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        ADU粉末比表面積控制工藝研究

        2022-11-12 01:45:44楊海濤劉小龍盧長(zhǎng)先楊卓穎
        鈾礦冶 2022年4期

        楊海濤,劉小龍,盧長(zhǎng)先,楊卓穎

        (中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院,四川 成都 610041)

        濕法制備陶瓷級(jí)UO2粉末主要有2種工藝流程,即ADU流程和AUC流程[1-4]。與AUC流程相比,ADU流程具有生產(chǎn)成本低、工藝流程短、后續(xù)加工簡(jiǎn)便的特點(diǎn)[5],更適用于不同富集度UO2粉末的小批量生產(chǎn)。重鈾酸銨(ADU)粉末顆粒細(xì)小,為無(wú)定型沉淀物,是ADU流程制備陶瓷級(jí)UO2粉末的重要中間產(chǎn)品[6-7]。ADU粉末的比表面積會(huì)直接影響UO2粉末的壓燒性能,而ADU粉末的比表面積主要由沉淀反應(yīng)條件決定,選擇最佳的沉淀反應(yīng)條件是控制ADU粉末比表面積的關(guān)鍵[8]。針對(duì)氟體系中沉淀?xiàng)l件對(duì)ADU粉末性能影響的研究較多[9-11],對(duì)硝酸體系的研究較少;而硝酸體系是利用硝酸鈾酰溶液制備ADU粉末的重要途徑之一,對(duì)其開(kāi)展相關(guān)研究至關(guān)重要。

        制備UO2芯塊,通常要求UO2粉末比表面積在3.5~7.0 m2/g、氧鈾物質(zhì)的量比在2.00~2.08。UO2粉末由ADU粉末分解還原制得,若ADU粉末比表面積偏高,則制得的UO2粉末比表面積偏高,出爐時(shí)易被空氣氧化,造成粉末氧鈾物質(zhì)的量比偏高;若ADU粉末比表面積偏低,則制得的UO2粉末比表面積偏低,不符合芯塊制備要求。

        ADU粉末比表面積偏高或偏低均會(huì)影響分解還原制得的UO2粉末的性能,為保證產(chǎn)品合格率,需對(duì)ADU粉末的比表面積加以控制。為此,研究反應(yīng)溫度、終點(diǎn)pH、加料方式等條件對(duì)硝酸體系下制得的ADU粉末的比表面積、鈾含量等參數(shù)的影響;并對(duì)由不同比表面積的ADU粉末制得的UO2粉末進(jìn)行比表面積、氧鈾物質(zhì)的量比分析,以獲取ADU粉末的最佳制備工藝條件,為批次穩(wěn)定生產(chǎn)提供依據(jù)。

        1 ADU沉淀反應(yīng)過(guò)程

        在ADU沉淀反應(yīng)過(guò)程中,加入的氨水先與UO2(NO3)2溶液中的HNO3反應(yīng),生成NH4NO3;繼續(xù)加入氨水,溶液pH緩慢上升,溶液中的UO22+水解形成氫氧化鈾酰配合物;隨著氨水繼續(xù)加入,氫氧化鈾酰配合物與氨水在較高pH下完全反應(yīng),生成重鈾酸銨(ADU)[12],沉淀過(guò)程的反應(yīng)式為

        2 試驗(yàn)部分

        2.1 試驗(yàn)原料

        氨水,分析純,(25~28)wt%;去離子水,電阻率≥50 kΩ·cm。UO2(NO3)2溶液,制備方法:將核純U3O8粉末溶解在濃硝酸中,過(guò)濾后分析溶液鈾濃度,按試驗(yàn)要求配制成鈾質(zhì)量濃度為100 g/L的UO2(NO3)2溶液。

        2.2 試驗(yàn)設(shè)備

        ADU沉淀及過(guò)濾裝置如圖1所示,該裝置由蠕動(dòng)泵、沉淀反應(yīng)釜、攪拌裝置、pH計(jì)、溫度測(cè)量裝置、平板過(guò)濾器、母液槽、真空泵等組成。

        圖1 ADU沉淀及過(guò)濾裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of ADU sedimentation and filtration device

        2.3 試驗(yàn)條件

        選擇不同沉淀反應(yīng)條件(加料方式、反應(yīng)溫度、終點(diǎn)pH)進(jìn)行ADU沉淀試驗(yàn)[13]。溶液鈾濃度過(guò)高或過(guò)低,會(huì)對(duì)粉末雜質(zhì)含量、母液鈾濃度、漿體過(guò)濾性能產(chǎn)生影響,一般溶液鈾質(zhì)量濃度為100 g/L為最佳[14]。

        一步沉淀法指沉淀過(guò)程中氨水不間斷加入,直至溶液pH達(dá)到目標(biāo)值。兩步沉淀法指在氨水加入過(guò)程中,當(dāng)溶液pH升至4時(shí)暫停加入氨水,反應(yīng)10 min;然后繼續(xù)添加氨水,直至溶液pH達(dá)到目標(biāo)值。試驗(yàn)條件見(jiàn)表1。

        表1 沉淀反應(yīng)試驗(yàn)條件Table 1 Experimental condition of precipitation reaction

        2.4 試驗(yàn)步驟

        ADU粉末制備工藝流程[15]如圖2所示,硝酸鈾酰溶液經(jīng)ADU沉淀、ADU老化、過(guò)濾、濾餅洗滌、濾餅干燥、破碎篩分后制得ADU粉末。

        圖2 ADU粉末制備工藝流程圖Fig.2 Flow chart of ADU powder preparation process

        2.4.1 ADU沉淀及老化

        將5 L UO2(NO3)2溶液加入沉淀反應(yīng)釜中,隨即開(kāi)啟攪拌(攪拌轉(zhuǎn)速設(shè)定為100 r/min)和水浴加熱(水浴溫度設(shè)置為目標(biāo)反應(yīng)溫度),待溶液溫度穩(wěn)定至目標(biāo)反應(yīng)溫度后,開(kāi)啟蠕動(dòng)泵向溶液中加入氨水(加料速度恒定為18 mL/min),待溶液的pH達(dá)到目標(biāo)值后停止加入氨水。沉淀過(guò)程結(jié)束后關(guān)閉水浴加熱,在攪拌狀態(tài)下進(jìn)行ADU老化,老化時(shí)間30 min。

        2.4.2 ADU漿體過(guò)濾及濾餅洗滌

        2.4.3 ADU濾餅干燥及破碎篩分

        將洗滌后的ADU濾餅切割成小塊放置于料盤(pán)中均勻鋪開(kāi),裝料完畢后將料盤(pán)轉(zhuǎn)移至烘箱,在110 ℃下干燥14 h。將干燥后的ADU濾餅破碎成均勻的粉末,經(jīng)180 μm(80目)的標(biāo)準(zhǔn)篩篩分后得到目標(biāo)ADU粉末。隨即取樣檢測(cè)ADU粉末的比表面積、鈾含量。

        3 試驗(yàn)結(jié)果與討論

        3.1 ADU粉末制備

        3.1.1 終點(diǎn)pH對(duì)沉淀母液鈾濃度的影響

        在ADU沉淀過(guò)程中,往UO2(NO3)2溶液中加入氨水,因局部氨水濃度高,溶液表面立即生成黃色懸浮物;隨氨水持續(xù)加入,懸浮物不斷增多,并附著在反應(yīng)釜內(nèi)壁及攪拌槳上。待溶液pH升至3~4時(shí),溶液pH隨氨水的加入變化不大,反應(yīng)一段時(shí)間后pH開(kāi)始緩慢上升,溶液逐步轉(zhuǎn)變?yōu)辄S色漿體。當(dāng)溶液pH達(dá)到6~7時(shí),隨氨水持續(xù)加入,pH會(huì)快速升高,隨后增幅變緩直至達(dá)到目標(biāo)值。

        在鈾質(zhì)量濃度100 g/L、反應(yīng)溫度60 ℃條件下,一步沉淀法制備ADU,終點(diǎn)pH對(duì)沉淀母液鈾濃度的影響如圖3所示??梢钥闯?,當(dāng)終點(diǎn)pH由7.5上升至8.0時(shí),沉淀母液鈾質(zhì)量濃度由8.50 mg/L降低為1.26 mg/L;隨終點(diǎn)pH升高,沉淀母液鈾質(zhì)量濃度變化不大,在0.48~1.26 mg/L范圍內(nèi)波動(dòng)。這表明當(dāng)終點(diǎn)pH≥8.0時(shí),硝酸鈾酰溶液中鈾沉淀完全,且過(guò)濾時(shí)未發(fā)生穿濾現(xiàn)象。因此,為保證溶液中鈾沉淀率,并兼顧ADU沉淀母液的簡(jiǎn)化處理,確定沉淀反應(yīng)終點(diǎn)pH≥8.0。

        圖3 沉淀母液鈾濃度隨終點(diǎn)pH的變化Fig.3 Uranium concentration change of precipitated mother liquor with terminal pH

        3.1.2 反應(yīng)溫度對(duì)粉末比表面積的影響

        圖4 ADU粉末比表面積隨反應(yīng)溫度的變化Fig.4 Specific surface area change of ADU powder with reaction temperature

        3.1.3 終點(diǎn)pH對(duì)粉末鈾含量和比表面積的影響

        在鈾質(zhì)量濃度100 g/L、反應(yīng)溫度60 ℃條件下,一步沉淀法制備ADU,終點(diǎn)pH對(duì)ADU粉末比表面積和鈾含量的影響如圖5所示。隨著終點(diǎn)pH升高,ADU粉末鈾質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸下降,表明ADU粉末雜質(zhì)含量隨pH的升高而逐漸增加。多次平行試驗(yàn)結(jié)果表明ADU粉末的比表面積,隨終點(diǎn)pH的升高呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),當(dāng)終點(diǎn)pH為8.5時(shí),ADU粉末比表面積達(dá)到最大值24.55 m2/g。

        圖5 ADU粉末鈾含量和比表面積隨終點(diǎn)pH的變化Fig.5 Uranium content and specific surface area change of ADU powder with terminal pH

        3.1.4 加料方式對(duì)粉末比表面積的影響

        在鈾質(zhì)量濃度100 g/L、反應(yīng)溫度60 ℃、終點(diǎn)pH為8.0條件下,加料方式對(duì)ADU粉末比表面積的影響如圖6所示。從平行試驗(yàn)結(jié)果可看出,兩步沉淀法制備的ADU粉末比表面積均大于一步沉淀法。這主要是因?yàn)椴捎脙刹匠恋矸〞r(shí),當(dāng)溶液pH上升至4時(shí)停止加入氨水,反應(yīng)10 min,有利于晶體的長(zhǎng)大。但兩步沉淀法制備的ADU粉末比表面積太高,會(huì)導(dǎo)致分解還原制得的UO2粉末比表面積、氧鈾物質(zhì)的量比偏高,不符合芯塊制備要求(詳細(xì)數(shù)據(jù)見(jiàn)表3沉淀?xiàng)l件i),因此選用一步沉淀法制備ADU粉末。

        圖6 ADU粉末比表面積隨加料方式的變化Fig.6 Specific surface area change of ADU powder varies with feeding way

        3.2 ADU粉末分解還原

        在進(jìn)行分解還原及穩(wěn)定化操作時(shí),采用相同的試驗(yàn)參數(shù),即在(250±10)℃下保溫2 h,進(jìn)行粉末除水操作;在(450±10)℃下保溫2 h,進(jìn)行粉末分解操作;在(750±20)℃保溫3 h、H2流量1.3 m3/h下,進(jìn)行粉末還原操作。將制得的UO2粉末進(jìn)行比表面積、氧鈾物質(zhì)的量比分析,檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表3。

        表3 UO2粉末物性檢測(cè)結(jié)果Table 3 Test results of UO2 powder physical properties

        由表3可知,沉淀?xiàng)l件c、f、g、i制備的ADU粉末,經(jīng)分解還原制得的UO2粉末狀態(tài)不穩(wěn)定;沉淀?xiàng)l件b制備的5批ADU粉末,經(jīng)分解還原制得的UO2粉末比表面積均在4.0~5.0 m2/g、氧鈾物質(zhì)的量比穩(wěn)定在2.00~2.05,滿足UO2芯塊制備要求。

        4 結(jié)論

        在反應(yīng)溫度40~70 ℃范圍內(nèi),ADU粉末比表面積隨反應(yīng)溫度的增大而減小,終點(diǎn)pH升高呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì),粉末鈾含量隨終點(diǎn)pH升高而降低。

        在鈾質(zhì)量濃度100 g/L、反應(yīng)溫度60 ℃、終點(diǎn)pH 8.0條件下,采用一步沉淀法制備的ADU粉末比表面積最佳,此時(shí)經(jīng)分解還原制得的UO2粉末比表面積、氧鈾物質(zhì)的量比等參數(shù)穩(wěn)定,滿足芯塊制備要求。

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