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        GO 改性珊瑚砂水泥結(jié)石體氯離子阻滯機(jī)理研究

        2022-10-14 09:36:24何山強(qiáng)朱彥武趙延林胡惠華張可能
        工程科學(xué)學(xué)報(bào) 2022年11期
        關(guān)鍵詞:河砂珊瑚試塊

        陳 賓,何山強(qiáng),賀 勇,朱彥武,趙延林,胡惠華,張可能

        1) 湘潭大學(xué)巖土力學(xué)與工程安全湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湘潭 411105

        2) 有色金屬成礦預(yù)測(cè)與地質(zhì)環(huán)境監(jiān)測(cè)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(中南大學(xué)),長(zhǎng)沙 410083

        3) 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),合肥 230026

        4) 湖南科技大學(xué)能源與安全工程學(xué)院,湘潭 411201

        5) 湖南省交通規(guī)劃勘察設(shè)計(jì)院有限公司,長(zhǎng)沙 410200

        南海島礁建設(shè)遠(yuǎn)離大陸,應(yīng)急建設(shè)易受海況、運(yùn)距等因素制約.有效利用廣泛分布在珊瑚礁坪和潟湖的珊瑚砂是解決這一問(wèn)題的有效途徑[1].然而,在高鹽、高溫和高濕等惡劣的海洋環(huán)境下?tīng)I(yíng)建“安全島”、“生態(tài)島”就必須考慮以珊瑚砂為地基或主要建材的地面、地下建構(gòu)筑物的氯離子滲透腐蝕作用[2].因此,采用最成熟的注漿或攪拌樁工藝,摻入最少量的添加劑,最大程度的改善珊瑚砂地基阻滯氯離子滲透的性能是非常值得研究的問(wèn)題.

        粉煤灰、偏高嶺土和硅灰等是提升水泥基材料抗氯離子滲透性的常用礦物摻合料[3-7].但近年來(lái),Mohammed 等[8]、Lv 等[9]、李相國(guó)等[10],以及杜濤[11]和王健[12]等學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)一直被廣泛應(yīng)用于能源環(huán)境、微電子和復(fù)合材料等方面的氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)少量摻入(質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.01%~0.06%)以河砂等為主要骨料的水泥基材料可改變其微結(jié)構(gòu),改善阻滯氯離子滲透的性能.考慮到GO 用量極低,而且對(duì)健康和環(huán)境幾乎無(wú)危害[13],并已實(shí)現(xiàn)了規(guī)?;a(chǎn)和應(yīng)用[14-15],滿足環(huán)保、安全和適用的要求,故而可以把其作為改良珊瑚砂地基阻滯氯離子滲透的添加劑予以重點(diǎn)考慮.但是,相對(duì)陸源河砂等骨料,珊瑚砂具有顆粒棱角度高、形狀不規(guī)則、多孔且含有內(nèi)孔隙等特點(diǎn)[16-19],是一種具有典型生物結(jié)構(gòu)的特殊材料.而國(guó)內(nèi)外針對(duì)GO 改性珊瑚砂水泥結(jié)石體抗氯離子滲透性能的影響和作用機(jī)理研究開(kāi)展還不夠,制約了通過(guò)采用GO 水泥漿液改善珊瑚砂工程性質(zhì)的探索應(yīng)用.

        本文在與普通河砂水泥結(jié)石體對(duì)比研究的基礎(chǔ)上,通過(guò)快速氯離子遷移系數(shù)法(RCM 方法)獲得不同GO 摻量下珊瑚砂水泥結(jié)石體阻滯氯離子滲透的改善規(guī)律;通過(guò)SEM 實(shí)驗(yàn)表征微觀形貌特征,并借助Image-Pro Plus 圖像處理軟件,定量分析結(jié)石體中微觀參數(shù),找出宏微觀變化之間的相關(guān)性,從而揭示GO 提升珊瑚砂水泥結(jié)石體阻滯氯離子滲透性能的作用機(jī)理.

        1 試驗(yàn)

        1.1 試驗(yàn)材料

        試驗(yàn)用珊瑚砂與河砂圖片如圖1 所示.珊瑚砂試樣取自南海某島礁,為未膠結(jié)松散體,呈米白色夾雜紅色雜質(zhì),如圖1(a).由珊瑚砂顆粒級(jí)配曲線(如圖2)可知試樣為不良級(jí)配中砂.對(duì)比取自湖南省益陽(yáng)市資江河底的河砂試樣,如圖1(b),洗凈烘干后含泥量低于1.3%,篩分后配制與珊瑚砂相同級(jí)配的試樣(如圖2).通過(guò)電子顯微鏡可觀察到珊瑚砂多孔、多棱角,表面多見(jiàn)孔徑30~150 μm開(kāi)孔隙,如圖1(c);而河砂表面光滑、致密,未見(jiàn)孔徑10 μm 以上孔隙,如圖1(d).經(jīng)X 射線衍射分析結(jié)果表明珊瑚砂礦物成分主要是文石和方解石,CaCO3含量高,而河砂主要是石英,SiO2的含量高,CaCO3的含量極其微弱.

        圖1 試驗(yàn)用砂.(a)珊瑚砂宏觀圖;(b)河砂宏觀圖;(c)珊瑚砂微觀圖;(d)河砂微觀圖Fig.1 Sand used in the test: (a) macroview of coral sand;(b) macroview of river sand;(c) microview of coral sand;(d) microview of river sand

        圖2 珊瑚砂的顆粒級(jí)配曲線Fig.2 Coral sand particle size distribution curve

        試驗(yàn)采用湖南邵峰南方水泥廠生產(chǎn)的P.O 42.5普通硅酸鹽水泥,燒失量3.78%,密度3.11 g·cm-3,比表面積350 m2·kg-1,其主要物理及力學(xué)性能指標(biāo)見(jiàn)表1.化學(xué)成分為:CaO,SiO2,Al2O3,F(xiàn)e2O3,K2O,MgO,Na2O,SO3,其質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為:62.67%,22.68%,5.23%,3.21%,0.81%,2.65%,0.58%,2.17%.

        表1 水泥的物理及力學(xué)性能指標(biāo)Table 1 Physical and mechanical properties of cement

        GO 采用常州第六元素材料科技股份有限公司提供的棕黑色SE3522 GO 分散液,PH 值1.8,GO 的累計(jì)粒度分布百分?jǐn)?shù)達(dá)到50%時(shí)所對(duì)應(yīng)的粒徑(D50)小于4 μm,GO 懸浮液中的GO 固相分?jǐn)?shù)為1.07%,樣品單層率>90%,并含有豐富的羥基、羧基和環(huán)氧基等含氧官能團(tuán).GO 分散液烘干后通過(guò)原子力顯微鏡(AFM)檢測(cè)到最大厚度1.1 nm,尺寸約50~800 nm,黑色等級(jí)表示低谷,而明亮等級(jí)表示凸起,如圖3(a)所示;觀察圖3(b)GO 的AFM 三維形貌圖,表面非光滑,處于褶皺和起伏交替,表明GO 表面上含有含氧基團(tuán),具有相對(duì)良好的剝落和分散性.GO 可按照固體摻量換算成一定量分散液與純凈水均勻混合并超聲分散30 min,再摻入水泥和砂等進(jìn)行充分混合制成結(jié)石體.

        圖3 GO 的AFM 圖像.(a)GO 的AFM 形貌圖像;(b)GO 的三維形貌Fig.3 AFM image of GO: (a) AFM topography image of GO;(b) three-dimensional topography of GO

        1.2 試樣制備

        按照水∶水泥∶砂質(zhì)量比0.5∶1∶2 制備結(jié)石體試樣.其中,水427.5 g、水泥855 g、砂1710 g、GO 的固體設(shè)計(jì)摻量分別為水泥質(zhì)量的0%、0.01%、0.02%、0.03%和0.04%,將GO 固體摻量換算成分散液與水均勻混合并超聲分散30 min.依據(jù)《水泥膠砂強(qiáng)度檢驗(yàn)方法》(GB/T17671—1999)進(jìn)行機(jī)械攪拌:(1)將GO 溶液與水的混合液加入鍋中充分混合,再加入水泥,低速攪拌30 s;(2)將砂子均勻加入鍋中攪拌30 s 后采用高速再攪拌30 s;(3)停拌15 s,用一膠皮刮具將葉片和鍋壁上的膠砂刮入鍋中;(4)在高速下繼續(xù)60 s 后完成攪拌.將攪拌好的拌和物均勻裝入3 個(gè)直徑100 mm,高度50 mm的模具(如圖4),并采用振動(dòng)臺(tái)振動(dòng)120 s 后,放置在標(biāo)準(zhǔn)條件下(恒溫20 ℃,相對(duì)濕度95%)養(yǎng)護(hù)24 h后脫模,并分別養(yǎng)護(hù)28 d 和56 d.

        圖4 試塊模具Fig.4 Test block mold

        1.3 試驗(yàn)步驟

        1.3.1 氯離子滲透試驗(yàn)

        按照《普通混凝土的長(zhǎng)期性能和耐久性測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 50082—2009)采用快速氯離子遷移系數(shù)法(RCM 方法),利用SW-RCM 混凝土氯離子遷移系數(shù)測(cè)定儀(如圖5(a))分別測(cè)定28 d 和56 d圓柱形試塊的氯離子非穩(wěn)態(tài)遷移系數(shù),具體試驗(yàn)流程如下:

        圖5 氯離子遷移系數(shù)測(cè)定展示圖.(a)氯離子遷移系數(shù)測(cè)定儀;(b)測(cè)定方法示意圖Fig.5 Display diagram of the determination of chloride ion mobility coefficient: (a) chloride ion mobility coefficient tester;(b) schematic diagram of the measurement method

        (1)試樣經(jīng)超聲波洗浴后,置于橡膠套筒內(nèi)(如圖5(a)),套筒內(nèi)加入0.2 mol·L-1的NaOH 溶液300 mL;(2)將配制好的NaOH 與NaCl 混合溶液(質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%NaCl 的0.2 mol·L-1的NaOH 溶液)注入有機(jī)玻璃槽內(nèi)至內(nèi)外液面平齊;(3)連接好電極,穩(wěn)定電壓30 V,根據(jù)初始電流與通電時(shí)間關(guān)系,確定了28 d、56 d 試塊分別通電4 h、8 h;(4)將圓柱形試塊均勻分為兩部分,噴涂0.1 mol·L-1的AgNO3溶液指示劑,并分別選取10 個(gè)測(cè)點(diǎn)測(cè)量顯色分界線離試件底面的距離(如圖5(b)),1 個(gè)試塊共20 個(gè)測(cè)點(diǎn),每個(gè)試塊測(cè)點(diǎn)數(shù)據(jù)方差在0.92~5.57.將平均滲透深度值代入公式(1)計(jì)算氯離子遷移系數(shù),圖中X0~X9均表示滲透深度.

        式中:DRCM為RCM 法測(cè)定混凝土非穩(wěn)態(tài)氯離子遷移系數(shù),m2·s-1;T為陽(yáng)極溶液的初始溫度和結(jié)束溫度的平均值,K;h為試件厚度,m;Xd為氯離子滲透深度的平均值,m;t為試驗(yàn)持續(xù)時(shí)間,s;α為輔助變量.

        1.3.2 掃描電鏡分析

        選用氯離子滲透試驗(yàn)試塊,敲出10 mm×10 mm×3 mm 的標(biāo)本,放置在無(wú)水乙醇中浸泡24 h 終止水化反應(yīng),自然干燥至恒重,固定在樣品臺(tái)上并噴金處理,借助日本電子株式會(huì)社JSM-IT500LV 型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察結(jié)石體內(nèi)部水化產(chǎn)物、界面過(guò)渡區(qū)、裂紋和孔隙等微觀形貌,利用Image-Pro Plus 圖形處理軟件分析SEM 圖像獲得孔結(jié)構(gòu)參數(shù),通過(guò)定量和定性相結(jié)合的方式分析添加GO前后結(jié)石體微觀結(jié)構(gòu)變化.

        2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

        2.1 GO 對(duì)結(jié)石體阻滯氯離子滲透的影響

        2.1.1 GO 摻量的影響

        不同GO 摻量下28 d 和56 d 試塊氯離子遷移系數(shù)如圖6,CS+28 d、CS+56 d 分別代表28 d 和56 d珊瑚砂試塊;RS+28 d、RS+56 d 分別代表28 d 和56 d 河砂試塊.摻入GO 的試塊遷移系數(shù)均有不同程度降低.珊瑚砂試塊與河砂試塊類似,GO 摻量與降低程度之間先呈正相關(guān)而后呈負(fù)相關(guān),且摻量(質(zhì)量分?jǐn)?shù))0.02%~0.03%為重要的變化節(jié)點(diǎn).

        圖6 不同GO 摻量試塊的氯離子遷移系數(shù)圖Fig.6 Chloride ion mobility coefficient of the specimen with different GO contents

        珊瑚砂試塊GO 摻量小于0.02%時(shí)(河砂試塊小于0.03%),由于GO 片層表面及邊緣含有豐富的羥基、羧基和環(huán)氧基等含氧官能團(tuán),使GO 具有親水性,并在水中高度分散,同時(shí)較大的比表面積特點(diǎn)[20-23],易于吸附水泥中活性成分,在GO 片層上聚集發(fā)生水化反應(yīng)生成水化產(chǎn)物,GO 在水化產(chǎn)物的形成過(guò)程中具有促進(jìn)和模板效應(yīng)[24-26].因此,當(dāng)GO 摻量小于0.02%時(shí),GO 得到了充分混合和分散,隨著摻量增加,水化程度增加,56 d 的珊瑚砂試塊氯離子遷移系數(shù)降低幅度最多,達(dá)到48.93%.

        珊瑚砂試塊GO 摻量大于0.02%時(shí)(河砂試塊大于0.03%),GO 將產(chǎn)生團(tuán)聚現(xiàn)象,導(dǎo)致分散性急劇降低而水化程度受到遏制,水化速度降低[27].因此,隨著摻量的增加,團(tuán)聚現(xiàn)象的加劇,模板作用的弱化,珊瑚砂試塊氯離子遷移系數(shù)不減反增.

        對(duì)28 d 和56 d 珊瑚砂水泥結(jié)石體摻入0.02%GO 進(jìn)行改良,氯離子遷移系數(shù)分別降低39.43%和48.93%,達(dá)到阻滯氯離子滲透的最佳效果;56 d珊瑚砂試塊最大提升程度比28 d 珊瑚砂試塊大9.50%,這主要是隨著養(yǎng)護(hù)時(shí)間的延長(zhǎng),水化反應(yīng)進(jìn)一步進(jìn)行,使得結(jié)石體更加致密,提高了結(jié)石體的阻滯性能.還可能與珊瑚砂存在內(nèi)養(yǎng)護(hù)的作用有關(guān),珊瑚砂骨料早期吸水,在水化后期可以釋放早期吸收的水進(jìn)一步促進(jìn)水泥水化反應(yīng)[28],在二次水化反應(yīng)促進(jìn)下,水化產(chǎn)物填補(bǔ)內(nèi)部微細(xì)孔,使結(jié)石體孔隙減少,提高抵抗氯離子滲透的性能.

        2.1.2 對(duì)比河砂水泥結(jié)石體

        28 d 和56 d 河砂試塊空白對(duì)照組遷移系數(shù)分別為1.852×10-11m·s-2、1.290× 10-11m·s-2,而28 d 和56 d 珊瑚砂試塊的空白對(duì)照組遷移系數(shù)分別為2.990×10-11m·s-2、1.923×10-11m·s-2,其阻滯氯離子滲透性能分別相差61.45%、49.07%,主要原因是珊瑚砂表面粗糙多孔且形狀較不規(guī)則(如圖1(c)),增大了體表面積,相對(duì)需求更多的水泥漿包裹表面和填充孔隙;同時(shí)珊瑚砂具有吸水性,攪拌時(shí)拌合物流動(dòng)性降低,造成內(nèi)部出現(xiàn)空隙;而且珊瑚砂的孔隙率較高含內(nèi)孔隙,滲流通道曲折復(fù)雜,利于容納遷移的氯離子[29].因此,珊瑚砂水泥結(jié)石體阻滯氯離子滲透性能具有非常規(guī)性,導(dǎo)致阻滯性能比河砂試塊相差較遠(yuǎn).

        28 d 和56 d 珊瑚砂試塊經(jīng)0.02% GO 改良,氯離子遷移系數(shù)分別降到1.811×10-11m·s-2、9.82×10-12m·s-2,阻滯性能分別提升39.43%、48.93%,而28 d 和56 d 河砂試塊阻滯性能最大分別提升26.94%、28.84%.珊瑚砂試塊的提升程度相對(duì)更高是由于珊瑚砂多孔且含內(nèi)孔隙的顆粒形態(tài),為水化產(chǎn)物生長(zhǎng)提供了空間;以及珊瑚砂吸水特性,為二次水化產(chǎn)物帶來(lái)了積極影響,在雙層作用下協(xié)同促進(jìn)水泥水化反應(yīng),從而GO 提高珊瑚砂試塊阻滯氯離子滲透性能的程度比河砂試塊更高.

        本文研究發(fā)現(xiàn),添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.02% GO 的28 d和56 d 珊瑚砂試塊氯離子遷移系數(shù)分別是1.811×10-11m·s-2、9.82×10-12m·s-2,均小于28 d 和56 d 純河砂試塊的遷移系數(shù),這說(shuō)明添加GO 顯著降低氯離子遷移系數(shù),最佳改良效果能夠達(dá)到普通河砂水泥結(jié)石體對(duì)氯離子滲透的阻滯程度.

        2.1.3 改良效果評(píng)價(jià)

        評(píng)價(jià)水泥基材料抗氯離子滲透性能常采用《普通混凝土的長(zhǎng)期性能和耐久性測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 50082—2009)中快速氯離子遷移系數(shù)法(RCM)和電通量法(ASTM C1202).本文56 d 珊瑚砂試塊經(jīng)0.02% GO 改良后氯離子遷移系數(shù)9.82×10-12m·s-2,達(dá)到最佳的提升效果,符合《鐵路混凝土結(jié)構(gòu)耐久性設(shè)計(jì)規(guī)范》(TB1005—2010)氯鹽環(huán)境中涉海工程60 年限下環(huán)境作用L1 級(jí),56 d 試樣氯離子遷移系數(shù)小于1×10-11m·s-2的要求.同時(shí),一些學(xué)者證實(shí)了電通量和氯離子遷移系數(shù)的相關(guān)性,用來(lái)衡量水泥基材料的抗氯離子滲透能力[30-33].基于文獻(xiàn)[33]經(jīng)過(guò)大量試驗(yàn)論證了氯離子遷移系數(shù)與電通量公式的可靠性,參考公式(2)計(jì)算電通量進(jìn)行輔助評(píng)價(jià),0.02%質(zhì)量分?jǐn)?shù)GO 的56 d 珊瑚砂試塊遷移系數(shù)9.82×10-12m·s-2經(jīng)式(2)計(jì)算得出電通量1745.87 C 小于2000 C,達(dá)到《水運(yùn)工程混凝土質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn)》(JTS202-2—2011)中試件氯離子電通量不得大于2000 C 的要求.

        式中:Q為電通量法得到試件電通量,C.

        2.2 結(jié)石體阻滯氯離子滲透性能與微觀結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)性

        2.2.1 結(jié)石體內(nèi)部水化產(chǎn)物形貌特征分析

        圖7 通過(guò)掃描電子顯微鏡放大1000 倍和5000倍觀察28 d 結(jié)石體內(nèi)部形貌,分析添加GO 前后微觀結(jié)構(gòu)變化.圖7(a)未摻GO 河砂試塊內(nèi)部的水化產(chǎn)物比較松散,產(chǎn)物之間存在較多超過(guò)1000 nm的大孔,河砂骨料平整、光滑,表面分布著較多針狀的鈣礬石(AFt),界面過(guò)渡區(qū)比較雜亂,具有較多孔隙;圖7(b)摻入GO 后,河砂試塊的水化產(chǎn)物明顯增加,產(chǎn)物彼此之間嵌合更緊密,骨料表面更多是C-S-H 凝膠,界面過(guò)渡區(qū)被網(wǎng)狀的水化產(chǎn)物覆蓋,整體上孔隙減少;圖7(c)未摻GO 的珊瑚砂試塊,水化產(chǎn)物更多是針狀形的AFt,珊瑚砂骨料粗糙且有孔洞,表面有較少的C-S-H 凝膠,界面過(guò)渡區(qū)呈現(xiàn)明顯凹凸性,此區(qū)域水化產(chǎn)物覆蓋較少;圖7(d)珊瑚砂試塊摻入GO 后,水化產(chǎn)物區(qū)域有許多小產(chǎn)物接觸而形成互鎖的網(wǎng)狀構(gòu)造,增加了水化產(chǎn)物的緊密程度,在珊瑚砂骨料表面有更大型的C-S-H 凝膠,水化產(chǎn)物區(qū)域到珊瑚砂骨料表面都有產(chǎn)物緊密覆蓋.

        圖7 不同GO 摻量28 d 試塊的SEM 圖.(a)0% GO,1000×,河砂試塊;(b)0.03% GO,1000×,河砂試塊;(c)0% GO,1000×,珊瑚砂試塊;(d)0.02% GO,1000×,珊瑚砂試塊;(e)0% GO,5000×,珊瑚砂試塊;(f)0.02% GO,5000×,珊瑚砂試塊Fig.7 SEM image of the 28 d coral sand specimen with different GO mass fractions: (a) 0% GO,1000×,river sand cement stones;(b) 0.03% GO,1000×,river sand cement stones;(c) 0% GO,1000×,coral sand cement stones;(d) 0.02% GO,1000×,coral sand cement stones;(e) 0% GO,5000×,coral sand cement stones;(f) 0.02% GO,5000×,coral sand cement stones

        進(jìn)一步通過(guò)放大5000 倍觀察水化產(chǎn)物的形貌有著顯著變化,未摻GO 的水化產(chǎn)物符合粒度細(xì)、密度低的“L 粒子”特點(diǎn)[34],晶體形貌更多呈現(xiàn)針狀和棒狀的AFt,彼此之間存在較多的孔隙,以雜亂無(wú)序的方式堆積;水化產(chǎn)物形狀經(jīng)GO 改良后更多表現(xiàn)出花狀晶體或棒狀晶體族,孔隙數(shù)量也隨著減小,產(chǎn)物間連接更緊密,與“H 粒子”粒度粗、密度高的特征[34]相符.放大5000 倍觀察產(chǎn)物的形狀變化與1000 倍下水化產(chǎn)物和骨料區(qū)域的整體結(jié)構(gòu)面密切相關(guān),從一定程度上證實(shí)了GO 對(duì)水泥水化產(chǎn)物的形狀和聚集方式具有調(diào)控作用,促使形成交織、嵌入和貫穿的結(jié)構(gòu)面,將減少孔隙[35],提升試塊阻滯氯離子滲透性.

        2.2.2 結(jié)石體內(nèi)部裂紋特征分析

        水泥結(jié)石體的溫度應(yīng)力、自身收縮以及外荷載作用會(huì)產(chǎn)生裂紋,進(jìn)而影響結(jié)石體阻滯氯離子滲透的性能[36-38].借助掃描電子顯微鏡放大300 倍分析28 d 結(jié)石體內(nèi)部裂紋,圖8(a)是未摻GO 珊瑚砂試塊,內(nèi)部裂紋較寬,其形狀彎曲程度較小且相對(duì)連續(xù),有少許較大的水化產(chǎn)物顆粒填堵裂紋;圖8(b)是未摻GO 河砂試塊,裂紋相對(duì)窄很多,在裂紋交匯處有水化產(chǎn)物顆粒填充,部分裂紋表面有針狀A(yù)Ft 覆蓋.試塊的裂紋經(jīng)GO 改良后發(fā)展的趨勢(shì)減弱,周圍致密程度提高,圖8(c)珊瑚砂試塊內(nèi)部的裂紋一側(cè)水化產(chǎn)物生長(zhǎng)范圍更大,覆蓋的區(qū)域更廣,從而裂紋兩側(cè)連接更緊密;圖8(d)河砂試塊內(nèi)部裂紋表面覆蓋大量的針狀A(yù)Ft,部分裂紋區(qū)域堆積著較大的水化產(chǎn)物顆粒,這歸結(jié)于GO 能促進(jìn)水化反應(yīng),生成更多產(chǎn)物沿著裂紋周圍生長(zhǎng),起到填堵和覆蓋裂紋的作用,從而減少結(jié)石體內(nèi)部的缺陷,提高試塊阻滯氯離子滲透的性能.

        圖8 不同GO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)的珊瑚砂試塊和河砂試塊SEM 圖(a)0% GO 珊瑚砂試塊;(b)0% GO 河砂試塊;(c)0.02% GO 珊瑚砂試塊;(d)0.03% GO 河砂試塊Fig.8 SEM images of the coral sand specimen and river sand specimen with different GO mass fractions: (a) 0% GO coral sand specimen;(b) 0% GO river sand specimen;(c) 0.02% GO coral sand specimen;(d) 0.03% GO river sand specimen

        2.2.3 結(jié)石體內(nèi)部孔隙特征分析

        圖9 是對(duì)28 d 結(jié)石體進(jìn)行掃描電子顯微鏡放大50 倍分析內(nèi)部孔隙,每個(gè)試樣選3 處SEM 圖,利用Image -Pro Plus 軟件分析孔隙特征,平均孔隙直徑結(jié)果如表2,其中CS+28d+1 表示28 d 珊瑚砂水泥結(jié)實(shí)體摻入0.01% GO,RS+28d+1 表示28 d 河砂水泥結(jié)實(shí)體摻入0.01% GO,其余編號(hào)以此類推.對(duì)比觀察圖9(a)珊瑚砂試塊與圖9(b)河砂試塊的孔隙,珊瑚砂試塊有較大孔隙和微裂紋,平均孔隙直徑14.41 μm,而河砂表面整體致密性相對(duì)更好,平均直徑11.87 μm,兩者孔隙差異性與珊瑚砂試塊和河砂試塊之間的阻滯性能差距密切相關(guān).珊瑚砂試塊經(jīng)0.02% GO 改良后,平均孔隙直徑12.32 μm,孔隙數(shù)量減少,部分孔隙被水化產(chǎn)物封堵如圖9(c)所示,這種修復(fù)效果能夠提升阻滯性能,圖9(d)改良后的河砂試塊,平均直徑9.67 μm,少有的裂縫表面有更多產(chǎn)物進(jìn)行堆積覆蓋.試塊經(jīng)改良后內(nèi)部孔隙更少、產(chǎn)物堆積更多和致密程度更高,整體上提高阻滯氯離子滲透的性能.

        圖9 不同GO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)的珊瑚砂試塊和河砂試塊SEM 圖.(a)0% GO 珊瑚砂試塊;(b)0% GO 河砂試塊;(c)0.02% GO 珊瑚砂試塊;(d)0.03% GO 河砂試塊Fig.9 SEM images of the coral sand specimen and river sand specimen with different GO mass fractions: (a) 0% GO coral sand specimen;(b) 0% GO river sand specimen;(c) 0.02% GO coral sand specimen;(d) 0.03% GO river sand specimen

        表2 28 d 結(jié)石體內(nèi)部平均孔隙直徑Table 2 Pore diameter of the 28 d stone body

        2.3 微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)與遷移系數(shù)相關(guān)性分析

        水泥結(jié)石體是一個(gè)多相多孔體系,內(nèi)部固相之間孔隙數(shù)量、尺寸大小和分布狀態(tài)等對(duì)結(jié)石體的性質(zhì)都有重要影響,可以反映結(jié)石體耐久性的內(nèi)部機(jī)制[34].借助Image -Pro Plus 軟件AOI(Area of interest)功能處理放大50 倍的孔隙SEM 圖(如圖9),通過(guò)界定孔隙顏色較深的功能,測(cè)量孔隙參數(shù),對(duì)阻滯性能變化規(guī)律與微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行定量分析.

        水泥水化反應(yīng)過(guò)程中,孔隙可一定程度上反映水化進(jìn)程,從微觀角度解釋水泥結(jié)石體的水化產(chǎn)物變化、內(nèi)部結(jié)構(gòu)致密程度和阻滯氯離子滲透性能變化規(guī)律.選取平均孔隙面積作為孔隙尺寸特征的表征,與氯離子遷移系數(shù)建立相關(guān)性分析.圖10 反映珊瑚砂試塊、河砂試塊平均孔隙面積和遷移系數(shù)之間的雙對(duì)數(shù)關(guān)系,遷移系數(shù)隨著平均孔隙面積的增大而增大,呈線性關(guān)系.隨著GO 的摻量增加,平均孔隙面積先減小后增大,受GO 調(diào)控較明顯,摻0.02% GO 的28 d 珊瑚砂試塊平均孔隙面積相比空白對(duì)照組減少了41.89%,與氯離子遷移系數(shù)的降低程度相符.顯然,試塊經(jīng)GO 改良后平均孔隙面積變化趨勢(shì)與遷移系數(shù)規(guī)律吻合,二者呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系.由此說(shuō)明,GO 調(diào)控水化產(chǎn)物來(lái)改善原有孔隙的結(jié)構(gòu)是提升阻滯氯離子滲透性的重要原因.

        圖10 試塊平均孔隙面積與遷移系數(shù)的雙對(duì)數(shù)關(guān)系曲線Fig.10 Logarithmic relationship between the average area of the pore of the test block and migration coefficient

        3 結(jié)論

        通過(guò)對(duì)試塊進(jìn)行氯離子滲透試驗(yàn),借助掃描電鏡實(shí)驗(yàn)手段,利用Image-Pro Plus 圖像處理,研究了GO 對(duì)珊瑚砂水泥結(jié)石阻滯氯離子滲透性能的提升規(guī)律及其對(duì)結(jié)石體微觀結(jié)構(gòu)的影響,揭示了GO 的作用機(jī)理,得出以下結(jié)論:

        (1)GO 可以彌補(bǔ)珊瑚砂水泥結(jié)石體阻滯氯離子滲透性能方面的缺陷,提高珊瑚砂水泥結(jié)石體的阻滯性能,提高程度與GO 摻量之間先呈正相關(guān)而后呈負(fù)相關(guān),其最佳提升程度48.93%,達(dá)到未摻GO 河砂水泥結(jié)石體阻滯氯離子滲透的效果.

        (2)由于珊瑚砂多孔且含內(nèi)孔隙的顆粒形態(tài),為水化產(chǎn)物生長(zhǎng)提供了空間;以及珊瑚砂吸水特性,為二次水化產(chǎn)物帶來(lái)了積極影響,在雙層作用下協(xié)同促進(jìn)水泥水化反應(yīng),從而GO 提高珊瑚砂水泥結(jié)石體阻滯氯離子滲透性能的程度比河砂水泥結(jié)石體更高.

        (3)通過(guò)對(duì)結(jié)石體進(jìn)行微觀表征發(fā)現(xiàn),摻入GO 后,調(diào)控水化產(chǎn)物形成花狀晶體,構(gòu)成了交織、嵌入和貫穿結(jié)構(gòu)面,改善界面過(guò)渡區(qū)的微觀結(jié)構(gòu),產(chǎn)物填充裂紋內(nèi)部和覆蓋裂紋表面,更多水化產(chǎn)物修復(fù)孔隙,減少了結(jié)構(gòu)內(nèi)部缺陷,形成了更緊密的微觀形貌,整體上提升了阻滯氯離子滲透性能.

        (4)微觀結(jié)構(gòu)變化與阻滯氯離子滲透性能變化具有正相關(guān)性,添加GO 前后結(jié)石體的平均孔隙面積和平均直徑呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢(shì),其變化規(guī)律與氯離子遷移系數(shù)變化相吻合.

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