成鵬飛，李鵬飛，劉 璐，胡 帆，柳朝暉，鄭楚光

(華中科技大學(xué) 煤燃燒國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430074)

0 引 言

天然氣等氣體燃料是國(guó)家能源轉(zhuǎn)型期間大力發(fā)展的清潔能源，相較于其他化石燃料總體污染物生成較少，但NOx排放量亦不容忽視。我國(guó)對(duì)低氮排放的管控起步較晚但愈加嚴(yán)格，京津冀地區(qū)新建燃?xì)忮仩tNOx排放限值僅30 mg/m3[1]。因此，隨著我國(guó)氣體能源消費(fèi)量的逐年增加，需要不斷發(fā)展低氮燃燒技術(shù)并深入研究氮轉(zhuǎn)化機(jī)理。

無焰燃燒是近年來備受關(guān)注的新型高效低氮燃燒技術(shù)，其技術(shù)關(guān)鍵在于反應(yīng)混合物高速射流對(duì)爐內(nèi)煙氣的強(qiáng)卷吸作用，被煙氣充分稀釋并加熱至超過自燃點(diǎn)的反應(yīng)混合物將擴(kuò)散至整個(gè)燃燒區(qū)且在局部低氧氛圍下緩慢燃燒，因此整體表現(xiàn)為彌散燃燒狀態(tài)且無明顯火焰鋒面[2-3]。相較于傳統(tǒng)低氮燃燒技術(shù)，如火焰冷卻技術(shù)、分級(jí)燃燒技術(shù)等[4]，無焰燃燒可從根本上抑制局部高溫產(chǎn)生，并在保證燃燒效率、燃燒強(qiáng)度和燃燒穩(wěn)定性的條件下實(shí)現(xiàn)更低的NOx排放。

計(jì)算流體力學(xué)(CFD)是燃燒研究的重要手段之一，具有簡(jiǎn)便快捷、成本低、數(shù)據(jù)豐富等優(yōu)點(diǎn)，有效促進(jìn)了無焰燃燒反應(yīng)特征及NO生成調(diào)控的研究發(fā)展。無焰燃燒具有分布式低反應(yīng)速率燃燒區(qū)和典型的中低溫燃燒特性，需建立有限反應(yīng)速率模擬以考慮強(qiáng)烈的湍流化學(xué)反應(yīng)交互[5-7]。提高NO生成的數(shù)值預(yù)測(cè)精度是無焰燃燒數(shù)值模擬的關(guān)鍵[8-10]，相較于簡(jiǎn)化的半經(jīng)驗(yàn)NOx后處理模型，基于耦合含氮詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理的有限反應(yīng)速率模擬可將燃燒氧化過程與氮化學(xué)反應(yīng)耦合計(jì)算并考慮再循環(huán)煙氣中的初始NO對(duì)著火的加速作用，從而準(zhǔn)確預(yù)測(cè)著火和主反應(yīng)區(qū)，并得到含氮中間組分分布和NO生成路徑等氮轉(zhuǎn)化關(guān)鍵信息[11]。

由于組分?jǐn)?shù)、反應(yīng)數(shù)較多的含氮詳細(xì)反應(yīng)導(dǎo)致實(shí)際數(shù)值計(jì)算過程耗時(shí)較長(zhǎng)，通常需要耦合簡(jiǎn)化計(jì)算方法在不顯著降低計(jì)算精度的條件下實(shí)現(xiàn)計(jì)算加速。原位自適應(yīng)制表法(In-Situ Adaptive Tabulation, ISAT)可利用已存儲(chǔ)的數(shù)據(jù)代替組分反應(yīng)速率微分方程的復(fù)雜求解過程以減少計(jì)算耗時(shí)，在當(dāng)前燃燒模擬中得到廣泛應(yīng)用[12-14]。動(dòng)態(tài)自適應(yīng)機(jī)理(Dynamic Adaptive Chemistry, DAC)可基于特定時(shí)間內(nèi)每組當(dāng)?shù)厮矔r(shí)熱化學(xué)狀態(tài)參數(shù)將詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理實(shí)時(shí)簡(jiǎn)化為含最少組分和反應(yīng)的精確子機(jī)理，實(shí)現(xiàn)計(jì)算加速。當(dāng)前已有少數(shù)耦合DAC算法的氣體及液體燃料燃燒模擬研究[15-19]，且筆者團(tuán)隊(duì)已將其拓展應(yīng)用于煤粉等固體燃料[20]，但仍需進(jìn)一步發(fā)展與優(yōu)化該計(jì)算方法。

為提高無焰燃燒模擬的預(yù)測(cè)精度和計(jì)算速度并進(jìn)一步研究分析該燃燒過程中的氮轉(zhuǎn)化機(jī)理，筆者耦合含氮詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理和簡(jiǎn)化計(jì)算方法進(jìn)行了CH4/H2熱伴流無焰燃燒模擬，發(fā)展了原位自適應(yīng)制表法與動(dòng)態(tài)自適應(yīng)機(jī)理耦合計(jì)算方法(ISAT-DAC)并進(jìn)行優(yōu)化評(píng)估，最后基于經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的模擬計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了氮化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析。

1 基于ISAT-DAC算法的數(shù)值模擬

1.1 原位自適應(yīng)制表法

對(duì)于確定的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，最終反應(yīng)狀態(tài)是初始反應(yīng)狀態(tài)和時(shí)間步的函數(shù)。理論上，反應(yīng)的映射關(guān)系在完成一遍計(jì)算后可制成表，當(dāng)插值得出的結(jié)果滿足精度要求時(shí)，可不必進(jìn)行積分運(yùn)算，從而節(jié)約計(jì)算時(shí)間。但由于實(shí)際尺寸過大，包含所有溫度、壓力、組分和時(shí)間步的預(yù)制表是不允許的，須在計(jì)算過程中制表。ISAT實(shí)質(zhì)上是一種利用誤差控制實(shí)時(shí)制表訪問組合空間區(qū)域的加速計(jì)算方法。

在第1個(gè)時(shí)間步Δt內(nèi)，若初始反應(yīng)狀態(tài)為φ0，則末狀態(tài)為φ1可按式(1)計(jì)算：

(1)

其中，S為化學(xué)源項(xiàng)；t為反應(yīng)時(shí)間。計(jì)算式-創(chuàng)建表中第1項(xiàng)，并包含式(2)中的映射梯度矩陣A：

(2)

(3)

(4)

1.2 動(dòng)態(tài)自適應(yīng)機(jī)理簡(jiǎn)化

燃燒火焰化學(xué)成分在不同區(qū)域差別很大，因此無須在模擬計(jì)算域全局使用統(tǒng)一的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理。DAC可將詳細(xì)機(jī)理當(dāng)?shù)貙?shí)時(shí)簡(jiǎn)化為精確子機(jī)理，以實(shí)現(xiàn)計(jì)算加速。

簡(jiǎn)化計(jì)算過程中首先需指定目標(biāo)組分A和簡(jiǎn)化閾值λ，目標(biāo)組分通常確定為燃料主要成分及燃燒過程中的關(guān)鍵組分，簡(jiǎn)化閾值需綜合考慮計(jì)算誤差和簡(jiǎn)化加速效果。通過直接關(guān)系圖法[21]在每個(gè)網(wǎng)格單元內(nèi)計(jì)算非目標(biāo)組分B對(duì)目標(biāo)組分A生成的貢獻(xiàn)rAB：

(5)

其中，ωi為基元反應(yīng)i的化學(xué)反應(yīng)速率；vA,i為A組分在反應(yīng)i中的化學(xué)計(jì)量數(shù)。當(dāng)rAB>λ時(shí)將組分B保留在動(dòng)態(tài)機(jī)理中。每個(gè)非目標(biāo)組分對(duì)目標(biāo)組分生成的貢獻(xiàn)均需計(jì)算。

然后采用相同方法確定目標(biāo)組分的間接貢獻(xiàn)組分。若組分B包含于對(duì)目標(biāo)組分直接貢獻(xiàn)較大的組分集合中，需計(jì)算其余非目標(biāo)組分K對(duì)組分B的貢獻(xiàn)且當(dāng)rBK>λ時(shí)保留K組分。對(duì)所有組分執(zhí)行上述操作以確定最終保留在簡(jiǎn)化機(jī)理中的組分。

最后將所有與保留組分無關(guān)的反應(yīng)去除，即得到每個(gè)網(wǎng)格單元的當(dāng)?shù)睾?jiǎn)化機(jī)理。通過求解簡(jiǎn)化后的低維常微分方程組，可顯著縮短計(jì)算時(shí)間。因此，當(dāng)λ值較大時(shí)，可減少保留組分及反應(yīng)數(shù)并加速計(jì)算，但同時(shí)導(dǎo)致模擬誤差的增大。

ISAT-DAC耦合算法，由CONTINO等[22]首次提出并應(yīng)用于內(nèi)燃機(jī)均質(zhì)壓燃(Homogeneous Charge Compression Ignition, HCCI)模擬，可充分發(fā)揮2種計(jì)算方法的優(yōu)勢(shì)，其計(jì)算流程如圖1所示。

圖1 ISAT-DAC計(jì)算流程Fig.1 ISAT-DAC calculation flow chart

1.3 模擬對(duì)象與計(jì)算細(xì)節(jié)

無焰燃燒模擬研究對(duì)象為同軸熱伴流射流反應(yīng)器[23]。燃燒器結(jié)構(gòu)如圖2所示，主要由中心燃料管和熱氧化劑伴流管組成。以內(nèi)置二次燃燒器的燃燒產(chǎn)物作為熱氧化劑伴流，并通過控制燃燒器側(cè)面的空氣及氮?dú)饬髁空{(diào)節(jié)氧濃度。中心燃料管直徑為4.25 mm, 熱伴流流管直徑為82 mm。

圖2 燃燒器結(jié)構(gòu)[23]Fig.2 Burner structure[23]

數(shù)值計(jì)算域如圖3所示，將燃料噴口下游一段燃燒區(qū)域作為計(jì)算域，且由于全尺度含氮詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模擬需較大計(jì)算量及該燃燒器結(jié)構(gòu)對(duì)稱，采用軸對(duì)稱二維雷諾平均模擬來簡(jiǎn)化計(jì)算三維圓管同軸射流[24-26]。計(jì)算域由噴口處軸向延伸500 mm，縱向延伸80 mm，其中縱向2.125 mm為燃料進(jìn)口，燃料進(jìn)口邊界至縱向41 mm為熱伴流進(jìn)口，其余為空氣風(fēng)道。實(shí)驗(yàn)及模擬數(shù)據(jù)監(jiān)測(cè)取中心射流與周圍空氣混合前Z=30 mm及混合后Z=120 mm截面，數(shù)據(jù)豐富且有代表性，便于進(jìn)行無焰燃燒數(shù)據(jù)分析與模擬驗(yàn)證[23]。采用23 420單元數(shù)的網(wǎng)格并進(jìn)行網(wǎng)格獨(dú)立性計(jì)算，分析結(jié)果如圖4所示，不同網(wǎng)格數(shù)量的模擬結(jié)果相近且與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合較好，因此當(dāng)前較低網(wǎng)格數(shù)量即可滿足高精度模擬要求并加速計(jì)算。

圖3 模擬計(jì)算域Fig.3 Computational domain of simulation

圖4 網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證Fig.4 Grid independence validation

DALLY等[23]基于熱伴流射流反應(yīng)器建立了O2質(zhì)量分?jǐn)?shù)3%、6%和9%實(shí)驗(yàn)研究，結(jié)果表明熱伴流O2質(zhì)量分?jǐn)?shù)3%條件下的燃燒狀態(tài)最接近無焰燃燒。因此，筆者基于O2質(zhì)量分?jǐn)?shù)3%工況下的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)DAC、ISAT及ISAT-DAC耦合算法的計(jì)算效果進(jìn)行評(píng)估，并分析ISAT-DAC算法在無焰燃燒模擬中的適用性。具體工況參數(shù)見表1[23]。數(shù)值計(jì)算基于FLUENT求解器。采用標(biāo)準(zhǔn)k-ε湍流模型和標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)[27]，將模型系數(shù)Cε1由1.44 修正為1.60以提升圓管射流預(yù)測(cè)精度[28]。采用高精度離散坐標(biāo)(DO)輻射模型求解計(jì)算域內(nèi)若干離散立體角的輻射傳遞方程，引入灰氣體加權(quán)和(WSGG)模型計(jì)算氣體輻射特性參數(shù)，總發(fā)射率的空間變化是氣體組分和溫度的函數(shù)[29]。均相燃燒與氮轉(zhuǎn)化模擬采用有限速率渦耗散概念(EDC)模型耦合GRI-Mech 3.0含氮詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理(53種組分、325步反應(yīng))[30]，以描述由基元反應(yīng)和中間組分控制的瞬態(tài)燃燒過程[31]。速度壓力耦合方程采用SIMPLE算法以節(jié)約計(jì)算資源?？臻g離散采用高階QUICK格式以提高燃燒模擬精度。

表1 工況條件[23]Table 1 Operating conditions[23]

2 模擬結(jié)果與討論

2.1 簡(jiǎn)化算法的發(fā)展評(píng)估

基于CH4/H2熱伴流無焰燃燒工況綜合分析動(dòng)態(tài)自適應(yīng)機(jī)理簡(jiǎn)化法、原位自適應(yīng)制表法及ISAT-DAC耦合簡(jiǎn)化算法的預(yù)測(cè)精度和簡(jiǎn)化加速效果，從而對(duì)無焰燃燒模擬簡(jiǎn)化算法進(jìn)行發(fā)展與評(píng)估。

首先分析比較3種簡(jiǎn)化方法應(yīng)用于無焰燃燒模擬研究中的預(yù)測(cè)精度。DAC、ISAT及ISAT-DAC算法的簡(jiǎn)化閾值均設(shè)置為10-4。DAC和ISAT-DAC算法的初始目標(biāo)組分集合確定為CH4、HO2、CO和NO，其中CH4為燃料主要組分，CO、NO為燃燒關(guān)鍵組分、HO2為著火關(guān)鍵組分。以簡(jiǎn)化計(jì)算結(jié)果與直接積分模擬結(jié)果的相對(duì)誤差作為評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)，并按式(6)計(jì)算：

ψφ=|φID-on-φODE|/φODE，

(6)

式中，ψφ為基于3種簡(jiǎn)化方法的計(jì)算結(jié)果與直接積分模擬結(jié)果的相對(duì)誤差；φID-on為基于ISAT、DAC或ISAT-DAC算法模擬得到的溫度或組分濃度等燃燒關(guān)鍵參數(shù)值；φODE為直接積分計(jì)算結(jié)果。

一般認(rèn)為，高精度燃燒模擬中主要參數(shù)或組分的預(yù)測(cè)誤差限值可取5%，低含量組分的預(yù)測(cè)誤差限值可取8%。選取溫度及O2、H2O、CH4、CO、OH、HO2、NO體積分?jǐn)?shù)計(jì)算相對(duì)誤差值ψφ，結(jié)果如圖5所示?？芍?種簡(jiǎn)化方法的模擬計(jì)算結(jié)果均滿足較高精度要求，且所有參數(shù)相對(duì)誤差均未超過6%。不同機(jī)理簡(jiǎn)化方法對(duì)溫度及O2、H2O、CH4體積分?jǐn)?shù)等主要參數(shù)或組分的模擬結(jié)果影響較小，相對(duì)誤差均低于1.5%，其中CH4體積分?jǐn)?shù)受不同簡(jiǎn)化方法的影響較大。CO、OH、HO2、NO等低體積分?jǐn)?shù)組分的模擬相對(duì)誤差受不同簡(jiǎn)化方法的影響顯著?；贒AC算法的所有燃燒關(guān)鍵參數(shù)模擬結(jié)果相對(duì)誤差最低并可忽略不計(jì)，ISAT-DAC算法次之，ISAT算法的相對(duì)誤差相較其他算法顯著升高。

圖5 3種簡(jiǎn)化方法的相對(duì)誤差統(tǒng)計(jì)Fig.5 Relative error statistics of three simplified methods

基于DAC和ISAT-DAC簡(jiǎn)化算法的活躍組分分布如圖6所示。圖6(a)中單獨(dú)采用DAC算法的簡(jiǎn)化計(jì)算域保留了更多活躍組分，因此數(shù)值預(yù)測(cè)精度略高，但過多的活躍組分會(huì)降低計(jì)算速度。圖6(b)中采用ISAT-DAC耦合算法可將不活躍反應(yīng)區(qū)域內(nèi)的組分基本去除，從而精確識(shí)別反應(yīng)區(qū)域，且模擬計(jì)算的相對(duì)誤差亦在可接受范圍。

圖6 基于DAC和ISAT-DAC算法的活躍組分分布Fig.6 Active species distribution based on DAC and ISAT-DAC

分別統(tǒng)計(jì)基于直接數(shù)值積分法、動(dòng)態(tài)自適應(yīng)機(jī)理簡(jiǎn)化法、原位自適應(yīng)制表法和ISAT-DAC耦合簡(jiǎn)化算法的無焰燃燒模擬計(jì)算時(shí)長(zhǎng)，按式(7)計(jì)算加速因子并分析不同簡(jiǎn)化算法的加速計(jì)算效果：

f=tfull/treduct，

(7)

式中，f為加速因子；tfull為基于直接數(shù)值積分法模擬的計(jì)算時(shí)長(zhǎng)；treduct為基于簡(jiǎn)化算法模擬的計(jì)算時(shí)長(zhǎng)。

經(jīng)歸一化計(jì)算，直接數(shù)值積分法模擬加速因子為1。不同簡(jiǎn)化算法歸一化計(jì)算結(jié)果見表2，基于DAC、ISAT及ISAT-DAC算法的模擬加速因子分別為1.3、1.8和3.2，因此不同簡(jiǎn)化算法均可減少計(jì)算時(shí)長(zhǎng)。對(duì)于耦合GRI-Mech 3.0機(jī)理的氣體無焰燃燒模擬，采用ISAT算法相較于DAC算法可獲得更快的計(jì)算加速，且ISAT-DAC耦合算法可在DAC或ISAT算法基礎(chǔ)上大幅提高計(jì)算速度。

表2 3種簡(jiǎn)化方法的加速因子Table 2 Acceleration factors of three simplified methods

2.2 動(dòng)態(tài)自適應(yīng)機(jī)理最優(yōu)簡(jiǎn)化閾值

據(jù)第2.1節(jié)不同簡(jiǎn)化算法的評(píng)估分析可知，DAC算法可在一定程度上實(shí)現(xiàn)無焰燃燒計(jì)算加速且精度最高，進(jìn)一步結(jié)合ISAT算法的計(jì)算優(yōu)勢(shì)可在保證較高精度的條件下大幅提升計(jì)算速度?；贗SAT計(jì)算加速的方式已在燃燒模擬中得到廣泛應(yīng)用，本節(jié)旨在尋找ISAT-DAC耦合算法的最佳DAC簡(jiǎn)化閾值。

反應(yīng)機(jī)理仍選用GRI-Mech 3.0[30]。ISAT閾值設(shè)定為10-4，DAC簡(jiǎn)化閾值分別選取10-4、10-3、10-2和10-1，并按式(6)分別計(jì)算基于不同簡(jiǎn)化閾值的相對(duì)誤差。溫度及O2、H2O、CH4、CO、OH、HO2、NO體積分?jǐn)?shù)的模擬相對(duì)誤差如圖7所示。

圖7 ISAT-DAC算法中不同DAC閾值相對(duì)誤差統(tǒng)計(jì)Fig.7 Relative error statistics of different DAC thresholds in ISAT-DAC

由圖7(a)可知，溫度及O2、H2O、CH4體積分?jǐn)?shù)模擬結(jié)果受不同DAC簡(jiǎn)化閾值影響較小，相對(duì)誤差均不超過4%。DAC簡(jiǎn)化閾值10-2條件下的模擬相對(duì)誤差仍較小，進(jìn)一步增大至10-1時(shí)相對(duì)誤差顯著升高。圖7(b)中CO、NO、HO2、OH體積分?jǐn)?shù)對(duì)不同DAC簡(jiǎn)化閾值更加敏感，且DAC簡(jiǎn)化閾值10-2條件下的低含量組分模擬相對(duì)誤差未超過8%。DAC簡(jiǎn)化閾值10-1條件下的NO和HO2體積分?jǐn)?shù)的模擬相對(duì)誤差超過10%，且CO和OH體積分?jǐn)?shù)的模擬相對(duì)誤差亦趨近10%。綜上，DAC簡(jiǎn)化閾值10-2條件下仍可保證較高的模擬精度。

基于ISAT-DAC耦合算法和不同DAC簡(jiǎn)化閾值的活躍組分分布如圖8所示。隨著DAC簡(jiǎn)化閾值的增大，ISAT-DAC耦合算法的計(jì)算簡(jiǎn)化能力增強(qiáng)。DAC簡(jiǎn)化閾值10-4時(shí)整體反應(yīng)區(qū)域基本包含GRI-Mech 3.0詳細(xì)機(jī)理的所有組分，DAC簡(jiǎn)化閾值10-3時(shí)整體反應(yīng)區(qū)域組分?jǐn)?shù)略有減少，但大部分區(qū)域保留了較多組分。當(dāng)DAC簡(jiǎn)化閾值增至10-2時(shí)，反應(yīng)區(qū)域中保留的活躍組分?jǐn)?shù)進(jìn)一步減至約30種。簡(jiǎn)化閾值10-1時(shí)的反應(yīng)區(qū)域活躍組分?jǐn)?shù)目?jī)H余20種左右，因此CO、NO、HO2、OH等體積分?jǐn)?shù)較低的組分在此閾值條件下的模擬相對(duì)誤差較大。

圖8 ISAT-DAC算法中不同DAC閾值活躍組分分布Fig.8 Active species distribution of different DAC thresholds in ISAT-DAC

統(tǒng)計(jì)基于ISAT-DAC算法和不同DAC簡(jiǎn)化閾值的模擬計(jì)算時(shí)長(zhǎng)，歸一化計(jì)算后加速因子見表3。DAC簡(jiǎn)化閾值10-2條件下的模擬計(jì)算中，計(jì)算速度相較于10-4時(shí)顯著提升。繼續(xù)增大簡(jiǎn)化閾值對(duì)加速因子影響較小，而燃燒關(guān)鍵參數(shù)，尤其是CO、NO、HO2、OH體積分?jǐn)?shù)的模擬精度顯著降低。因此，綜合相對(duì)誤差與簡(jiǎn)化加速效果，ISAT-DAC耦合算法中DAC最佳簡(jiǎn)化閾值為10-2。

表3 ISAT-DAC算法中不同DAC閾值加速因子Table 3 Acceleration factors of different DAC thresholds in ISAT-DAC

2.3 不同復(fù)雜度機(jī)理的簡(jiǎn)化效果

當(dāng)前數(shù)值計(jì)算中一般無須選用高復(fù)雜度詳細(xì)機(jī)理即可滿足所需精度要求，但基于不同組分?jǐn)?shù)和反應(yīng)數(shù)的詳細(xì)機(jī)理可對(duì)ISAT-DAC耦合算法在無焰燃燒模擬中的適用性和優(yōu)越性進(jìn)行更加全面的評(píng)估。采用3種詳細(xì)機(jī)理，機(jī)理中所包含的組分?jǐn)?shù)和反應(yīng)數(shù)由低到高分別為DRM22機(jī)理(22種組分、83步反應(yīng))、GRI-Mech 3.0機(jī)理(53種組分、325步反應(yīng))[27]及PG2018機(jī)理(151種組分，1 397步反應(yīng))[32]。3種詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理經(jīng)ISAT-DAC算法簡(jiǎn)化后的活躍組分分布如圖9所示，由于無焰燃燒過程中存在復(fù)雜的湍流化學(xué)相互作用，3種不同詳細(xì)機(jī)理模擬的燃燒反應(yīng)區(qū)域均保留了大多數(shù)組分和反應(yīng)。由于DRM22機(jī)理的組分?jǐn)?shù)和反應(yīng)數(shù)較少，簡(jiǎn)化空間較小，燃燒反應(yīng)區(qū)域幾乎保留了該機(jī)理中的全部組分，非反應(yīng)區(qū)域的組分?jǐn)?shù)基本為0以節(jié)省計(jì)算耗時(shí)。GRI-Mech 3.0機(jī)理和PG2018機(jī)理的組分?jǐn)?shù)及反應(yīng)數(shù)較多，ISAT-DAC算法簡(jiǎn)化效果顯著?；贕RI-Mech 3.0機(jī)理的燃燒反應(yīng)區(qū)域中約保留原機(jī)理中75%的組分，且反應(yīng)區(qū)域上游的活躍組分?jǐn)?shù)進(jìn)一步減至20種左右。PG2018機(jī)理簡(jiǎn)化空間最大，燃燒反應(yīng)區(qū)域中消除了原機(jī)理中約50%的組分。

圖9 基于ISAT-DAC算法的不同復(fù)雜度機(jī)理活躍組分分布Fig.9 Active species distribution of different complexity mechanisms based on ISAT-DAC

分別統(tǒng)計(jì)基于3種不同復(fù)雜度的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理和不同簡(jiǎn)化算法的模擬計(jì)算時(shí)長(zhǎng)并按式(6)計(jì)算加速因子，結(jié)果見表4。隨著機(jī)理復(fù)雜度的提高，模擬簡(jiǎn)化空間增大，基于不同簡(jiǎn)化算法計(jì)算的加速因子均增大。耦合DRM22機(jī)理或GRI-Mech 3.0機(jī)理時(shí)的DAC簡(jiǎn)化加速因子略低于ISAT算法，而耦合PG2018機(jī)理時(shí)的結(jié)果相反，因此DAC算法所實(shí)現(xiàn)的簡(jiǎn)化加速效果相較ISAT算法對(duì)反應(yīng)機(jī)理的復(fù)雜程度更加敏感，即DAC算法對(duì)高復(fù)雜度反應(yīng)機(jī)理表現(xiàn)出更加優(yōu)異的簡(jiǎn)化計(jì)算潛力。不同簡(jiǎn)化算法對(duì)于耦合低復(fù)雜度DRM22骨架反應(yīng)機(jī)理模擬的加速因子較小，基于ISAT-DAC算法模擬得到的加速因子僅為1.7，基于DAC算法模擬的簡(jiǎn)化加速效果可忽略不計(jì)。相較于DRM22機(jī)理，不同簡(jiǎn)化算法對(duì)于耦合GRI-Mech 3.0詳細(xì)機(jī)理模擬的加速因子略有增大，且ISAT-DAC耦合算法的簡(jiǎn)化加速效果較為可觀。相較于DRM22機(jī)理或GRI-Mech 3.0機(jī)理，對(duì)于耦合多組分、多反應(yīng)的PG2018大型詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模擬，基于不同簡(jiǎn)化算法的加速效果顯著增加，ISAT-DAC耦合算法所對(duì)應(yīng)的加速因子高達(dá)10.8，從而大幅縮減計(jì)算時(shí)長(zhǎng)。

表4 不同復(fù)雜度機(jī)理的簡(jiǎn)化加速因子Table 4 Acceleration factors of different complexity mechanisms

2.4 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與氮轉(zhuǎn)化路徑分析

將基于GRI-Mech 3.0機(jī)理及ISAT-DAC耦合算法且DAC簡(jiǎn)化閾值10-2條件下的數(shù)值計(jì)算結(jié)果與O2質(zhì)量分?jǐn)?shù)(y(O2))3%工況下的CH4/H2熱伴流無焰燃燒實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析以驗(yàn)證所選簡(jiǎn)化算法及誤差閾值的準(zhǔn)確性。

軸向30、120 mm截面處分析計(jì)算結(jié)果如圖10所示(x表示物質(zhì)的體積分?jǐn)?shù))，測(cè)量不同截面的溫度及O2、H2O、OH、CO的質(zhì)量分?jǐn)?shù)及NO體積分?jǐn)?shù)，相應(yīng)模擬計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基本吻合，可較準(zhǔn)確預(yù)測(cè)上述燃燒關(guān)鍵參數(shù)，包括廣為關(guān)注的低濃度CO和NO組分。

圖10 模擬與實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)驗(yàn)證Fig.10 Data validation between simulations and experiments

NNH中間體由H與N2在火焰條件下快速生成，并進(jìn)一步結(jié)合O原子生成NO：

(8)

(9)

N2O中間體由O與N2及火焰中的其他組分M通過復(fù)合反應(yīng)生成：

(10)

部分N2O中間體通過下列反應(yīng)被重新還原為N2：

(11)

(12)

(13)

其余N2O中間體進(jìn)一步結(jié)合O原子生成NO：

(14)

當(dāng)前燃燒模擬研究大多基于ISAT算法實(shí)現(xiàn)詳細(xì)機(jī)理模擬的計(jì)算加速，因此本文對(duì)比分析了采用ISAT算法模擬時(shí)的氮轉(zhuǎn)化路徑，如圖11(b)所示?；趩为?dú)ISAT算法模擬時(shí)的氮轉(zhuǎn)化路徑和反應(yīng)速率與ISAT-DAC簡(jiǎn)化算法有所差別，但主要反應(yīng)路徑基本一致。大多數(shù)反應(yīng)路徑的反應(yīng)速率在同一數(shù)量級(jí)，少數(shù)反應(yīng)速率相差一個(gè)數(shù)量級(jí)。由于DAC算法對(duì)含氮反應(yīng)路徑的簡(jiǎn)化作用，基于ISAT-DAC耦合算法的模擬反應(yīng)路徑相較ISAT算法更加精簡(jiǎn)。

圖11 CH4/H2熱伴流無焰燃燒氮氧化物轉(zhuǎn)化路徑Fig.11 NOx conversion path of CH4/H2 flameless combustion with a hot co-flow

3 結(jié) 論

1)不同簡(jiǎn)化計(jì)算方法對(duì)CO、OH、HO2、NO等低濃度組分的模擬相對(duì)誤差影響顯著。采用單一DAC算法精度最高，但計(jì)算加速效果并不明顯；ISAT算法精度最低，而計(jì)算速度相較于DAC算法提升較?。籌SAT-DAC算法可保證模擬所需的較高精度并大幅實(shí)現(xiàn)計(jì)算加速，是綜合預(yù)測(cè)精度與簡(jiǎn)化加速效果的最優(yōu)算法。

2)基于ISAT-DAC耦合算法且DAC簡(jiǎn)化閾值設(shè)定為10-2的模擬計(jì)算中，相較于DAC簡(jiǎn)化閾值10-4條件下可保留主要燃燒組分及反應(yīng)，并在保證較高模擬精度的條件下實(shí)現(xiàn)顯著計(jì)算加速。當(dāng)簡(jiǎn)化閾值增至10-1，燃燒關(guān)鍵參數(shù)的模擬相對(duì)誤差顯著升高，而計(jì)算速度提升較小。因此DAC簡(jiǎn)化閾值10-2時(shí)綜合效果最優(yōu)。

3)多組分、多反應(yīng)的復(fù)雜機(jī)理具有更高的簡(jiǎn)化計(jì)算空間。基于ISAT-DAC算法和PG2018大型含氮詳細(xì)機(jī)理模擬的燃燒反應(yīng)區(qū)域僅保留約50%的原機(jī)理組分，可在保證所需模擬精度的條件下實(shí)現(xiàn)約10.8倍的計(jì)算加速。DAC算法相較于ISAT算法對(duì)高復(fù)雜度機(jī)理表現(xiàn)出更優(yōu)異的簡(jiǎn)化計(jì)算潛力。

4)基于實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與氮轉(zhuǎn)化路徑分析，CH4/H2熱伴流無焰燃燒NO生成主要取決于NNH路徑和N2O中間體路徑，熱力型NO及快速型NO可忽略不計(jì)。相較于ISAT算法，基于ISAT-DAC耦合算法的氮轉(zhuǎn)化路徑可保留主要NO反應(yīng)并適當(dāng)精簡(jiǎn)。