謝占軍，張云濤，路曉衛(wèi)，詹樂音

(中核第四研究設(shè)計工程有限公司，河北 石家莊 050021)

經(jīng)過多年實踐，中國鈾礦冶退役治理形成了一系列技術(shù)政策、法規(guī)和標準[1]。退役的目標包括合理降低公眾的輻射劑量，使退役整治各項指標(氡析出率、土壤中核素殘留量、水中核素濃度、表面污染水平等)低于國家和行業(yè)標準[2]。退役清挖治理時，對土地去污整治后，任何平均100 m2范圍內(nèi)土層中226Ra的比活度扣除當?shù)乇镜字岛蟛怀^0.18 Bq/g的場地，可無限制開放或使用[3]。

退役工程中，貫徹邊“施工邊監(jiān)測，監(jiān)測結(jié)果指導施工”的原則。通過監(jiān)測結(jié)果來確定清挖治理的源項是否達到預計的去污目標，當土壤中226Ra殘留量滿足相應管理限值要求時，即滿足治理目標；當監(jiān)測結(jié)果不滿足管理限值時，需繼續(xù)清挖治理。土壤中226Ra的比活度監(jiān)測需取樣后在實驗室封閉數(shù)天進行分析[4]，周期長、測量條件要求高，一般由具備監(jiān)測資質(zhì)的第三方監(jiān)測單位開展，不利于退役進度控制。

鈾礦冶退役治理相關(guān)標準沒有將γ輻射劑量率作為設(shè)施和環(huán)境治理的控制指標。土壤或環(huán)境中的天然放射性核素含量與γ射線外照射的關(guān)系研究，主要集中在能譜分析和取樣制備標準樣品模型分析計算方面[5]；未考慮在鈾礦冶退役實際情況下，扣除本底后天然鈾系殘留核素與γ輻射劑量率的關(guān)系?？紤]到γ射線外照射易于監(jiān)測，能及時反映治理效果，筆者通過理論分析、建模計算和退役實踐監(jiān)測數(shù)據(jù)分析，研究γ輻射劑量率作為篩選值指導現(xiàn)場退役施工的可行性。

1 γ輻射劑量率篩選值確定

隨著核能核技術(shù)的開發(fā)應用，產(chǎn)生人工放射性核素和人工環(huán)境輻射照射，使公眾可能受到一定的人工輻射照射[6]。鈾礦冶退役目的是控制鈾礦采冶活動造成的放射性殘存物的照射[7]。在鈾礦冶退役土地去污整治時，以扣除當?shù)乇镜字档姆椒ㄅ懦渌烊惠椛湔丈浜腿斯ふ丈?，僅考慮天然鈾系核素產(chǎn)生的附加照射。

1.1 理論分析

土壤中天然放射性核素在衰變過程中產(chǎn)生γ射線，經(jīng)過土壤和空氣的一系列散射在地表形成特定的γ輻射場。在土壤中的天然放射性核素均勻分布、輻射場均勻、鈾釷系各代子體處于放射性平衡狀態(tài)條件下，天然放射性核素的比活度與地表γ輻射水平的關(guān)系，可用Beck公式來估算[8]

Dγ=0.041 7×CK+0.462×CU+
0.060 4×CTh，

(1)

式中：Dγ—地表1 m處的γ輻射劑量率，nGy/h；CK、CU、CTh分別是土壤中K、U和Th的比活度，Bq/kg。

鈾礦冶退役場地去污的控制指標是土壤中鈾系子體226Ra扣除當?shù)乇镜字岛蟮谋然疃炔怀^0.18 Bq/g。當?shù)乇镜妆然疃人娄幂椛鋭┝柯释ㄟ^監(jiān)測獲取。鈾系處于衰變平衡狀態(tài)，各代子體核素活度相同，殘留核素所致γ輻射劑量率的附加值可用公式(1)計算，其中Th系和K作為扣除的本底值不予計算。通過計算可知，226Ra核素殘留比活度為1 Bq/g時，γ輻射劑量率為462 nGy/h；226Ra核素殘留比活度為0.18 Bq/g時，γ輻射劑量率為83 nGy/h。

1.2 點核積分模型

點核積分方法是通過積分點核減弱函數(shù)得到任意幾何形狀γ源在空間某一點的輻射通量密度的方法，適用于計算和處理復雜幾何空間輻射屏蔽問題，是輻射防護屏蔽設(shè)計的基本方法之一[9]。點核減弱函數(shù)等于空間點某處每秒發(fā)射1個γ光子的點源在空間點另外一點處所引起的輻射通量密度。

MicroShield是一款點核積分法輻射劑量計算軟件，廣泛應用于輻射場及屏蔽計算等問題。采用MicroShield建模計算不同厚度和尺寸的大體積平板土壤層模型，土壤密度為1.6 g/cm3，土壤組分見表1。計算點與模型表面的距離為1 m，γ輻射劑量率計算模型如圖1所示，D是場地半徑，H為平板土壤厚度。設(shè)定鈾系各代子體核素達到平衡后的核素含量作為土壤源項，226Ra核素比活度為2.3 Bq/g。

表1 計算模型的土壤組分Table 1 Soil components of the model

圖1 γ輻射劑量率計算模型Fig.1 Calculation model of γ radiation dose rate

模型厚度為0.1～1 m時，所致γ輻射劑量率計算結(jié)果如圖2所示。模型半徑為1～100 m時，所致γ輻射劑量率計算結(jié)果如圖3所示。通過建模計算可知：隨著污染土厚度和面積的增加，計算點處的γ輻射劑量率呈增加趨勢并逐漸趨于穩(wěn)定。

根據(jù)退役治理工程經(jīng)驗，污染土壤的深度多數(shù)在幾十厘米，面積在幾百至幾千平方米。因此，用MicroShield建立厚度為0.5 m，半徑為50 m的圓柱形平板體源，進行場地γ輻射劑量率計算。假設(shè)體源外的介質(zhì)均為空氣，核素在體源內(nèi)均勻分布。鈾系核素各代子體達到平衡后，當226Ra核素殘留比活度為0.18 Bq/g時，用MicroShield計算得出γ輻射劑量率為79 nGy/h。由于計算方法和參數(shù)不同，導致點核積分法的計算結(jié)果與理論分析數(shù)據(jù)略有差異。

圖2 不同厚度所致γ輻射劑量率Fig.2 γ radiation dose rate due to different thickness

圖3 不同場地尺寸所致γ輻射劑量率Fig.3 γ radiation dose rate due to different site sizes

1.3 蒙特卡羅模型

蒙特卡羅法(Monte Carlo，簡稱MC)是用概率論解決物理和數(shù)學問題的數(shù)值統(tǒng)計方法，通過隨機模擬和統(tǒng)計試驗來求解數(shù)學、物理等方面問題的近似解，既能求解確定性的數(shù)學問題，也能求解隨機性的問題，特別適用于本身就具有隨機性的粒子輸運問題[10-11]。

MCNP程序(A General Monte Carlo N-Particle Transport Code)是大型通用中子-光子輸運程序，可計算任意三維復雜幾何系統(tǒng)內(nèi)的中子、光子、電子或耦合輸運問題[12]。本研究使用蒙特卡羅方法的MCNP程序進行土壤模型的γ輻射劑量率計算，首先建立計算幾何模型，確定計算所需的源項、介質(zhì)、計數(shù)類型、通量劑量轉(zhuǎn)換方法等參數(shù)，編寫程序輸入卡；然后載入蒙特卡羅程序(MCNP)進行計算[13]。

采用MCNP來進行場地γ輻射劑量率計算時，幾何模型、土壤組分與點核積分法相同。源項設(shè)定鈾系衰變各子體處于平衡狀態(tài)，核素在體源內(nèi)均勻分布。MCNP計算采用的鈾系核素γ射線能群數(shù)據(jù)由MicroShield軟件的衰變計算得出，具體見表2。計數(shù)類型選擇F5探測器計數(shù)，采用MCNP程序自帶的通量-劑量轉(zhuǎn)換因子得到計算點的劑量率。

表2 MCNP計算采用的鈾系核素能群數(shù)據(jù)Table 2 Uranium nuclide energy group data used in MCNP calculation

當土壤中226Ra核素殘留比活度為0.18 Bq/g時，采用MCNP程序計算得出該模型的γ輻射劑量率為90 nGy/h。

1.4 γ輻射劑量率計算結(jié)果分析

在不考慮Th、K等其他天然輻射照射和人工照射的情況下，當土壤中226Ra核素比活度為0.18 Bq/g時，基于理論分析(公式法)、點核積分法和MC建模計算得到距表面1 m處的附加γ輻射劑量率結(jié)果見表3?？梢钥闯?，在一定條件下，通過理論分析和建模計算得到的γ輻射劑量率基本處于同一水平，可以選取γ輻射劑量率作為篩選值用于鈾礦冶退役治理過程中的施工監(jiān)測。保守考慮并取整后，建議扣除本底后的γ輻射劑量率篩選值為80 nGy/h。由于不同鈾礦山的天然條件不同，確定本底值后各鈾礦退役可用該篩選值指導施工。

表3 γ輻射劑量率計算結(jié)果Table 3 Calculation results of γ radiation dose rate

γ輻射劑量率篩選值的適用前提是場地土壤中鈾系核素均勻分布，并且各代子體核素處于放射性衰變平衡狀態(tài)。應用γ輻射劑量率篩選值可以顯著提高施工效率，但最終還應以土壤226Ra含量的實測值作為治理目標的最終判據(jù)。

2 鈾礦冶退役項目施工監(jiān)測

參考江西某鈾礦設(shè)施退役項目施工監(jiān)測，廢石場面積為45 860 m2。由于該項目在新標準發(fā)布前實施，所以廢石場底部污染土壤的超挖深度按照226Ra比活度不超過0.56 Bq/g控制[14]。按場地面積均勻布點監(jiān)測，不同位置點位的監(jiān)測數(shù)據(jù)見表4，土壤中226Ra比活度與對應點位的γ輻射劑量率的關(guān)系如圖4所示。

底部土壤中除少量監(jiān)測點位的鈾鐳含量不平衡外，大部分點位的鈾鐳基本處于平衡(表4)。在土壤中226Ra比活度較低時，γ輻射劑量率仍維持一定水平(圖4)，這是該區(qū)域鈾系核素以外的其他核素和宇宙射線導致的本底值。監(jiān)測表明土壤中226Ra比活度與γ輻射劑量率正相關(guān)，隨著226Ra比活度的增加γ輻射劑量率逐漸增加，γ輻射劑量率可作為土壤中226Ra的特征因子。

表4 廢石場搬遷后底部土壤清挖治理監(jiān)測數(shù)據(jù)Table 4 Monitoring data of bottom soil clean-up excavation after removal of waste rock site

圖4 清挖后土壤中a(226Ra)與γ輻射劑量率的關(guān)系Fig.4 Relationship between a(226Ra) and γ radiation dose rate in soil after clean-up excavation

3 結(jié)論和建議

在鈾礦冶退役治理過程中，土壤場地去污后，可先監(jiān)測場地的γ輻射劑量率；當其扣除本底值后滿足低于篩選值的要求后，再取樣分析土壤中的核素含量，可提高監(jiān)測和施工效率。

中國的鈾礦山分布廣，各礦山所在地的輻射環(huán)境差異較大，建議進一步開展相關(guān)研究，建立確定鈾礦山所在地γ輻射本底值的方法，以便于篩選值的具體應用。