馬 鵬，孫宏清，黨云博，宋志君，張生棟，舒復君

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

90Sr是環(huán)境放射性污染監(jiān)測的主要核素之一，其在土壤中的含量水平是環(huán)境監(jiān)測的重要數(shù)據(jù)，特別是含量在豁免水平1 Bq/g[1]以上的土壤需準確測量。土壤中90Sr分析通常采用核行業(yè)標準分析方法[2]或優(yōu)化流程的放化法[3-6]，利用化學方法分離出土壤中的90Sr或其衰變子體90Y后測量β放射性，換算后得到90Sr比活度。常規(guī)方法耗時、費力，分析準確度與流程的嚴格控制和實驗人員精細操作有關，測量結果離散性較大[7]，不適合核設施退役、環(huán)境監(jiān)測等過程中大規(guī)模土壤樣品90Sr的快速測量。測量從土壤表面發(fā)射的90Sr-90Y的β射線或其與土壤介質(zhì)作用產(chǎn)生的次級射線，可實現(xiàn)土壤中90Sr的直接測量。切倫科夫測量[8-9]、韌致輻射測量[10-13]、層疊式閃爍測量[14-18]等是主要的直接測量方法，其中以塑料閃爍光纖(SciFi)組建的層疊式(陣列式)結構的探測器在探測效率、探測限、測量靈敏度等方面優(yōu)勢明顯。文獻[19]開展了SciFi陣列探測器的結構設計，表明4層SciFi和1層吸收體結構能實現(xiàn)污染土壤中90S-90Y β衰變信號的甄別。本文依據(jù)該結構研制SciFi陣列探測器(以下簡稱探測器)，測試探測器90Sr面源探測效率、土壤90Sr探測效率、最小可探測活度、甄別因子等技術指標，測量真實污染土壤并對90Sr測量結果進行驗證。

1 探測器

1.1 探測器結構

圖1 探測器結構示意圖Fig.1 Schematic diagram of detector structure

探測器靈敏區(qū)域由SciFi陣列和吸收體組成，SciFi組成4層閃爍體，第1層SciFi面向被測土壤，第3層與第4層之間為有機玻璃(PMMA)吸收體，每層SciFi兩端成束后連接光電倍增管(PMT)，探測器結構如圖1所示。放射性污染土壤中的低能β射線被前兩層閃爍體阻擋，無法到達第3層，90Sr的衰變子體90Y發(fā)射的高能β射線(2.28 MeV)可穿過前兩層閃爍體到達第3層并終止于吸收體，并在前3層閃爍體中形成同時性閃爍熒光信號。γ射線在閃爍體中的探測效率低，在前3層閃爍體中同時損失能量的概率更低，將前3層閃爍體信號執(zhí)行邏輯符合，實現(xiàn)高能β射線信號與低能β射線、γ射線信號的區(qū)分。宇宙射線中的高能帶電粒子能在4層閃爍體中產(chǎn)生同時性信號，將第4層信號執(zhí)行邏輯反符合，即可區(qū)分信號中宇宙射線的貢獻部分。

1.2 探測器搭建

每層100根1 mm×1 mm方形SciFi(SCSF-78，Kuraray)緊密排列，形成靈敏探測面積100 mm×200 mm的SciFi陣列。4層SciFi粘貼在工字型吸收體(厚10 mm)的兩面，層間用超薄膠膜粘接以減少β射線能量損失。每層SciFi兩端捆扎成束，用透明環(huán)氧樹脂固化后打磨拋光，光纖束端面涂抹光學硅脂后與PMT(CR332，濱松)穩(wěn)固連接，陣列兩端共輸出8路PMT信號。4層SciFi陣列與吸收體組成整體，安裝在鋁合金殼體內(nèi)。PMT高壓由NIM插件(1470，CAEN)提供，調(diào)節(jié)高壓大小至前置放大器(前放)輸出信號幅度一致。PMT輸出信號接自電荷靈敏前放，信號幅度約50 mV，前放輸出信號進入恒比定時器(CFD，N405，CAEN)，每層SciFi兩端CFD輸出信號進入符合邏輯單元(N455，CANE)轉換為一路信號，此時，4層SciFi形成4路信號，并接入符合邏輯單元(N405，CAEN)，前3層信號邏輯符合及全部4層信號邏輯符合輸出接入計數(shù)器(N1145，CAEN)，記為count1和count2，其差值即為90Sr-90Y β射線計數(shù)。探測器信號處理流程如圖2所示。

1.3 探測窗覆膜材質(zhì)

SciFi發(fā)射熒光波長在可見光波段，需避光使用。鋁合金殼體開窗，用避光膜覆蓋，以阻擋環(huán)境光進入探測器。在避光前提下，要求覆膜材質(zhì)對90Sr-90Y β射線吸收盡量小。探測器預期用于野外環(huán)境，覆膜材質(zhì)應具備一定的強度，避免意外損壞。比較了復合鍍鋁膜、黑色塑料膜、碳纖維膜、金屬膜等膜材料，經(jīng)抗拉、耐磨實驗測定，金屬鈦膜強度高、厚度薄，是探測器探測窗覆膜的理想材料，因此選擇10 μm厚度的金屬鈦膜為探測窗覆膜材料，覆膜外側安裝透過率85%的不銹鋼網(wǎng)保護金屬鈦膜。

圖2 閃爍光纖陣列探測器信號處理流程圖Fig.2 Signal processing flow chart of scintillation fiber array detector

2 探測器性能測試

2.1 90Sr面源探測效率

源斑直徑5 cm的90Sr面源(活度48 227 Bq)放置在探測窗下方中心位置，測量8路PMT輸出信號及符合信號強度，修正不銹鋼網(wǎng)的遮擋后計算各路信號的探測效率，結果列于表1。2.2 土壤90Sr探測效率

1) 參考土壤樣品制備

采集北京市郊的農(nóng)田土壤，放置自然陰干。篩除石塊、草根等雜物，置于烘箱中，在110 ℃下烘烤24 h，烘干后的土壤經(jīng)粉碎研磨過100目篩，取篩后土壤150 g裝入聚乙烯瓶中，密封暫存。90Sr指示劑稀釋后裝入樣品瓶中，取1 mL在液閃譜儀標定90Sr溶液比活度。90Sr溶液稱重后定量滴加在聚乙烯瓶中土壤表層中央?yún)^(qū)域，防止液體沾污或滲透至瓶壁，等待加入液體自然陰干至土壤重量150 g左右，轉移至100目篩，小心壓碎土壤結塊并過篩，仔細清掃樣品篩，將所有土壤轉移至聚乙烯瓶，搖動土壤至90Sr混合均勻?；旌暇鶆虻耐寥擂D移至200 mm×100 mm的樣品盤中平鋪，厚度約4 mm，用1層PE保鮮膜覆蓋樣品盒以防止土壤灑落，共制備6個不同90Sr比活度的參考土壤，比活度范圍為0.09～4.81 Bq/g。

表1 90Sr面源探測效率Table 1 Detection efficiency of 90Sr plane resource

2) 探測效率測量

參考土壤樣品放置在探測窗下方，土壤表面距探測窗6 mm，測量時間為30 min。參考土壤90Sr測量結果列于表2。90Sr比活度(y)與測量凈計數(shù)率(x)呈線性關系，擬合線性函數(shù)關系為y=0.573 5x-0.238 6，擬合優(yōu)度為0.999，由線性函數(shù)可得探測器對土壤90Sr的探測效率為1.4%。

表2 參考土壤90Sr測量結果Table 2 90Sr detection result of reference soil sample

2.3 最小可探測活度

空白土壤本底計數(shù)率為1.98 s-1，探測效率為1.4%，根據(jù)最小可探測活度計算公式(式(1))，5 min測量時間，探測器對土壤中90Sr的最小可探測活度MDA為0.18 Bq/g。

(1)

其中：nb為空白土壤本底計數(shù)率；t為測量時間；ε為探測效率；m為樣品質(zhì)量，m=150 g。

2.4 甄別因子

污染土壤中的放射性核素除90Sr外，還有其他人工放射性核素和天然放射性核素，其衰變發(fā)射的β、γ射線會在探測器中產(chǎn)生計數(shù)，為評估其對90Sr測量的影響，引入甄別因子D：

(2)

其中：εSr為90Sr的探測效率；εβγ為其他核素的探測效率。

D越大，說明該干擾核素對測量的影響越小；反之，D越小，該干擾核素對測量的影響越大。按照參考土壤制備方法，制備了90Sr、137Cs、154Eu等人工放射性核素的參考土壤樣品及天然放射性核素的參考土壤樣品(表3)。U-Ra系參考樣用238U-226Ra平衡體的礦物質(zhì)粉末與模擬土壤混合研磨制成；Th系參考樣用232Th平衡體的礦物質(zhì)粉末與模擬土壤混合研磨制成；40K參考樣用分析純的氯化鉀與模擬土壤混合研磨制成，40K活度用γ能譜法標定。

表3 甄別因子測量結果Table 3 D measurement result

由表3可知，除了152Eu和154Eu，其他人工放射性核素的甄別因子較大。乏燃料卸出冷卻后，152Eu和154Eu的比活度較90Sr小2～3個量級，它們對90Sr測量的影響可忽略。U-Ra系、Th系和90Sr相當，甄別因子接近1，其活度和90Sr接近時，對測量的影響較大。我國土壤中238U、226Ra、232Th和40K 4個主要天然放射性核素的平均比活度分別為39.5、36.5、49.4和580.0 Bq/kg[20]，相比90Sr比活度在豁免水平以上的土壤，其在測量計數(shù)中的總貢獻小于5%。通過測量相同環(huán)境無90Sr污染的土壤得到該環(huán)境中天然放射性的計數(shù)比例，在測量90Sr污染土壤時予以扣除。

3 污染土壤90Sr測量及驗證

3.1 污染土壤90Sr測量

某核設施極低放土壤經(jīng)初步篩選后存儲于廢物桶，從其中一個廢物桶分裝6份土壤，每份約1 kg，干燥后過100目篩，取篩后土壤制備6個340 g土壤裝入γ測量樣品盒，通過高純鍺探測器分析γ核素活度，測量結束后轉出150 g平鋪在200 mm×100 mm樣品盤中測量90Sr，測量結果列于表4。6個樣品取自同一個廢物桶，放射性差別預計較小，實際測量結果與預計符合。

表4 污染土壤放射性核素比活度測量Table 4 Specific activity detection of radioactivity nuclide in contaminated soil

3.2 90Sr測量結果驗證

土壤90Sr放化分析的誤差通常較大，不適于探測器測量結果的比對驗證，因此選擇自驗證的方式進行驗證。表4中1#樣品中加入已知比活度的90Sr參考溶液，干燥、混勻后再次測量，比對加入值與前后兩次測量值之差的偏離程度，以此驗證探測器測量值的準確性。測量結果(表5)顯示，兩者在誤差范圍內(nèi)一致，表明探測器測量土壤90Sr準確度較高。

表5 污染土壤90Sr測量結果驗證Table 5 Verification of 90Sr measurement result of contaminated soil

4 結論

針對污染土壤90Sr的直接測量，研制了SciFi陣列探測器樣機，并對樣機進行了測試，得到如下結論：1) 探測器最小可探測活度為0.18 Bq/g(5 min)，適用于90Sr比活度在豁免值以上的污染土壤測量；2) 土壤中人工放射性核素對90Sr測量的影響可忽略，天然放射性核素的影響較小且可通過本底扣除；3) 探測器對土壤中90Sr測量速度快、準確度高，可用于核設施退役、環(huán)境普查等大規(guī)模土壤樣品90Sr快速、直接測定。下一步工作將開展集成化的電子學信號獲取軟硬件系統(tǒng)研發(fā)，形成外形小、重量輕、可方便攜帶的探測器。