趙佳偉，吳 濤，廖 青，潘子萌，馬子琦

(武漢工程大學(xué) 光學(xué)信息與模式識別湖北省重點實驗室，武漢 430205)

引 言

激光誘導(dǎo)等離子體指的是以某種樣品(固體、液體等)為目標靶體，用超過特定閾值的激光輻射以得到等離子體。激光誘導(dǎo)等離子體包含著大量的物理過程，如融化、汽化、電離等，可應(yīng)用于元素痕量分析[1]、脈沖激光沉積薄膜[2]、激光切割[3-4]等行業(yè)，還包括太空科學(xué)中的火星化學(xué)傳感器[5]以及用于衛(wèi)星精準定位的微推進技術(shù)[6]。經(jīng)過幾十年的飛速發(fā)展，單脈沖激光誘導(dǎo)等離子體的發(fā)展陷入瓶頸，例如，基于激光誘導(dǎo)等離子體的元素痕量檢測限無法進一步提高。使用多脈沖技術(shù)可以通過調(diào)控等離子體的電子溫度和電子密度等參數(shù)的時空分布做一些改善。

自ZHANG等人[7]提出多脈沖激光技術(shù)以后，通過增加脈沖鏈來改善激光誘導(dǎo)等離子體性能的實驗探索和理論研究不斷發(fā)展，其中，對于雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體的研究較為普遍。雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體在除波長、脈寬等激光參數(shù)[8-10]外，需要著重考慮兩脈沖之間的時間延遲、脈沖波形等。雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體主要有兩種激光組合方式：激光均垂直于靶面的共線脈沖以及其中一束激光平行于靶面的正交脈沖。從實用角度來說，共線脈沖是最簡單的方法。對于共線脈沖[11-12]而言，預(yù)脈沖燒蝕部分樣品，形成預(yù)等離子體，在一段時間延遲后，主脈沖抵達預(yù)等離子體并與之相互作用。

2003年，SCAFFIDI等人[13]通過組合飛秒和納秒激光，研究了雙脈沖激光下激光誘導(dǎo)擊穿光譜增強的原因。2013年，DIWAKAR等人[11]較為系統(tǒng)地研究了共線雙納秒激光脈沖下，脈沖間延遲及預(yù)脈沖波長對等離子體性能的影響，發(fā)現(xiàn)短波長的預(yù)脈沖提供相對較大的燒蝕質(zhì)量、較高的等離子體電子溫度和電子密度。de GIACOMO等人[14]通過實驗與理論相結(jié)合的方式對比研究了單脈沖與雙脈沖下激光誘導(dǎo)擊穿光譜，發(fā)現(xiàn)雙脈沖比單脈沖性能好的原因有幾點：(1)激光對靶材更有效的燒蝕；(2)預(yù)脈沖為主脈沖創(chuàng)造了相對低的低壓環(huán)境；(3)等離子有更高的電子溫度；(4)流體力學(xué)因素的影響，單脈沖需要對環(huán)境做功，屬于開放系統(tǒng)；而雙脈沖在單脈沖營造的環(huán)境中作用，在一定程度上屬于封閉系統(tǒng)。還有部分學(xué)者[15]關(guān)注了預(yù)主脈沖激光能量占比對雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體狀態(tài)參數(shù)的影響。

由于實驗測試條件的限制，目前對雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體的研究大多集中在等離子體演化的中后期，對等離子體早期演化的研究較少。本文中使用FLASH程序模擬得到了雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體在300ns內(nèi)的等離子體參數(shù)演化圖像，有助于進一步了解雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體光譜性能增強的物理機制。

1 理論模型

激光誘導(dǎo)等離子體屬于高能量密度物理過程，激光與固體靶相互作用產(chǎn)生的早期等離子體可視為流體，其中脈沖激光在流體動力學(xué)的能量守恒方程中被視為一個能量來源項。FLASH程序可用于模擬高能量密度物理實驗過程,以進行分析和指導(dǎo)實驗參數(shù)設(shè)置。因為等離子體中離子溫度和電子溫度不相等，通常需要對等離子體進行多溫度處理，此外,熱輻射效應(yīng)在許多高能量密度等離子體中也很重要。對于溫度的處理，部分理論研究使用的是雙溫度[16-17]模型：(1)電子通過逆韌致輻射吸收激光能量；(2)電子通過和離子的碰撞將能量傳遞給離子。FLASH程序則采用三溫度模型，除了考慮等離子體流體中電子和離子之間的能量轉(zhuǎn)移外，還通過追蹤固定數(shù)量光子能量群中的輻射能量密度來確定輻射的擴散。

描述激光誘導(dǎo)等離子體的三溫流體動力學(xué)方程組可以寫為：

(1)

(2)

(3)

pt=pi+pe+pr

(4)

比動能為v2/2,則總比能et為:

et=ei+ee+er+v2/2

(5)

式中，ee,ei,er分別是電子、離子和輻射場的比內(nèi)能。qt是總熱流，被定義為電子傳導(dǎo)qe和輻射能流qr之和：

qt=qe+qr

(6)

為了驗證FLASH程序的準確性，2013年，ORBAN等人[18]分別使用FLASH和HYDRA程序進行了激光誘導(dǎo)等離子體的2維數(shù)值模擬，發(fā)現(xiàn)使用FLASH與HYDRA得到的模擬結(jié)果吻合得很好，尤其是在低密度固體靶(鋁)的情況下，F(xiàn)LASH可以更好地再現(xiàn)實驗結(jié)果。為了進一步驗證FLASH程序是否適用于1維數(shù)值模擬，作者選取了與JOHN[19]工作相同的數(shù)值模擬參數(shù),將其設(shè)置為初始條件，分別使用FLASH和MED103模擬了激光輻射鋁靶材的演化過程。從圖1可以看出，兩者的數(shù)值模擬結(jié)果在脈沖峰值(1.5ns)前偏差較小,但FLASH程序所使用的環(huán)境氣體為具有高熱導(dǎo)率的氦氣，因此激光功率下降后(2.3ns)，等離子體羽輝仍可以保持較高的電子溫度?？紤]到FLASH是三溫度處理，MED103是一個雙溫度模型，因此FLASH在處理1維問題時應(yīng)具有更高的精度。同時，參考BARTHéLEMY[8]的實驗數(shù)據(jù)，模擬計算出一個大氣壓力下激光誘導(dǎo)鋁靶材電子溫度的空間分布。如圖2所示，對于微秒量級的演化過程，F(xiàn)LASH仍能很好地再現(xiàn)實驗結(jié)果。延時2μs時刻，與實驗結(jié)果相比，計算得到的電子溫度空間大致均勻分布，考慮到實驗測量誤差，F(xiàn)LASH數(shù)值計算結(jié)果可能更符合真實情況。延時3μs時刻，計算結(jié)果與實驗測量結(jié)果基本一致。

Fig.1 Comparison of FLASH and MED103 numerical simulation results

Fig.2 Comparison between simulation data and experimental results of FLASH

本文中所用的1維模型如圖3所示。鋁靶材的初始厚度設(shè)置為20μm，模擬實驗在充滿環(huán)境氦氣的腔室中進行，壓強為660Pa。兩束脈沖激光以共線的方式先后輻射在鋁靶材的左表面。預(yù)脈沖作為制造預(yù)等離子體的直接能量來源，它的激光參數(shù)不僅決定了預(yù)等離子的狀態(tài)而且嚴重影響主脈沖的再加熱效果。故此，本文中選取Nd∶YAG激光器的3個諧波充當預(yù)脈沖，波長分別為1064nm、532nm、266nm，探究預(yù)脈沖在雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體中發(fā)揮的作用。其中，預(yù)脈沖脈寬為5ns，激光峰值功率密度P1=5×109W/cm2，激光通量F1=26.6J/cm2。對于主脈沖，脈寬為30ns，峰值功率密度P2=4.2×109W/cm2，波長λ=10.6μm，激光通量F2=132.8J/cm2。

Fig.3 Theoretical model of laser induction

2 數(shù)值模擬結(jié)果

2.1 預(yù)主脈沖延時對等離子體參數(shù)的影響

預(yù)主脈沖延時在雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體中起著重要的作用，它決定了預(yù)等離子體以何種狀態(tài)與主脈沖相互作用，從而影響靶材的燒蝕效率和等離子體的再加熱過程。脈沖延時過短，預(yù)等離子體未充分膨脹，達不到最佳效果。相反，過長的脈沖延時造成預(yù)等離子體過度冷卻。因此，一個最佳的延時時間隨實驗條件而定。預(yù)主脈沖延時分別為32ns，48ns，98ns，148ns和248ns時，靶表面溫度隨時間的變化曲線(預(yù)脈沖波長均為1064nm)如圖4所示。由于預(yù)脈沖的參數(shù)一致，在前30ns，靶表面溫度相同，隨著預(yù)脈沖激光強度的變化而變化。當脈沖延時小于50ns時，靶表面溫度隨時間的曲線基本相同，第2個電子溫度峰值出現(xiàn)的時間僅有微小差異。值得注意的是，脈沖間延時為98ns時，靶表面溫度在主脈沖作用之前已經(jīng)降到了接近室溫，此時可視為靶面重新冷卻為固態(tài)。隨著主脈沖的到來，靶面溫度回升，但極值遠遠小于短延時下第2個電子溫度峰值,特別當脈沖延時大于150ns時，靶面在主脈沖作用前過度冷卻，且主脈沖激光對靶材的再加熱效果大幅下降。

Fig.4 Variation of electron temperature on target surface with time under different pre-main pulse delay

BOGAERTS等人[20]的結(jié)果顯示，在100ns的脈沖延時下，靶材幾乎在第2個激光脈沖到來之前已經(jīng)冷卻凝固。de GIACOMO等人[14]也報道了類似的行為，指出兩個激光脈沖的耦合效應(yīng)僅對低于100ns的脈沖延時有效，因為對于微秒量級的脈沖延時，靶材表面有足夠的時間達到冷卻平衡。MAO等人[21]討論了這一點，隨著脈沖延時的增加，第1個等離子體的影響逐漸變得不那么重要。

2.2 預(yù)脈沖波長

為了研究預(yù)脈沖波長對等離子體的影響，固定預(yù)主脈沖延時為48ns，圖5是預(yù)脈沖波長為1064nm時電子溫度Te及電子密度ne(單位是cm-3)的時空分布圖。時間零點對應(yīng)于激光脈沖的初始時刻，坐標零點為鋁靶的左表面位置。如圖5a所示，主脈沖的能量吸收區(qū)域分布在距離靶面0.3cm外，時間起點約為60ns，最高電子溫度達到109.7eV。對于波長為10.6μm的CO2激光而言，臨界電子密度為1019cm-3，通過觀察電子密度輪廓圖可知(見圖5b)，能量吸收區(qū)域?qū)?yīng)的電子密度在臨界電子密度附近，因此主脈沖的激光能量主要在此處沉積。激光結(jié)束后，在電子熱傳導(dǎo)的作用下，形成了陡峭的電子溫度分布梯度：等離子體羽輝的溫度逐漸均勻化且遠離靶面[22]，但等離子體的電子溫度漸漸降低。

Fig.5 Spatial and temporal distribution of electron temperature and electron density at 1064nm

此外，在電子密度時空分布圖(見圖5b)中可觀察到兩道電子密度較高的屏障。第1道處在距離靶面較近的位置(x=0.3cm),對應(yīng)于上文中的臨界電子密度，形成于48ns并持續(xù)到300ns。第2道屏障位于距靶面約1.2cm處，初步顯現(xiàn)于150ns并在后續(xù)的時間不斷增強。通過追蹤靶材粒子可知，此屏障對應(yīng)鋁等離子體的邊緣位置。由于預(yù)脈沖所用的脈寬和波長較小，可有效燒蝕靶面。在相爆炸的作用下，大量的靶材飛濺，隨著主脈沖的到來，飛濺的靶材被進一步電離，并在預(yù)等離子體創(chuàng)造的低壓環(huán)境中迅速膨脹。由于氦氣的熱導(dǎo)率較高(146.2mW·m-1·K-1)，脈沖激光結(jié)束后，在熱傳導(dǎo)的作用下，溫度從靶材轉(zhuǎn)移到周圍的緩沖氣體上，緩沖氣體在高溫狀態(tài)下迅速膨脹得以反向擠壓等離子體，形成了這道等離子體屏障。

圖6和圖7分別為預(yù)脈沖波長為530nm和266nm時，電子溫度和電子密度的時空分布圖。預(yù)脈沖波長為530nm時，燒蝕動力學(xué)發(fā)生了些許變化。對于電子溫度而言(見圖6a)，不僅最大電子溫度降低到106.0eV，而且高溫氦氣等離子體的范圍也有略微縮小，但總體看來，等離子體及羽輝的時空分布基本保持一致。預(yù)脈沖波長為266nm時，最大電子溫度進一步降低到101.9eV(如圖7a所示)，但更值得注意的是，高溫羽輝的寬度大幅度降低。與預(yù)脈沖波長為1064nm的結(jié)果相比，200ns時等離子體的羽輝寬度從3.0cm縮減到了0.7cm，縮減幅度約為3倍，而核心區(qū)域的電子溫度僅下降約10eV。此外必須指出，盡管預(yù)脈沖的波長不同，但300ns時刻鋁等離子體的空間范圍基本相同。

Fig.6 Spatial and temporal distribution of electron temperature and electron density at 530nm

Fig.7 Spatial and temporal distribution of electron temperature and electron density at 266nm

對于不同預(yù)脈沖波長的等離子體參數(shù)時空分布而言，其中最為顯著的是電子溫度的變化。雖然改變的是預(yù)脈沖的波長，但在預(yù)脈沖階段，電子溫度并未發(fā)生明顯差異，反而在主脈沖階段有較為明顯的改變。隨著預(yù)脈沖波長的增加，等離子體的最高電子溫度有輕微提升，且高溫羽輝的范圍也有所擴大。這些數(shù)值模擬結(jié)果可以從能量吸收機制的角度來解釋，預(yù)脈沖主要靠多光子電離吸收能量，但對主脈沖激光，逆韌致輻射在能量吸收機制中起主要作用。在FLASH程序中，通過逆軔致輻射(inverse bremsstrahlung，IB)頻率因子νIB計算逆韌致輻射過程：

(7)

式中,ne是電子密度,nc表示臨界電子密度，νe,i是電子離子碰撞頻率：

(8)

式中，me是電子質(zhì)量，Z是等離子體的平均電離數(shù)，e是電子電荷，lnΛ是庫侖對數(shù)，Λ為德拜數(shù)，kB是玻爾茲曼常數(shù),Te是電子溫度。因此，逆軔致輻射系數(shù)取決于電子密度和電子溫度以及激光波長：

(9)

式中，c是真空中的波速，λ為激光的波長。

從(9)式可以看出，逆軔致輻射系數(shù)隨著激光波長、電子密度和電子溫度的增大而增大，在本文中，就主脈沖峰值時刻而言，圖5所示的預(yù)脈沖波長、電子溫度及電子密度均高于其它方案，因此νIB系數(shù)越大，預(yù)等離子體對主脈沖的能量吸收率也越大，解釋了圖5～圖7中雙脈沖激光等離子體參數(shù)隨預(yù)脈沖波長的變化規(guī)律。

2.3 燒蝕質(zhì)量

共線雙脈沖激光誘導(dǎo)等離子體必須考慮激光對靶材的燒蝕效果，尤其是主脈沖對靶材的再加熱效果。本節(jié)中通過研究靶材及其附近質(zhì)量密度的變化來探索不同的預(yù)脈沖波長下靶材的燒蝕情況。預(yù)脈沖波長為1064nm時，質(zhì)量密度分布如圖8a所示。初期，預(yù)脈沖燒蝕鋁靶材表面，少量靶材飛濺，同時產(chǎn)生的沖擊波擠壓靶材到更高的質(zhì)量密度。在主脈沖峰值時刻，膨脹的等離子體產(chǎn)生壓力將一部分燒蝕材料推向靶材，融化的靶材質(zhì)量密度再次升高。激光輻照結(jié)束后，在熱傳導(dǎo)的作用下，高溫的等離子體持續(xù)融化靶材。預(yù)脈沖波長變短后，波長為530nm時的靶材質(zhì)量密度分布圖如圖8b所示。當預(yù)脈沖波長為266nm時，情況發(fā)生了明顯變化(見圖8c)，預(yù)脈沖作用于鋁靶材的融化效果大于沖擊波的壓縮能力，靶材的質(zhì)量密度ρ(單位為g·cm-3)初步下降，當主脈沖抵達時，靶材質(zhì)量密度進一步降低形成鋁蒸氣。

Fig.8 Mass density distribution of target material at different pre-pulse wavelengths

盡管預(yù)脈沖波長影響燒蝕出的靶材質(zhì)量，但預(yù)脈沖激光創(chuàng)造的等離子體屏障才是影響主脈沖與靶材能量耦合效率的重要因素。因此，計算出36ns時激光能量沉積的空間位置。如圖9所示，預(yù)脈沖波長為266nm時，激光能量沉積在靠近靶面的位置相對強烈，而預(yù)脈沖波長為1064nm時，激光能量沉積的峰值位置在遠離靶面的同時,強度降低到前者的約1/4。分析可知：長的預(yù)脈沖波長，壓縮靶材的同時部分靶材產(chǎn)生飛濺，遠離靶材表面的電子密度臨界面對主脈沖產(chǎn)生屏蔽效應(yīng)，則主脈沖主要與預(yù)燒蝕的等離子體相互作用，從而導(dǎo)致等離子體的溫度提高；短的預(yù)脈沖波長，等離子體電子密度臨界面靠近靶材表面，主脈沖可以通過熱傳導(dǎo)與靶材進行較高效的能量耦合，靶材吸收了部分能量進一步融化，因此遠離靶面的等離子體的電子溫度相對降低。

Fig.9 Spatial distribution of laser energy deposition at different pre-pulse wavelengths

3 結(jié) 論

使用FLASH程序包模擬了一維納秒組合雙脈沖激光輻射鋁靶材的演化過程。研究發(fā)現(xiàn)，組合脈沖的預(yù)主脈沖延應(yīng)低于100ns，以保障主脈沖的再加熱效應(yīng)。通過電子密度、電子溫度的時空變化確定了逆韌致輻射在能量吸收機制中的主導(dǎo)地位：預(yù)脈沖波長越長，等離子體有較高的電子溫度和范圍更大的羽輝。從電子密度時空分布圖可看出，預(yù)等離子體的屏障作用對主脈沖的再加熱效果具有重要影響：預(yù)脈沖波長越長，預(yù)等離子體電子臨界密度越低，等離子體屏蔽效應(yīng)越強且位置越遠離靶面。通過計算燒蝕質(zhì)量發(fā)現(xiàn)：長的預(yù)脈沖波長，因為較強的屏蔽效應(yīng)減弱了主脈沖與靶材的耦合效率，故靶材的融化效果較差。