王鈞偉 姜彩虹 王柯佳 石李明 薛志鋒徐 燦 秦 偉 張建利

(1.安慶師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，光電磁功能材料安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，246011 安徽安慶；2.中國(guó)石油化工股份有限公司安慶分公司發(fā)展規(guī)劃部/質(zhì)管中心，246002 安徽安慶；3.寧夏大學(xué)省部共建煤炭高效利用與綠色化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，750021 銀川)

0 引 言

汞具有較高的揮發(fā)性和全球流動(dòng)性，其毒性具有持久性和生物累積性，會(huì)對(duì)人類健康和生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重的危害[1-2]。燃煤汞污染作為最大的人為汞污染排放源，如何對(duì)其進(jìn)行控制已引起了全世界的關(guān)注[3-5]。我國(guó)高度重視對(duì)燃煤汞污染的控制，最新修訂的《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》對(duì)燃煤電廠煙氣中汞及其化合物的排放值限定為30 μg/m3。2017年，我國(guó)參與的全球首個(gè)汞限排國(guó)際公約《關(guān)于汞的水俁公約》正式生效[6]。燃煤汞污染的高效治理已成為我國(guó)煤炭清潔利用的重要研究方向之一。

燃煤煙氣中的汞主要以3種形態(tài)存在，分別為氣態(tài)單質(zhì)汞(Hg0)、氣態(tài)二價(jià)汞(Hg2+)和吸附態(tài)汞(Hgp)。其中，Hg2+和Hgp可以通過電廠的濕法脫硫裝置和除塵裝置等空氣污染控制裝置(APCD)較容易脫除。但Hg0由于易揮發(fā)且難溶于水，難以被電廠現(xiàn)有的污染物控制裝置有效脫除[7-9]。

目前，脫除燃煤煙氣中汞的方法主要有吸附法和催化氧化法?；钚蕴繃娚浼夹g(shù)是研究最廣泛且已經(jīng)在燃煤電廠應(yīng)用的技術(shù)，但該技術(shù)存在脫除汞的效果受煙氣溫度和組分影響大、活性炭用量大和運(yùn)行成本高等問題，使其在燃煤電廠的推廣應(yīng)用受到限制[4，10-12]。近年來，礦物材料因來源廣泛、廉價(jià)易得、結(jié)構(gòu)獨(dú)特和改性工藝簡(jiǎn)單等優(yōu)勢(shì)而被研究作為吸附劑用于燃煤煙氣脫除汞，礦物材料包括沸石、膨潤(rùn)土、蛭石、凹凸棒石(PG)等[4]。其中，凹凸棒石是一種天然硅酸鹽類黏土礦物，具有一定的吸附能力，是良好的催化劑載體，已被研究作為用于脫除煙氣中NOx和Hg0的催化劑的載體[12-15]。

催化氧化法是將Hg0氧化為較易脫除的Hg2+，然后經(jīng)電廠現(xiàn)有的污染物控制裝置脫除。目前廣泛研究的是金屬和金屬氧化物催化劑，包括V2O5，CuO，MnO2，CeO2，Co3O4等[16-22]。其中，MnO2展現(xiàn)了良好的低溫催化氧化Hg0的活性[13，23-25]。本課題組前期研究結(jié)果表明：PG負(fù)載MnO2所形成的MnO2/PG催化劑在低溫具有較高的脫除Hg0能力，MnO2負(fù)載量為8%的MnO2/PG催化劑脫除Hg0的活性最高，MnO2負(fù)載量繼續(xù)增高會(huì)堵塞PG載體孔道，導(dǎo)致MnO2/PG催化劑活性降低[13]。

本實(shí)驗(yàn)利用凹凸棒石與粉煤灰制備凹凸棒石-粉煤灰復(fù)合載體(FA-PG)，基于前期研究結(jié)果，在8%MnO2活性組分中添加0.5%CeO2，通過負(fù)載MnO2和CeO2到FA-PG上制備MnO2-CeO2/FA-PG催化劑并將其用于脫除模擬燃煤煙氣中的Hg0，研究了催化劑制備條件與工況條件(反應(yīng)溫度、空速、SO2體積分?jǐn)?shù))對(duì)MnO2-CeO2/FA-PG催化劑脫除Hg0的影響，并研究了脫除Hg0后MnO2-CeO2/FA-PG催化劑的再生及再生后MnO2-CeO2/FA-PG催化劑脫除Hg0的活性，探討了Hg0在MnO2-CeO2/FA-PG催化劑下的脫除過程。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 催化劑制備

將凹凸棒石黏土與粉煤灰(FA)按照1∶1的質(zhì)量比混合，加入一定比例蒸餾水(m(H2O)∶m(FA-PG)=0.8∶1)混合后攪拌均勻、擠壓，然后在烘箱中于110 ℃下干燥12 h，最后將干燥后的FA-PG載體研磨成粒徑范圍為0.425 mm～0.850 mm的顆粒。采用等體積浸漬法制備MnO2-CeO2/FA-PG催化劑，根據(jù)制備催化劑所需的MnO2-CeO2的負(fù)載量，將FA-PG分別等體積浸漬于0.165 0 g/mL Mn(NO3)2，0.165 0 g/mL Mn(NO3)2和0.009 5 g/mL Ce(NO3)3溶液中，然后在室溫下靜置2 h，于50 ℃干燥5 h，110 ℃干燥5 h，最后在空氣中不同煅燒溫度(250 ℃，350 ℃，450 ℃和550 ℃)下分別煅燒2 h，即可制得MnO2負(fù)載量為8%的MnO2/FA-PG催化劑(標(biāo)記為Mn8/FA-PG)以及MnO2負(fù)載量為8%和CeO2負(fù)載量為0.5%的MnO2-CeO2/FA-PG催化劑(標(biāo)記為Mn8-Ce0.5/FA-PG)。

1.2 Hg0的脫除實(shí)驗(yàn)

MnO2-CeO2/FA-PG、MnO2/FA-PG和FA-PG脫除Hg0的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。

圖1 MnO2-CeO2/FA-PG和MnO2/FA-PG及FA-PG脫除Hg0的實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental setup for Hg0 removal by MnO2-CeO2/FA-PG, MnO2/FA-PG and FA-PG

實(shí)驗(yàn)氣氛為含有N2(平衡氣)、5% O2、5% H2O、0.05%～0.15% SO2和0.05% NO的模擬煙氣，Hg0蒸氣由汞滲透管產(chǎn)生，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μg/m3，MnO2-CeO2/FA-PG，MnO2/FA-PG或FA-PG的裝填量為0.5 g，反應(yīng)溫度為120 ℃～210 ℃，空速為6 000/h～20 000/h。利用測(cè)汞儀(俄羅斯Lumex公司，RA-915M型)在線連續(xù)檢測(cè)反應(yīng)器反應(yīng)前后氣體中Hg0的質(zhì)量濃度。實(shí)驗(yàn)管路采用加熱帶保溫防止氣態(tài)Hg0的冷凝，尾端利用活性炭吸附處理尾氣。MnO2-CeO2/FA-PG催化劑脫除Hg0的能力用脫除效率表示。本研究中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均為3次測(cè)量值的平均值。為了考察MnO2-CeO2/FA-PG催化劑脫除Hg0活性的穩(wěn)定性，在溫度為150 ℃，空速為6 000/h的模擬煙氣條件下進(jìn)行了Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg058 h的實(shí)驗(yàn)。其中Hg0的脫除效率定義為：

ηHg0=[ρ0-ρ1]/ρ0×100%

式中：ρ0為反應(yīng)器進(jìn)口處測(cè)得的氣體中Hg0的質(zhì)量濃度，μg/m3；ρ1為反應(yīng)器出口氣體經(jīng)KBH4溶液還原后測(cè)得的Hg0的總質(zhì)量濃度，μg/m3。

1.3 催化劑的再生實(shí)驗(yàn)

對(duì)脫除Hg0后的MnO2-CeO2/FA-PG催化劑進(jìn)行熱再生，再生氣氛為N2。再生后的催化劑再次用于脫除Hg0的實(shí)驗(yàn)。熱再生在圖1所示的固定床反應(yīng)裝置上進(jìn)行。再生條件為：在氣體流量為100 mL/min的N2氣氛下，程序升溫至再生溫度(300 ℃～500 ℃)并保持恒溫再生2 h，升溫速率為10 ℃/min。再生后的MnO2-CeO2/FA-PG催化劑在空氣氣氛中于300 ℃下加熱2 h。再生后的MnO2-CeO2/FA-PG催化劑被再次用于脫除Hg0。為進(jìn)一步考察MnO2-CeO2/FA-PG催化劑的使用壽命，對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑進(jìn)行了多次脫除Hg0-再生-脫除Hg0的實(shí)驗(yàn)。

1.4 催化劑的比表面積和孔分布表征

采用美國(guó)麥克儀器公司生產(chǎn)的TriStarⅡ3020型物理吸附儀對(duì)催化劑的比表面積、孔容和孔徑分布進(jìn)行測(cè)定。測(cè)量前，首先在110 ℃下對(duì)樣品進(jìn)行干燥處理10 h，然后在180 ℃下脫氣6 h后對(duì)樣品進(jìn)行BET測(cè)定，吸附溫度為77 K。催化劑的比表面積使用BET方法進(jìn)行計(jì)算。

2 結(jié)果與討論

2.1 MnO2和CeO2負(fù)載量對(duì)MnO2-CeO2/FA-PG脫除Hg0的影響

實(shí)驗(yàn)氣氛為N2(平衡氣)、5%O2、5%H2O、0.15%SO2，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μg/m3，空速為6 000/h，反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，F(xiàn)A-PG和MnO2/FA-PG及MnO2-CeO2/FA-PG對(duì)Hg0的脫除效率如圖2所示。由圖2可以看出，F(xiàn)A-PG對(duì)Hg0具有一定的脫除能力，但脫除效率只有50%左右。負(fù)載8%MnO2和8%MnO2-0.5%CeO2后，催化劑對(duì)Hg0的脫除能力顯著提高，脫除效率分別達(dá)到95%和99%，并且在300 min內(nèi)展現(xiàn)了很好的穩(wěn)定性。這表明負(fù)載MnO2和MnO2-CeO2對(duì)Hg0的脫除起到了重要作用。這主要是由于MnO2和MnO2-CeO2對(duì)Hg0具有催化氧化作用，MnO2對(duì)Hg0具有較高的氧化活性，可將Hg0氧化生成Hg2+的化合物；CeO2是一種變價(jià)態(tài)的金屬氧化物，可以通過CeO2與CeO3之間獨(dú)特的氧化還原(Ce3+和Ce4+的轉(zhuǎn)換)來實(shí)現(xiàn)O的儲(chǔ)存與釋放，這對(duì)于Hg0的氧化是有利的。此外，有研究[13，17-20]表明CeO2可與MnO2活性組分協(xié)同作用，也有利于Hg0的氧化。由圖2還可以看出，CeO2的添加提高了MnO2/FA-PG對(duì)Hg0的脫除能力。

圖2 FA-PG和MnO2/FA-PG及MnO2-CeO2/FA-PG對(duì)Hg0的脫除效率Fig.2 Removal efficiency of Hg0 by FA-PG，MnO2/FA-PG and MnO2-CeO2/FA-PG

FA-PG，MnO2/FA-PG和MnO2-CeO2/FA-PG的結(jié)構(gòu)特性表征結(jié)果如表1所示。由表1可以看出，隨著MnO2和MnO2-CeO2的負(fù)載，MnO2/FA-PG和MnO2-CeO2/FA-PG的比表面積降低。比表面積雖是影響催化劑活性的重要因素，但對(duì)于MnO2/FA-PG和MnO2-CeO2/FA-PG脫除Hg0而言，并不是影響其脫除Hg0能力的關(guān)鍵要素。這進(jìn)一步證實(shí)了MnO2和MnO2-CeO2對(duì)Hg0的氧化活性在MnO2/FA-PG和MnO2-CeO2/FA-PG脫除Hg0過程中的關(guān)鍵作用。

表1 樣品的結(jié)構(gòu)特性表征Table 1 Characterization of structural properties of samples

2.2 制備溫度對(duì)MnO2-CeO2/FA-PG脫除Hg0的影響

實(shí)驗(yàn)氣氫為N2(平衡氣)、5%O2、5%H2O、0.15%SO2，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μm/m3，空速為6 000/h，反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，不同煅燒溫度(250 ℃，350 ℃，450 ℃，550 ℃)下制備的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑對(duì)Hg0的脫除效率如圖3所示。由圖3可以看出，不同煅燒溫度下制備的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg0的能力不同。350 ℃煅燒溫度下制備的Mn8-Ce0.5/FA-PG脫除Hg0的能力最高，Hg0的脫除效率達(dá)到95%以上，其次脫除效率由高到低依次為250 ℃，450 ℃和550 ℃下制備的Mn8-Ce0.5/FA-PG。這主要是由于煅燒溫度升高會(huì)引起PG載體的結(jié)構(gòu)發(fā)生坍塌破壞，從而引起部分活性組分的流失和催化劑孔道的堵塞，導(dǎo)致Mn8-Ce0.5/FA-PG脫除Hg0能力降低[14]。因此，選擇350 ℃作為Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑制備的煅燒溫度。

圖3 煅燒溫度對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG脫除Hg0的影響Fig.3 Effect of calcination temperature on Hg0removal by Mn8-Ce0.5/FA-PG

2.3 反應(yīng)溫度對(duì)MnO2-CeO2/FA-PG脫除Hg0的影響

反應(yīng)溫度對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg0的影響(反應(yīng)條件：實(shí)驗(yàn)氣氛為N2(平衡氣)、5%O2、5%H2O、0.15%SO2，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μg/m3，空速為6 000/h)如圖4所示。由圖4可以看出，反應(yīng)溫度在120 ℃～210 ℃范圍內(nèi)，Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑具有較高的脫除Hg0的能力，Hg0的脫除效率均高于85%。隨著反應(yīng)溫度從120 ℃升高至210 ℃，Hg0的脫除效率先增加后降低，在150 ℃時(shí)Hg0的脫除效率最高，280 min時(shí)仍保持在95%以上。這主要是由于Mn8-Ce0.5/FA-PG對(duì)Hg0的脫除過程包含了吸附和氧化過程。隨著溫度升高，MnO2-CeO2活性組分對(duì)Hg0的氧化活性會(huì)增強(qiáng)，Hg0更容易被氧化生成Hg2+的化合物，但高溫同時(shí)會(huì)減弱載體FA-PG對(duì)Hg0和Hg2+的化合物的吸附能力。二者的共同作用導(dǎo)致了Hg0的脫除效率隨溫度升高先增加后降低的趨勢(shì)[13]。

圖4 反應(yīng)溫度對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG脫除Hg0的影響Fig.4 Effect of reaction temperature on Hg0 removal by Mn8-Ce0.5/FA-PG

2.4 空速對(duì)MnO2-CeO2/FA-PG脫除Hg0的影響

空速是影響催化劑催化效果的重要因素。實(shí)驗(yàn)氣氛為N2(平衡氣)、5%O2、5%H2O、0.15%SO2，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μg/m3，反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，不同空速(6 000/h，10 000/h，20 000/h)對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg0的影響如圖5所示。由圖5可以看出，三個(gè)空速下Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑均具有較高的脫除Hg0的能力，Hg0的脫除效率均高于90%?？账贋? 000/h時(shí)，Hg0的脫除效率最高，達(dá)到99%左右。隨著空速增大，Hg0的脫除效率有所降低，這主要是由于高空速下Hg0與催化劑接觸時(shí)間較短，降低了Hg0在催化劑上的吸附和反應(yīng)，導(dǎo)致Hg0的脫除效率降低?？梢姡琈n8-Ce0.5/FA-PG催化劑在燃煤電廠的實(shí)際煙氣空速條件下具有良好的脫除Hg0的能力。

圖5 空速對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG脫除Hg0的影響Fig.5 Effect of space velocity on Hg0 removal by Mn8-Ce0.5/FA-PG

2.5 SO2體積分?jǐn)?shù)對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG脫除Hg0的影響

SO2是燃煤煙氣中的酸性氣體，會(huì)對(duì)催化劑的催化作用產(chǎn)生重要影響，甚至?xí)?dǎo)致催化劑中毒而失去活性。SO2體積分?jǐn)?shù)對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG和Mn8/FA-PG脫除Hg0的影響如圖6所示。由圖6可以看出，SO2對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg0具有一定的抑制作用，氣氛中SO2體積分?jǐn)?shù)由0.05%增加到0.10%，Hg0的脫除效率由98%降低至84%，而且隨著SO2體積分?jǐn)?shù)增加，抑制作用增強(qiáng)。這主要是由于SO2與Hg0在催化劑上存在競(jìng)爭(zhēng)吸附，而且會(huì)消耗活性位，從而導(dǎo)致Hg0的脫除效率降低。此外，相同SO2體積分?jǐn)?shù)下Mn8-Ce0.5/FA-PG對(duì)Hg0的脫除效率明顯高于Mn8/FA-PG對(duì)Hg0的脫除效率，表明添加CeO2提高了Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑抗SO2的能力。這與文獻(xiàn)[23-25]中報(bào)道的CeO2的抗SO2作用是一致的。

圖6 SO2對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG和Mn8/FA-PG脫除Hg0的影響Fig.6 Effect of SO2 on Hg0 removal by Mn8-Ce0.5/FA-PG and Mn8/FA-PG

2.6 Hg0在Mn8-Ce0.5/FA-PG上的脫除過程

采用程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)研究了脫除Hg0后Mn8-Ce0.5/FA-PG上吸附Hg的形態(tài)，結(jié)果如圖7所示。由圖7可以看出，溫度由室溫升高至700 ℃過程中，在150 ℃左右、470 ℃左右和550 ℃左右分別出現(xiàn)了3個(gè)汞的釋放峰，這表明Mn8-Ce0.5/FA-PG上吸附的Hg存在3個(gè)形態(tài)，分別可以歸屬于Mn8-Ce0.5/FA-PG上吸附的Hg0，HgO和HgSO4[13，26]。這證實(shí)了在N2+O2+SO2+H2O的氣氛中，Hg0不但可在Mn8-Ce0.5/FA-PG上吸附，而且被氧化生成了Hg2+的化合物HgO和HgSO4。此外，150 ℃左右的汞的釋放峰也解釋了圖4中Hg0的脫除效率隨反應(yīng)溫度的變化關(guān)系，證實(shí)了隨著溫度的升高，Mn8-Ce0.5/FA-PG上吸附的部分汞開始釋放，會(huì)導(dǎo)致Hg0的脫除效率降低。

圖7 Mn8-Ce0.5/FA-PG上吸附Hg的程序升溫脫附曲線Fig.7 TPD profiles Mn8-Ce0.5/FA-PG after Hg0 removal

根據(jù)以上實(shí)驗(yàn)和表征測(cè)試結(jié)果，Hg0在Mn8-Ce0.5/FA-PG上的脫除過程可以歸結(jié)如下：

2.7 脫除Hg0后Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑的再生

實(shí)驗(yàn)氣氛為N2(平衡氣)、5%O2、5%H2O、0.15%SO2，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μg/m3，空速為6 000/h，反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg0活性的穩(wěn)定性如圖8所示。由圖8可以看出，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間增長(zhǎng)至58 h，Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑仍保持了較高的脫除Hg0的能力，Hg0的脫除效率雖由最初的98%逐漸降低至87%，但仍遠(yuǎn)高于FA-PG對(duì)Hg0的脫除效率。這表明Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg0活性具有良好的穩(wěn)定性。

圖8 Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑脫除Hg0活性的穩(wěn)定性Fig.8 Stability of Mn8-Ce0.5/FA-PG catalysts for Hg0 removal

為考察Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑的再生循環(huán)使用性能，對(duì)上述脫除Hg058 h后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑進(jìn)行了熱再生。前期研究結(jié)果表明，PG在溫度高于450 ℃時(shí)會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)破壞，孔道塌陷，降低催化劑的催化活性[14]，因此，本研究選用400 ℃作為Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑再生實(shí)驗(yàn)的溫度。實(shí)驗(yàn)氣氛為N2(平衡氣)、5%O2、5%H2O、0.15%SO2，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μg/m3，空速為6 000/h，反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，新鮮和再生后Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑對(duì)Hg0的脫除效率如圖9所示。由圖9可以看出，再生后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑仍具有較高的脫除Hg0的能力，300 min 時(shí)Hg0的脫除效率仍保持在80%以上。熱再生后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑在空氣中氧化處理后，可明顯提高其對(duì)Hg0的脫除能力，300 min 時(shí)Hg0的脫除效率達(dá)到90%以上?？梢?，脫除Hg0后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑經(jīng)熱再生-空氣氧化處理，可基本完全恢復(fù)其對(duì)Hg0的脫除能力。

圖9 新鮮和再生后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑對(duì)Hg0的脫除效率Fig.9 Removal efficiency of Hg0 by fresh and regenerated Mn8-Ce0.5/FA-PG catalyst

實(shí)驗(yàn)氣氛為N2(平衡氣)、5%O2、5%H2O、0.15%SO2，Hg0的質(zhì)量濃度為160 μg/m3，空速為6 000/h，反應(yīng)溫度為150 ℃條件下，對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑進(jìn)行了多次脫除Hg0-再生-脫除Hg0的實(shí)驗(yàn)，結(jié)果如圖10所示。由圖10可以看出，經(jīng)過多次脫除Hg0-再生后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑仍具有較高的脫除Hg0的能力，而且能力遠(yuǎn)高于FA-PG脫除Hg0的能力。第1次循環(huán)再生后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑的Hg0脫除效率在300 min時(shí)達(dá)到93%左右；第4次循環(huán)再生后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑的Hg0脫除效率在300 min時(shí)仍達(dá)到71%左右。這表明Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑具有良好的再生循環(huán)使用性能，而且保持了較高的脫除Hg0的能力。

圖10 多次再生后Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑的Hg0脫除效率Fig.10 Removal efficiency of Hg0 by Mn8-Ce0.5/FA-PG catalyst after several regeneration times

3 結(jié) 論

1) Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑具有良好的脫除Hg0的活性和穩(wěn)定性，煅燒溫度350 ℃下制備的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑具有最高的脫除Hg0的活性。

2) Mn8-Ce0.5/FA-PG在150 ℃時(shí)脫除Hg0的活性最高，Hg0的脫除效率達(dá)到95%以上。低空速條件有利于Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑對(duì)Hg0的脫除。

3) SO2對(duì)Mn8-Ce0.5/FA-PG脫除Hg0具有抑制作用，但CeO2提高了MnO2-CeO2/FA-PG催化劑的抗SO2能力。

4) Hg0在MnO2-CeO2/FA-PG上被氧化生成了Hg2+的化合物HgO和HgSO4并吸附在MnO2-CeO2/FA-PG上。

5) 脫除Hg0后的Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑經(jīng)熱再生-空氣氧化處理，可基本完全恢復(fù)其對(duì)Hg0的脫除能力，Mn8-Ce0.5/FA-PG催化劑具有良好的再生循環(huán)使用性能。

6) 凹凸棒石與粉煤灰形成的復(fù)合載體(FA-PG)結(jié)合了凹凸棒石的黏結(jié)性、機(jī)械性能和粉煤灰的吸附能力，F(xiàn)A-PG具有良好的載體性能，利用其負(fù)載MnO2-CeO2制備的MnO2-CeO2/FA-PG催化劑可有效脫除Hg0，有望實(shí)現(xiàn)凹凸棒石高附加值利用、燃煤廢氣與固廢粉煤灰的一體化經(jīng)濟(jì)、高效治理。