葉二雷南宏杰沈春霞許 豐史麗生

1（陸軍防化學(xué)院 北京 102205）

2（安徽大學(xué)物理與光電工程學(xué)院 合肥 230601）

自van Loef等［1］在2001年首 次 研制 出LaBr3（Ce）晶體以來(lái)，經(jīng)過(guò)20年的發(fā)展，LaBr3（Ce）已廣泛地應(yīng)用于核輻射探測(cè)領(lǐng)域。LaBr3（Ce）探測(cè)器具有較高的能量分辨率；光輸出高且相對(duì)穩(wěn)定；具有良好的時(shí)間特性；良好的線性響應(yīng)能力［2?4］。由于LaBr3（Ce）探測(cè)器的種種優(yōu)點(diǎn)，基于LaBr3（Ce）探測(cè)器的核輻射測(cè)量?jī)x器得到了飛速發(fā)展，在環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)［5］、γ能譜測(cè)井［6］、核電站輻射監(jiān)測(cè)［7］以及無(wú)人機(jī)航空輻射監(jiān)測(cè)［8］方面發(fā)揮了重要作用。

受探測(cè)器晶體尺寸和結(jié)構(gòu)的影響，不同位置處點(diǎn)源的探測(cè)效率具有差異性。因此，計(jì)算探測(cè)器對(duì)不同角度或距離γ射線的響應(yīng)函數(shù)是輻射探測(cè)的一項(xiàng)重要工作。鄭洪龍［9］等使用蒙特卡羅方法確定了高純鍺探測(cè)器的點(diǎn)源效率函數(shù)，證明了該方法確定點(diǎn)源效率函數(shù)的可靠性與實(shí)用性；Slawomir等［10］通過(guò)數(shù)值和實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法對(duì)就地LaBr3（Ce）γ譜儀做了角響應(yīng)修正，達(dá)到了環(huán)境監(jiān)測(cè)可接受的水平。徐國(guó)慶等［11］研究了LaBr3（Ce）探測(cè)器對(duì)低能γ射線的角響應(yīng)，發(fā)現(xiàn)該探測(cè)器對(duì)低能γ射線響應(yīng)隨入射角度的增大呈遞減趨勢(shì)，為L(zhǎng)aBr3（Ce）探測(cè)器對(duì)未知核材料的檢測(cè)提供修正參考。效率函數(shù)能夠消除在實(shí)際工作中因角度或距離的偏差對(duì)探測(cè)效率帶來(lái)的影響，進(jìn)而提高對(duì)放射性樣品活度求解的精度。

基于蒙特卡羅（Monte Carlo，MC）方法的無(wú)源效率刻度技術(shù)具有快速省時(shí)、經(jīng)濟(jì)代價(jià)小且MC程序簡(jiǎn)單等特點(diǎn)，同時(shí)，其可靠性還得到了大量的研究驗(yàn)證［12-14］?；诖?，本文針對(duì)特定尺寸LaBr3（Ce）探測(cè)器的點(diǎn)源效率函數(shù)做一定研究。通過(guò)無(wú)源效率刻度技術(shù)擬合LaBr3（Ce）探測(cè)器在122~1 332 keV范圍的效率刻度曲線；在5~50 cm范圍內(nèi)擬合了LaBr3（Ce）探測(cè)器對(duì)角度和距離的修正函數(shù)?？筛鶕?jù)修正函數(shù)確定放射性點(diǎn)源在LaBr3（Ce）探測(cè)器一定空間范圍內(nèi)任意位置處的探測(cè)效率，方便給出LaBr3（Ce）探測(cè)器的效率矩陣。還可以將點(diǎn)源函數(shù)通過(guò)數(shù)值積分的方式得到面源、體源的探測(cè)效率，為體源的效率刻度提供參考，可對(duì)放射性樣品的活度測(cè)量、效率修正等提供可靠的技術(shù)支持。

1 理論基礎(chǔ)與實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備

1.1 效率刻度理論

在對(duì)放射性樣品進(jìn)行活度測(cè)量前，一般需要對(duì)測(cè)量的譜儀系統(tǒng)進(jìn)行效率刻度［15?18］，γ譜儀探測(cè)效率的準(zhǔn)確計(jì)算是效率刻度的重要前提，實(shí)驗(yàn)方法可以通過(guò)處理能譜數(shù)據(jù)獲取探測(cè)效率，計(jì)算方法如式（1）。

式中：ε為點(diǎn)源探測(cè)效率；n為全能峰計(jì)數(shù)率，s-1；A為放射源的活度，Bq；p為特征γ射線的發(fā)射率；k為測(cè)量期間放射性衰變的修正系數(shù)。由于本文在測(cè)量時(shí)間內(nèi)衰變產(chǎn)生的影響可以忽略不計(jì)，因此按k=1來(lái)計(jì)算。

MC方法求解探測(cè)效率的基本原理是建立單個(gè)光子在給定幾何結(jié)構(gòu)中的真實(shí)運(yùn)動(dòng)歷史（光電效應(yīng)、康普頓散射、電子對(duì)效應(yīng)），通過(guò)對(duì)大量粒子歷史的跟蹤得到大量隨機(jī)實(shí)驗(yàn)值（抽樣值），用統(tǒng)計(jì)方法計(jì)算出某一特定能量γ射線被記錄下來(lái)的概率［19?20］。在對(duì)探測(cè)器參數(shù)、源參數(shù)及相關(guān)物理參數(shù)描述完之后，計(jì)算不同位置處探測(cè)效率的過(guò)程如圖1所示。

圖1 MC方法計(jì)算探測(cè)效率模擬流程Fig.1 Simulation flow of detection efficiency calculated by MC method

1.2 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備

采用尺寸為?3.81 cm×3.81 cm的LaBr3（Ce）探測(cè)器搭建γ能譜測(cè)量系統(tǒng)，晶體結(jié)構(gòu)如圖2所示。其中，LaBr3（Ce）探測(cè)器型號(hào)為KLB3838，晶體外部MgO反射層厚度為0.1 cm，鋁制外殼為0.2 cm，探測(cè)器底部光電倍增管在建模時(shí)用玻璃（SiO2）代替，厚度為0.2 cm；配套的上位機(jī)軟件為Maestro；增益為1 024道；所用標(biāo)準(zhǔn)放射性點(diǎn)源為152Eu、137Cs和60Co；所用的仿真軟件為MCNP5，由美國(guó)Los Alamos實(shí)驗(yàn)室開發(fā)而成，其計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性受到廣泛認(rèn)可［21?22］。

圖2 探測(cè)器幾何模型示意圖Fig.2 Geometry model diagram of the LaBr3(Ce)detector

2 點(diǎn)源效率MC模擬及效率函數(shù)擬合

本文采用MCNP5模擬γ射線在LaBr3（Ce）晶體中的輸運(yùn)過(guò)程，使用脈沖計(jì)數(shù)卡（F8）記錄γ輻射在探測(cè)器內(nèi)引起的脈沖幅度，使用計(jì)數(shù)能量卡（E8）劃分不同的能量區(qū)間，使用FT8卡對(duì)模擬能譜進(jìn)行高斯展寬，展寬系數(shù)通過(guò)實(shí)驗(yàn)對(duì)該LaBr3（Ce）探測(cè)器做半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）刻度后由式（2）確定。

式中：a、b和c的參數(shù)分別為0.005 109、0.011 73和2.21。圖3為實(shí)測(cè)譜數(shù)據(jù)在經(jīng)過(guò)歸一化處理后與模擬譜數(shù)據(jù)的比較，結(jié)果表明兩者吻合好。

圖3 模擬譜與實(shí)測(cè)譜比較Fig.3 The comparison of simulated and measured spectra

圖4給出了LaBr3（Ce）探測(cè)器在距離探測(cè)器表面中心25 cm處不同能量γ射線探測(cè)效率的實(shí)驗(yàn)值與MC仿真值的對(duì)比，以及基于MC數(shù)據(jù)擬合的探測(cè)效率曲線，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與MC仿真值的最大相對(duì)偏差不超過(guò)6%。為保證擬合函數(shù)的變化規(guī)律更加直觀、準(zhǔn)確，在峰值（約120 keV）處增添一些模擬數(shù)據(jù)點(diǎn)，每次模擬粒子數(shù)為108。可以看出，對(duì)于能量較低的γ射線，探測(cè)效率隨能量的增大呈遞增趨勢(shì)，當(dāng)能量大于一定值（約120 keV）時(shí)，探測(cè)效率隨能量的增大呈遞減趨勢(shì)。這是由于探測(cè)器外部包裹材料（MgO反射層和Al殼）對(duì)低能量的γ射線衰減影響較大，隨著能量的增大，這種衰減效果逐漸減弱，探測(cè)效率逐漸增大。而由于探測(cè)器的探測(cè)效率取決于光電反應(yīng)過(guò)程，隨著能量的不斷增大，光電效應(yīng)的截面會(huì)越來(lái)越小，這就導(dǎo)致了探測(cè)效率又隨著能量的增大而減小的趨勢(shì)。兩種因素的疊加致使探測(cè)效率隨著γ射線能量的增大呈先上升后下降的趨勢(shì)，與相關(guān)研究結(jié)果一致［23?24］。

圖4 LaBr3(Ce)探測(cè)器效率刻度曲線Fig.4 The efficiency calibration curve of LaBr3(Ce)detector

3 空間點(diǎn)源效率分布函數(shù)

點(diǎn)源探測(cè)效率應(yīng)是關(guān)于立體角效率、本征效率和峰總比的函數(shù)［25］，點(diǎn)源空間位置的改變實(shí)際上影響的是點(diǎn)源對(duì)探測(cè)器的空間立體角效率。本文通過(guò)MC方法研究點(diǎn)源在不同空間位置處探測(cè)效率的變化趨勢(shì)，分析點(diǎn)源探測(cè)效率的影響因素，擬合出不同影響因素與探測(cè)效率的函數(shù)關(guān)系。

在圖2中，O為探測(cè)器表面的中心；R為點(diǎn)源以O(shè)為中心在x-z平面內(nèi)做圓周運(yùn)動(dòng)時(shí)的半徑；θ為點(diǎn)源以R為半徑沿x-z平面轉(zhuǎn)動(dòng)的角度，當(dāng)點(diǎn)源位于探測(cè)器中心軸線上時(shí)θ=0；r為點(diǎn)源距z軸的徑向距離。使用MCNP5軟件分別改變r(jià)、θ、R的值來(lái)分析點(diǎn)源探測(cè)效率的變化情況，考慮到晶體的對(duì)稱性，只在0°~90°范圍內(nèi)選取參考點(diǎn)，并對(duì)結(jié)果作曲線擬合。

3.1 θ對(duì)探測(cè)效率的影響

圖5給出了在0°~90°范圍內(nèi)點(diǎn)源探測(cè)效率的變化趨勢(shì)，圖5中（a）、（b）和（c）分別表示R為5 cm、25 cm和50 cm時(shí)的三種情況?？梢钥闯觯傮w上，探測(cè)效率隨著角度的增大呈遞增趨勢(shì)，其最大值出現(xiàn)在90°；對(duì)于能量較高的γ射線，探測(cè)效率隨θ的變化規(guī)律性較強(qiáng)，對(duì)于能量較低的γ射線，探測(cè)效率隨θ的變化規(guī)律性較差，波動(dòng)性較強(qiáng)；隨著能量的增大，探測(cè)效率隨θ角的變化越來(lái)越緩慢，當(dāng)點(diǎn)源距離探測(cè)器較遠(yuǎn)時(shí)，這種變化趨勢(shì)更加緩慢。在近距離（5 cm）處，1 332 keV在0°~90°范圍內(nèi)的最大值與最小值的相對(duì)偏差為32.2%；在遠(yuǎn)距離（50 cm）處，1 332 keV在0°~90°范圍內(nèi)的最大值與最小值的相對(duì)偏差為13.8%。

圖5 探測(cè)效率隨立體夾角θ變化情況Fig.5 The variation of detection efficiency with spatial angle θ

經(jīng)過(guò)分析認(rèn)為：當(dāng)點(diǎn)源與探測(cè)器表面中心距離保持不變，角度改變時(shí)，點(diǎn)源對(duì)探測(cè)器的空間立體角效率變化很小，在θ=90°時(shí)探測(cè)器的立體角效率達(dá)到最大。由于探測(cè)器外殼對(duì)低能γ射線的衰減和探測(cè)器外殼自身的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，使得在不同角度時(shí)外殼對(duì)γ射線的衰減不同，進(jìn)而導(dǎo)致取不同θ角時(shí)，探測(cè)效率的變化會(huì)有一定的波動(dòng)性。對(duì)于能量較高的γ射線，當(dāng)點(diǎn)源與探測(cè)器的相對(duì)距離（R）增大時(shí)，點(diǎn)源對(duì)探測(cè)器的空間立體角減小，立體角的變化隨θ角增大而表現(xiàn)得不明顯，導(dǎo)致在遠(yuǎn)距離處探測(cè)效率的變化趨勢(shì)也趨于一條直線。式（3）給出了探測(cè)效率與θ角余弦值的擬合函數(shù)，相關(guān)參數(shù)列于表1。

表1 探測(cè)效率與θ曲線擬合參數(shù)Table 1 Curve fitting parameters between efficiency and θ

3.2 r對(duì)探測(cè)效率的影響

在保證R值不變的情況下，使r每隔1 cm、2 cm和5 cm選取一個(gè)參考點(diǎn)，計(jì)算LaBr3（Ce）探測(cè)器的探測(cè)效率值，圖6（a）、（b）和（c）分別表示在R為5 cm、25 cm和50 cm時(shí)探測(cè)效率隨r的變化情況?？梢钥闯觯c(diǎn)源探測(cè)效率隨著r值的增大而逐漸減??；在同一距離下，低能γ射線的變化趨勢(shì)更加劇烈；隨著R值的增大，探測(cè)效率隨r值的增大而減小的趨勢(shì)趨于平緩。分析認(rèn)為，隨著r值的增大，點(diǎn)源與探測(cè)器的相對(duì)距離逐漸增大，點(diǎn)源對(duì)探測(cè)器的立體角范圍減小，導(dǎo)致了探測(cè)效率的降低。從圖6可以看出，探測(cè)效率隨r值的變化規(guī)律性很強(qiáng)，通過(guò)式（4）進(jìn)行擬合，得到的相關(guān)參數(shù)列于表2，線性相關(guān)系數(shù)都在99%以上?？梢院芎玫乩眠@種函數(shù)關(guān)系推導(dǎo)對(duì)面源、體源探測(cè)效率的計(jì)算。

表2 探測(cè)效率與r曲線擬合參數(shù)Table 2 Curve fitting parameters between efficiency and r

圖6 探測(cè)效率隨r變化情況Fig.6 The variation of detection efficiency with r

3.3 R對(duì)探測(cè)效率的影響

R值的變化將直接影響到點(diǎn)源對(duì)探測(cè)器的立體角，因此，本文分析三種情況下（θ=0°、45°、90°）R值的變化對(duì)探測(cè)效率的影響。從圖7可以看出，探測(cè)效率隨R值的增大逐漸減小，在近距離時(shí)，這種變化趨勢(shì)十分劇烈，在遠(yuǎn)距離時(shí)，逐漸趨于平緩?？梢哉J(rèn)為在近距離處，立體角隨著R值的增大而變化得較為劇烈，當(dāng)達(dá)到一定距離時(shí)，立體角隨R值的變化逐漸趨于平緩。為驗(yàn)證這一結(jié)論，利用式（5）計(jì)算了點(diǎn)源在3.81 cm LaBr3（Ce）探測(cè)器在軸向位置時(shí)的立體角效率εa，見(jiàn)圖8?？梢钥闯?，R值的變化對(duì)立體角效率的影響與對(duì)探測(cè)效率的影響一致。利用式（6）擬合了探測(cè)效率隨R值的變化函數(shù)，線性相關(guān)系數(shù)在99.9%以上，相關(guān)參數(shù)列于表3。

表3 探測(cè)效率與R曲線擬合參數(shù)Table 3 Curve fitting parameters between efficiency and R

圖7 探測(cè)效率隨R變化情況Fig.7 The variation of detection efficiency with R

圖8 立體角效率隨R變化情況Fig.8 The variation of spatial angle efficiency with R

4 結(jié)語(yǔ)

本文通過(guò)蒙特卡羅方法模擬計(jì)算了?3.81 cm×3.81 cm LaBr3（Ce）探測(cè)器空間不同位置處的探測(cè)效率，系統(tǒng)研究了點(diǎn)源探測(cè)效率及其隨距離和角度的變化關(guān)系，得到以下結(jié)論：

當(dāng)源-探距不變時(shí)，隨著θ角的增大，探測(cè)效率值總體呈遞增趨勢(shì)，最大值出現(xiàn)在90°處。對(duì)于高能γ射線，隨著源-探距的增大，這種趨勢(shì)將逐漸變得平緩。在一定遠(yuǎn)的距離處，可以考慮用空間一點(diǎn)處的探測(cè)效率值來(lái)近似與之在同一圓周上其他點(diǎn)的探測(cè)效率值；當(dāng)探測(cè)器與源之間的軸向距離和徑向距離逐漸增大時(shí)，點(diǎn)源探測(cè)效率呈現(xiàn)出逐漸減小的趨勢(shì)，通過(guò)函數(shù)進(jìn)行曲線擬合，擬合的線性相關(guān)系數(shù)都在99%以上，可通過(guò)該函數(shù)確定空間任意位置處的探測(cè)效率，并可通過(guò)積分方法得到線源、面源和體源的探測(cè)效率；空間位置對(duì)點(diǎn)源探測(cè)效率的影響實(shí)際上是改變了點(diǎn)源相對(duì)于探測(cè)器的空間立體角，對(duì)于同一能量γ射線，當(dāng)忽略探測(cè)器外殼對(duì)低能γ射線的衰減時(shí)，若點(diǎn)源相對(duì)于探測(cè)器的空間立體角不變，其所對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率應(yīng)是不變的。

LaBr3（Ce）探測(cè)器目前被廣泛應(yīng)用于核輻射監(jiān)測(cè)、核應(yīng)急和核安保等領(lǐng)域，基于LaBr3（Ce）探測(cè)器的便攜式儀器也正在快速發(fā)展。本研究可為基于LaBr3（Ce）探測(cè)器的核輻射儀器在放射性現(xiàn)場(chǎng)的定量測(cè)量、活度修正提供有益的技術(shù)參考，有利于核輻射探測(cè)技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。

作者貢獻(xiàn)聲明葉二雷：負(fù)責(zé)設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)方案，數(shù)據(jù)仿真與數(shù)據(jù)處理，撰寫論文；南宏杰：指導(dǎo)論文的實(shí)驗(yàn)工作、模型建立與論文的數(shù)據(jù)分析，提供實(shí)驗(yàn)器材；沈春霞：負(fù)責(zé)論文的總體規(guī)劃，指導(dǎo)論文的寫作與修訂；許豐、史麗生：負(fù)責(zé)文章圖表的繪制，以及參與論文的修訂。