍體與3He管組成的探測(cè)系統(tǒng)，其中，閃爍體用于探測(cè)伽馬射線，3He管用于探測(cè)中子，近年來由于3He氣體的短缺，價(jià)格不斷飛漲，導(dǎo)致探測(cè)器的制作成本大幅增加，同時(shí)3He管尺寸較小而對(duì)立體角的覆蓋范圍有限，導(dǎo)致對(duì)核材料的敏感性有限[6]。natGd2O3對(duì)熱中子具有很高的反應(yīng)截面，采用塑料閃爍體與natGd2O3構(gòu)成的大面積陣列探測(cè)器可以同步高效實(shí)現(xiàn)中子伽馬探測(cè)，2010年DeVita等[7]對(duì)塑料閃爍體與natGd2O3構(gòu)成的陣列探測(cè)器開展模擬研究，獲得了20%～30%的中子探測(cè)效率以及較高的中子/伽馬甄別比(n/γ)。該結(jié)構(gòu)探測(cè)器不僅可實(shí)現(xiàn)車輛放射性物質(zhì)中子伽馬甄別探測(cè)，同時(shí)在監(jiān)測(cè)反應(yīng)堆運(yùn)行狀態(tài)方向具有較好的實(shí)用價(jià)值和應(yīng)用前景。2019年Kandemir等[8]對(duì)不同結(jié)構(gòu)的塑料閃爍體包裹natGd2O3探測(cè)反中微子開展了模擬計(jì)算，獲得較好的中子俘獲效率和快中子俘獲時(shí)間。2021年鄭吉家等[9]采用塑料閃爍體包裹natGd2O3構(gòu)成的探測(cè)器陣列模擬探測(cè)反中微子，得到約10%的反中微子探測(cè)效率?；谝陨涎芯?，為應(yīng)對(duì)3He氣體短缺問題，應(yīng)盡快尋找3He探測(cè)器的替代方案，基于塑料閃爍體與natGd2O3復(fù)合構(gòu)成的陣列探測(cè)器具有優(yōu)異的中子伽馬探測(cè)性能，成為應(yīng)用于車輛SNM檢測(cè)的一種新手段。

本研究針對(duì)新型大面積n/γ甄別陣列探測(cè)器開展蒙特卡羅模擬計(jì)算，利用Geant4建立新型大面積n/γ甄別探測(cè)器仿真模型，模擬計(jì)算單根閃爍體晶體不同截面邊長(zhǎng)、多種層數(shù)結(jié)構(gòu)及不同natGd2O3包裹方式下的中子伽馬探測(cè)效率，優(yōu)化探測(cè)器的幾何結(jié)構(gòu)。采用中子和伽馬引起陣列探測(cè)器響應(yīng)數(shù)目的不同研究探測(cè)器的n/γ甄別性能。為后續(xù)探測(cè)器關(guān)鍵參數(shù)優(yōu)化提供技術(shù)參考。

1 大面積陣列探測(cè)器工作原理

EJ200塑料閃爍體與natGd2O3組合構(gòu)成的陣列探測(cè)器具有對(duì)中子和γ射線同步高效探測(cè)的特性，可以很好的實(shí)現(xiàn)n/γ甄別探測(cè)。應(yīng)用于車輛探測(cè)的大面積陣列探測(cè)器示于圖1。陣列探測(cè)器中的每一根探測(cè)器連接光電倍增管及后端讀出電子學(xué)獲得探測(cè)數(shù)據(jù)，經(jīng)過數(shù)據(jù)分析即可檢測(cè)貨物中是否存在特殊核材料(SNM)。

圖1 大面積探測(cè)器應(yīng)用示意圖Fig.1 Schematic diagram of large area detector application

單根復(fù)合探測(cè)器的設(shè)計(jì)示于圖2a，探測(cè)器由內(nèi)到外由EJ200閃爍體、鍍鋁麥拉膜(Mylar)、natGd2O3薄膜以及聚氟乙烯薄膜(Tedlar)包裹覆蓋組成。其中EJ200閃爍體用于探測(cè)伽馬射線和慢化快中子，鍍鋁Mylar膜為反射材料，中子敏感材料natGd2O3作為中子光子轉(zhuǎn)換材料。探測(cè)器陣列示于圖2b，探測(cè)器排列為4個(gè)平面，每個(gè)平面由16根EJ200-natGd2O3復(fù)合探測(cè)器組成，整個(gè)探測(cè)器探測(cè)面積可達(dá)1.86 m2。

a——單根探測(cè)測(cè)器示意圖；b——陣列探測(cè)器示意圖圖2 大面積陣列探測(cè)器示意圖Fig.2 Schematic diagram of large area array detector

能量為0.025 3 eV的熱中子與natGd中的155Gd和157Gd具有60 800 barns和253 929 barns的中子反應(yīng)截面。鈾、钚等SNM自發(fā)裂變發(fā)射出來的中子和伽馬射線入射至探測(cè)器中，中子在EJ200閃爍體中發(fā)生彈性散射，散射中子有一定的概率會(huì)被中子敏感元素155Gd和157Gd吸收并發(fā)生反應(yīng)，其反應(yīng)過程如式(1)與式(2)：

(1)

(2)

中子與155Gd和157Gd反應(yīng)釋放出能量為7.9 MeV和8.5 MeV的級(jí)聯(lián)伽馬射線會(huì)被多個(gè)探測(cè)器探測(cè)。而伽馬射線入射到陣列探測(cè)器中，通過康普頓散射僅有少數(shù)探測(cè)器發(fā)生響應(yīng)。由此，可以根據(jù)中子與伽馬射線在陣列探測(cè)器中引起探測(cè)器響應(yīng)數(shù)量的不同實(shí)現(xiàn)n/γ。

2 大面積陣列探測(cè)器性能模擬計(jì)算建模

采用Geant4蒙特卡羅模擬軟件對(duì)大面積陣列探測(cè)器的性能開展模擬研究。Geant4模擬計(jì)算流程示于圖3，陣列探測(cè)器性能模擬包括幾何模型構(gòu)建、物理過程模擬和性能計(jì)算。幾何模型和材料的構(gòu)建包含EJ200、natGd2O3、Mylar和Tedlar的幾何參數(shù)和材料建模，在反射材料Mylar膜上鍍膜一定厚度的natGd2O3，使探測(cè)器具有中子敏感特性。物理模型選用QGSP_BIC_HP高精度模型，將其電磁過程替換為EMLivemore模型來增加模擬計(jì)算的精度[11]。入射中子源采用鈾钚等SNM裂變，產(chǎn)生中子能譜分布在0.5～10 MeV，服從麥克斯韋分布[12]，入射伽馬源采用60CO衰變產(chǎn)生伽馬射線能量分別為1.17 MeV和1.33 MeV。根據(jù)探測(cè)效率的計(jì)算結(jié)果，對(duì)陣列探測(cè)器的關(guān)鍵參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。

圖3 Geant4模擬計(jì)算流程圖Fig.3 Flow chart of Geant4 simulation calculation

采用Geant4模擬計(jì)算所得中子與155Gd和157Gd反應(yīng)產(chǎn)生的級(jí)聯(lián)伽馬射線能譜示于圖4，具有7.9 MeV與8.5 MeV的能量特征峰，結(jié)果驗(yàn)證了蒙特卡羅計(jì)算時(shí)采用物理過程的正確性。

圖4 中子與155Gd和157Gd反應(yīng)產(chǎn)生的伽馬射線能譜Fig.4 Gamma-ray energy spectrum generated by the reaction of neutrons with 155Gd and 157Gd

3 探測(cè)器結(jié)構(gòu)優(yōu)化及中子伽馬甄別

3.1 塑料閃爍體幾何尺寸及探測(cè)器層數(shù)

EJ200塑料閃爍體的幾何尺寸會(huì)影響伽馬射線的探測(cè)效率以及快中子的慢化。針對(duì)EJ200閃爍體的幾何尺寸進(jìn)行優(yōu)化，本文選擇截面邊長(zhǎng)1～8 cm，Mylar鍍膜25 μm厚度natGd2O3包裹的塑料閃爍體作為研究對(duì)象開展蒙卡計(jì)算，結(jié)果示于圖5。由圖5a可知，中子探測(cè)效率隨EJ200塑料閃爍體截面邊長(zhǎng)的增加而逐漸增大，這是由于當(dāng)截面邊長(zhǎng)增加時(shí)，快中子慢化后被natGd2O3吸收的數(shù)量逐漸增加。截面邊長(zhǎng)為6 cm時(shí)，中子探測(cè)效率隨著截面邊長(zhǎng)的增加逐漸平穩(wěn)。伽馬探測(cè)效率隨EJ200塑料閃爍體截面邊長(zhǎng)增加而增加，當(dāng)截面邊長(zhǎng)增加時(shí)伽馬射線發(fā)生康普頓散射的概率增加，因此，伽馬探測(cè)效率增加。當(dāng)EJ200塑料閃爍體截面邊長(zhǎng)為6 cm時(shí)，伽馬探測(cè)效率隨著邊長(zhǎng)的增加趨于平緩。由圖5b可知，隨著陣列探測(cè)器層數(shù)的增加中子探測(cè)效率逐漸增加，當(dāng)層數(shù)為4時(shí)，中子探測(cè)效率趨于平穩(wěn)。根據(jù)優(yōu)化計(jì)算結(jié)果，選擇截面邊長(zhǎng)為6 cm、長(zhǎng)度為200 cm、層數(shù)為4層的EJ200塑料閃爍體作為研究對(duì)象。

a——中子伽馬探測(cè)效率與EJ200截面邊長(zhǎng)的關(guān)系；b——中子探測(cè)效率與陣列探測(cè)器層數(shù)的關(guān)系圖5 EJ200塑料閃爍體截面邊長(zhǎng)以及陣列探測(cè)器層數(shù)的優(yōu)化Fig.5 Optimization of EJ200 plastic scintillation cross section length and array detector layers

3.2 natGd2O3薄膜幾何結(jié)構(gòu)

對(duì)natGd2O3薄膜幾何結(jié)構(gòu)分為三種情況進(jìn)行模擬計(jì)算，陣列探測(cè)器中單根EJ200包裹一層natGd2O3薄膜(圖6a)、四層探測(cè)器之間放置三層natGd2O3薄膜(圖6b)，以及四層探測(cè)器最中間放置一層natGd2O3薄膜(圖6c)。

圖6 陣列探測(cè)器中不同natGd2O3薄膜幾何結(jié)構(gòu)示意圖Fig.6 Schematic diagram of different natGd2O3 film geometries in the array detector

對(duì)上述三種情況下中子探測(cè)效率(P)隨著natGd2O3厚度(d)的變化進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果示于圖7。由圖7結(jié)果可知，單根包裹natGd2O3時(shí)，中子探測(cè)效率均大于一層或三層，當(dāng)d為25 μm時(shí)，三種情況下所得探測(cè)效率分別為47%、54%和65%，此后d繼續(xù)增加，P趨于平穩(wěn)。單根包裹時(shí)探測(cè)效率較高，這是由于當(dāng)在探測(cè)器之間放置一層或三層natGd2O3時(shí)，中子敏感材料占比較少，被EJ200閃爍體散射的中子出射方向會(huì)偏離natGd2O3放置位置，導(dǎo)致散射中子無法被探測(cè)。單根包裹時(shí)散射中子幾乎全部被natGd2O3吸收，剩余部分入射中子直接穿出探測(cè)器無法被探測(cè)。三種情況下natGd2O3的使用量分別為1.92 m2、5.76 m2以及30.72 m2，可以根據(jù)實(shí)際應(yīng)用需求的不同，選擇不同的設(shè)計(jì)方案。根據(jù)對(duì)natGd2O3薄膜放置位置及厚度的優(yōu)化計(jì)算結(jié)果，從提高中子探測(cè)效率角度，采用單根EJ200包裹25 μm厚度natGd2O3的方式對(duì)陣列探測(cè)器的n/γ甄別性能進(jìn)行研究。

3.3 n/γ甄別

3.3.1屏蔽前n/γ甄別 放射性物質(zhì)衰變產(chǎn)生的伽馬射線入射至陣列探測(cè)器中，通過康普頓散射僅會(huì)引起陣列探測(cè)器中少數(shù)探測(cè)器發(fā)生響應(yīng)。中子與natGd2O3反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生多條級(jí)聯(lián)伽馬射線，可以被多個(gè)EJ200閃爍體探測(cè)[7]。根據(jù)以上特性，可以通過設(shè)置探測(cè)器的響應(yīng)數(shù)目(Hit number)閾值來實(shí)現(xiàn)n/γ甄別。中子與natGd

圖7 中子探測(cè)效率隨natGd2O3放置位置、厚度的變化Fig.7 Neutron detection efficiency varies with the location and thickness ofnatGd2O3

反應(yīng)產(chǎn)生級(jí)聯(lián)伽馬射線的Hit number重建結(jié)果(圖8a)顯示，中子事件所產(chǎn)生的級(jí)聯(lián)伽馬射線引起探測(cè)器的響應(yīng)數(shù)目在1～35根之間，呈遞減趨勢(shì)。60CO衰變產(chǎn)生伽馬射線的Hit number重建結(jié)果(圖8b)顯示，伽馬射線引起探測(cè)器的響應(yīng)數(shù)目集中在1～4根。根據(jù)計(jì)算結(jié)果，通過設(shè)置合適的閾值即可實(shí)現(xiàn)高n/γ甄別比。不同閾值條件下中子、伽馬探測(cè)效率和n/γ結(jié)果列于表1。由表1可知，當(dāng)探測(cè)器的響應(yīng)閾值設(shè)置為3時(shí)，可以獲得390的n/γ甄別比。

a——中子重建結(jié)果；b——伽馬射線重建結(jié)果圖8 中子與伽馬射線的探測(cè)器響應(yīng)數(shù)目閾值重建結(jié)果Fig.8 Hit number reconstruction results of neutrons and gamma photons

3.3.2屏蔽后n/γ甄別 常用的屏蔽材料包括鉛和鎢，在陣列探測(cè)器中插入三層屏蔽材料可以有效阻擋散射伽馬射線，進(jìn)一步提高陣列探測(cè)器的n/γ甄別比。選擇不同厚度的鉛和鎢兩種屏蔽材料進(jìn)行研究，在不同厚度屏蔽材料下對(duì)中子和伽馬的探測(cè)效率阻擋程度進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果示于圖9。由圖9可知，中子與伽馬的探測(cè)效率隨著鉛、鎢屏蔽材料厚度的增加逐漸降低。由于鎢的密度較大，導(dǎo)致鎢板對(duì)于中子和伽馬射線的阻擋效果優(yōu)于鉛板，但由于鎢板對(duì)中子探測(cè)效率的損失較大，不利于提高n/γ甄別比。

a——中子探測(cè)效率；b——伽馬探測(cè)效率圖9 鉛和鎢兩種屏蔽材料厚度與中子和伽馬探測(cè)效率的關(guān)系Fig.9 Relationship between the thickness of lead and tungsten shielding materials and the neutron and gamma detection efficiency

表1 不同閾值條件下中子、伽馬探測(cè)效率和n/γTable 1 Neutron and gamma detection efficiency and n/γ under different threshold conditions

兩種屏蔽材料在不同厚度下設(shè)置不同閾值時(shí)的中子伽馬探測(cè)效率計(jì)算結(jié)果示于圖10。由圖10可知，兩種屏蔽材料在不同厚度時(shí)，中子和伽馬的探測(cè)效率均隨著閾值的增加逐漸降低。采用鎢板屏蔽時(shí)，隨著閾值的增加，對(duì)中子和伽馬探測(cè)效率減小的趨勢(shì)大于鉛板屏蔽。兩種屏蔽材料對(duì)于中子和伽馬射線均會(huì)衰減，但對(duì)于二者的衰減程度無法判斷，因此對(duì)兩種屏蔽材料不同厚度時(shí)的n/γ甄別比進(jìn)行計(jì)算。

a——中子探測(cè)效率；b——伽馬探測(cè)效率圖10 不同閾值下中子伽馬探測(cè)效率與不同厚度屏蔽材料的關(guān)系Fig.10 The relationship between neutron gamma detection efficiency and shielding materials with different thicknesses under different thresholds

鉛和鎢兩種屏蔽材料在不同探測(cè)器響應(yīng)數(shù)目閾值、不同厚度時(shí)的n/γ甄別比的計(jì)算結(jié)果列于表2。由表2可知，屏蔽材料厚度增加時(shí)，n/γ甄別比逐漸增加，由于鉛板對(duì)中子的衰減能力小于鎢板，因此，在不同厚度時(shí)會(huì)獲得較高的n/γ甄別比。模擬優(yōu)化結(jié)果顯示，當(dāng)閾值設(shè)置為3，每層探測(cè)器之間鉛板為3 mm時(shí)，可以得到約23%的中子探測(cè)效率以及約802的n/γ甄別比，相比無屏蔽材料時(shí)高出約2倍。

表2 不同閾值條件不同屏蔽材料種類及厚度下的n/γTable 2 n/γ under different threshold conditions and different shielding material types and thicknesses

4 探測(cè)器探測(cè)性能分析

將本設(shè)計(jì)的新型大面積陣列探測(cè)器與現(xiàn)有中子伽馬甄別探測(cè)系統(tǒng)的中子探測(cè)性能進(jìn)行對(duì)比，3He管探測(cè)器以及陣列探測(cè)器探測(cè)能力分析建模圖示于圖11?，F(xiàn)有探測(cè)器兩塊長(zhǎng)1 000 mm、寬500 mm、高50 mm的塑料閃爍體和直徑Φ50 mm×1 000 mm，1 atm的雙3He管包裹5 cm厚聚乙烯慢化體構(gòu)成。入射中子源252Cf距離探測(cè)器2.5 m處呈4π空間發(fā)射，分別對(duì)3He管探測(cè)器以及陣列探測(cè)器的中子探測(cè)效率進(jìn)行計(jì)算，二者探測(cè)效率分別為0.9%和0.91%，具有相當(dāng)水平的中子探測(cè)效率，本研究提出的大面積陣列探測(cè)器在SNM探測(cè)方向具有較好的應(yīng)用前景。

a——3He管探測(cè)器；b——陣列探測(cè)器圖11 3He管探測(cè)器以及陣列探測(cè)器探測(cè)能力分析建模圖Fig.11 Modeling diagram of detection capability analysis of 3He tube detector and array detector

5 結(jié)論

設(shè)計(jì)的新型塑料閃爍體大面積陣列n/γ甄別探測(cè)器，仿真模擬計(jì)算單根閃爍體晶體不同截面邊長(zhǎng)、多種層數(shù)結(jié)構(gòu)及不同natGd2O3包裹方式等探測(cè)器關(guān)鍵參數(shù)，確定了適應(yīng)實(shí)際應(yīng)用需求的探測(cè)器結(jié)構(gòu)、natGd2O3鍍膜及包裹工藝。結(jié)果表明，采用單根EJ200閃爍體包裹natGd2O3、4層排列結(jié)構(gòu)探測(cè)系統(tǒng)可以獲得較高的中子探測(cè)效率，基于該結(jié)構(gòu)的單根EJ200包裹25 μm厚度的natGd2O3、陣列探測(cè)器響應(yīng)數(shù)目設(shè)置為3、在每一層探測(cè)器之間放置3 mm厚Pb板時(shí)得到約23%的中子探測(cè)效率以及約802的n/γ甄別比。后續(xù)將針對(duì)陣列探測(cè)器的中子探測(cè)效率、伽馬探測(cè)效率以及n/γ甄別性能開展實(shí)驗(yàn)研究，為探測(cè)器關(guān)鍵參數(shù)優(yōu)化提供技術(shù)參考。