張錦龍，王富美，方圣歡，焦宏飛，程鑫彬，王占山

（同濟(jì)大學(xué) 物理科學(xué)與工程學(xué)院 精密光學(xué)工程技術(shù)研究所，先進(jìn)微結(jié)構(gòu)材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海市數(shù)字光學(xué)前沿科學(xué)研究基地，上海市全光譜高性能光學(xué)薄膜器件與應(yīng)用專業(yè)技術(shù)服務(wù)平臺(tái)，上海 200092）

1 引 言

精密測(cè)量物理是現(xiàn)代物理學(xué)發(fā)展的基礎(chǔ)和前沿，是解決國(guó)家相關(guān)精密測(cè)量重大需求的基礎(chǔ)。超高精度激光系統(tǒng)是精密測(cè)量領(lǐng)域的重要組成部分，在引力波探測(cè)[1］、光原子鐘[2］、激光陀螺儀[3］、高分辨激光光譜[4］、基本物理常數(shù)測(cè)量和基礎(chǔ)物理驗(yàn)證[5］等科學(xué)研究與技術(shù)領(lǐng)域有著重要而廣泛的應(yīng)用。激光測(cè)量系統(tǒng)的靈敏度、信噪比和性能取決于光學(xué)諧振腔的光學(xué)損耗和腔長(zhǎng)度的穩(wěn)定性，為了實(shí)現(xiàn)高精細(xì)度、低噪聲的光學(xué)諧振腔，超低損耗、低噪聲激光薄膜是核心元件，如美國(guó)LIGO引力波探測(cè)大型科學(xué)裝置的性能長(zhǎng)期受限于微米量級(jí)的光學(xué)薄膜的性能[1］。精密測(cè)量物理領(lǐng)域的發(fā)展迫切需要將激光薄膜的損耗降低至10-6量級(jí)，并達(dá)到更低的熱噪聲水平。由于對(duì)光學(xué)以及熱學(xué)性能的超高要求，超低損耗、低熱噪聲激光薄膜成為近年來(lái)薄膜光學(xué)和精密測(cè)量領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

超高精度激光系統(tǒng)中包含多種低損耗激光薄膜，構(gòu)成光學(xué)諧振腔的高反射膜是影響系統(tǒng)性能最主要的元件，控制高反射膜的光學(xué)損耗、熱噪聲是超高精度激光系統(tǒng)的關(guān)鍵技術(shù)之一。

薄膜的反射率是影響激光輸出線寬的重要參數(shù)，與薄膜的吸收損耗、散射損耗相關(guān)。為了實(shí)現(xiàn)超窄激光線寬輸出，必須將薄膜光學(xué)損耗控制在10-6量級(jí)。國(guó)內(nèi)外研究人員針對(duì)薄膜光學(xué)損耗進(jìn)行了系統(tǒng)深入的研究，逐漸確立了離子束濺射制備Ta2O5/SiO2薄膜為獲得超低光學(xué)損耗的最佳技術(shù)路線。隨著離子束濺射制備技術(shù)、超光滑基板加工技術(shù)和基于光腔衰蕩的總損耗檢測(cè)技術(shù)的進(jìn)步，目前國(guó)外多家研究單位已經(jīng)能夠?qū)?33，1 064 nm波長(zhǎng)下的總損耗控制在10-5以下[6-8］。其中，薄膜吸收機(jī)制的研究，薄膜材料、后處理技術(shù)的優(yōu)化，微弱吸收測(cè)試技術(shù)的發(fā)展，使 薄 膜 吸 收 從10-5穩(wěn) 定 下 降 到 亞10-6量 級(jí)[6］。然而，目前國(guó)際上報(bào)道的散射損耗仍然維持在3×10-6～5×10-6水平，成為實(shí)現(xiàn)亞10-6量級(jí)超低損耗薄膜的最大障礙，特別地，缺陷誘導(dǎo)散射是LIGO反射鏡最主要的光學(xué)損耗，在激光陀螺中，薄膜的背向散射也是影響性能的主要因素。因此，亟需開展薄膜散射控制方面的研究工作。

隨著光學(xué)損耗的不斷減小和噪聲控制水平的提高，人們逐漸認(rèn)識(shí)到超高精度激光器的性能受到高反射薄膜熱噪聲的限制[9］。根據(jù)作用機(jī)制不同，熱噪聲分為熱光噪聲和布朗噪聲。熱光噪聲是由于環(huán)境溫度變化使材料的長(zhǎng)度和折射率變化，導(dǎo)致薄膜光學(xué)厚度變化，產(chǎn)生腔內(nèi)額外的反射相位噪聲。Braginsky等構(gòu)建了腔鏡高反膜的熱彈性效應(yīng)及熱致折射率變化引起的噪聲譜密度的計(jì)算方法，表明熱光噪聲影響系統(tǒng)的靈敏度[10］。隨后，Evans、Gorodetsky分別提出了熱彈性效應(yīng)和熱致折射率變化的匹配特性，理論上通過(guò)薄膜材料結(jié)構(gòu)優(yōu)化可以將熱光噪聲減弱，使其遠(yuǎn)低于系統(tǒng)的量子噪聲極限[11-12］。

由于環(huán)境溫度不是絕對(duì)零度，腔鏡基板、薄膜材料分子都在無(wú)規(guī)則地自由運(yùn)動(dòng)，宏觀上導(dǎo)致參考腔的長(zhǎng)度發(fā)生抖動(dòng)，這就是布朗噪聲[13］。高反射薄膜引起的布朗噪聲是目前限制高精度激光測(cè)量系統(tǒng)性能提升最核心的因素。早在20世紀(jì)90年代，激光干涉引力波探測(cè)小組就發(fā)現(xiàn)激光系統(tǒng)靈敏度受限于光學(xué)薄膜的布朗噪聲[9］，美國(guó)NIST研究所在研制超高穩(wěn)頻激光的過(guò)程中發(fā)現(xiàn)其線寬也受到光學(xué)諧振腔布朗噪聲的限制[14］。本文針對(duì)應(yīng)用最廣泛的可見(jiàn)和近紅外波段的超低損耗激光薄膜，系統(tǒng)梳理和介紹了薄膜散射和布朗熱噪聲方面的研究進(jìn)展。

2 薄膜散射原理及抑制

在光學(xué)系統(tǒng)中，由于實(shí)際光學(xué)薄膜元件的非理想界面以及元件內(nèi)部缺陷等因素，光散射的現(xiàn)象無(wú)法避免。散射光對(duì)光學(xué)系統(tǒng)的性能產(chǎn)生了各種負(fù)面影響，比如減少反射、透射方向上的能量，降低光學(xué)系統(tǒng)中的光通量[15］；小角度散射通過(guò)擴(kuò)大成像，分辨率會(huì)降低，而大角度散射產(chǎn)生眩光效應(yīng)，圖像對(duì)比度或者信噪比會(huì)降低[16-17］；在成像光學(xué)系統(tǒng)中形成鬼像等[18］。隨著光學(xué)技術(shù)的發(fā)展，光學(xué)系統(tǒng)對(duì)光散射的要求也越來(lái)越高，尤其是X射線領(lǐng)域的光學(xué)成像系統(tǒng)和精密測(cè)量領(lǐng)域的超高精度激光測(cè)量系統(tǒng)。

在基于光學(xué)干涉法的激光測(cè)量系統(tǒng)中，光散射除了增加薄膜的損耗水平，還會(huì)影響反射相位，降低系統(tǒng)信號(hào)的對(duì)比度[8，19］。在引力波探測(cè)系統(tǒng)中，薄膜散射會(huì)降低系統(tǒng)的分辨率，引入振動(dòng)噪聲、降低靈敏度[20］；在激光陀螺中，散射光會(huì)導(dǎo)致“閉鎖效應(yīng)”[21］等。因此，薄膜散射一直是光學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。目前，人們已經(jīng)探究了各種散射理論機(jī)制，深入研究了薄膜特性、表面粗糙度對(duì)散射的影響，不斷探尋降低薄膜散射的新思路和新方法。

薄膜散射包括體散射、界面散射和缺陷誘導(dǎo)散射三部分。體散射主要是由于薄膜材料折射率的起伏和局部密度起伏，即非均質(zhì)性引起的[22］。電子束蒸發(fā)薄膜一般會(huì)產(chǎn)生不規(guī)則的柱狀結(jié)構(gòu)和不均勻的孔洞結(jié)構(gòu)[23］，隨著離子束濺射沉積技術(shù)的成熟以及制備工藝的不斷優(yōu)化，目前已經(jīng)可以鍍制致密、均質(zhì)、非晶的薄膜[24］。圖1為Ta2O5-TiO2/SiO2薄膜的明場(chǎng)透射電子顯微鏡（Transmission Electron Microscope，TEM）圖片[25］?？梢钥闯觯x子束濺射沉積制備的非晶薄膜，具有很高的致密度和優(yōu)秀的均質(zhì)性，這使得薄膜的體散射相對(duì)其他散射而言程度更低、影響很小。

2.1 界面散射理論

薄膜的界面散射主要是由薄膜表面形貌存在連續(xù)的微觀起伏引起的，如圖2所示[26］。散射值不僅取決于表征界面縱向特性的均方根粗糙度和橫向特性的相關(guān)長(zhǎng)度值，還與不同界面間的互相關(guān)性，以及入射光的波長(zhǎng)、偏振態(tài)和散射光的方向有關(guān)。

目前，光學(xué)薄膜界面散射理論主要有兩種：一種是標(biāo)量散射理論，能較好地解釋表面散射現(xiàn)象。常見(jiàn)的標(biāo)量散射理論主要是Beckmann-Kirchhoff理 論[27］?；?于 基 爾 霍 夫 衍 射 積 分 公式[28］，貝克曼得到散射效率的無(wú)窮級(jí)數(shù)表達(dá)式，用總積分散射（Total Integral Scattering，TIS）[29］來(lái)表征散射值，是薄膜表面漫反射光和表面反射光（鏡像反射和漫反射之和）的比值，表示薄膜在4π立體角內(nèi)的散射光能量之和，其表達(dá)式如下：

式中：Ps為散射光功率，P0為鏡向反射光功率，θi為薄膜反射率，σ為表面均方根粗糙度，λ為入射激光波長(zhǎng)。但標(biāo)量散射理論尚未考慮光的偏振特性與方位，在掠入射或掠散射情況下會(huì)出現(xiàn)較大誤差，且只考慮了薄膜總散射損耗，無(wú)法獲得薄膜的表面微觀信息。

矢量散射理論考慮光的偏振性質(zhì)與方向[30］，能夠得到全空間范圍的散射分布，因此矢量散射理論逐漸取代標(biāo)量散射理論，成為研究界面散射的主要工具。矢量散射理論基于麥克斯韋方程組，通過(guò)特定的近似條件得到各自的解。目前，主要的解析理論包括一階（瑞利）矢量微擾理論[31-34］，一階標(biāo)量微擾散射理論[35］，經(jīng)典Harvey-Shack散射理論和廣義的Harvey-Shack（GHS）散射理論[36-37］。針對(duì)工作波長(zhǎng)為可見(jiàn)光與近紅外波段的低損耗薄膜，其表面粗糙度在納米量級(jí)，均方根粗糙度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于入射波長(zhǎng)，同時(shí)為了將散射理論與表面形貌信息更加直觀地聯(lián)系在一起，通常采用一階矢量（瑞利）微擾理論來(lái)表征薄膜樣品的角分辨散射值（Angular Resolved Scattering，ARS）。ARS的物理定義為單位立體角內(nèi)的散射能量功率與總的入射光能量功率的比值。該參數(shù)可以表征散射光在空間各個(gè)方向的強(qiáng)度分布，能夠更加直觀地體現(xiàn)薄膜表面各種空間頻率的微觀粗糙度、橫向特性與界面散射的關(guān)系，從散射中得到更多的表面結(jié)構(gòu)特征。ARS表達(dá)式可簡(jiǎn)化如下[38］：

其中：Fi表示不同界面i的散射光學(xué)因子，它與入射光的偏振特性、入射角、波長(zhǎng)、散射光方向以及膜系結(jié)構(gòu)有關(guān)；PSDij(f)表示不同界面間的互相關(guān)功率譜密度（Power Spectral Density，PSD），這表明ARS不僅與表面粗糙度有關(guān)，還受界面間互相關(guān)性的影響[38-39］。從式（2）可以看出，通過(guò)優(yōu)化PSD或者光學(xué)因子可以調(diào)控薄膜的界面散射。

2.2 功率譜密度優(yōu)化

2.2.1 優(yōu)化表面粗糙度調(diào)控功率譜密度

傳統(tǒng)PSD優(yōu)化的研究主要是圍繞兩方面展開：一方面為了降低基板自身的表面粗糙度，發(fā)展超光滑基板拋光技術(shù)，優(yōu)化基板清洗技術(shù)等；另一方面為了降低薄膜生長(zhǎng)引入的表面粗糙度，優(yōu)化離子束濺射工藝，鍍制完全非晶、致密的薄膜結(jié)構(gòu)，使薄膜生長(zhǎng)后的表面粗糙度不大于基板的初始粗糙度。2001年，英國(guó)BAE研究所[40］研制的高反射膜，采用干涉式輪廓儀測(cè)得表面粗糙度為0.1 nm，在測(cè)試波長(zhǎng)為632.8 nm時(shí)，測(cè)得總積 分 散 射 約 為6×10-6。2004年，美 國(guó)REO公司[41］在 粗 糙 度 為0.052 nm的 基 板 上 鍍 制 了0.053 nm表面粗糙度的632.8 nm高反射鏡，如圖3所示。制備后薄膜的總積分散射僅為0.9×10-6，理論值約為0.5×10-6，實(shí)現(xiàn)了亞10-6散射損耗。美、法等國(guó)的研究單位[6，42］都能夠?qū)⒈∧さ谋砻娲植诙瓤刂圃?.05 nm以下，但是在測(cè)試波長(zhǎng)為633 nm時(shí)，所得到的總積分散射結(jié)果卻均遠(yuǎn)大于理論預(yù)計(jì)的0.5×10-6，達(dá)到2×10-6～5×10-6。

2.2.2界面粗糙度互相關(guān)性調(diào)控

2.2.2.1 傾斜沉積調(diào)控界面相關(guān)性抑制散射

薄膜的表面粗糙度已能控制到亞埃級(jí)水平，但總散射損耗仍沒(méi)有突破亞10-6量級(jí)，這意味著通過(guò)降低表面粗糙度調(diào)整功率譜密度的效果接近極限。近年來(lái)，研究人員從界面粗糙度相關(guān)性入手，提出了優(yōu)化PSD的新思路。對(duì)高精度激光系統(tǒng)中的1/4波長(zhǎng)規(guī)整高反射（Quarter-wave High-refractive，QWHR）薄膜，式（2）的理論計(jì)算表明，當(dāng)完全相關(guān)界面與完全非相關(guān)界面PSD相同時(shí)，完全非相關(guān)界面的散射表達(dá)式可寫成光學(xué)因子絕對(duì)值的平方和形式，即：PSD(f)，由于不同界面的光學(xué)因子非干涉光標(biāo)量相加；而完全相關(guān)情況下是光學(xué)因子和的平方，即：PSD(f)。QWHR薄 膜 的 光 學(xué)因子同號(hào)，導(dǎo)致干涉增強(qiáng)，因此完全非相關(guān)界面下的散射是低于完全相關(guān)界面下的散射，如圖4所示。然而，在最先進(jìn)的低損耗激光薄膜沉積工藝中，其界面粗糙度高度相關(guān)，沒(méi)有有效的沉積技術(shù)來(lái)控制界面相關(guān)性。

德國(guó)Fraunhoder研究所[43］提出通 過(guò)傾斜沉積制備多層膜來(lái)調(diào)控界面相關(guān)性，降低整體散射損耗，如圖5所示。與完全相關(guān)的界面粗糙度相比，傾斜沉積改變了散射電場(chǎng)的干涉條件，改變了整體散射分布[43-44］。Trost證明了傾斜沉積多層膜界面的散射理論，當(dāng)多層膜傾斜生長(zhǎng)時(shí)，PSD互相關(guān)函數(shù)將根據(jù)多層生長(zhǎng)角度和界面之間的距離（zi-zj）進(jìn)行偏移。即互相關(guān)PSD中出現(xiàn)以下相位項(xiàng)：

傾斜沉積下多層膜的ARS可表示為：

其中：φs∈[0，2π]是從入射平面XZ測(cè)量的方位散射角。

ARS的理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果如圖6所示，實(shí)線代表不同傾斜沉積角下的薄膜散射ARS分布測(cè)試圖，圓圈散點(diǎn)圖代表不同傾斜沉積角下ARS的模擬計(jì)算值。對(duì)比正常沉積下的ARS分布可知，傾斜沉積導(dǎo)致薄膜粗糙度界面相關(guān)性變化，降低了Mo/Si多層膜在極紫外波段的總散射（波長(zhǎng)為13.5 nm；入射角為10°），當(dāng)Mo/Si高反膜的傾斜沉積角為30°時(shí)，薄膜的總散射損耗相比正常沉積下薄膜的TS降低了28%左右。

2.2.2.2 傾斜沉積多層膜抑制背向散射

在可見(jiàn)光波段，通過(guò)傾斜沉積薄膜，也能降低背向散射，基本原理和極紫外波段多層膜完全一致。本文重點(diǎn)介紹傾斜沉積多層膜抑制背向散射在激光陀螺儀中的應(yīng)用。激光陀螺主要的工作原理是環(huán)形系統(tǒng)中傾斜入射的光束發(fā)生干涉現(xiàn)象，利用光程差測(cè)量物體角位移，這時(shí)入射方向的背向散射光會(huì)嚴(yán)重影響干涉效應(yīng)，產(chǎn)生誤差信號(hào)，限制小角速度的測(cè)量，進(jìn)而降低激光陀螺系統(tǒng)的精度，即激光陀螺“閉鎖效應(yīng)”[45］。降低其閉鎖效應(yīng)的核心難點(diǎn)在于，保持超高反射率的同時(shí)，抑制多層高反膜產(chǎn)生的沿入射光方向的背向散射[46，3］。

在界面粗糙度完全相關(guān)的情況下，對(duì)入射光束的后向散射強(qiáng)度ARS（θs=θt，φs=π）的表達(dá)式為：

通過(guò)式（5）可以初步判斷，降低薄膜的反射率能降低入射光方向的背向散射強(qiáng)度，但這種方法對(duì)激光陀螺儀是不適用的。

借鑒傾斜沉積對(duì)界面相關(guān)性調(diào)控的思路，同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所[47］針對(duì)激光陀螺的閉鎖效應(yīng)，設(shè)計(jì)了傾斜沉積生長(zhǎng)的多層反射膜。其主體部分（下部）由N個(gè)雙層組成，以角度αML沉積，其對(duì)應(yīng)周期為d=zj+2-zj（j=0，…，2N-2）；頂部由雙層膜或三層膜組成，沉積角度為αBL或αTL。多層膜設(shè)計(jì)示意如圖7所示。

根據(jù)激光陀螺儀的工作特性，需確定入射方向的散射抑制條件，即找到ARS（θi=-θs=45°）=0時(shí)對(duì)應(yīng)的參數(shù)。假設(shè)各層之間存在突變界面，并將一階微擾理論應(yīng)用于粗糙度高度，總散射振幅A可以寫成對(duì)應(yīng)于每個(gè)界面的部分振幅之和。根據(jù)設(shè)計(jì)膜系，將膜系散射分布情況細(xì)分為對(duì)應(yīng)于主多層膜和最上層雙層膜的散射振幅之和，即：

位于主多層膜頂部的雙層膜的散射振幅可以進(jìn)一步通過(guò)主體頂部電場(chǎng)以及界面粗糙度的傅里葉諧波表示，并引入表征主多層膜和頂部雙層膜傅里葉諧波相位偏移的ηML和ηBL進(jìn)行簡(jiǎn)化，散射抑制條件進(jìn)一步推導(dǎo)如下：

根據(jù)式（12），散射振幅抑制條件需滿足F=0，對(duì)F=0的復(fù)方程進(jìn)行求解，通過(guò)推導(dǎo)可得ηML和ηBL為：

其中：εH，εL為材料的介電常數(shù)，θi為入射角。

根據(jù)傾斜沉積制備薄膜的規(guī)律[48］，只有當(dāng)傾斜沉積角度較小時(shí)，薄膜才能保持致密非晶的特性，因此根據(jù)上述推導(dǎo)公式，通常各自取其解的最小絕對(duì)值，即最小生長(zhǎng)角。由式（12）可知，F(xiàn)為所有參數(shù)均為實(shí)數(shù)的表達(dá)式，因此當(dāng)F=0時(shí)，其 復(fù) 共 軛 函 數(shù)F*=0，即 如 果βML和βBL是 方 程（12）的解，那么-βML和-βBL則是該方程的另一個(gè)解，如圖8所示，即從G1，G2兩個(gè)方向入射的背向散射被完全抑制。以上方法同樣適用于最上層是三層膜的傾斜膜系設(shè)計(jì)。以上分析驗(yàn)證了傾斜沉積抑制入射方向上背向散射的可行性，并且通過(guò)理論計(jì)算確定了抑制背向散射膜系設(shè)計(jì)所需的最佳傾斜生長(zhǎng)角。例如，設(shè)計(jì)膜系為：主多層膜由15層SiO2/Ta2O5雙層膜組成，頂部由SiO2/Ta2O5雙層膜組成的多層膜結(jié)構(gòu)，即（Sub|（HL）15LH|Air），其中波長(zhǎng)為633 nm，入射方向?yàn)?5°。針對(duì)其入射方向的背向散射抑制，通過(guò)理論計(jì)算確定其主體多層膜的傾斜生長(zhǎng)角度為：βML=19.81°，頂部雙層膜的生長(zhǎng)角度為：βBL=-8.24°。該多層膜理論計(jì)算的散射分布如圖8所示，G1和G2曲線分別在散射角-45°與45°兩個(gè)方向上，實(shí)現(xiàn)了背向散射的完全抑制。

2.2.2.3傾斜沉積雙層膜抑制背向散射

為了簡(jiǎn)化理論分析和提高實(shí)驗(yàn)的可行性，張錦龍等[47］推導(dǎo)出完全抑制雙層膜特定方向散射值的解析解，設(shè)計(jì)并制備了Ta2O5/SiO2雙層膜，驗(yàn)證了傾斜沉積完全抑制薄膜特定方向下散射值的可行性。傾斜沉積制備雙層膜的示意圖如圖9所示。假設(shè)粒子在沉積過(guò)程中以α1，α2的角度撞擊樣品，入射通量平行ZX平面。基板形貌沿著角度β1，β2的方向偏移生長(zhǎng)，其中以Z軸順時(shí)針?lè)较驗(yàn)檎较?，那么圖9中的β2＞0，而β1＜0。

雙層膜設(shè)計(jì)膜系散射分布的理論計(jì)算結(jié)果如圖10所示。圖10中，曲線1為正常沉積下的雙層膜，曲線2～5為不同傾斜沉積角度下，完全 抑 制 散 射 角 度 為-60°，-40°，-20°，0°時(shí) 的ARS分布結(jié)果。其中，所有散射曲線的入射角都為45°，波長(zhǎng)λ=633 nm，Γ是SiO2光學(xué)厚度與半波長(zhǎng)厚度比。由圖可知，當(dāng)完全抑制散射角度越來(lái)越接近反射方向的角度時(shí)，入射面內(nèi)其他角度分布的散射值逐漸增大，接近正常沉積時(shí)的散射分布情況。

基于理論分析，考慮到生長(zhǎng)角的不準(zhǔn)確性對(duì)散射抑制效果的影響，散射角θs=-35°時(shí)散射抑制效果最佳，在BK7基板上制備了一組不同傾斜沉積角α與不同生長(zhǎng)角β的Ta2O5/SiO2雙層膜進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果如圖11所示。曲線1代表正常沉積下的雙層膜測(cè)試ARS結(jié)果，曲線4表示正常沉積下雙層膜基于PSD函數(shù)的理論計(jì)算結(jié)果，對(duì)比曲線1和4可以得出實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算的散射分布趨勢(shì)基本一致，誤差很小。曲線2為傾斜沉積角為10.6°時(shí)雙層膜的ARS分布情況，根據(jù)正切規(guī)則的有效性，為獲得散射角θs=-35°時(shí)的散射抑制效果，β=10.6°最接近理論計(jì)算傾斜膜滿足的最佳生長(zhǎng)角，但曲線2的抑制效果并不明顯，在特定方向θs=-35°上，相比正常沉積下的雙層膜散射僅僅減少了66.7%；當(dāng)傾斜沉積角逐漸下降到7.7°時(shí)（曲線3），在散射角θs=-35°方向上，散射值相較于正常沉積制備的雙層膜減少了約97%；而曲線5，6表示傾斜生長(zhǎng)角β=-5.41°時(shí)，ARS的理論計(jì)算分布情況。曲線6考慮了散射儀的噪聲水平疊加效果，曲線3與曲線6的散射分布無(wú)明顯差異，由于散射儀噪聲水平的影響，傾斜生長(zhǎng)下的散射抑制效果不明顯。盡管實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算之間存在一定的誤差，但仍證實(shí)了通過(guò)傾斜沉積抑制特定方向背向散射的有效性與可行性。

2.3 調(diào)控光學(xué)因子降低界面散射

基于一階微擾矢量散射理論對(duì)膜系結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，以調(diào)控光學(xué)因子，也是一種降低薄膜界面散射的可行方案。

當(dāng)每層薄膜界面相互完美復(fù)制、完全相同時(shí)，稱為全相關(guān)模型；當(dāng)每層界面只取決于對(duì)應(yīng)膜層的生長(zhǎng)情況，各層界面互不相關(guān)，稱為完全非相關(guān)模型。兩種模型下的ARS表達(dá)式分別為[49］：

其中：光學(xué)因子Fj可以簡(jiǎn)單地表達(dá)為介電常數(shù)與界面電場(chǎng)振幅的函數(shù)：

式中：εj和εj-1分別表示界面j和j-1層薄膜的相對(duì)介電常數(shù)，E（zj）為界面j的零級(jí)電場(chǎng)振幅，θ0表示入射角，θ表示散射角。

當(dāng)多層膜所有界面的PSD相同，并考慮到完全非相關(guān)的界面粗糙度時(shí)，根據(jù)式（19），光學(xué)因子取決于界面上所有散射電場(chǎng)強(qiáng)度的和。因此，對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)1/4波長(zhǎng)的高反薄膜結(jié)構(gòu)，1977年Apfel[50］提出將界面電場(chǎng)的峰值移到相鄰膜層內(nèi)部，以減小界面電場(chǎng)值，降低界面電場(chǎng)非相干疊加，從而降低界面散射值，如圖12所示。Amra[51］通過(guò)理論計(jì)算指出，在非相關(guān)界面散射下其總積分散射隨著非標(biāo)準(zhǔn)1/4波長(zhǎng)膜層對(duì)數(shù)量的增加而減少。

然而，對(duì)于大多數(shù)光學(xué)薄膜，界面粗糙度的相關(guān)性非常高[52］?？紤]完全相關(guān)的界面粗糙度（PSDi，j=PSDii=PSD）情況，如果每一層光學(xué)因子相位可調(diào)，使式（17）中|∑Fj|這一項(xiàng)的Fj正負(fù)相消，便能夠降低界面散射ARS整體分布值。以標(biāo)準(zhǔn)的QWHR薄膜為例，根據(jù)一階矢量微擾散射理論，計(jì)算s偏振入射時(shí)不同散射角對(duì)應(yīng)的光學(xué)因子分布，結(jié)果如圖13所示。圖13（a）中，反射方向的光學(xué)因子在奇數(shù)層有明顯的值，且不同界面都是同相位的，隨著膜層數(shù)的增加，不同界面的散射光達(dá)到干涉相長(zhǎng)的作用。圖13（b）和13（c）表示斜入射角（20°和60°）下的光學(xué)因子分布，F(xiàn)j在不同界面上依然是同向的，且隨著散射角的變化，光學(xué)因子Fj值的變化很小，因此在一定角度范圍的散射特性和鏡像附近的散射值相似。在這種情況下，電場(chǎng)的偏移不會(huì)降低散射，且散射隨著層數(shù)的增加而略微增加。

根據(jù)以上的分析，在不改變高反膜反射率的前提下，使不同界面的光學(xué)因子反向，能夠達(dá)到干涉相消的效果，最終降低散射值。因此，需要添加新的膜層來(lái)產(chǎn)生新的干涉相消的散射界面，而法珀腔是膜系優(yōu)化中常見(jiàn)的結(jié)構(gòu)，并且法珀腔不改變高反膜的反射率特性。

同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所[53］提出了一種低散射的高反膜結(jié)構(gòu)，驗(yàn)證了通過(guò)膜系結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)調(diào)控光學(xué)因子相位來(lái)降低全相關(guān)界面散射的思路。所提出的低散射反射薄膜（LSHR）是在規(guī)整高反膜系結(jié)構(gòu)（Sub|（HL）15H|Air）的基礎(chǔ)上添加了雙FP腔結(jié)構(gòu)（LHLHLH2LHLHLHLHLH2LHLH）。圖14給出了 該LSHR薄 膜s偏振入射時(shí)不同散射角下的Fj值?？梢钥吹?，LSHR膜系在較小的散射角度下，光學(xué)因子在法珀腔結(jié)構(gòu)前后是反向的，而前31層界面的光學(xué)因子小于QWHR膜系，所以光學(xué)因子的總和是降低的。對(duì)于大散射角，后兩層界面的光學(xué)因子與薄膜內(nèi)部大多數(shù)的光學(xué)因子相位相反，因此大散射角度下光學(xué)因子的和也降低。s偏振光入射時(shí)，LSHR膜系在所有散射角內(nèi)都是干涉相消的。對(duì)于p偏振光，該膜系在小散射角度下仍然能降低光學(xué)因子，但在大散射角度并沒(méi)有發(fā)生干涉相消，光學(xué)因子的和高于QWHR膜系。考慮整個(gè)反射半球內(nèi)的總散射值，仍有可能降低。

利用電子束蒸發(fā)離子輔助沉積技術(shù)在熔融石英基板上制備了QWHR和LSHR薄膜。通過(guò)原子力顯微鏡（Atomic Force Microscope，AFM）測(cè)量沉積的QWHR和LSHR薄膜的表面形貌，擬合表面的PSD參數(shù)，分別計(jì)算兩種薄膜的ARS值，結(jié)果如圖15～圖16所示。從圖15中可以看出，兩種薄膜的PSD非常接近，因此，散射特性的變化主要?dú)w因于光學(xué)因子的差異。兩種HR薄膜的3D-ARS計(jì) 算 值 如圖16所 示，QWHR和LSHR薄膜的ARS之間存在顯著差異。綜上所述，對(duì)于LSHR薄膜，光學(xué)因子的相消疊加導(dǎo)致s偏振下ARS的全方位抑制。在p偏振平面上，光學(xué)因子只在散射角度小于50°內(nèi)是干涉相消的，因此，當(dāng)散射角小于50°時(shí)，ARS減小，散射角大于50°時(shí)，ARS增大。對(duì)反射半球內(nèi)的ARS值進(jìn)行積分，得到LSHR膜系的總散射值TS為1.6×10-4，比QWHR薄 膜 的TS（2.32×10-4）降 低 近30%。

為了驗(yàn)證薄膜低散射理論計(jì)算的正確性，使用桌面散射儀分別測(cè)試兩種薄膜的ARS值，將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算進(jìn)行對(duì)比，測(cè)試結(jié)果如圖17所示。其中，圖17（a）顯示了s偏振光入射面內(nèi)兩個(gè)HR薄膜的ARS測(cè)試結(jié)果。對(duì)于鏡面反射附近的散射角，測(cè)試結(jié)果幾乎與完全相關(guān)界面的理論模型相同，并且無(wú)論材料的微觀結(jié)構(gòu)如何，在超低空間頻率范圍內(nèi)，大多數(shù)多層膜結(jié)構(gòu)的界面相關(guān)性幾乎為1[54］。然而，在6～16°散射角內(nèi)，LSHR膜系的ARS值高于QWHR膜系。這是因?yàn)樵谶@個(gè)散射角范圍內(nèi)空間頻率增加，必須考慮界面部分相關(guān)性的影響，而LSHR完全非相關(guān)界面的ARS值比QWHR高出兩個(gè)量級(jí)，所以即使極小部分的界面非相關(guān)性也能導(dǎo)致LSHR在6～16°內(nèi)的散射值高于QWHR。當(dāng)散射角大于16°時(shí)，LSHR薄膜的散射明顯低于QWHR膜系。P偏振入射光的ARS如圖17（b）所示，同樣地，在6～16°內(nèi)，考慮到相關(guān)性的影響，理論值與測(cè)試結(jié)果還是略有差別，LSHR膜系的ARS值高于QWHR膜系；在大角度范圍，LSHR的散射值高于QWHR薄膜，這與理論分析基本符合。LSHR和QWHR膜系的總散射值分別為1.93×10-4和2.46×10-4。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，反射半球內(nèi)，LSHR薄膜的總散射值明顯低于QWHR膜系，并且在大角度范圍內(nèi)的散射水平降低約50%。

2.4 薄膜中節(jié)瘤缺陷的光散射研究

隨著體散射和界面粗糙度誘導(dǎo)散射的持續(xù)降低，局部缺陷的散射逐漸占主導(dǎo)地位，成為散射損耗的主要因素。缺陷誘導(dǎo)散射[55］主要是指由基板表面或者薄膜制備過(guò)程中引入的結(jié)構(gòu)型缺陷誘導(dǎo)產(chǎn)生的散射現(xiàn)象。迄今為止，發(fā)表的大多數(shù)研究都集中在平面基板上簡(jiǎn)單缺陷的散射[56］。然而，這些分析和實(shí)驗(yàn)方法不適用于多層薄膜中復(fù)雜缺陷（如節(jié)瘤）的散射。

節(jié)瘤缺陷是指種子源在薄膜生長(zhǎng)過(guò)程在薄膜材料包裹下所形成的倒圓錐結(jié)構(gòu)形狀的缺陷，如圖18所示[57］。不同鍍膜工藝制備的薄膜中都存在節(jié)瘤缺陷，圖18（a）給出了電子束蒸發(fā)（EBE）工藝制備的HfO2/SiO2多層膜中節(jié)瘤缺陷的聚焦離子束刻蝕（FIB）技術(shù)剖面圖。不同形狀的種子源形成的節(jié)瘤缺陷結(jié)構(gòu)各異，通常球形種子源形成的節(jié)瘤缺陷結(jié)構(gòu)更加接近典型的倒圓錐結(jié)構(gòu)模型，且表面冠狀結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)比較完美的弧形，如圖18（b）所示。

對(duì)于球形種子源形成的典型節(jié)瘤缺陷的結(jié)構(gòu)，已經(jīng)建立起一種簡(jiǎn)單的幾何模型，如圖19所示。在這個(gè)模型中，節(jié)瘤缺陷直徑D與常數(shù)C、種子直徑d和薄膜厚度t相關(guān)，滿足關(guān)系式D=sqrt（Cdt）[58］。常數(shù)C用來(lái) 表征特 定種子 源下節(jié)瘤缺陷的幾何結(jié)構(gòu)，與鍍膜機(jī)結(jié)構(gòu)、蒸發(fā)原子的遷移率、蒸發(fā)角度等鍍膜條件有關(guān)[59］。

由于節(jié)瘤缺陷的結(jié)構(gòu)復(fù)雜，利用傳統(tǒng)的解析方法或者半解析方法求解節(jié)瘤缺陷散射極為困難。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展，有望通過(guò)數(shù)值計(jì)算方法解決節(jié)瘤缺陷散射問(wèn)題。近年來(lái)，同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所[60］研究了特定尺寸節(jié)瘤缺陷對(duì)薄膜散射的影響規(guī)律，填補(bǔ)了國(guó)際上針對(duì)節(jié)瘤缺陷散射的研究空白。采用FDTD算法模擬了1 064 nm高反射薄膜中節(jié)瘤的ARS，并對(duì)節(jié)瘤的散射行為進(jìn)行了定量評(píng)估。三維FDTD模擬包括3個(gè)步驟：（1）單個(gè)節(jié)瘤缺陷的遠(yuǎn)場(chǎng)電場(chǎng)仿真建模；（2）多個(gè)節(jié)瘤缺陷的遠(yuǎn)場(chǎng)電場(chǎng)疊加；（3）遠(yuǎn)場(chǎng)電場(chǎng)轉(zhuǎn)化為ARS。考慮到實(shí)際制備的節(jié)瘤缺陷的分布狀態(tài)，使用計(jì)算機(jī)在1 mm2范圍內(nèi)隨機(jī)生成了100個(gè)節(jié)瘤，并且保證節(jié)瘤之間的平均距離在80μm左右，以模擬節(jié)瘤的真實(shí)分布，如圖20（a）所示。多個(gè)節(jié)瘤缺陷遠(yuǎn)場(chǎng)電場(chǎng)的疊加如圖20（b）所示。圖20（c）和20（d）分別代表相干和非相干疊加的電場(chǎng)分布情況，可以看出，相干和非相干疊加遠(yuǎn)場(chǎng)電場(chǎng)的三維輪廓基本一致，表明缺陷之間的干涉效應(yīng)對(duì)散射損耗及散射分布的影響很小。因此，在隨后的模擬中使用更簡(jiǎn)單的非相干疊加方式。

為了驗(yàn)證FDTD方法在節(jié)瘤缺陷散射特性研究方面的準(zhǔn)確性，采用人工節(jié)瘤缺陷做進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)研究，將模擬結(jié)果與測(cè)試結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析。使用離子束濺射技術(shù)在熔石英基板上制備了兩組Ta2O5/SiO2高反膜（Sub|（HL）13L|Air），中心波長(zhǎng)為1 064 nm，工作角度為0°，其中一組高反膜預(yù)先在基板表面旋涂了?2μm和?1μm直徑的SiO2種子，種子密度控制在100/mm2左右，另一組則為潔凈基板。通過(guò)AFM測(cè)試得到兩組高反膜的粗糙度均接近0.22 nm。對(duì)含人工節(jié)瘤缺陷與不含人工節(jié)瘤缺陷的高反膜進(jìn)行ARS理論值模擬計(jì)算，結(jié)果如圖21所示?？梢钥闯?，節(jié)瘤缺陷誘導(dǎo)散射計(jì)算值（實(shí)線）明顯高于界面粗糙度誘導(dǎo)散射理論值（虛線），含100個(gè)人工節(jié)瘤缺陷高反膜的TS為527×10-6，不含人工節(jié)瘤的HR薄膜TS約為2×10-6，比人工節(jié)瘤缺陷誘導(dǎo)散射的TS低99.6%。此外，通過(guò)角分辨散射儀對(duì)兩組有無(wú)人工節(jié)瘤缺陷的高反膜進(jìn)行了ARS測(cè)試，結(jié)果如圖21所示。結(jié)果表明，含有人工節(jié)瘤缺陷的高反膜測(cè)試與模擬計(jì)算ARS結(jié)果吻合良好。實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果表明，ARS和TS之間的一致性證明了FDTD方法對(duì)多層膜中節(jié)瘤缺陷誘導(dǎo)散射的定量評(píng)估是有效的。其中，在大角度下測(cè)量和模擬的ARS之間的偏差可能是由于模擬區(qū)域的寬度不足，從而導(dǎo)致在大角度下散射光的泄漏或細(xì)微的建模誤差。

通過(guò)簡(jiǎn)單計(jì)算可定量地評(píng)估：?jiǎn)蝹€(gè)1.0μm直徑的SiO2種子生長(zhǎng)的人工節(jié)瘤缺陷的散射損耗約為5×10-6，為界面粗糙度誘導(dǎo)散射TS的兩倍。這可以解釋為在小角度下無(wú)人工節(jié)瘤缺陷的高反膜的ARS測(cè)量和理論ARS之間的偏差，如圖21所示。實(shí)際上，在散射測(cè)量過(guò)程中，束斑區(qū)域較大，薄膜中不可避免出現(xiàn)了真實(shí)的節(jié)瘤缺陷，導(dǎo)致無(wú)人工節(jié)瘤缺陷的高反膜總散射值增加至約為37×10-6，為理論模擬值的近20倍。

本課題組[61］進(jìn)一步研究了節(jié)瘤缺陷尺寸與總散射之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)總散射值隨節(jié)瘤尺寸的增加并非呈簡(jiǎn)單的線性變化，而是在單調(diào)增加的基礎(chǔ)上伴隨著振蕩特性，如圖22所示。通過(guò)觀察節(jié)瘤結(jié)構(gòu)內(nèi)部的場(chǎng)分布情況，分析入射光與結(jié)構(gòu)的相互作用過(guò)程，發(fā)現(xiàn)由于節(jié)瘤缺陷的結(jié)構(gòu)特性，入射光與節(jié)瘤結(jié)構(gòu)頂部處產(chǎn)生的耦合效應(yīng)導(dǎo)致復(fù)雜導(dǎo)波的出現(xiàn)，進(jìn)而在遠(yuǎn)場(chǎng)檢測(cè)為散射值隨節(jié)瘤尺寸變化的異常散射現(xiàn)象，如圖23所示。通過(guò)該研究，對(duì)缺陷誘導(dǎo)散射的物理機(jī)制有了更深層次的認(rèn)識(shí)。

理論與實(shí)驗(yàn)均能證明，節(jié)瘤缺陷對(duì)于薄膜的散射損耗有著重要影響。多年來(lái)，基板的拋光及清洗工藝已經(jīng)有了長(zhǎng)足的進(jìn)步，但仍然不能完全去除基板表面的缺陷顆粒。為了最大程度地消除節(jié)瘤缺陷對(duì)薄膜散射的影響，需要找到一種能夠主動(dòng)去除節(jié)瘤缺陷的方法。將離子束刻蝕與多層膜沉積工藝相結(jié)合的平坦化技術(shù)，能夠有效消除節(jié)瘤對(duì)極紫外多層膜光學(xué)效率和近紅外薄膜的抗激光誘導(dǎo)損傷性能的影響[62-63］。同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所[60］證明了平坦化技術(shù)在降低高反膜中節(jié)瘤缺陷誘導(dǎo)散射的有效性。為了獲得可靠的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究使用人工節(jié)瘤模擬薄膜中的缺陷。平坦化層的鍍制流程如下：首先，在 熔 融 石 英 基 板 表 面 旋 涂?1μm的SiO2種子，種子密度控制在100/mm2左右；接下來(lái)，在沉積多層膜之前進(jìn)行平坦化過(guò)程，沉積50 nm厚的SiO2膜層，然后使用離子源垂直入射轟擊并刻蝕25 nm厚的SiO2膜層，經(jīng)過(guò)數(shù)十次的沉積/刻蝕過(guò)程循環(huán)以后，實(shí)現(xiàn)?1μm種子人工節(jié)瘤缺陷的完全平坦化，如圖24（a）所示。最后，在平坦化后的基板上沉積HR高反膜，并對(duì)平坦化和未經(jīng)平坦化的人工節(jié)瘤缺陷鍍制的HR膜層進(jìn)行ARS測(cè)量對(duì)比，結(jié)果如圖24（b）所示。結(jié)果表明，平坦化技術(shù)有效地抑制了節(jié)瘤缺陷引起的散射。節(jié)瘤缺陷平坦化后高反膜的總散射值約為61×10-6，相比于未平坦化含有人工節(jié)瘤缺陷的高反膜降低了一個(gè)數(shù)量級(jí)，但剩余散射仍比不含人工節(jié)瘤缺陷的高反膜大了近一倍。對(duì)平坦化薄膜進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)平坦化過(guò)程降低了薄膜的表面粗糙度，但在種子的斜上方薄膜表面形成了一個(gè)凹坑，這導(dǎo)致剩余散射的存在[60］。因此，需要進(jìn)一步改進(jìn)平坦化過(guò)程以獲得更好的散射抑制效果。

3 薄膜機(jī)械損耗

3.1 薄膜熱噪聲與機(jī)械損耗

在超高精度激光系統(tǒng)中，激光諧振腔的腔長(zhǎng)穩(wěn)定性和總光學(xué)損耗決定了測(cè)量系統(tǒng)的靈敏度和信噪比。隨著離子束濺射沉積薄膜技術(shù)、超光滑基板加工技術(shù)以及基于光腔衰蕩的總損耗檢測(cè)技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用，光學(xué)總損耗的水平可控制在10×10-6以下。而由熱驅(qū)動(dòng)的諧振腔腔鏡基板和光學(xué)薄膜材料分子在微觀上進(jìn)行無(wú)規(guī)則布朗運(yùn)動(dòng)，宏觀上整體腔長(zhǎng)發(fā)生波動(dòng)變化，繼而產(chǎn)生熱噪聲，我們稱之為機(jī)械熱噪聲。在光學(xué)損耗水平不斷得到控制的背景下，機(jī)械熱噪聲對(duì)激光系統(tǒng)的限制作用越發(fā)突顯，并以薄膜機(jī)械熱噪聲為主[9，64-65］，直接限制了測(cè)量系統(tǒng)在30～500 Hz頻段上的靈敏度。

根據(jù)Callan和Welton的波動(dòng)耗散理論[66］，薄膜漲落譜密度函數(shù)與薄膜機(jī)械損耗有關(guān)。當(dāng)薄膜受到熱運(yùn)動(dòng)或者外部影響（例如光波或者聲波）發(fā)生結(jié)構(gòu)變化時(shí)，從微觀尺度上觀察，原子從原先的平衡位置移動(dòng)到另一個(gè)平衡位置，而由于分子間存在摩擦，宏觀上存在機(jī)械阻抗，導(dǎo)致應(yīng)變落后于應(yīng)力，產(chǎn)生了機(jī)械損耗。在這樣的耗散系統(tǒng)中，由于應(yīng)變的弛豫時(shí)間，應(yīng)力與應(yīng)變?cè)跁r(shí)間上存在相位延遲角φ。φ反映了材料分子由內(nèi)摩擦導(dǎo)致的系統(tǒng)在每個(gè)振蕩周期內(nèi)損耗的相對(duì)能量，又被稱為機(jī)械損耗角，借此可對(duì)系統(tǒng)的機(jī)械損耗進(jìn)行表征，也可以一定程度上表征薄膜機(jī)械熱噪聲。薄膜機(jī)械漲落譜密度函數(shù)S(f)與機(jī)械損耗角φC(f)的簡(jiǎn)化關(guān)系為[64］：

式中：kB為 玻爾茲 曼常數(shù)，T為環(huán) 境溫度，d為薄膜厚度，φC(f)為機(jī)械損耗角，表征材料的機(jī)械損耗，f為系統(tǒng)諧振頻率，ω為激光光束尺寸，Y為材料的楊氏模量。

3.2 薄膜機(jī)械損耗理論模型

在機(jī)械損耗的理論研究中，基于非晶薄膜的二級(jí)系統(tǒng)模型的分子動(dòng)理論在作唯象解釋時(shí)是比較成功的，其模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)相符[67-68］。由于非晶薄膜的原子結(jié)構(gòu)具有短程有序、長(zhǎng)程無(wú)序的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，不同區(qū)域的局域幾何結(jié)構(gòu)不同，導(dǎo)致高低不同的局域勢(shì)壘，非晶薄膜的勢(shì)能結(jié)構(gòu)崎嶇不平[69-70］。在二級(jí)系統(tǒng)模型中，非晶薄膜的勢(shì)能結(jié)構(gòu)被看作一系列二級(jí)系統(tǒng)的組合，每一個(gè)二級(jí)系統(tǒng)如圖25所示，由兩個(gè)不同深度的勢(shì)阱和一個(gè)分割兩勢(shì)阱的勢(shì)壘組成，其中每個(gè)勢(shì)阱表征一種可能的薄膜局域幾何結(jié)構(gòu)。每個(gè)二級(jí)系統(tǒng)由兩勢(shì)阱間不對(duì)稱能量差Δ和平均勢(shì)壘高度V表征，其中d為兩勢(shì)阱的構(gòu)形間距，E0為在每個(gè)勢(shì)阱中系統(tǒng)處于基態(tài)時(shí)所對(duì)應(yīng)的最低振動(dòng)頻率。將非晶薄膜與外部影響的耦合導(dǎo)致的薄膜原子亞群重排看作原子在二級(jí)系統(tǒng)不同勢(shì)阱中的熱激發(fā)躍遷。薄膜原子在相應(yīng)躍遷弛豫過(guò)程中由于內(nèi)摩擦作用產(chǎn)生機(jī)械損耗。在該模型下，機(jī)械損耗可表示為材料相關(guān)的二級(jí)系統(tǒng)內(nèi)稟參量的函數(shù)：

其中：γ為應(yīng)變耦合常數(shù)，也可稱之為變形勢(shì)，τ為熱激發(fā)弛豫時(shí)間，Y為材料的楊氏模量，ω為觀察頻率，kB為玻爾茲曼常數(shù)，T為溫度，V為平均勢(shì)壘高度，Δ為兩勢(shì)阱間勢(shì)能高度不對(duì)稱差，g(V)為薄膜的勢(shì)壘高度分布，f(Δ)為薄膜的勢(shì)壘高度不對(duì)稱分布。

3.3 薄膜機(jī)械損耗研究現(xiàn)狀

美國(guó)Florida大學(xué)的Trinastic等在二級(jí)系統(tǒng)理論模型基礎(chǔ)上進(jìn)一步展開分析，得出了定量上計(jì)算非晶態(tài)薄膜機(jī)械損耗的一般理論模型，并用該分子動(dòng)理論模型定量計(jì)算出摻雜Ti元素的Ta2O5薄膜以及分別摻雜Zr和Hf的SiO2薄膜的機(jī)械損耗理論值[67-68］，計(jì)算結(jié)果如圖26所示。

在薄膜機(jī)械損耗控制方面，通過(guò)比較不同結(jié)構(gòu)高反射薄膜，2003年美國(guó)LIGO研究組表明Ta2O5材料是目前SiO2和Ta2O5膜堆高反射膜布朗噪聲的主要來(lái)源，隨后國(guó)際上開展了大量針對(duì)Ta2O5材料的研究工作[71］。2006年，該研究組通過(guò)摻雜Ti元素改進(jìn)Ta2O5材料的方式將高反膜的熱噪聲降低了50%，同時(shí)保持了非常低的薄膜吸收[25］。2010年，法國(guó)LMA實(shí)驗(yàn)室研究了摻雜不同W，Co，Ti等元素對(duì)Ta2O5薄膜布朗噪聲的影響，表明Ti摻雜Ta2O5薄膜具有最優(yōu)性能，研究了W，Ti元素?fù)诫s下ZrO2薄膜的機(jī)械損耗特性，顯示ZrO2薄膜具有較低的機(jī)械損耗[72］。2008年，英國(guó)Glasgow大學(xué)通過(guò)對(duì)600℃下熱處理的有無(wú)摻雜TiO2的Ta2O5薄膜的機(jī)械損耗實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)研究指出，如圖27所示，Ti元素的摻雜使勢(shì)壘高度分布移向更高能量，增寬勢(shì)壘高度分布峰，提高了Ta2O5薄膜耗散過(guò)程的活化能從而減小機(jī)械損耗，并且薄膜通過(guò)熱處理可能改變勢(shì)壘高度分布，從而有效減小薄膜機(jī)械損耗[73］。2013年，該課題組研究了不同濃度Ti元素?fù)诫s下Ta2O5薄膜的機(jī)械損耗和其原子結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系，指出通過(guò)摻雜Ti元素提高薄膜原子結(jié)構(gòu)的有序性來(lái)減小薄膜的機(jī)械損耗，并且薄膜中氧原子的缺陷數(shù)目對(duì)薄膜機(jī)械損耗也起著重要作用，圖28為20.4%Ti摻 雜Ta2O5薄 膜 的 原 子 結(jié) 構(gòu) 建 模[74］。除了上述摻雜、退火降低薄膜機(jī)械損耗的研究工作以外，2019年Kuo等通過(guò)在SiO2薄膜中引入超薄阻隔層（TiO2層）來(lái)降低薄膜的機(jī)械損耗，研究結(jié)果表明引入阻隔層數(shù)越多，SiO2層越薄，薄膜整體機(jī)械損耗越小[75］。

為了最大程度降低整體機(jī)械損耗，最有效的方法便是采用低機(jī)械損耗的薄膜材料，非晶硅（aSi）是一種備受關(guān)注的高折射率材料。與目前引力波探測(cè)中所使用的TiO2∶Ta2O5材料相比，非晶硅具有更高的折射率（n≈3.6）和更低的機(jī)械損耗，且在低溫環(huán)境中機(jī)械損耗進(jìn)一步降低[76-77］。無(wú)論是在降低薄膜厚度、薄膜整體機(jī)械損耗，還是在降低運(yùn)行溫度方面，非晶硅材料都可以為減少熱噪聲做出貢獻(xiàn)，更合適下一代引力波探測(cè)應(yīng)用條件。然而，非晶硅薄膜在近紅外波段的較大光吸收成為其在下一代引力波探測(cè)中應(yīng)用的主要限制[78-80］，下一代引力波探測(cè)器需要反射鏡的光吸收控制在10-6量級(jí)，甚至更低。為了降低非晶硅材料的光吸收，國(guó)際上進(jìn)行了大量研究工作，主要改善方式是通過(guò)改變薄膜沉積技術(shù)[76，79-81］、沉 積 后 熱 處 理[78-80］以 及 沉 積 中 氫 化 處理[82-86］。不同的沉積技術(shù)對(duì)非晶硅光吸收的影響能實(shí)現(xiàn)數(shù)個(gè)量級(jí)的變化，目前IBS制備aSi/SiO2商 用 高 反 膜 在1 550 nm處 的 光 吸 收 高 達(dá)10-3[78］，而使用電子回旋共振離子源的IBS沉積技術(shù)則鍍制了低至7.5×10-6吸收的aSi/SiO2高反膜[80］。在非晶硅薄膜的沉積后熱處理影響研究中發(fā)現(xiàn)，光吸收最小值往往出現(xiàn)在400～500℃，降低程度在1個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)變化[78-80］。氫化處理通過(guò)鈍化非晶硅的懸垂鍵，降低缺陷態(tài)密度，以降低光吸收[87-88］，降低效果一般不會(huì)超過(guò)2個(gè)數(shù)量級(jí)。然而，經(jīng)過(guò)了這些改善方式，非晶硅的光吸收仍很難達(dá)到下一代引力波探測(cè)的要求，即使是電子回旋共振離子源IBS沉積的7.5×10-6吸收aSi/SiO2高反膜。當(dāng)然，為了降低高吸收材料在高反膜中應(yīng)用的限制，國(guó)際上提出了多材料制備的薄膜設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)[89-90］，通過(guò)在高反膜上層使用Ta2O5材料，下層使用aSi材料，來(lái)降低整體高反膜的吸收。這個(gè)方式使得非晶硅在超高精度精密測(cè)量領(lǐng)域中應(yīng)用成為可能，材料吸收特性的不足需要額外的制備工藝步驟和復(fù)雜的薄膜結(jié)構(gòu)來(lái)補(bǔ)償。

在低機(jī)械損耗材料中，表現(xiàn)最為突出的晶體薄膜也有廣闊的應(yīng)用前景，由于晶體中二能級(jí)系統(tǒng)數(shù)密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于非晶材料中的，同種材料的晶體機(jī)械損耗相比非晶機(jī)械損耗往往有著數(shù)量級(jí)的差異。國(guó)際上提出的GaAs/AlGaAs晶體薄膜在常溫與低溫下既具有低機(jī)械損耗（約為TiO2∶Ta2O5材 料 的1/10）[91］，也 具 有 很 好 的 光 學(xué) 特性[92］，盡管相比非晶薄膜仍有尺寸與基板轉(zhuǎn)移的實(shí)際問(wèn)題，在小型光腔以及中紅外波段得到了應(yīng)用。

為了獲得高品質(zhì)的低機(jī)械損耗薄膜材料，同濟(jì)大學(xué)開展了非晶硅基低損耗薄膜材料的研究工作。利用IBS沉積非晶硅的同時(shí)通入一定流量的氫氣，研究了不同工藝下制備非晶Si∶H薄膜的性能，測(cè)試結(jié)果表明，Si∶H薄膜保持了超光滑的薄膜表面，吸收相對(duì)非晶Si薄膜降低了一個(gè)數(shù)量級(jí)，其室溫下機(jī)械損耗約為Ta2O5薄膜的1/4，退火前后Si∶H薄膜的機(jī)械損耗結(jié)果如圖29所示。

3.4 薄膜機(jī)械損耗的測(cè)量

為了更好地研究薄膜機(jī)械損耗的物理機(jī)制和結(jié)構(gòu)起源，需要對(duì)薄膜機(jī)械損耗進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)量。由于機(jī)械損耗角φ反映著系統(tǒng)在每個(gè)振蕩周期內(nèi)損耗的相對(duì)能量，因此可對(duì)薄膜樣品施加外部激勵(lì)，使樣品做機(jī)械振動(dòng)，觀測(cè)樣品的振動(dòng)衰減情況，以獲得薄膜機(jī)械損耗信息。這種通過(guò)諧振法來(lái)反映機(jī)械損耗角的表征方法的基本過(guò)程為利用信號(hào)發(fā)生器產(chǎn)生特定頻率的振動(dòng)信號(hào)，接著通過(guò)高壓放大器放大信號(hào)，將信號(hào)輸入靜電驅(qū)動(dòng)裝置，對(duì)測(cè)試樣品產(chǎn)生該頻率的共振激勵(lì)，使樣品發(fā)生振動(dòng)；樣品振動(dòng)后，立刻停止振動(dòng)激勵(lì)，樣品振動(dòng)開始衰減，通過(guò)光學(xué)檢測(cè)系統(tǒng)對(duì)樣品進(jìn)行振動(dòng)幅度信息的檢測(cè)；處理振動(dòng)幅度衰減數(shù)據(jù)，獲得振動(dòng)弛豫時(shí)間，最后計(jì)算得出樣品的機(jī)械損耗。樣品的機(jī)械損耗角φ與振動(dòng)弛豫時(shí)間τ的關(guān)系為：

式中f為共振頻率。由于振動(dòng)表征法需要將樣品懸架或支撐，過(guò)多的支撐接觸會(huì)導(dǎo)致額外的能量耗散，造成測(cè)試誤差。意大利佛羅倫薩大學(xué)提出了一種稱為GeNS的節(jié)點(diǎn)懸架式機(jī)械損耗表征方式[93］，該方式具有制樣簡(jiǎn)單、懸架系統(tǒng)的額外損耗極低的優(yōu)點(diǎn)，已成為薄膜機(jī)械損耗測(cè)試的主流技術(shù)。法國(guó)LMA，英國(guó)Glasgow大學(xué)，Caltech等國(guó)際主流的薄膜熱噪聲研究單位都建立了這種測(cè)試平臺(tái)。在表征鍍膜前后的基板機(jī)械損耗之后，通過(guò)下式便可計(jì)算得出薄膜的機(jī)械損耗[94］：

其中：φcoating，φcoated和φsubstrate分別為薄膜機(jī)械損耗、鍍膜樣品機(jī)械損耗和基板機(jī)械損耗。D是頻率相關(guān)的稀釋因子[95］，可表示為：

其中：Ecoating是薄膜中的彈性能，而Esubstrate則是基板中的彈性能，稀釋因子可由有限元分析軟件計(jì)算得出。

面向超低損耗激光薄膜的研制需求，同濟(jì)大學(xué)精密光學(xué)工程技術(shù)研究所在國(guó)內(nèi)率先開展了薄膜機(jī)械損耗精確表征技術(shù)的研究，成功搭建了國(guó)內(nèi)第一套基于GeNS支撐的機(jī)械損耗測(cè)試系統(tǒng)。該系統(tǒng)主要包含真空腔（測(cè)試環(huán)境與樣品GeNS懸架底座）、靜電激勵(lì)模塊（信號(hào)生成與放大部分）、振動(dòng)檢測(cè)模塊（激光偏轉(zhuǎn)與四象限探測(cè)器部分）以及整體數(shù)據(jù)采集與處理模塊。實(shí)驗(yàn)室采用的GeNS支撐部分如圖30所示。圖中，右側(cè)為平凸硅透鏡及銅底座組成的支撐部分，上側(cè)為圓盤型基板（Φ=75 mm）；左側(cè)為靜電激勵(lì)板，作為樣品無(wú)接觸式激勵(lì)部分。在這樣的支撐系統(tǒng)中，厚度為t的圓盤型基板被平穩(wěn)懸架在曲率半徑為r的硅透鏡表面，只要t＜2r且樣品與透鏡的接觸表面無(wú)滑動(dòng)，樣品便處于穩(wěn)定的平衡狀態(tài)中。該機(jī)械損耗表征系統(tǒng)可檢測(cè)沉積于圓盤型基板的薄膜材料的室溫機(jī)械損耗，能夠激發(fā)樣品位于20～30 kHz的共振模式，共振頻率的測(cè)試重復(fù)性可達(dá)0.01%，機(jī)械損耗測(cè)試重復(fù)性在10%以內(nèi)，允許測(cè)試在5×10-9以上的機(jī)械損耗值。

對(duì)我們實(shí)驗(yàn)室IBS制備的SiO2單層膜、Ta2O5單層膜以及SiO2/Ta2O5高反膜進(jìn)行機(jī)械損耗表征，表征結(jié)果如圖31所示。薄膜的機(jī)械損耗水平和文獻(xiàn)報(bào)道的基本一致，將同批次SiO2單層膜樣品和基板在法國(guó)LMA實(shí)驗(yàn)室中進(jìn)行對(duì)標(biāo)實(shí)驗(yàn)，測(cè)試結(jié)果如圖31空心標(biāo)記所示?？梢钥吹剑粯悠返臏y(cè)試偏差小于5%，驗(yàn)證了自研測(cè)試系統(tǒng)的運(yùn)行可靠性。

4 總結(jié)與展望

在高精度激光測(cè)量系統(tǒng)需求的牽引下，超低損耗激光薄膜一直是光學(xué)薄膜領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文通過(guò)梳理薄膜散射理論的發(fā)展，重點(diǎn)闡述國(guó)內(nèi)外在降低薄膜界面散射和缺陷誘導(dǎo)散射上取得的研究成果，系統(tǒng)全面地呈現(xiàn)薄膜散射研究的重點(diǎn)與發(fā)展方向。系統(tǒng)介紹了薄膜機(jī)械損耗的物理機(jī)制和理論模擬，基于材料優(yōu)化的機(jī)械損耗控制技術(shù)，以及薄膜機(jī)械損耗的表征方法。

超低損耗激光薄膜在物理機(jī)制、制備技術(shù)、薄膜材料和表征方法等方面取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步，未來(lái)要進(jìn)一步發(fā)展缺陷散射控制技術(shù)，研究納米復(fù)合材料生長(zhǎng)機(jī)制，以實(shí)現(xiàn)紫外到紅外波段綜合性能良好的超低損耗薄膜等。