張雅群，朱佩，熊進(jìn)蘇，孫麗娟，葉文瑩，孫婧元

（1 浙江大學(xué)圖書館，浙江 杭州 310027；2 浙江大學(xué)化工工程與生物工程學(xué)院，浙江 杭州 310027）

隨著國民經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，中國已經(jīng)成為世界聚烯烴的第一生產(chǎn)大國，聚烯烴技術(shù)進(jìn)展已引起科學(xué)界和產(chǎn)業(yè)界的廣泛關(guān)注。采用流化床反應(yīng)器進(jìn)行烯烴聚合是其生產(chǎn)的主流工藝，不僅具有簡單、穩(wěn)定、安全環(huán)保的優(yōu)勢，同時(shí)還能降低生產(chǎn)成本，受到眾多工業(yè)企業(yè)的青睞。圍繞聚烯烴流化床技術(shù)領(lǐng)域，國內(nèi)外學(xué)者從多個(gè)角度進(jìn)行分析研究。

在工藝技術(shù)研究方面，吳瑾等針對氣相聚乙烯裝置，研究聚合反應(yīng)溫度控制的優(yōu)化；時(shí)強(qiáng)等以烯烴聚合流化床反應(yīng)器為研究對象，對氣固流化床中顆粒團(tuán)聚的形成和演化進(jìn)行研究；Sbaaei等從動態(tài)建模的角度對聚烯烴流化床進(jìn)行分析研究；舒巍等對氣相法聚丙烯工藝技術(shù)的發(fā)展進(jìn)行分析研究；董陽陽等對中國聚烯烴產(chǎn)業(yè)現(xiàn)狀及工藝特點(diǎn)進(jìn)行分析。

在催化劑技術(shù)研究方面，周浪嶼等對聚丙烯、聚乙烯中催化劑計(jì)量系統(tǒng)運(yùn)行以及催化劑變化對烯烴聚合工藝及產(chǎn)品性能的影響開展研究分析；Yang等對流化床反應(yīng)器中采用茂金屬催化劑進(jìn)行聚乙烯、聚丙烯聚合反應(yīng)進(jìn)行研究；Shamiri等對Ziegler-Natta 和茂金屬催化劑對聚烯烴結(jié)構(gòu)、性能和加工能力的影響開展研究；張麗霞對Unipol氣相法聚乙烯工藝技術(shù)進(jìn)展進(jìn)行分析，得出該技術(shù)工藝的核心是氣相流化床反應(yīng)技術(shù)和催化劑技術(shù)，兩個(gè)技術(shù)伴隨發(fā)展。

這些研究雖然在一定程度上反映了聚烯烴流化床領(lǐng)域技術(shù)的發(fā)展?fàn)顩r，但仍然存在著一些不足。國內(nèi)外相關(guān)的研究主要集中在聚烯烴流化床領(lǐng)域具體技術(shù)的發(fā)展，或是針對聚乙烯或聚丙烯等生產(chǎn)技術(shù)開展技術(shù)進(jìn)展分析，但對于整個(gè)領(lǐng)域的技術(shù)發(fā)展全貌以及世界競爭格局方面缺乏相關(guān)的研究。聚烯烴作為最具廣泛應(yīng)用價(jià)值的工業(yè)產(chǎn)品，把握領(lǐng)域研究動態(tài)，掌握世界競爭格局，對于我國相關(guān)企業(yè)發(fā)展具有重要意義。因此，本文以Innography專利數(shù)據(jù)庫中的聚烯烴流化床領(lǐng)域?qū)＠麨閿?shù)據(jù)源，通過專利計(jì)量進(jìn)行聚烯烴流化床領(lǐng)域技術(shù)的可視化研究，綜合運(yùn)用Derwent Innovation 以及Derwent Data Analyzer，探索聚烯烴流化床領(lǐng)域全球發(fā)展態(tài)勢、競爭格局以及技術(shù)創(chuàng)新前沿。

1 數(shù)據(jù)來源與研究方法

專利是科研產(chǎn)出的重要表現(xiàn)形式之一，是科技研發(fā)活動中定義明確的發(fā)明成果的法定代表，普遍認(rèn)為是表征科技創(chuàng)新的強(qiáng)有力的指標(biāo)。專利信息計(jì)量是將專利分析、文獻(xiàn)計(jì)量和信息計(jì)量學(xué)的原理和方法用于專利文獻(xiàn)和專利信息的定量分析，從而為從事專利活動、科技創(chuàng)新、市場競爭和管理決策提供服務(wù)。本文采用專利信息計(jì)量法對聚烯烴流化床領(lǐng)域的專利信息進(jìn)行采集、處理和統(tǒng)計(jì)分析，以報(bào)表、圖表、矩陣和網(wǎng)絡(luò)等方式提供可視化的分析結(jié)果，不僅能夠準(zhǔn)確揭示全球及各個(gè)國家（地區(qū)）、組織機(jī)構(gòu)等技術(shù)研發(fā)的重點(diǎn)，探析當(dāng)前全球聚烯烴流化床領(lǐng)域?qū)＠植几窬趾颓把責(zé)狳c(diǎn)，也能為我國聚烯烴流化床技術(shù)發(fā)展提供決策參考。

經(jīng)過對聚烯烴流化床工藝技術(shù)的背景調(diào)研后，確定流化床和烯烴聚合為該技術(shù)領(lǐng)域兩個(gè)主要的檢索要素，制訂檢索要素表，如表1所示。

表1 流化床聚烯烴技術(shù)工藝的檢索要素表

本文采用Innography 專利數(shù)據(jù)庫，基于上述檢索要素形成檢索策略。由于聚烯烴流化床技術(shù)歷史沿革長，近二十年的專利申請難以形成領(lǐng)域技術(shù)全貌，因此本文分析20 世紀(jì)50 年代至今領(lǐng)域內(nèi)的專利，并針對不同發(fā)展階段的專利進(jìn)一步進(jìn)行分析，探究聚烯烴領(lǐng)域的研究發(fā)展動向。經(jīng)檢索，獲得1951—2020 年跨度70 年期間基于流化床反應(yīng)器的烯烴聚合反應(yīng)工藝技術(shù)領(lǐng)域的專利14628件。專利文獻(xiàn)檢索時(shí)間為2021年4月15日。

2 總體分析

2.1 專利年度申請及授權(quán)趨勢

全球范圍內(nèi)聚烯烴流化床技術(shù)專利申請及授權(quán)量情況如圖1所示，該領(lǐng)域?qū)＠暾埓笾驴梢苑譃槿齻€(gè)階段：①技術(shù)萌芽期，早在1951 年便出現(xiàn)了該領(lǐng)域的專利申請，1977年以前，每年有零星的專利申請，技術(shù)不斷萌芽；②技術(shù)發(fā)展期，從1978—1999 年，專利申請量在經(jīng)過一段時(shí)間的低速增長后，開始快速增長，尤其是在1986—1999年，該領(lǐng)域的專利申請量增長速度加快，呈現(xiàn)一個(gè)指數(shù)增長的趨勢；③技術(shù)穩(wěn)定期，聚烯烴流化床技術(shù)歷時(shí)半個(gè)多世紀(jì)的發(fā)展，從2000年開始經(jīng)過短暫的回調(diào)，技術(shù)發(fā)展相對成熟，每年的專利申請量在400件上下浮動。發(fā)明專利的審查周期通常為2～3年，因此專利的授權(quán)量整體趨勢相比申請趨勢后延，且經(jīng)過審查后獲得授權(quán)的專利量相比于申請量有所下降，尤其是1996—2000年出現(xiàn)的申請高峰，在授權(quán)專利上并未出現(xiàn)如此大的起伏。由于2018年之后的專利申請還未全部公開，近兩年的專利申請量無法準(zhǔn)確統(tǒng)計(jì)，聚烯烴流化床技術(shù)目前屬于技術(shù)穩(wěn)定期，預(yù)測其專利申請會維持在四五百件上下。

圖1 全球流化床聚烯烴技術(shù)工藝專利申請和授權(quán)年度趨勢

2.2 專利技術(shù)原創(chuàng)國與技術(shù)目標(biāo)國

2.2.1 專利技術(shù)原創(chuàng)國家/地區(qū)

專利發(fā)明人的國家（inventor location）可以體現(xiàn)專利技術(shù)的原創(chuàng)地區(qū)，衡量各個(gè)國家在領(lǐng)域內(nèi)的技術(shù)創(chuàng)新實(shí)力。經(jīng)分析，來自全球55個(gè)國家/地區(qū)的發(fā)明人為聚烯烴流化床領(lǐng)域的專利技術(shù)創(chuàng)新做出貢獻(xiàn)，其中排名前十的發(fā)明人國家/地區(qū)如圖2 所示。領(lǐng)域內(nèi)主要發(fā)明人國家為美國、法國、日本、德國等，其中來自美國的發(fā)明人技術(shù)創(chuàng)新能力強(qiáng)勁，實(shí)力突出，占專利申請總量的41.6%，可見美國在該領(lǐng)域上有強(qiáng)大的研發(fā)能力，并且遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過德國、法國和日本等國家。中國發(fā)明人的專利量為603 件，排名第7，僅占總申請量的4.1%，我國在該領(lǐng)域的研發(fā)能力與美國有著極大的差距。

圖2 聚烯烴流化床領(lǐng)域原創(chuàng)國家/地區(qū)排名前十分布圖

2.2.2 專利技術(shù)目標(biāo)國家/地區(qū)

專利申請國（source jurisdiction）可以體現(xiàn)專利權(quán)人需要在哪些國家或地區(qū)保護(hù)該發(fā)明，這一參數(shù)也反映了該發(fā)明未來可能的實(shí)施國家或地區(qū)。聚烯烴流化床專利申請國的分布如圖3所示，可以發(fā)現(xiàn)其全球?qū)＠饕植荚诿绹?、歐盟、日本、中國等地，且該領(lǐng)域的專利技術(shù)在美國應(yīng)用稍微居多外，在各國的技術(shù)應(yīng)用較為平均，該技術(shù)領(lǐng)域在全球的專利申請都較為廣泛。這同樣也可以從流化床聚烯烴工藝技術(shù)領(lǐng)域的PCT （專利合作條約，patent cooperation treaty） 國際專利申請（WIPO）（1494 件）、歐洲專利局（EPO）申請（1882 件）中得出，說明很多專利權(quán)人都非常注重技術(shù)的區(qū)域保護(hù)，利用WIPO和EPO的專利申請同時(shí)對多個(gè)國家或者地區(qū)申請保護(hù)。對比于原創(chuàng)國家/地區(qū)分布（占比4.1%），我國在目標(biāo)國家/地區(qū)的占比增加到11.8%，且與排名首位的美國差距較小，表明各申請人非常重視聚烯烴在中國的市場。進(jìn)一步分析中國專利的發(fā)明人來源，1720 件中國專利，發(fā)明人來自美國有545件，排名首位，可見美國企業(yè)非常關(guān)注中國市場，在聚烯烴流化床領(lǐng)域布局大量專利，國內(nèi)研發(fā)單位與企業(yè)需要引起重視。

圖3 專利技術(shù)目標(biāo)國家/地區(qū)分布地圖（單位：件）

主要技術(shù)目標(biāo)國家/地區(qū)專利申請趨勢如圖4所示（近兩年的專利申請部分還未公開，相關(guān)數(shù)據(jù)不具有太大參考價(jià)值），從圖4 中可以看出，美國是技術(shù)的先驅(qū)者，最早在流化床聚烯烴領(lǐng)域申請專利，隨后是歐盟與日本。中國1985 年正式實(shí)施專利法，專利的申請起點(diǎn)相比國外起步較晚。細(xì)究專利的技術(shù)來源，發(fā)現(xiàn)國內(nèi)最早的專利申請不是國內(nèi)研究機(jī)構(gòu)，而是美國聯(lián)合碳化物公司（現(xiàn)為美國陶氏化工全資附屬公司），可見國外相關(guān)企業(yè)非常懂得用專利制度來搶占市場先機(jī)。近十年，美國與歐盟專利申請穩(wěn)中有降，而中國市場愈發(fā)受到各國重視，專利申請呈現(xiàn)不斷上漲的趨勢，國內(nèi)相關(guān)企業(yè)與研發(fā)機(jī)構(gòu)要加強(qiáng)技術(shù)研發(fā)，借鑒美國、歐洲等相關(guān)的技術(shù)積累，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)技術(shù)突破，站穩(wěn)中國市場。

圖4 主要技術(shù)目標(biāo)國家/地區(qū)專利申請趨勢分布

3 聚烯烴流化床技術(shù)發(fā)展與技術(shù)功效

3.1 全球技術(shù)總體分布

專利地圖基于專利資訊，采用統(tǒng)計(jì)分析方法，呈現(xiàn)可分析解讀的圖表訊息，使其具有地圖指向功能。通過對專利地圖的分析，可以發(fā)現(xiàn)在技術(shù)相對密集領(lǐng)域的技術(shù)發(fā)展機(jī)會點(diǎn)，進(jìn)而對現(xiàn)有技術(shù)進(jìn)行改進(jìn)，激發(fā)創(chuàng)造新的技術(shù)。本文采用德溫特專利地圖功能對全球?qū)＠夹g(shù)研發(fā)方向進(jìn)行了總體揭示，如圖5所示。從圖中不難發(fā)現(xiàn)該領(lǐng)域研發(fā)主要圍繞在三個(gè)方面，一是聚合反應(yīng)過程，包括聚合反應(yīng)動力學(xué)、反應(yīng)器及聚合過程的優(yōu)化和控制等；二是催化劑及催化劑有關(guān)以及助催化劑等；三是以產(chǎn)品應(yīng)用為導(dǎo)向的聚合物結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系。進(jìn)一步觀察，可以發(fā)現(xiàn)涉及催化劑相關(guān)部分形成了幾個(gè)比較聚類的專利地圖，分別為自由基聚合引發(fā)劑、Ziefler-Natta 催化劑、Phillips 鉻系催化劑和茂金屬催化劑，均是烯烴聚合中使用最廣泛的催化劑類型。同時(shí)也可以發(fā)現(xiàn)右下角聚丙烯的集合相對獨(dú)立，表明丙烯聚合工藝與乙烯、丁烯聚合的工藝存在較大的差別。

圖5 基于流化床聚烯烴技術(shù)工藝的專利地圖

3.2 技術(shù)發(fā)展與研究前沿

3.2.1 技術(shù)演化

圖6為聚烯烴流化床領(lǐng)域近半個(gè)世紀(jì)以來專利技術(shù)在各個(gè)不同時(shí)期的文本聚類環(huán)狀圖。圖中的內(nèi)環(huán)代表一級技術(shù)點(diǎn)，外環(huán)代表該一級技術(shù)點(diǎn)下的二級技術(shù)點(diǎn)，環(huán)的大小代表該技術(shù)點(diǎn)的專利量。從圖6 中可以看出，聚烯烴流化床領(lǐng)域，在技術(shù)萌芽期，相關(guān)專利申請主要集中在聚合過程中對分子量的控制，聚合中的催化劑主要涉及過渡金屬、四氯化鈦、鉻化合物。在技術(shù)發(fā)展期，對α-烯烴的相關(guān)研發(fā)成為重點(diǎn)，其余的研發(fā)主要集中在涉及過渡金屬、催化體系、助催化劑以及電子供體等催化劑范疇的技術(shù)保護(hù)與產(chǎn)品開發(fā)。在技術(shù)穩(wěn)定期，催化劑的相關(guān)研究經(jīng)歷了技術(shù)萌芽期、技術(shù)發(fā)展期的不斷發(fā)展，成為技術(shù)穩(wěn)定期的重點(diǎn)開發(fā)領(lǐng)域，尤其是茂金屬相關(guān)的催化劑，成為專利技術(shù)保護(hù)的重點(diǎn)方向，同時(shí)涉及聚合反應(yīng)器的專利技術(shù)開始涌現(xiàn)。在最近的熱點(diǎn)技術(shù)中，聚合反應(yīng)器的相關(guān)專利技術(shù)超過茂金屬以及催化系統(tǒng)，成為技術(shù)研發(fā)的熱點(diǎn)方向。聚烯烴流化床領(lǐng)域技術(shù)歷時(shí)近半個(gè)世紀(jì)的發(fā)展，催化劑的相關(guān)研究在各個(gè)技術(shù)發(fā)展時(shí)期都是研究的一個(gè)重要方向，其技術(shù)的發(fā)展總是將工藝發(fā)展和催化劑技術(shù)發(fā)展聯(lián)系起來，以確保新技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用。近幾年聚合反應(yīng)器逐步成為研發(fā)的一個(gè)重點(diǎn)方向，越來越多的領(lǐng)域競爭者在關(guān)注催化劑技術(shù)的同時(shí)，更加注重反應(yīng)器的研發(fā)保護(hù)。

圖6 全球聚烯烴流化床專利技術(shù)演進(jìn)文本聚類環(huán)狀圖

3.2.2 領(lǐng)域內(nèi)的專利技術(shù)分布

為了進(jìn)一步揭示聚合反應(yīng)技術(shù)研發(fā)的重點(diǎn)與熱點(diǎn)，本文在專利地圖與文本聚類的基礎(chǔ)上，對專利進(jìn)行了技術(shù)上更細(xì)致的劃分，分為原料體系、進(jìn)料工藝、聚合動力學(xué)控制、催化劑工藝、冷凝工藝以及分離和回收工藝，并對領(lǐng)域內(nèi)所有的專利逐一進(jìn)行人工技術(shù)分支的標(biāo)引，得到了各技術(shù)分支的對應(yīng)專利，統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)如表2所示。從表中可以看出，催化劑工藝相關(guān)的專利為10238件，占該領(lǐng)域總專利申請量的69.99%，是該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。其次是聚合動力學(xué)的控制，包括對原料濃度、溫度、原料分壓、反應(yīng)器壓強(qiáng)以及氣體和液體流化速度等的控制，相關(guān)專利為7452 件，占比接近總申請量的50.94%，是該領(lǐng)域另一研究核心方向。冷凝工藝是該領(lǐng)域的主要技術(shù)難點(diǎn)之一，由于烯烴聚合反應(yīng)是強(qiáng)放熱反應(yīng)，反應(yīng)過程中會放出大量的熱，對聚合熱效應(yīng)的控制具有重要意義。首先，若反應(yīng)器撤熱能力差、聚合熱無法及時(shí)撤除，反應(yīng)器內(nèi)極易產(chǎn)生局部熱點(diǎn)，進(jìn)一步引起聚合產(chǎn)物團(tuán)聚結(jié)塊并堵塞反應(yīng)器，嚴(yán)重的會導(dǎo)致停車故障。其次，反應(yīng)器產(chǎn)熱速率與撤熱速率曲線的相互關(guān)系決定了反應(yīng)器的熱穩(wěn)定性，即當(dāng)操作條件出現(xiàn)偏離定態(tài)擾動時(shí)，反應(yīng)器能否恢復(fù)或保持所有定態(tài)所規(guī)定的操作狀態(tài)。最后，反應(yīng)器的撤熱能力決定了生產(chǎn)負(fù)荷的大小，要想提升裝置產(chǎn)能，必須采取措施提高反應(yīng)器的撤熱能力。因此，如何在冷凝工藝中將聚合熱及時(shí)撤除是該領(lǐng)域最關(guān)注的技術(shù)發(fā)明點(diǎn)之一。此外，該領(lǐng)域的申請專利還相對集中在進(jìn)料工藝、原料體系構(gòu)成以及回收和分離工藝等方面。

表2 全球流化床聚烯烴專利技術(shù)分支的專利申請量

3.2.3 技術(shù)功效矩陣

技術(shù)功效矩陣分析是一種可用于尋找解決具體技術(shù)問題的專利技術(shù)，也可用于尋找技術(shù)空白點(diǎn)、技術(shù)研發(fā)熱點(diǎn)和突破點(diǎn)。在上述6 個(gè)技術(shù)分類的基礎(chǔ)上，對專利技術(shù)的功效進(jìn)行劃分，分為烯烴聚合生產(chǎn)速率的控制、烯烴聚合產(chǎn)率的控制、聚烯烴分子量及其分布的可控合成、烯烴聚合過程團(tuán)聚及結(jié)塊控制、聚烯烴結(jié)構(gòu)的可控合成這5個(gè)功效。

全球?qū)＠闹饕夹g(shù)分支（橫坐標(biāo)）和功效（縱坐標(biāo)）如圖7 所示。從技術(shù)分支上看，全球?qū)＠暾垷狳c(diǎn)的集中順序?yàn)榇呋瘎┕に?、聚合動力學(xué)控制、進(jìn)料工藝、原料體系、冷凝工藝以及回收和分離工藝。從功效分類來看，全球?qū)＠麩狳c(diǎn)的集中順序?yàn)榫巯N分子量及其分布的可控合成、烯烴聚合過程團(tuán)聚及結(jié)塊控制、聚烯烴結(jié)構(gòu)的可控合成、烯烴聚合產(chǎn)率的控制以及烯烴聚合生產(chǎn)速率的控制等。

圖7 基于流化床反應(yīng)器的烯烴聚合工藝功效矩陣

利用催化劑工藝進(jìn)行烯烴聚合產(chǎn)物的分子量可控合成的專利最多，因?yàn)榫巯N的分子量是影響樹脂產(chǎn)物的性能的重要因素之一，而且利用催化劑調(diào)控聚烯烴的分子量是最常用也最有效的方法之一。涉及催化劑工藝的專利數(shù)量最多，催化劑是烯烴聚合過程中很重要的一項(xiàng)工藝，涉及聚合反應(yīng)的引發(fā)、聚合產(chǎn)物性質(zhì)的控制等。此外，原料體系構(gòu)成、原料的進(jìn)料方式、聚合反應(yīng)動力學(xué)控制、反應(yīng)熱撤除能力、氣液分離能力等都是影響聚烯烴分子量的重要因素。

從技術(shù)功效圖來看，目前在烯烴聚合產(chǎn)率控制和烯烴聚合速率控制這兩個(gè)功效分類上專利申請量相對較少，特別是在提高產(chǎn)率節(jié)省成本上還有較大的技術(shù)研發(fā)與專利申請空間。

4 領(lǐng)域機(jī)構(gòu)競爭力

4.1 全球?qū)＠暾埲?/h3>

對聚烯烴流化床領(lǐng)域內(nèi)的申請人進(jìn)行分析，全球?qū)＠暾埲伺琶笆绫?所示。從表3中可以發(fā)現(xiàn)，全球排名前十的申請人主要來自美國、歐洲跟日本，沒有一家企業(yè)來自中國。中國申請人排名首位的是中國石化集團(tuán)有限公司，在全球排名14位，且申請量僅為陶氏公司的5.68%。值得注意的是，陶氏公司、利安德巴塞爾工業(yè)公司、穆巴達(dá)拉投資公司、英國石油公司和埃克森美孚公司排名前五的申請人，專利申請量達(dá)到了總申請量的57.36%，其中陶氏公司一個(gè)申請人的占比就達(dá)到了23.5%，表明該領(lǐng)域存在著較強(qiáng)的技術(shù)壟斷現(xiàn)象。

表3 全球?qū)＠暾埲伺琶笆?/p>

全球排名前五申請人的專利技術(shù)布局情況如圖8 所示。從圖8 中可以看出，五家企業(yè)在6 個(gè)專利技術(shù)領(lǐng)域均有涉及和布局，催化劑工藝是核心申請人重點(diǎn)布局方向，緊隨其后的是聚合動力學(xué)控制與進(jìn)料工藝。陶氏公司作為領(lǐng)域內(nèi)的領(lǐng)頭羊，在除回收和分離工藝領(lǐng)域外都表現(xiàn)出較強(qiáng)的技術(shù)實(shí)力，尤其是在催化劑工藝領(lǐng)域，申請了2683 件專利，占到企業(yè)專利申請總量的78%（由于專利一般保護(hù)的是一個(gè)或多個(gè)工藝，故占比之和會超過1）。穆巴達(dá)拉投資公司是五家企業(yè)中唯一一家在聚合動力學(xué)控制領(lǐng)域?qū)＠砍^催化劑工藝的申請人，可見該公司非常注重在聚合動力學(xué)控制方面的技術(shù)研發(fā)。回收和分離工藝作為6 個(gè)技術(shù)方向中的冷門技術(shù)，專利申請量最少，五大巨頭企業(yè)在該領(lǐng)域內(nèi)的專利布局實(shí)力相當(dāng)，可以作為中小企業(yè)進(jìn)入該領(lǐng)域進(jìn)行技術(shù)競爭的一個(gè)突破口。

圖8 全球排名前五申請人專利技術(shù)布局

圖9為全球核心申請人專利技術(shù)效果分布。從圖9中可以發(fā)現(xiàn)，陶氏企業(yè)實(shí)力最強(qiáng)，五大技術(shù)效果提升都十分關(guān)注，尤其是在烯烴聚合生產(chǎn)速率的控制以及烯烴聚合產(chǎn)率的控制方面，在核心申請人中占據(jù)半壁江山。在五大技術(shù)效果中，聚烯烴的分子量及其分布的可控合成是各家企業(yè)關(guān)注的焦點(diǎn)，尤其是穆巴達(dá)拉投資公司，涉及聚烯烴流化床領(lǐng)域的專利有44.3%圍繞這方面。其次是烯烴聚合過程團(tuán)聚及結(jié)塊控制，除陶氏公司外，利安德巴賽爾工業(yè)公司與英國石油公司均十分關(guān)注。在聚烯烴結(jié)構(gòu)可控合成方面的效果提升上，五家企業(yè)實(shí)力相對均衡。

圖9 全球核心申請人專利技術(shù)效果分布

4.2 中國專利申請人

對中國專利申請人進(jìn)行分析，排名前十的申請人如表4所示。申請量最多的是陶氏公司，前十位中，中國本土申請人僅占三席，分別是中國石化集團(tuán)有限公司、浙江大學(xué)和中國石油天然氣集團(tuán)公司，其余均為國外企業(yè)，且7家外國企業(yè)均是全球排名前十的申請人，可見外國巨頭公司非?？粗刂袊袌?，已提前布局大量專利。

表4 中國專利申請人排名前十

中國專利排名前五申請人的專利技術(shù)布局情況如圖10所示，催化劑工藝依舊是重點(diǎn)布局的領(lǐng)域，5 家企業(yè)均有近1/3 專利布局在催化劑領(lǐng)域。陶氏公司在中國布局專利與全球策略相同，重點(diǎn)布局在催化劑工藝，其次是聚合動力學(xué)控制以及進(jìn)料工藝。中國石化集團(tuán)有限公司作為國內(nèi)本土企業(yè)中的翹楚，重點(diǎn)方向在聚合動力學(xué)控制，其次是催化劑工藝，但兩個(gè)方向的專利布局量均不及陶氏公司，僅在回收分離工藝方面有些許優(yōu)勢，專利量超過其余4家企業(yè)，可以作為技術(shù)突破的一個(gè)方向。

圖10 中國專利排名前五申請人專利技術(shù)布局

圖11 為中國專利排名前五申請人的專利技術(shù)效果分布。除英力士集團(tuán)外，其余四家企業(yè)在聚烯烴結(jié)構(gòu)的可控合成技術(shù)功效上的關(guān)注度相對一致，布局的專利量在40 件上下。其余四個(gè)方向，陶氏企業(yè)更具技術(shù)優(yōu)勢，尤其是在烯烴聚合生產(chǎn)速率的控制以及聚合產(chǎn)率控制方法方面，陶氏企業(yè)專利布局量遠(yuǎn)超其余四家企業(yè)。中國石化集團(tuán)有限公司在國內(nèi)申請的專利最注重聚烯烴分子量及其分布的可控合成，其次是聚烯烴結(jié)構(gòu)的可控合成以及聚烯烴聚合過程團(tuán)聚及結(jié)塊控制，在生產(chǎn)速率與產(chǎn)率控制方面相對較少。

圖11 中國專利排名前五申請人專利技術(shù)效果分布

4.3 核心申請人技術(shù)特點(diǎn)

國內(nèi)外在聚烯烴流化床技術(shù)領(lǐng)域的專利申請人眾多，本研究綜合考慮專利申請數(shù)量、授權(quán)情況及技術(shù)工業(yè)化程度等因素，選取了陶氏公司、利安德巴塞爾工業(yè)公司以及中國石化集團(tuán)有限公司作為該領(lǐng)域?qū)＠诵纳暾埲舜?，對其在該領(lǐng)域的技術(shù)特點(diǎn)進(jìn)行分析。

陶氏公司是在聚烯烴流化床技術(shù)領(lǐng)域活躍度最高的企業(yè)，在該領(lǐng)域的專利申請量現(xiàn)居于全球第一，其自1987 年成立以來一直致力于系列化工產(chǎn)品、塑料及農(nóng)化產(chǎn)品的研制及生產(chǎn)，并于2015 年收購了ExxonMobil 公司在Univation Technologies 公司（之前為ExxonMobil 公司和陶氏公司50/50 的合資公司）中的股權(quán)份額，成為其專利權(quán)人。陶氏公司在該領(lǐng)域的專利主要涉及四大類，分別是烯烴聚合催化劑體系的制備及應(yīng)用、流化床反應(yīng)器制備聚烯烴工藝方法及其優(yōu)化、聚烯烴功能化及改性以及聚合反應(yīng)過程監(jiān)測方法。其中，在烯烴聚合催化劑體系的制備及應(yīng)用方面，其核心專利數(shù)量最多，近40 余年來一直有相關(guān)專利持續(xù)申請，主要涉及負(fù)載型金屬催化劑體系的制備及改進(jìn)、混合催化劑體系及其使用方法、不相容烯烴聚合催化劑之間的轉(zhuǎn)換方法等。針對流化床反應(yīng)制備聚烯烴工藝方面，其專利主要涉及對聚烯烴生產(chǎn)工藝的控制和改進(jìn)，以達(dá)到減少聚烯烴中凝膠、改善流化床反應(yīng)器中的靜電現(xiàn)象、控制聚合物及其組合物分子量分布、控制流化床反應(yīng)器溫度等目的。在聚烯烴功能化及改性方面，其專利主要涵蓋高分子量高密度聚乙烯及其薄膜的制造方法、具有改進(jìn)物理性能的聚烯烴薄膜的制備等方向。此外，陶氏公司還申請了多篇關(guān)于聚合反應(yīng)過程監(jiān)測方法的專利，包括提出無需取樣和測試聚合物特性的快速檢測和控制聚合反應(yīng)的方法、使用超聲波或微波檢測流化床聚合反應(yīng)器中的動態(tài)流化床料面、在線監(jiān)測聚合過程和反應(yīng)器的方法[42-43]等。

利安德巴塞爾工業(yè)公司成立于2000 年，是全球聚烯烴技術(shù)、生產(chǎn)和市場的領(lǐng)導(dǎo)者，全球最大的聚烯烴技術(shù)許可方。其在該領(lǐng)域的專利可大致劃分為三大類，分別是烯烴聚合方法與裝置、用于烯烴聚合催化劑的制備方法以及聚烯烴功能化及改性。在烯烴聚合方法與裝置方面，利安德巴塞爾工業(yè)公司的核心專利數(shù)量最多，具有強(qiáng)大的國際競爭力，其專利主要涵蓋烯烴聚合的氣相方法和裝置、烯烴（共）聚合的多級方法等。在用于烯烴聚合催化劑的制備方法方面，其專利主要涉及負(fù)載型金屬催化劑的制備、基于二氧化鎂加合物及由其得到催化劑組分、用于烯烴聚合反應(yīng)的鉻基催化劑的制備方法等方向。此外，利安德巴塞爾工業(yè)公司還申請了多篇關(guān)于聚烯烴功能化及改性的專利，包括高韌性聚烯烴組合物的制備、具有改進(jìn)的加工性的軟性聚烯烴組合物的制備、抗沖擊線性低密度聚乙烯（LLDPE）組合物及其薄膜的制備方法、用于吹塑的聚合物組合物制備、低量凝膠的LLDPE 樹脂和膜的制備等。

中國石化集團(tuán)有限公司是1998年7月在原中國石油化工總公司基礎(chǔ)上重組成立的特大型石油石化企業(yè)集團(tuán)，是中國最大的成品油和石化產(chǎn)品供應(yīng)商。其在該領(lǐng)域的專利可大致劃分為三大類，分別是聚烯烴功能化及改性、用于烯烴聚合催化劑的制備及應(yīng)用以及烯烴聚合反應(yīng)裝置及方法。在聚烯烴功能化及改性方面，中國石化集團(tuán)有限公司的核心專利數(shù)量最多，申請時(shí)間集中在近20 年，主要涉及管材用聚乙烯樹脂的制備方法、抗沖擊聚丙烯材料的制備方法、線型低密度聚乙烯膜的組合物及其制備方法、透明聚丙烯片材的制備方法、用于熱收縮薄膜的高強(qiáng)度聚乙烯材料的制備方法等。在用于烯烴聚合催化劑的制備及應(yīng)用方面，其專利主要涵蓋烯烴聚合負(fù)載型金屬催化劑的制備及其應(yīng)用、烯烴聚合用無機(jī)/有機(jī)復(fù)合載體的制備、不相容烯烴聚合催化劑體系之間的轉(zhuǎn)變方法等方向。此外，在烯烴聚合反應(yīng)裝置及方法方面，中國石化集團(tuán)有限公司也申請了多篇涉及臥式流化床反應(yīng)器、檢測流化床反應(yīng)器中反應(yīng)狀態(tài)的方法和裝置等方面的專利。近10 年來，中國石化集團(tuán)有限公司與浙江大學(xué)合作，申請了多篇關(guān)于流化床聚合反應(yīng)器和制備聚合物方法的專利，通過對傳統(tǒng)的烯烴聚合反應(yīng)器及工藝進(jìn)行改進(jìn)，達(dá)到在單一反應(yīng)器中生產(chǎn)具有寬分子量分布的聚合物、保證流化床反應(yīng)器的穩(wěn)定流化、提高反應(yīng)器的生產(chǎn)負(fù)荷、提高烯烴聚合物的支化度等目的，并在注重在冷凝工藝方面開展體系化研究，取得良好成效。

4.4 全球?qū)＠暾埲伺c發(fā)明人合作網(wǎng)絡(luò)

為了進(jìn)一步研究全球申請人與發(fā)明人在聚烯烴流化床領(lǐng)域技術(shù)合作的情況，本文采用Gephi可視化軟件分析專利數(shù)量排名前五十的申請人以及發(fā)明人之間的合作關(guān)系，如圖12 所示。圖中節(jié)點(diǎn)代表申請人或發(fā)明人，邊代表申請人或發(fā)明人之間的共現(xiàn)觀點(diǎn)。節(jié)點(diǎn)大小體現(xiàn)專利申請人或發(fā)明人在共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)中共現(xiàn)程度的高低，節(jié)點(diǎn)越大說明與其共同出現(xiàn)在相同專利中的專利申請人或發(fā)明人數(shù)越多。節(jié)點(diǎn)之間的連線即邊的粗細(xì)則體現(xiàn)專利申請人或發(fā)明人之間的共現(xiàn)強(qiáng)度，連線越粗，表示兩位專利申請人或發(fā)明人同時(shí)出現(xiàn)在相同專利中的次數(shù)越多，這兩位專利申請人或發(fā)明人之間的聯(lián)系越緊密。

分析全球?qū)＠暾埩颗琶拔迨纳暾埲酥g的合作關(guān)系，如圖12 所示，為了更好地展示公司內(nèi)部的合作，此部分的專利數(shù)據(jù)未進(jìn)行申請人的統(tǒng)一規(guī)整。從圖中可以看出，有三個(gè)合作比較緊密的集團(tuán)，一是浙江大學(xué)-中國石化集團(tuán)，二是Univation 技術(shù)公司-埃克森美孚公司-陶氏化學(xué)-英國石油公司，三是巴塞爾聚烯烴公司-Montell技術(shù)公司-巴斯夫股份公司。經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)，Univation 技術(shù)公司在2015 年被陶氏化學(xué)收購，Montell 技術(shù)公司是巴塞爾聚烯烴公司的子公司，因此Univation技術(shù)公司的專利權(quán)人歸屬陶氏化學(xué)，Montell 技術(shù)公司的專利權(quán)歸屬巴塞爾聚烯烴公司，他們之間的合作屬于內(nèi)部合作。中國石化集團(tuán)子公司間的合作也非常頻繁。此外，三個(gè)外部合作較為緊密的集團(tuán)：一是浙江大學(xué)-中國石化集團(tuán)；二是?？松梨诠?陶氏化學(xué)-英國石油公司；三是巴塞爾聚烯烴公司-巴斯夫股份公司。其中，?？松梨诠?陶氏化學(xué)-英國石油公司和巴塞爾聚烯烴公司-巴斯夫股份公司兩個(gè)集團(tuán)的合作屬于同行之間的合作；浙江大學(xué)和中國石化集團(tuán)之間的合作屬于高校和國有企業(yè)之間的合作?？傮w而言，專利申請數(shù)量較多的申請人之間更加偏向于內(nèi)部子公司之間的合作，與外部的合作相對較少。

圖12 專利申請量排名前五十的申請人之間的合作關(guān)系

分析全球?qū)＠暾埩颗琶拔迨陌l(fā)明人之間的合作關(guān)系，如圖13所示，圖中節(jié)點(diǎn)代表發(fā)明人，邊代表發(fā)明人之間的共現(xiàn)關(guān)系。從圖中可以明顯看出，有幾個(gè)合作關(guān)系比較緊密的集團(tuán)，分別是：以王靖岱為代表的浙江大學(xué)團(tuán)隊(duì)，Qing Yang 為代表的雪佛龍菲利普斯化工有限責(zé)任公司團(tuán)隊(duì)，Govoni Gabriel 為代表的巴塞爾聚烯烴公司團(tuán)隊(duì)，Goode Gregory Mark 為代表的Univation 技術(shù)公司團(tuán)隊(duì)，Wagner Burkhard E. 為 代 表 的 Union Carbide Chemicals Plastic 技術(shù)公司團(tuán)隊(duì)，Stephen Kimberley Brian 為代表的Innovene 歐洲有限公司。經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)，這些合作集團(tuán)都表現(xiàn)出一個(gè)共同的特點(diǎn)，即本單位人員的專利合作數(shù)量最多，與外單位人員很少合作或沒有合作。其中尤以王靖岱為代表的浙江大學(xué)團(tuán)隊(duì)人員之間的線條最粗，合作最為緊密。

圖13 專利申請量排名前50的發(fā)明人之間的合作關(guān)系

5 結(jié)語與建議

（1）聚烯烴流化床技術(shù)處于技術(shù)穩(wěn)定期。經(jīng)過半個(gè)多世紀(jì)的發(fā)展，聚烯烴流化床技術(shù)經(jīng)歷了技術(shù)萌芽期與快速發(fā)展期，目前已邁入技術(shù)的穩(wěn)定期，全球超過七成的專利來自美國、日本、歐盟，美國是技術(shù)的先驅(qū)者，技術(shù)實(shí)力最強(qiáng)。美國、日本、歐盟等國家與地區(qū)技術(shù)發(fā)展時(shí)間長，技術(shù)積累豐富，對我國聚烯烴流化床技術(shù)的發(fā)展具有重要的借鑒意義。

（2）中國屬于技術(shù)輸入國，本土實(shí)力不強(qiáng)。美國是技術(shù)大國，中國與之差距明顯。各國申請人非常注重聚烯烴在中國的市場，提前布局專利，中國專利申請量排名前十的申請人中，中國本土單位僅占三席，為中國石化集團(tuán)（排名第二）、浙江大學(xué)、中國石油天然氣集團(tuán)，其余均為國外在華企業(yè)，中國專利來自本土申請的僅占三層，中國市場已被國外搶占先機(jī)，國內(nèi)相關(guān)技術(shù)研發(fā)要積極借鑒國外先進(jìn)技術(shù)，不斷增加國內(nèi)的技術(shù)實(shí)力。

（3）領(lǐng)域技術(shù)集中度高，技術(shù)壁壘強(qiáng)。全球?qū)＠暾埩颗琶拔宓纳暾埲藶樘帐匣瘜W(xué)、利安德巴塞爾工業(yè)公司、穆巴達(dá)拉投資公司、英國石油公司和?？松梨诠荆寮夜旧暾埩恐统^總申請量一半，其中陶氏化學(xué)獨(dú)占鰲頭，全球近四分之一的專利來自陶氏。五家公司都傾向于對聚烯烴流化床各個(gè)技術(shù)分支的全布局，技術(shù)保護(hù)網(wǎng)嚴(yán)密，領(lǐng)域內(nèi)大量技術(shù)掌握在少數(shù)幾家行業(yè)巨頭手里，技術(shù)集中度高，技術(shù)壁壘強(qiáng)，且這些大型企業(yè)具備獨(dú)立的技術(shù)研發(fā)實(shí)力，申請人合作關(guān)系較少。20 世紀(jì)90年代聚烯烴流化床技術(shù)領(lǐng)域出現(xiàn)技術(shù)增長高峰，究其原因是陶氏等幾家巨頭企業(yè)大量申請了專利，使整個(gè)領(lǐng)域?qū)＠暾埳仙黠@，從中看出該領(lǐng)域幾家巨頭幾乎左右整個(gè)行業(yè)的發(fā)展。國內(nèi)中小企業(yè)要進(jìn)入聚烯烴領(lǐng)域參與競爭，靠自身進(jìn)行研發(fā)，實(shí)力不足，難以實(shí)現(xiàn)技術(shù)突破，可以緊密聯(lián)合高?？蒲性核?，依托高校豐富的科研資源，開展技術(shù)研究，中國石化集團(tuán)有限公司與浙江大學(xué)的合作是一個(gè)非常好的學(xué)習(xí)案例。

（4）技術(shù)的發(fā)展與前沿。在技術(shù)萌芽期，相關(guān)專利申請主要集中在聚合過程中對分子量的控制，技術(shù)發(fā)展期，α-烯烴的相關(guān)研發(fā)成為重點(diǎn)，這兩個(gè)時(shí)期催化劑技術(shù)同樣是研究的重點(diǎn)方向，在技術(shù)穩(wěn)定期，催化劑技術(shù)實(shí)現(xiàn)新的突破，尤其是茂金屬相關(guān)的催化劑，成為專利技術(shù)保護(hù)的重點(diǎn)方向。近五年，聚合反應(yīng)器逐步成為研發(fā)的一個(gè)前沿與熱點(diǎn)，越來越多的領(lǐng)域競爭者在關(guān)注催化劑技術(shù)的同時(shí)，更加注重反應(yīng)器的研發(fā)保護(hù)。

（5）技術(shù)創(chuàng)新的布局重點(diǎn)與可突破點(diǎn)。從聚合工藝技術(shù)角度看，領(lǐng)域研發(fā)的主要技術(shù)集中在催化劑工藝、聚合動力學(xué)控制、進(jìn)料工藝，而冷凝工藝與回收分離工藝相對較少，其中催化劑工藝技術(shù)最密集，集中在自由基聚合引發(fā)劑、Ziefler-Natta 催化劑、Phillips 鉻系催化劑和茂金屬催化劑等相關(guān)技術(shù)。從技術(shù)效果角度看，領(lǐng)域研發(fā)關(guān)注的主要技術(shù)效果包括聚烯烴分子量可控合成、聚烯烴結(jié)構(gòu)可控合成和聚合反應(yīng)過程中團(tuán)塊控制三個(gè)方面。目前在烯烴聚合產(chǎn)率控制和烯烴聚合速率控制這兩個(gè)功效分類上專利申請量相對較少，特別是在提高產(chǎn)率節(jié)省成本上還有較大的專利申請空間。催化劑雖然是聚烯烴的核心技術(shù)，但是領(lǐng)域技術(shù)布局密集，國內(nèi)相關(guān)研發(fā)機(jī)構(gòu)可以嘗試從冷凝工藝與回收分離工藝方面開展相關(guān)研究，進(jìn)一步關(guān)注烯烴聚合產(chǎn)率控制和烯烴聚合速率控制方面的技術(shù)，實(shí)現(xiàn)技術(shù)突破。