馬 彬，侯志強，焦宏飛，張錦龍，沈正祥，程鑫彬，王占山

（同濟大學物理科學與工程學院精密光學工程技術研究所，先進微結(jié)構(gòu)材料教育部重點實驗室，上海市數(shù)字光學前沿科學研究基地，上海市全光譜高性能光學薄膜器件與應用專業(yè)技術服務平臺，上海 200092）

1 引 言

我國的聚變級激光驅(qū)動器[1］、激光雷達、激光測距設備以及激光武器等強激光裝置在使用和升級換代過程中存在突出的光學元件激光損傷破壞問題，導致激光系統(tǒng)無法長時間滿負荷運行，這也成為制約高功率激光技術應用和發(fā)展的瓶頸。因此，激光損傷閾值這個量化參數(shù)成為各類強激光裝置與系統(tǒng)用光學元件最為核心的檢測指標。一方面，損傷閾值表征了光學元件能夠承受激光能量或功率的最大極限，是光學元件研制和工藝攻關的“眼睛”，直接指導了加工制備[2］和工藝優(yōu)化[3］的方向；另一方面，該指標是最終決定光學元件及系統(tǒng)是否滿足強激光環(huán)境應用、能夠正式列裝上線的首要條件。

激光損傷問題自上世紀六十年代初激光器[4］出現(xiàn)起便被關注，美國休斯研究實驗室（HRL）的Giuliano于1964年觀察到紅寶石激光引起的藍寶石與石英晶體出口面損傷[5］，損傷導致的材料失效會影響激光系統(tǒng)的可靠性。針對這種情況，美國材料與試驗協(xié)會（ASTM）于上世紀六十年代后期成立了激光和激光材料第二分委員會，展開了一系列對光學材料激光損傷的研究[6］。隨著激光系統(tǒng)向高功率邁進，損傷閾值成了光學材料的一個重要參數(shù)，譬如激光增益介質(zhì)的損傷閾值會限制激光放大器的輸出功率[7］。因此，元件實裝前的損傷閾值測試變得尤為重要。上世紀六十年代末，由美國空軍武器實驗室的Guenther與韋恩州立大學的Glass牽頭，各大工業(yè)實驗室對激光玻璃損傷閾值展開交流討論[8］，大范圍普及了激光損傷閾值測試。

激光損傷的不可再現(xiàn)性使得損傷閾值的測試環(huán)節(jié)十分繁瑣，需要對光束進行校準與分析。上世紀七十年代，美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室（LLNL）逐步搭建了自動化激光光束質(zhì)量分析平臺[9］，并將其用于多光束的損傷閾值測試平臺[10］以提高測試效率。早期的測試方案主要是單脈沖[11］與N-on-1[12］，由膠片成像并結(jié)合呼吸測試（呼吸時冷凝的水分對表面進行霧化，變化的凝結(jié)揭示了損傷部位）檢測損傷，其中單脈沖測試用于研究損傷閾值的統(tǒng)計規(guī)律，N-on-1測試則考慮了激光器輸出脈沖的重復頻率。后期發(fā)展出的R-on-1[13］測試可模擬部分場景中的激光預處理效果[14］，成像設備也逐步轉(zhuǎn)到CCD相機并由Nomarski顯微鏡檢測損傷。由于不同實驗室的測試條件各不相同，同一個元件的測試結(jié)果在各個實驗室之間往往難以復現(xiàn)，于是在上世紀八十年代初開始了一系列多輪對標循環(huán)測試以評估各類測試程序，如涉及八家實驗室的Balzers循環(huán)測試[15］。在國際上多家研究機構(gòu)和單位的參與下，損傷閾值的測試方法與程序逐漸發(fā)展并統(tǒng)一，最終于上世紀九十年代初由國際標準化組織（ISO）的激光與光電系統(tǒng)分委員會發(fā)布ISO/DIS 11254（現(xiàn)為ISO 21254[16］）國際標準草案[17］，其中規(guī)定了1-on-1[18］與S-on-1[19］測試標準。國內(nèi)等效采用ISO/DIS 11254，由中國兵器工業(yè)集團公司負責，國家技術監(jiān)督局發(fā)布GB/T 16601-1996（技術內(nèi)容包括1對1測試[20］）；后又修改采用ISO 21254，由全國光學和光子學標準化技術委員會負責，中國兵器標準化研究所等單位起草，國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局與國家標準化管理委員會發(fā)布GB/T 16601-2017（技術內(nèi)容包括1對1測 試 與S對1測 試[21］）并 成 為 現(xiàn) 行 國 家標準。

ISO標準中涉及的1-on-1與S-on-1測試方法傾向于測量元件材料的本征損傷閾值，無法有效統(tǒng)計元件的缺陷密度[22］，不能完全適用于工程任務和大口徑光學元件研發(fā)，導致該類方法的使用范圍受限。為此，在本世紀初，根據(jù)美國國家點火裝置NIF（激光慣性約束核聚變）的建設需求[23］，LLNL發(fā)展了面向工程應用的全口徑光學元件光柵掃描（Raster Scan）激光損傷閾值測量規(guī)范[24-25］并建立了美軍標MEL01-013-0D，后來Borden、Ness等人又對其進行了豐富和補充[26-27］。應用光柵掃描測量標準對測試平臺的要求較為苛刻，其策略復雜、邏輯關系縝密，快速同步采集的參數(shù)多、數(shù)據(jù)量大（采用10 ns、10 Hz的脈沖激光器進行1-on-1方式測量約需要5 min、200張圖片；采用光柵掃描方式測量，測量1 cm2區(qū)域，僅單一能量的單次掃描就需要近5 min、約2500張圖片，如果復檢任一缺陷并進行穩(wěn)定性測試，則耗時更長、數(shù)據(jù)更多）。同樣為服務于工程應用，國內(nèi)中物院激光聚變研究中心等單位于2019年也制定了系列慣約標準等相應的測量規(guī)范。激光損傷的研究與激光器的發(fā)展密不可分。隨著各國對高性能激光系統(tǒng)的需求日益迫切，各個國家先后開展了大型超高功率激光裝置的建設。美國由于起步較早取得領先，諸如羅徹斯特大學激光能量實驗室（LLE）于1977年開始研發(fā)OMEGA激光設施[28］并于2008年上線全球首個多光束KJ級設備OMEGA-EP[29］；LLNL于1996年將Nova激光器的一條光束線重新配置并組裝了全球第一臺PW級設備[30］，同樣由其主導的NIF于2009年正式投入使用并成為全球第一個全面運行的MJ級設施[31］；同年勞倫斯伯克利國家實驗室（LBNL）的激光加速器項目BELLA得到美國能源部資助并于2012年運行全球第一臺1 Hz重 頻PW級 激 光 器[32］。歐 洲 的 裝 置 包 括 法國原子能總署（CEA）的LMJ（MJ級）[33］、英國中央激光設施（CLF）的Vulcan（PW級）[34］、德國亥姆霍茲中心（GSI）的PHELIX（TW級）[35］、俄羅斯科學院應用物理研究所（IAR RAS）的PEARL（TW級）[36］。我國的神光系列裝置面向國家戰(zhàn)略需求不斷迭代，中科院上海光機所高功率激光物理聯(lián)合實驗室于1987年交付神光Ⅰ裝置，兩路輸出總能力為1.6 kJ/ns，于2001年交付神光Ⅱ主體裝置，八路輸出總能力達到6 kJ/ns[37］；中物院激光聚變研究中心于2007年開始設計神光Ⅲ并于2015年建設完成主體裝置，輸出能力達到180 kJ/3 ns[38］。這類超高功率激光裝置對光學元件的抗激光損傷性能提出了新的挑戰(zhàn)。參與裝置建設過程和設備維護與新器件研發(fā)的單位必須根據(jù)工程需求不斷提高光學元件的制造與測試能力，因此大幅推動了高校和科研院所的激光損傷閾值測量水平以及高損傷閾值激光器件研發(fā)能力的提升。國際上例如美國的LLNL、羅徹斯特大學和新墨西哥大學，德國的漢諾威激光中心，法國的菲涅爾研究院，立陶宛的維爾紐斯大學等[39-45］，同時涌現(xiàn)出的一批開展激光損傷閾值測試業(yè)務的公司，如Spica Technologies、Quantel、Lidaris等，加速了激光損傷測試技術的發(fā)展并進一步促進了測試流程中各個環(huán)節(jié)的迭代升級，同時不斷引入損傷概率擬合程序[46-47］、Monte Carlo模擬分析[48，49］等數(shù)據(jù)優(yōu)化方案提升測試分析能力。

自1969年 第一屆Boulder損傷研討會[8］（BDS）在美國科羅拉多州舉辦以來，各國的激光損傷研究機構(gòu)每年會聚于此，引發(fā)了學界的廣泛討論。勞倫斯利弗莫爾實驗室的Stolz C J在2008年第四十屆BDS會議上發(fā)起了一輪薄膜激光損傷競賽[50］以評估不同薄膜激光損傷行為的總體趨勢，采用“雙盲”測試和相同的激光損傷測試流程能公平地展現(xiàn)參賽者所提供薄膜的抗損傷性能。從2008年到2021年已經(jīng)舉辦了十四輪競賽[51-62］，對于國內(nèi)一些激光薄膜研制單位而言，參加BDS競賽能讓其制備能力實時跟蹤國際主流。十四年間每輪都有國內(nèi)單位提供樣品，共有十家國內(nèi)單位成為參賽者；送測的薄膜樣品包括高反（HR）膜、增透（AR）膜、Fabry-Perot濾光片以及偏光片，測試激光波段跨越近紅外（1 064 nm）至遠紫外（193 nm），脈寬從18 ns到40 fs，測試方法包括ISO標準與光柵掃描。經(jīng)過多輪BDS競賽的歷練，國內(nèi)單位對于影響薄膜抗損傷性能的工藝參數(shù)積累了豐富的經(jīng)驗。在近些年的BDS競賽中，同濟大學與上海光機所提供的部分薄膜樣品在激光損傷測試中均取得過第一的名次，標志著我國在高損傷閾值光學薄膜領域達到國際先進水平。

在本世紀初，我國的高損傷閾值光學元件研制能力與國外頂尖水平還存在差距，落后的制備工藝和激光損傷測試水平影響了激光薄膜的抗損傷性能[63］，而薄膜在高功率激光系統(tǒng)中起著舉足輕重的作用[64］。近二十年來，國內(nèi)很多單位為提高光學薄膜的損傷閾值做了方方面面的研究，如中物院激光聚變研究中心、同濟大學、中科院上海光機所、國防科技大學、哈爾濱工業(yè)大學、長春理工大學、西安工業(yè)大學、中科院空天信息創(chuàng)新研究院等多家單位，分別根據(jù)強激光裝置建設需求和各自發(fā)展需要先后建立了各自的激光損傷閾值測量系統(tǒng)，包括基于大裝置的測量系統(tǒng)[65-66］和小光斑測量系統(tǒng)[67-71］，測量方法以ISO標準為主，少數(shù)系統(tǒng)具備光柵掃描測量功能[72-73］。盡管國內(nèi)外對激光損傷閾值的測試流程已達成共識，損傷閾值的標注仍需包括測試細節(jié)，否則其僅僅作為一個數(shù)字（J/cm2或W/cm2）是沒有意義的[74］。具體到每個光學元件，其激光損傷閾值對測試所用激光的波長（1 064 nm、532 nm、355 nm等），光束尺寸（μm、mm、cm等），脈沖持續(xù)時間（fs、ps、ns等），脈沖數(shù)（單脈沖、多脈沖等）乃至重復頻率（kHz、MHz、連續(xù)等）都具有依賴性，同時閾值的高低對測試環(huán)境（大氣、真空、低溫、浸沒液體等）也有一定敏感性。由于損傷機理的復雜性[75-76］，同一光學元件的前后表面損傷閾值往往存在差異[77］，甚至體內(nèi)自聚焦效應也會對測試結(jié)果產(chǎn)生影響，在表征光學元件的抗損傷性能時應考慮其在光學系統(tǒng)中的實際應用。此外，對于大部分光學元件，相比于脈寬在ms以上（熱損傷）或ps以下（冷加工）的激光，ns脈沖尺度激光損傷的熱力效應[78］更為復雜，使用ns脈沖激光進行測試可以給ms至連續(xù)與ps至fs激光損傷提供更多信息，因此，結(jié)合強激光裝置建設背景和需求，1 064 nm波長激光（及其倍頻和三倍頻）的納秒損傷測試結(jié)果被更多地用于損傷閾值標注。同時，以納秒測試為主，國內(nèi)研究人員對研磨、拋光等基板（BK7、熔石英等）加工工序，離子輔助沉積、電子束蒸發(fā)等鍍膜（高反、增透膜等）工藝，激光預處理、刻蝕、退火等后處理技術，以及薄膜本身的膜厚、缺陷等因素對激光損傷閾值和損傷性能的影響開展了系統(tǒng)性研究，對我國高損傷閾值光學元件性能的提升和強激光裝置與系統(tǒng)的快速發(fā)展起到了巨大的推動作用。

本文將重點介紹同濟大學建立的高精度、高置信度激光損傷閾值測量系統(tǒng)，及其建設進程與系統(tǒng)構(gòu)成、測量方法與測試能力，以及基于該測試裝置開展的系列激光損傷機理、損傷規(guī)律和損傷動力學研究工作，全面總結(jié)與梳理課題組以激光損傷性能評價為主的科研工作。

2 激光損傷閾值測量裝置

2.1 測量系統(tǒng)建設進程

同濟大學激光損傷閾值測量系統(tǒng)的建設源自國家科技重大專項工程任務驅(qū)動與關鍵核心元件研制多輪迭代、國內(nèi)外廣泛的學術交流、以及全流程全閉環(huán)的崗位分工與密切協(xié)作。我們始終致力于建成一套高精度、高置信度的科研級激光損傷閾值測量系統(tǒng)。系統(tǒng)需要具備以下能力，首先，能夠甄別不同類型光學元件的限制性因素。光學元件中存在著大量的微觀缺陷，每一個缺陷的位置、尺寸和輪廓形貌等特征信息在損傷閾值測量過程中必須被完整記錄并可供后期復位檢測和確認。其次，能夠?qū)Ω鞣N缺陷的引入源頭進行溯源性分析。在基板加工、清洗、傳遞和鍍膜工序中，記錄下每一個缺陷的特征信息，并對每一道工序中的缺陷信息進行比對。最后，具備微小尺寸缺陷點識別和高精度復位確認的快速自動化檢測功能；同時，需要消除電機移動、光源抖動、圖像分析和時間延遲下坐標讀取等因素的影響。該測量系統(tǒng)的建設歷程為，2008年至2009年：初步完成，采用了半自動化加人工輔助方式；2010年至2011年：基本完善，實現(xiàn)了全自動化測量和參數(shù)采集；2012年至2013年：迭代更新，優(yōu)化了測量策略和人工復檢標準；2014年至2015年：新增瞬態(tài)，引入了瞬態(tài)診斷初始損傷源功能；2016年至2018年：新增原位，建立了多種手段對位的原位測量；2019年至2020年：新增飛秒，新建了基于飛秒激光的測試系統(tǒng)；2021年至今：儀器開發(fā)，致力于將科研級儀器發(fā)展為商用儀器。

激光損傷閾值測量和系統(tǒng)構(gòu)建以提升光學元件激光損傷閾值為目標，課題組基于閉環(huán)的全流程工藝，十多年來系統(tǒng)研究了基板研磨與拋光工藝、超聲清洗與表面殘留、薄膜設計與大角度抑制、三維電場模擬與透鏡聚焦效應、鍍膜材料選擇與氧化工藝、節(jié)瘤幾何成型控制與平坦化、環(huán)境保持與傳遞控制、鍍膜優(yōu)化與輔助工藝、退火工藝與后處理技術、存放環(huán)境與人為污染等各類因素對激光損傷閾值的影響和作用規(guī)律[79-98］，并不斷迭代和反饋。此外，借助于廣泛的學術交流、標準樣品的雙盲測試、工程任務供貨和預研，我們和許多國際、國內(nèi)的主要研究機構(gòu)及公司進行了測量結(jié)果對標，并進一步豐富了我們對激光損傷測量中各因素的影響機制、以及激光損傷閾值這一參數(shù)內(nèi)涵的理解。

2.2 測量系統(tǒng)構(gòu)成

激光損傷閾值測量裝置雙1 064 nm激光的雙延時探測光路如圖1所示，系統(tǒng)外觀如圖2所示，軟件操作和限制性缺陷識別界面如圖3所示。測試系統(tǒng)包括Nd：YAG激光器，能量監(jiān)控系統(tǒng)，光束分析系統(tǒng)，脈寬監(jiān)控系統(tǒng)，樣品夾持和移動控制系統(tǒng)，損傷監(jiān)測系統(tǒng)，軟件控制界面等。使用Spectra Physics的Nd：YAG激光器（飛秒激光損傷閾值測量系統(tǒng)采用Coherent飛秒激光器，重復頻率1 kHz，脈寬35 fs，中心波長800 nm，輸出功率7 W），輸出波長為基頻1 064 nm，輸出模式為TEM00，調(diào)Q后脈寬為10 ns，最大脈沖能量2 J，工作頻率10 Hz；通過倍頻晶體后可分別獲得二倍頻532 nm和三倍頻355 nm激光輸出，輸出脈寬分別為8.5 ns和8 ns。該測試平臺的激光能量衰減系統(tǒng)是由一個可旋半波片和一個偏振片組成的；由Ophir激光能量計實時監(jiān)測激光器的輸出能量，光路中的能量分光比經(jīng)兩臺校準后的能量計多次測量后得出；采用Spiricon激光光斑分析儀測量與樣品等焦面處光斑的有效直徑；由連接示波器的光電探測器采集脈寬信息；樣品被固定在由電腦實時控制的一個三維步進電機驅(qū)動的平臺系統(tǒng)上，樣品上測量點的損傷信息由多臺放大倍數(shù)分別為70～350倍的光學顯微鏡在線觀測。光柵掃描中缺陷識別重復性如圖4所示。

此外，對于泵浦-探測功能，短時延遲（百納秒范圍）可以將同一激光器同時輸出的不同波長分別作為泵浦光和探測光，利用空間光路的距離差異實現(xiàn)時間延遲；大范圍時間延遲，需要2臺Nd：YAG激光器由信號發(fā)生器同步觸發(fā)，以此實現(xiàn)不同延時時間的自主可調(diào)；不僅如此，采用35 fs脈寬的飛秒激光作為探測光，將進一步增強瞬態(tài)切片能力。激光損傷瞬態(tài)測量如圖5所示。

利用該系統(tǒng)平臺可完成1-on-1、S-on-1、Ron-1和光柵掃描等多種損傷閾值的自動化測試工作[70］；1 064 nm、532 nm、355 nm，飛秒激光800 nm單波長或多波長共同作用下?lián)p傷性能檢測；可覆蓋毫米尺寸至米級尺寸樣品元件測量；能量、光束、脈寬的實時監(jiān)控和分析；各類圖像數(shù)據(jù)的實時保存與復檢；能夠開展損傷誘因、損傷演化和損傷機理研究。

3 激光損傷閾值測量方法研究

根據(jù)近些年來國際上對激光損傷閾值不同測量技術建立起來的相應檢測規(guī)范和標準，建立了能夠?qū)崿F(xiàn)1-on-1、S-on-1、R-on-1和光柵掃描四種高置信度的損傷閾值測試系統(tǒng)。每一種測量方式都能相應地、獨自地反映光學元件的損傷性能，在某種程度上表征了薄膜的抗激光輻照能力[99-100］。

3.1 S-on-1和R-on-1測量方 法

S-on-1（含1-on-1）模式激光損傷閾值測量策略是依據(jù)ISO 21254國際標準設計，輻照多個位點得到損傷的統(tǒng)計性規(guī)律，S表示單個位點上輻照脈沖數(shù)；R-on-1模式是根據(jù)國際廣泛采用的、對單點進行漸進式提升能量測試直至發(fā)生損傷，每個位點都能單獨給出數(shù)據(jù)。其中1-on-1和Son-1的測量結(jié)果是用零幾率損傷閾值表示；Ron-1體現(xiàn)了激光預處理的效果，每個測試點都有獨立的損傷閾值，其最低的損傷閾值反映了薄膜本身的閾值。測量過程中，一般選取100～200個測試點，具備亞微米以上損傷點識別精度，以及損傷過程中相關圖像的處理、分析、存儲等功能；后續(xù)還會根據(jù)需求對測量點在Nomarski顯微鏡200～500放大倍率下進行復檢。

圖6為1 064 nm高反射膜的激光誘導損傷閾值（Laser-induced Damage Threshold，LIDT）測量結(jié)果（換算至3 ns）。如圖6（a），為了與1-on-1數(shù)據(jù)進行對比，采取相同的數(shù)據(jù)處理方式給出了R-on-1損傷幾率曲線，由此可以直接比較0%閾值（40.8 J/cm2和50.2 J/cm2）、50%閾值（57.1 J/cm2和107.2 J/cm2）和100%閾值（73.4 J/cm2和160.1 J/cm2）的差異，即預處理作用對不同損傷閾值的提升效果。圖6（b）為S-on-1的測量結(jié)果，其中S=200，300，500，1 000，3 000，5 000，7 000和10 000。僅有前幾百個脈沖對損傷閾值結(jié)果產(chǎn)生了一些影響，其后，盡管脈沖數(shù)達到10 000，損傷閾值曲線趨勢仍然基本穩(wěn)定。主要原因是10 Hz的激光輻照頻率屬于低重頻，同時被測光學元件的平均吸收較低，因此未產(chǎn)生顯著的光熱累積效應。

由于樣品尺寸較小，在每個選定的能量密度下測試20個位點，得到不同能量密度下的損傷概率并進行線性擬合，由函數(shù)關系外推可定義0%、100%以及平均損傷閾值。三種測量方法的激光損傷閾值測量結(jié)果依次減小，即LIDTR＞LIDT1＞LIDTS。

3.2 光柵掃描測量方法

光柵掃描測試方法是基于美國NIF對小尺寸光學元件損傷性能要求而提出的測試方法，其技術實現(xiàn)難度和邏輯關系復雜程度明顯大于前面幾種測量方法。首先，是對較大區(qū)域進行全面覆蓋（至少選取1 cm2），僅單次輻照就歷時4～5分鐘，約2 500次脈沖，并需要對任何一次掃描中各位置的數(shù)據(jù)點進行全面記錄以供后續(xù)調(diào)用和比較；其次，能夠?qū)崟r分析并判定每一個脈沖輻照下出現(xiàn)的損傷點是已有缺陷點生長或是新增損傷點，其檢測精度要在10 Hz激光輻照頻率下達到微米量級；另外，需要準確記錄和調(diào)用每次掃描出現(xiàn)的損傷點的尺寸信息、位置信息，并能夠進行跟蹤復位，進而對新增損傷點和損傷生長點進行后續(xù)穩(wěn)定性測試。

圖7 為1 064 nm高反射薄膜的光柵掃描測量結(jié)果，以90%強度光束直徑進行平移，能量梯度增量為5 J/cm2。首先，圖7（a）和（b）分別給出了測量輻照前光學元件的缺陷分布和測量過程中大于10μm及災難性損傷分布，右側(cè)顏色條表示每平方毫米缺陷個數(shù)。通過追蹤所有潛在的損傷源頭——節(jié)瘤和其它缺陷，能夠詳細記錄損傷的起始和演化過程。圖7（c）給出了激光輻照能量和損傷點數(shù)目及尺寸的1 064 nm波長高反射薄膜的光柵掃描測量全過程追蹤，各種尺寸的初始缺陷在激光輻照下的噴濺生長、不穩(wěn)定擴展等，均被詳細分析。其中，在20 J/cm2時觀察到＞10μm的損傷點，在80 J/cm2時發(fā)生災難性損傷（＞100μm），光柵掃描損傷閾值（或功能性損傷閾值）為77.5 J/cm2。

3.3 損傷誘因的瞬態(tài)診斷

即使是納米尺度的強吸收性雜質(zhì)和深入材料內(nèi)部的縱向裂紋也可能成為透射元件激光損傷的主要誘因和元件使用壽命的短板。不同于易于檢測的表面缺陷，亞表面缺陷隱藏于表面以下幾十納米至上百微米的區(qū)域，用傳統(tǒng)方法不能直接檢測，通過熒光成像技術可以實現(xiàn)20μm深度范圍的無損檢測[101］，但對于更深位置的直接檢測手段缺乏相應研究。為此，我們在1-on-1測量方法的基礎上，引入泵浦-探測技術，在明確激光損傷的時域演化過程后，經(jīng)過標準樣品校準，建立了對縱向損傷源頭進行直接瞬態(tài)識別的新型激光損傷閾值測量技術，實現(xiàn)了對更深位置吸收或損傷源的直接識別和準確表征[102］。

使用泵浦-探測技術，通過泵浦光輻照透射樣品產(chǎn)生損傷，期間由不同延遲的探測光捕獲樣品在該過程中不同時刻的損傷信息，選取脈寬為8 ns的355 nm和8.5 ns的532 nm激光分 別作為泵浦光和探測光，利用配有7-70×& 350-3500×兩組鏡頭的HIROX長工作距離顯微鏡，結(jié)合Spiricon CCD，在采用去除背景、濾波等圖像處理技術來進一步提高圖像清晰度后，最終獲得了約1μm的成像分辨精度。此外，通過制備吸收型的人工缺陷來獲得具有明確損傷源深度和誘因診斷的標準樣品，校準成像精度和初始破壞結(jié)構(gòu)的識別能力。將10 nm厚的金屬Hf鍍制在熔石英基板上，然后在Hf膜層上再分別鍍制1μm、2μm、4μm和8μm厚的SiO2膜層，等效將吸收性缺陷植入在基板內(nèi)部的不同深度。

圖8為透射元件激光損傷源頭的瞬態(tài)診斷。其中，圖8（a）給出了損傷源在1μm深度損傷前圖像、-1.5 ns時的瞬態(tài)圖像和最終形貌，其中激光輻照能量密度為15 J/cm2。對于金屬Hf在1μm深的標準樣品，損傷發(fā)生在樣品表層下約1.11μm深的位置，隨后以該區(qū)域為起始不斷向周邊擴展，最終形成更大的破壞尺度，損傷深度約為1.8μm。圖8（b）為普通樣品的損傷源在內(nèi)部的瞬態(tài)圖像，可知損傷源于內(nèi)部36μm處。圖8（c）為四種標準樣品的瞬態(tài)深度與激光輻照能量的關系，即使輻照能量達到100%損傷的1.5倍時，瞬態(tài)深度仍然與吸收性缺陷的植入深度基本一致，表現(xiàn)出非常好的損傷源識別能力。圖8（d）為-1.5 ns延遲時間下普通基板損傷點尺寸信息，最初終態(tài)深度與瞬態(tài)深度的比值約為4.5，終態(tài)寬度與瞬態(tài)寬度的比值約為3.1；隨著能量的增加呈上升趨勢，識別誤差也同比增大。

通過標準樣品和實際樣品的測量結(jié)果表明，我們利用一臺同時輸出兩個波長的納秒脈寬激光器，建立了微米空間分辨和納秒時間分辨泵浦探測系統(tǒng)，對于-1.5 ns時間延遲、8.5 ns脈寬的探測光，在100%損傷的1.2倍激光能量以內(nèi)，對于在表層1～3μm及以下深度的損傷源，或者60 μm凹坑直徑、15μm凹坑深度的損傷誘因均具有較好的識別能力。

3.4 微納表征和原位測量

在一定能量范圍內(nèi)用單脈沖輻照光學元件，表面會產(chǎn)生納米尺度損傷，同時在損傷區(qū)域產(chǎn)生一部分噴射物附著在周圍。高倍率的在線光學顯微鏡雖然可發(fā)現(xiàn)亞微米損傷凹坑、但輪廓較為模糊，更無法識別納米損傷凹坑和損傷噴射物，難以對該尺度的損傷形貌、生長規(guī)律和損傷機理進行深入研究。為了實現(xiàn)納米尺度激光損傷的定點原位探測，通過設計特定結(jié)構(gòu)工裝，如圖9（a），確保了被測樣品在激光損傷測試和原子力顯微鏡測量中都有微米級的定位精度。結(jié)合標記點的二次定位和原位校正，可以將激光損傷特征的分辨能力提高到納米尺度，原子力顯微鏡原位測試的位置誤差可以控制在測試范圍的10%以內(nèi)，如20μm測試范圍的誤差約1～2μm，而且掃描方向具有一致性，重復性高。圖9（b）為不同范圍進行的納米尺度激光損傷的高精度復位檢測效果，其中a1和a2、b1和b2分 別 為5μm和2μm范 圍 的 區(qū) 域 受 激 光 輻 照前后的復位測試效果。

3.5 真空與大氣環(huán)境因素

激光誘導元件損傷的過程中，往往會出現(xiàn)等離子體、沖擊波和噴射粒子等現(xiàn)象，這些現(xiàn)象同時也對激光損傷的演化產(chǎn)生著影響。激光等離子體在產(chǎn)生的膨脹過程伴隨沖擊波的出現(xiàn)；而激光損傷時噴射出的體材料，如基板損傷的噴射粒子或薄膜損傷的噴濺粒子，這些噴射材料的傳輸距離可以達到幾十厘米量級，其速率在噴射過程中會急速衰減。由于真空環(huán)境下空氣十分稀薄，等離子體強度會十分弱，等離子體對損傷閾值、損傷時域演化的噴發(fā)、損傷形貌等的影響與大氣環(huán)境不同。

圖10是1 064 nm波長的激光在真空與大氣環(huán)境下等離子體噴發(fā)特征對比?？梢钥吹?，隨著真空度的不斷降低，等離子體的強度不斷減弱，直至無法觀測到閃光等離子體、爆鳴聲消失，樣品內(nèi)部基本已無等離子體的影響，只有靶材外部有極小的等離子體存在[103］。

4 激光損傷閾值測量參數(shù)研究

4.1 飛秒和納秒激光損傷特性

激光損傷過程與激光器的類型密切相關。對于飛秒脈沖激光，受激非線性電離要比晶格和原子之間的能量轉(zhuǎn)移以及溫度梯度場的形成快得多，損傷閾值和現(xiàn)象表現(xiàn)出高度的確定性。人們已經(jīng)對飛秒激光薄膜的損傷機理以及影響因素已經(jīng)進行了一定的研究；但是對于薄膜表面的節(jié)瘤缺陷是否導致、以及在多大程度上影響了飛秒激光損傷閾值的降低這一問題的研究相對較少。可以肯定的是，在飛秒激光損傷領域，節(jié)瘤缺陷依然是降低光學元件損傷性能的主要因素[104］。

為此，我們設計了800 nm（fs）/1 064 nm（ns）雙波段高反射薄膜，研究了不同尺寸人工節(jié)瘤缺陷對雙波段高反射薄膜的飛秒和納秒激光損傷行為的影響；獲得了節(jié)瘤損傷的微觀過程和影響因素，并結(jié)合電場模擬和FIB剖面圖像對各個狀態(tài)進行分析，以此澄清節(jié)瘤在fs激光損傷領域的損傷機理和損傷行為。飛秒激光實驗采用美國Coherent公司生產(chǎn)的Astrella型號Ti藍寶石飛秒脈沖激光器，輸出最大功率為7 W的TEM00模激光，頻率為1 kHz，中心波長800 nm，經(jīng)展寬后作用于樣品時的脈寬約為50 fs，1/e直徑為94μm，入射角度45°；納秒激光實驗采用Spectra Physics公司生產(chǎn)的Pro-290型號Nd：YAG激光器，輸出最大功率20 W，頻率為10 Hz，中心波長1 064 nm，脈寬10 ns，1/e直徑為96μm，入射角度45°。

Blister是常見的fs激光作用下的初始破壞形態(tài)，往往產(chǎn)生于薄膜電場最強的位置。但因為節(jié)瘤的存在，節(jié)瘤誘導的激光損傷過程與電場增強、Blister的關系尚不明確。圖11（a）～（d）給出了2μm種子節(jié)瘤在激光能量逐步提升的過程中，所經(jīng)歷的幾個損傷狀態(tài)的表面形貌及FIB剖面圖。首先，如圖11（a），在更低的能量下，內(nèi)部還未出現(xiàn)損傷時，節(jié)瘤左側(cè)表面已經(jīng)有所剝落，其實該破壞就是節(jié)瘤表層薄膜的Blister破壞；隨后，如圖11（b），是節(jié)瘤內(nèi)部破壞，其位置與節(jié)瘤導致的電場調(diào)制增強位置一致；接著，如圖11（c），節(jié)瘤旁邊的薄膜區(qū)域出現(xiàn)Blister，這是典型的薄膜初始損傷；最后，如圖11（d），以節(jié)瘤為中心，出現(xiàn)分層式的薄膜破壞，由于入射角度是45°，考慮到穿透效應、大角度入射和節(jié)瘤最先接觸激光的表層已被破壞和剝落，在很多大面積破壞形貌中節(jié)瘤仍未完全噴出。

由于狀態(tài)1和狀態(tài)2難以區(qū)分，因此，圖11（e）僅給出了節(jié)瘤和高反膜（HR）在激光持續(xù)上升作用過程中經(jīng)歷的狀態(tài)2、3和4所對應的損傷閾值。很明顯，節(jié)瘤在狀態(tài)1或2的閾值明顯低于薄膜，且節(jié)瘤的閾值受到其結(jié)構(gòu)尺寸的影響，尺寸越大其閾值越低。但節(jié)瘤和薄膜在狀態(tài)3和4的閾值非常接近。相對而言，薄膜發(fā)生大面積破壞的狀態(tài)4閾值呈相反的趨勢，即節(jié)瘤略高于薄膜，且節(jié)瘤尺寸越大閾值越高。這一現(xiàn)象的可能原因是節(jié)瘤的存在展寬了接觸面入射角度范圍，尺寸越大范圍越大，越多的光能量透過表面沉積在了膜層內(nèi)部，相對應的表面所累積的能量就有所減少，就需要更多的能量誘導其發(fā)生破壞，宏觀上就表現(xiàn)為閾值略微升高。

同樣地，作為對比，使用納秒激光對同批次樣品進行了激光損傷閾值測試。納秒損傷測試裝置與飛秒測試類似，同樣采用R-on-1測試方式。由于微分干涉顯微鏡下難以觀察到小尺寸節(jié)瘤表面出現(xiàn)的微破壞，實驗中未給出相對應的損傷閾值。

首先是雙波段膜系中對1 064 nm反射部分在外的樣品，圖12（a）和（b）表明，2μm種子節(jié)瘤在納秒激光輻照下主要經(jīng)歷兩個過程：（1）初始破壞，節(jié)瘤結(jié)構(gòu)被破壞，有時會觀察到節(jié)瘤噴出，并常伴隨著周圍薄膜區(qū)域的燒蝕；（2）大面積的破壞生長，先是區(qū)域的擴大后向深層破壞，以及典型的薄膜損傷。圖12（c）給出了雙波段膜系中對1 064 nm的反射部分在內(nèi)的一系列節(jié)瘤樣品的納秒激光損傷閾值結(jié)果，其損傷主要涉及三個過程：節(jié)瘤結(jié)構(gòu)破壞、有限程度生長以及大面積災難性破壞。與飛秒激光損傷結(jié)果相比，節(jié)瘤缺陷同樣明顯的導致了薄膜損傷閾值的降低，尺寸越大的節(jié)瘤閾值越低。有所不同的是，納秒激光作用下節(jié)瘤發(fā)生大面積災難破壞的閾值同樣明顯低于薄膜閾值，因為不同于飛秒激光，納秒激光損傷的“熱力作用”使得節(jié)瘤缺陷在激光作用下發(fā)生破壞后將一直處于結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的狀態(tài)，極容易發(fā)生更加劇烈的生長破壞。

4.2 激光損傷尺度和演化規(guī)律

激光輻照下，初始損傷尺寸涵蓋納米、亞微米、微米、幾十微米至更大。對于高反射薄膜，表層剝落后的噴濺污染和薄膜邊界不規(guī)則是引發(fā)后續(xù)生長的主要誘因，因此通常只關注節(jié)瘤或各類缺陷尺寸及其穩(wěn)定性問題。對于透射薄膜或基板，損傷形態(tài)最為復雜、損傷生長規(guī)律差異大，微米尺寸初始損傷的微觀結(jié)構(gòu)存在界面不連續(xù)、體材料破裂、局部吸收增加等特征，容易在后續(xù)發(fā)生損傷生長，因此在損傷閾值測試中往往會對此類初始破壞進行穩(wěn)定性測試。其中，十幾微米以上的損傷，一般以體材料破裂特征為主，形態(tài)主要為“火山坑”，后續(xù)極易發(fā)展至更大尺度的災難性破壞；幾微米尺寸的損傷，形態(tài)多樣，有以力學破壞特征為主的、也有材料破裂為主的，損傷性能差異大、規(guī)律不一；而百納米至亞微米尺寸的初始破壞，是介于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的納米尺度破壞和易生長的微米尺寸破壞之間的過渡尺寸，該尺度結(jié)構(gòu)對光學元件性能的影響，特別是后續(xù)多脈沖激光作用下的損傷演化規(guī)律應被澄清。

對于激光損傷機理和損傷生長（使用壽命）研究，需要了解元件的初始損傷是在哪個尺度范圍、具有怎樣的形態(tài)特征以及后續(xù)損傷演化規(guī)律和過程。圖13（a）為典型的幾十微米尺寸損傷形態(tài)，為“火山坑”形貌，是由于強烈的熱應力和沖擊波作用導致的體材料破壞。此類損傷形貌的后續(xù)損傷規(guī)律較為接近，圖13（b）為損傷在1 064 nm激光多脈沖輻照下的生長規(guī)律，其中α為初始損傷大小、R2為擬合優(yōu)度。由于體材料破裂后導致的界面不連續(xù)、禁帶寬度改變、吸收增強等原因，極易在較低的后續(xù)輻照能量下發(fā)生損傷生長，直至更大尺度的破壞[105-107］。

圖14 是主要介于5μm～20μm的殼型初始損傷形貌與尺寸信息，該尺寸范圍的損傷形態(tài)多樣，而殼型的損傷生長規(guī)律最為復雜。從圖14（a）中可以看出殼型部分內(nèi)部較為光滑，其產(chǎn)生的主要原因為熱應力超過材料塑性形變極限時，材料發(fā)生脆性斷裂，材料由塑性形變區(qū)逐漸進入脆性斷裂區(qū)，其局部高壓和剪應力導致了表面層的剝落。通過FIB切割，可以清晰地看到直徑約5μm的雙殼型損傷未切割前的俯視圖和切割后的剖面圖，主要包括中心源、兩側(cè)凹坑和縱向裂紋，中心附近的縱向裂紋長度大于3μm。圖14（b）給出了部分雙殼型損傷形貌的中心源深度、大凹坑深度和小凹坑深度數(shù)據(jù)。對于直徑小于20 μm的殼型損傷，中心源深度一般小于1μm，兩側(cè)凹坑的尺寸大多是中心源深度的1～2倍，并且隨著凹坑直徑的增大而明顯增大；對于直徑大于20 μm的殼型損傷，中心源深度仍然在1～2μm附近，但兩側(cè)凹坑的最大深度明顯增大，并且逐漸出現(xiàn)材料斷裂和非連續(xù)界面的損傷形態(tài)。通過穩(wěn)定性測試，殼型損傷一般會在11 J/cm2（@355 nm&3 ns）發(fā)生損傷生長，且尺寸越大越易生長[108］。

圖15 為微納尺寸初始損傷形貌和損傷生長規(guī)律。在較低激光能量輻照下，有時也會產(chǎn)生納米尺度和亞微米尺寸的初始損傷。此類損傷結(jié)構(gòu)難以用在線光學顯微鏡直接觀測到，需要借助高精度重復定位的離線檢測儀器進行原位追蹤和分析。此類形貌是納米尺度和微米尺寸破壞之間的過渡形態(tài)[109］。圖15（a）為典型的損傷凹坑形貌，其中百納米尺寸損傷凹坑的內(nèi)部側(cè)壁平緩光滑且邊緣稍微凸起，損傷凹坑整體呈倒錐形，是典型的熱力作用結(jié)果；在高能量下產(chǎn)生的不規(guī)則損傷凹坑，內(nèi)部嵌入了材料碎片和非完全噴射的殘留物、凹坑邊緣出現(xiàn)材料破裂和不連續(xù)區(qū)域，此類凹坑是最不穩(wěn)定的類型，容易誘發(fā)大尺度損傷，但在多脈沖激光輻照下，有些凹坑內(nèi)部殘留物和材料也會被去除，形成界面光滑、性能穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。

AFM原位追蹤的結(jié)果表明，這些存在風險的結(jié)構(gòu)很可能會直接造成大面積破壞，卻不存在首先發(fā)展至微米尺度、進而再生長的漸變過程。圖15（b）給出了生長特征與損傷坑直徑/深度之間的關系。安全損傷坑的典型形態(tài)是側(cè)壁光滑的倒錐形，這樣的凹坑通常尺寸較小，直徑和深度分別在150～600 nm和15～200 nm的范圍內(nèi)，如圖15（a）中Ⅰ和Ⅱ；隨著尺寸的增加，出現(xiàn)了一些形狀不完整、臺階結(jié)構(gòu)和噴射殘留物的可疑損傷坑，如圖15（a）中Ⅲ和Ⅳ；最危險的損傷坑是存在沒有完全噴射出來的殘余物，并埋有物質(zhì)碎片、不連續(xù)的斷裂界面，當后續(xù)激光輻照損傷坑時，這些損傷坑的存在會影響光學元件的損傷閾值，如圖15（a）中Ⅴ和Ⅵ，內(nèi)部殘留物的存在導致部分坑的深度可能被低估，圖15（b）中已圈出。與安全型損傷坑相比，可疑類型損傷坑損傷閾值降低了15%左右，危險類型損傷坑損傷閾值降低了25%左右。

4.3 激光損傷的波長效應

激光損傷閾值的準確測量是對高損傷閾值薄膜制備工藝進行優(yōu)化和改進的基礎，而在不同工作波長、不同測量方式下得到的薄膜的損傷性能和損傷形貌有著顯著的差異，不僅僅是因為不同波長的損傷機理有著一定的差別，也因為不同測量方式有著不同的測量步驟。損傷閾值和損傷形貌是研究激光薄膜特性的重要參數(shù)指標，為了深入分析激光薄膜的損傷性能及其損傷機制，準確評價光學薄膜元件的抗激光損傷能力，需要系統(tǒng)研究激光損傷閾值的各種測量方法以及不同波長作用下的損傷特征，針對不同的應用需求，來尋找特定的合適的測量和表征方式，從而指導薄膜制備工藝的優(yōu)化和改進。參照國際上對激光損傷閾值不同測量技術建立起來的相應檢測規(guī)范和標準，分別采用1-on-1，S-on-1，R-on-1和光柵掃描共4種測量方式，在1 064 nm、532 nm和355 nm波長下對某工藝HfO2/SiO2周期性高反射薄膜進行了激光損傷閾值的測量研究，其中1 064 nm光束1/e2直徑約480μm，532 nm光束1/e2直徑約290μm，355 nm光束1/e2直徑約180μm。根據(jù)測量結(jié)果，細致比較并分析了不同波長下不同測量方式之間的差異，以及損傷形貌的顯著不同。

圖16為不同波長下高反射薄膜損傷形貌。圖16（a）是1 064 nm激光作用下的高反射薄膜損傷形貌，由于薄膜在設計時電場強度是由薄膜表層至基板逐漸減小，特別是在薄膜表面幾層中電場強度達到最強，因此當能量密度超過一定強度時，會在光束中心產(chǎn)生電場強區(qū)，并造成薄膜表層脫落形成破斑，破斑形狀與光斑形狀相對應，這是一類最為典型的非缺陷誘導的損傷形貌。圖16（b）是532 nm激光作用下的高反射薄膜損傷形貌，1-on-1、S-on-1和R-on-1測量中在能量較高時才會出現(xiàn)這樣的損傷形貌，損傷的尺度也較大；而在光柵掃描測量中出現(xiàn)的損傷點部分呈現(xiàn)出熱熔融的特征，這是因為波長變短，局部的強烈吸收引起顯著的溫升，造成損傷點及周圍區(qū)域被部分融化。圖16（c）是355 nm激光作用下的高反射薄膜損傷形貌，由極小的吸收缺陷引起的蜂窩狀脫落，很可能是因為薄膜中存在的密度較大的納米吸收中心，由于很多元素對三倍頻激光有著更為強烈的吸收，其吸收系數(shù)甚至是基頻激光的1 000倍以上，因此吸收性缺陷的控制變得極為困難，特別是納米尺度的缺陷，在膜層中不可避免且最先誘導小范圍的局部損傷。

表1為不同波長下、由不同測量方法獲得的損傷閾值。無論是哪種測量方式，由于存在波長效應，損傷閾值隨著波長減小而顯著減小，其中532 nm測量的結(jié)果比1 064 nm測量的結(jié)果低約2.5倍，而355 nm測量的結(jié)果也大約比532 nm測量的結(jié)果低2.5倍。但這種倍數(shù)關系并不絕對，具體和測量條件、樣品的損傷限制性因素等因素密切相關。

5 總 結(jié)

針對光學元件中的缺陷是在低激光能量輻照下發(fā)生損傷的誘因，圍繞損傷閾值限制性缺陷的甄別和缺陷引入工序的溯源性診斷，我們在常規(guī)損傷閾值測量系統(tǒng)所能夠?qū)崿F(xiàn)的功能上，基于缺陷高精度定位與復位方法、缺陷的精確辨識和邏輯算法，建立了能夠?qū)崿F(xiàn)缺陷點全程記錄、微納損傷識別的高精密激光損傷閾值測試平臺。通過廣泛的學術交流和國際損傷閾值評測，完成了測量結(jié)果的國際對標。在此基礎上，以人工缺陷研究為特色，系統(tǒng)開展了高反射薄膜、透射元件等各類高損傷閾值元件的激光損傷閾值測量、損傷規(guī)律研究，結(jié)合FDTD、薄膜設計、光熱吸收、微納表征等，闡述了損傷機理；結(jié)合閉環(huán)的全流程工藝，實現(xiàn)了對限制性缺陷特征和引入源頭的逆向可溯性分析，為課題組超高閾值和大尺寸激光薄膜的研制提供了關鍵支撐技術，為國內(nèi)外數(shù)十家科研機構(gòu)、高校院所和企業(yè)等提供高置信度的激光損傷閾值測試服務。

致謝：感謝中國工程物理研究院激光聚變研究中心張小民、楊李茗、黃進、丁磊、鄭垠波和韓偉研究員，激光等離子體研究所隋展研究員在激光損傷性能表征方面的討論交流和幫助。