付 斌，吳春勇，余 雯，何建華

(1.中國(guó)核電工程有限公司，北京 100840；2.北京師范大學(xué)國(guó)家安全與應(yīng)急管理學(xué)院，廣東 珠海 519087；3.四川大學(xué)華西醫(yī)院，四川 成都 610041； 4.自然資源部第三海洋研究所，福建 廈門(mén) 361005)

核電是一種清潔高效的非化石能源，在提升我國(guó)綜合經(jīng)濟(jì)實(shí)力、優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)、推進(jìn)節(jié)能減排中正發(fā)揮越來(lái)越重要的作用。福建地處我國(guó)東南沿海，傳統(tǒng)能源資源匱乏，近年來(lái)隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展對(duì)能源的需求快速上升，大力發(fā)展核能勢(shì)在必行。截至2020年8月，福建省已建有寧德、福清、霞浦、漳州等4個(gè)核電基地。霞浦核電基地位于福建省寧德市霞浦縣長(zhǎng)春鎮(zhèn)長(zhǎng)門(mén)村長(zhǎng)表島，基地內(nèi)規(guī)劃建設(shè)6臺(tái)核電機(jī)組，目前1臺(tái)機(jī)組在建，未有機(jī)組投入商業(yè)運(yùn)行?；剜徑Ｓ虻暮．a(chǎn)品養(yǎng)殖場(chǎng)主要分布在海域保留區(qū)及其附近，養(yǎng)殖種類(lèi)主要以大黃魚(yú)(Larimichthyscrocea)、牡蠣、彈涂魚(yú)(Periophthalmuscantonensis)為主。

公開(kāi)發(fā)表的霞浦海域放射性本底數(shù)據(jù)并不多，且主要針對(duì)海水介質(zhì)進(jìn)行調(diào)查，亦有極少數(shù)的沉積物放射性數(shù)據(jù)，暫未見(jiàn)有海洋生物放射性本底數(shù)據(jù)。上世紀(jì)80年代開(kāi)展的全國(guó)環(huán)境天然放射性水平調(diào)查[1]得到福建—臺(tái)灣海峽海區(qū)海水中總U：1.87～2.50 μg/L，均值2.20 μg/L；Th：0.04～0.41 μg/L，均值0.23 μg/L；226Ra：1.60～10.80 mBq/L，均值3.78 mBq/L；40K：10 600～14 000 mBq/L，均值12 150 mBq/L。鄒諾舟等(2015)報(bào)道福建近岸海域海水中137Cs活度濃度為1.33～1.89 mBq/L[2]。鄧芳芳等(2015)報(bào)道寧德核電站附近的海洋沉積物樣品90Sr活度濃度范圍為0.21～ 0.89 Bq/kg(干重)，均值為0.47±0.03 Bq/kg(干重)[3]。

為掌握霞浦核電基地鄰近海域海洋生物放射性本底水平及其對(duì)當(dāng)?shù)毓姾秃Ｑ笊锏乃螺椛鋭┝?，?020年在研究海域采集了5類(lèi)9種海洋生物樣品，對(duì)樣品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K以及人工放射性核素137Cs、134Cs、90Sr、58Co、60Co、54Mn、110mAg和65Zn的活度濃度進(jìn)行分析檢測(cè)，并對(duì)當(dāng)?shù)毓娪捎跀z入海產(chǎn)品所致輻射劑量和海洋生物所受輻射劑量進(jìn)行了評(píng)價(jià)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

依據(jù)《核動(dòng)力廠運(yùn)行前輻射環(huán)境本底調(diào)查技術(shù)規(guī)范》[4]、《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》[5]和《環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中生物采樣的基本規(guī)定》[6]，本研究于2020年4月27日—30日，在霞浦核電基地周邊50 km范圍內(nèi)，考慮當(dāng)?shù)鼐用裆攀沉?xí)慣及海洋生物代表性，采集藻類(lèi)[海帶(Laminariajaponica)、石莼(Ulvalactuca)]、貝類(lèi)[海蠣(Ostreagigas)、福建牡蠣(Crassostreaangulata)]、甲殼類(lèi)[遠(yuǎn)海梭子蟹(Portunuspelagicus)、日本猛蝦蛄(Harpiosquillajaponica)]、魚(yú)類(lèi)[大黃魚(yú)(Larimichthyscrocea)、鐘馗蝦虎魚(yú)(Tridentigerbarbatus)]、頭足類(lèi)[金烏賊(Sepiaesculenta)]共5類(lèi)9種樣品。

1.2 樣品預(yù)處理

大黃魚(yú)樣品去頭和內(nèi)臟，貝類(lèi)樣品去殼，其他樣品取全體，稱(chēng)鮮重，放入搪瓷盤(pán)，置于烘箱中，于80 ℃烘干，稱(chēng)干重。烘干的生物樣品加熱炭化，炭化樣品于450 ℃下用馬弗爐灰化，過(guò)篩(80目)，稱(chēng)重。

1.3 樣品測(cè)量與分析

按照《生物樣品中放射性核素的γ能譜分析方法》[7]、《海洋環(huán)境放射性核素監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)程》[8]，本研究采取以下具體方法進(jìn)行樣品制備和檢測(cè)：

γ核素測(cè)量：取灰樣100 g，裝入與刻度譜儀的體標(biāo)準(zhǔn)源相同形狀和體積的樣品盒(直徑75 mm，高75 mm)中，密封，放置3～4周后測(cè)量。本底和樣品檢測(cè)時(shí)間均為24 h。

90Sr分析：取海洋生物樣品灰約10 g，用HDEHP萃取-β計(jì)數(shù)法進(jìn)行分析[8]。

1.4 設(shè)備

使用美國(guó)CANBERRA公司的BE6530型高純鍺γ譜儀和美國(guó)ORTEC公司的MPC9064型α/β計(jì)數(shù)器檢測(cè)，設(shè)備均檢定合格并在有效期內(nèi)。

1.5 劑量評(píng)價(jià)

依據(jù)《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》[9]和《放射性核素?cái)z入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范》[10]對(duì)公眾攝入海產(chǎn)品所致有效劑量進(jìn)行評(píng)價(jià)，用ERICA程序?qū)Ｑ笊镙椛鋭┝窟M(jìn)行評(píng)價(jià)。

1.6 質(zhì)量控制

采用可溯源的標(biāo)準(zhǔn)源進(jìn)行能量刻度和效率刻度，并定期核查是否出現(xiàn)偏移。測(cè)量設(shè)備定期接受檢定，嚴(yán)格把控實(shí)驗(yàn)室各項(xiàng)物理?xiàng)l件，保證設(shè)備的穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)人員每年參加培訓(xùn)學(xué)習(xí)，并定期參加國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)組織的核素分析比對(duì)。

2 結(jié)果與討論

2.1 海洋生物樣品中放射性核素活度濃度

全部樣品中人工放射性核素134Cs、58Co、60Co、54Mn、110mAg、65Zn的活度濃度均低于最小可探測(cè)活度濃度，其他核素238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr的活度濃度檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表1。由表1可見(jiàn)，9個(gè)樣品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K的活度濃度范圍分別為0.10～1.66、0.06～3.42、0.05～0.93、13.8～155.5 Bq/kg(鮮重)，由低到高依次為226Ra、238U、232Th、40K。238U、232Th、226Ra的活度濃度在甲殼類(lèi)樣品中相對(duì)較高，在其他幾類(lèi)樣品中相差不大；40K的活度濃度在藻類(lèi)和頭足類(lèi)樣品中相對(duì)較高，在其他幾類(lèi)樣品中相差不大。除了大黃魚(yú)中未檢出137Cs外，其余樣品中均檢出人工放射性核素137Cs和90Sr。檢出137Cs和90Sr的樣品中，兩種核素的活度濃度范圍分別為0.003～0.052和0.047～0.557 Bq/kg(鮮重)。137Cs的活度濃度在各類(lèi)樣品中相差不大，在甲殼類(lèi)和頭足類(lèi)中相對(duì)較高，在藻類(lèi)中相對(duì)較低；90Sr的活度濃度在貝類(lèi)中相對(duì)較高，在魚(yú)類(lèi)和頭足類(lèi)中相對(duì)較低。

表1 2020年霞浦核電基地鄰近海域海洋生物放射性核素活度濃度檢測(cè)結(jié)果

續(xù)表

2.2 公眾食用海產(chǎn)品攝入放射性核素及其所致輻射劑量

參考《中國(guó)居民膳食指南(2016)》[11]并結(jié)合當(dāng)?shù)毓婏嬍沉?xí)慣，普通成年公眾海產(chǎn)品按人均日攝入200 g計(jì)算，即年攝入量為73 kg，則238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr的年攝入量分別為35.4、62.8、19.8、5 425、1.64、17.7 Bq，40K的年攝入量最高，137Cs的年攝入量最低。

按照《放射性核素?cái)z入量及內(nèi)照射劑量估算規(guī)范》[10]提供的估算方法：

(1)

式(1)中：E為攝入海產(chǎn)品所致的年有效劑量(μSv/a)；I為海產(chǎn)品年攝入量(kg)；Ci為海產(chǎn)品中某種核素的活度濃度[Bq/kg(鮮重)]；Pi為相應(yīng)核素的劑量系數(shù)(μSv/Bq)，本研究估算了霞浦核電基地周?chē)娡ㄟ^(guò)食入海產(chǎn)品所獲得的內(nèi)照射劑量，結(jié)果列于表 2 中。可見(jiàn)當(dāng)?shù)毓娛秤煤．a(chǎn)品所致年有效劑量為55.1 μSv/a，遠(yuǎn)低于《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》[12]中規(guī)定的公眾年劑量限值1 mSv/a?？傒椛鋭┝恐?，40K的貢獻(xiàn)最大，占61.07%，137Cs的貢獻(xiàn)最小，占0.04 %。天然放射性核素(238U、232Th、226Ra和40K)的貢獻(xiàn)總和占99.06%，人工放射性核素(137Cs和90Sr)的貢獻(xiàn)僅分別為0.021 μSv/a和0.49 μSv/a，兩項(xiàng)之和占總劑量不足1 %，可見(jiàn)，有效劑量主要來(lái)源于天然放射性核素。

表2 霞浦核電基地周邊公眾海產(chǎn)品中放射性核素年攝入量及所致年有效劑量估算結(jié)果

2.3 海洋生物輻射劑量

環(huán)境電離輻射污染危險(xiǎn)評(píng)估：評(píng)價(jià)和管理(environmental risk from ionising contaminants：assessment and management， ERICA)是歐盟推薦的用于評(píng)估水生生物和陸生生物輻射劑量的方法，采用了國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)(International Commission on Radiological Protection， ICRP)對(duì)參考生物選取的建議，將生物棲息地分為陸地、淡水、海洋3類(lèi)生態(tài)系統(tǒng)，并包括3種篩選評(píng)價(jià)模式[13]，本研究使用ERICA 1.2版本，選用二級(jí)篩選評(píng)價(jià)模式對(duì)海洋生物輻射劑量進(jìn)行估算。

本研究涉及魚(yú)類(lèi)、甲殼類(lèi)、頭足類(lèi)、貝類(lèi)和藻類(lèi)共5類(lèi)海洋生物，其中魚(yú)類(lèi)在ERICA程序中進(jìn)一步分為上層魚(yú)類(lèi)和底棲魚(yú)類(lèi)，大黃魚(yú)和鐘馗蝦虎魚(yú)分屬這兩類(lèi)，其他樣品分類(lèi)與表 1一致。由于頭足類(lèi)在ERICA程序中并無(wú)內(nèi)置的幾何模型，本研究用調(diào)查中獲取的樣品的平均個(gè)體尺寸(9.0 cm×3.5 cm×3.5 cm)建立評(píng)價(jià)所需的生物體橢球模型，其空間居留因子設(shè)為“水=1.0，其他=0.0”。

評(píng)價(jià)過(guò)程中，需要提供放射性核素在海水、沉積物及生物體內(nèi)等環(huán)境介質(zhì)中的活度濃度。對(duì)海水和沉積物中的核素活度濃度，本次調(diào)查同期獲得了霞浦核電基地鄰近海域海水中238U、226Ra、40K及沉積物中238U、232Th、226Ra和40K的活度濃度，海水中232Th的活度濃度取錢(qián)庭榮(1986)在福建海域調(diào)查結(jié)果[14]，以此作為環(huán)境介質(zhì)核素活度濃度輸入值(表 3)。對(duì)生物體內(nèi)的放射性核素活度濃度，取本次調(diào)查中獲取的同一種類(lèi)樣品中該核素的活度濃度平均值作為輸入值，由于大黃魚(yú)的137Cs活度濃度低于檢測(cè)限[0.025 Bq/kg(鮮重)]，取其1/2值作為輸入值。利用本研究實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算得到的放射性核素生物濃集系數(shù)(concentration factor, CF)列于表 4中。

基于上述設(shè)定及輸入?yún)?shù)，ERICA程序計(jì)算得到放射性核素對(duì)海洋生物的照射途徑及輻射劑量如表 5所示。可見(jiàn)，甲殼類(lèi)、上層魚(yú)類(lèi)和頭足類(lèi)生物所受輻射劑量主要來(lái)源于內(nèi)照射，其他類(lèi)型生物所受外照射輻射劑量和內(nèi)照射輻射劑量相差不大。甲殼類(lèi)所受總輻射劑量最高，為0.276 μGy/h，頭足類(lèi)所受總輻射劑量最低，為0.048 μGy/h。各類(lèi)生物所受總輻射劑量都遠(yuǎn)低于ERICA評(píng)價(jià)方法推薦的保護(hù)生物的輻射劑量率控制值10 μGy/h[13]，風(fēng)險(xiǎn)商(實(shí)際劑量率與輻射劑量率控制值的商)在10-3～10-2數(shù)量級(jí)。由表6可知，對(duì)甲殼類(lèi)和上層魚(yú)類(lèi)，226Ra的輻射劑量貢獻(xiàn)最大，達(dá)到約50 %，對(duì)底棲魚(yú)類(lèi)、藻類(lèi)、貝類(lèi)和頭足類(lèi)，40K的輻射劑量貢獻(xiàn)最大，達(dá)到約60 %；對(duì)本研究涉及的所有生物種類(lèi)，來(lái)自天然放射性核素(238U、232Th、226Ra和40K)的輻射劑量貢獻(xiàn)均超過(guò)99 %，來(lái)自人工放射性核素(137Cs和90Sr)的輻射劑量貢獻(xiàn)均不足1 %。

表3 霞浦核電基地表層海水及沉積物中放射性核素活度濃度平均值及分配系數(shù)

表4 霞浦核電基地海域放射性核素生物濃集系數(shù)

表5 霞浦核電基地鄰近海域海洋生物照射途徑、輻射劑量及風(fēng)險(xiǎn)商

表6 各核素對(duì)海洋生物產(chǎn)生輻射劑量份額

2.4 討論

2.4.1 海洋生物中放射性核素活度濃度水平 研究區(qū)域海洋生物中天然放射性核素水平由低至高依次為226Ra、238U、232Th、40K，人工放射性核素除137Cs和90Sr外，其余核素活度濃度水平均低于檢測(cè)下限，與文獻(xiàn)[16-21]報(bào)道的我國(guó)山東、浙江、廣東、廣西、海南等地海洋生物放射性核素活度濃度水平一致，低于國(guó)家食品標(biāo)準(zhǔn)限值[9]?？梢?jiàn)研究區(qū)域海洋生物中238U、232Th、226Ra、40K、137Cs和90Sr等放射性核素的活度濃度水平在我國(guó)正常本底范圍內(nèi)。

2.4.2 公眾年有效劑量 當(dāng)?shù)毓娊?jīng)攝入海產(chǎn)品所致年有效劑量為55.1 μSv/a，其中食入137Cs、90Sr所致年有效劑量分別為0.021、0.49 μSv/a，與文獻(xiàn)[16,20-21]報(bào)道的我國(guó)山東、其他海域公眾由于攝入海產(chǎn)品所致年有效劑量相近，低于我國(guó)劑量水平[22]，遠(yuǎn)低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的公眾年劑量限值[12]，說(shuō)明當(dāng)?shù)睾．a(chǎn)品食用后對(duì)居民造成的劑量負(fù)擔(dān)較小，對(duì)當(dāng)?shù)毓娊】滴匆?jiàn)不利影響。

2.4.3 海洋生物輻射劑量 我國(guó)對(duì)有關(guān)海洋生物輻射影響的研究和評(píng)價(jià)工作相對(duì)較少，評(píng)價(jià)中劑量率轉(zhuǎn)換因子、沉積物分配系數(shù)、富集因子等參數(shù)主要采用ERICA程序的推薦值，這些參數(shù)值不一定適合我國(guó)的具體情況。本研究利用在核電基地周邊海域獲取的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合核電廠址的實(shí)際情況，對(duì)于程序中的關(guān)鍵參數(shù)進(jìn)行補(bǔ)充和修正，增強(qiáng)了程序在我國(guó)的適用性和有效性，進(jìn)一步提升了評(píng)價(jià)結(jié)果的可靠性。

本研究對(duì)海洋生物輻射劑量的評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，研究海域上層魚(yú)類(lèi)、底棲魚(yú)類(lèi)、貝類(lèi)、頭足類(lèi)、藻類(lèi)等5類(lèi)海洋生物所受輻射劑量率范圍為0.048～0.276 μGy/h，比ERICA評(píng)價(jià)方法推薦的保護(hù)生物的輻射劑量率控制值低2～3個(gè)數(shù)量級(jí)，與文獻(xiàn)[23-24]報(bào)道的結(jié)果一致?？傒椛鋭┝柯手?，超過(guò)99 %來(lái)源于天然放射性核素，226Ra和40K為劑量貢獻(xiàn)最大的兩種核素。

2.4.4 后續(xù)監(jiān)測(cè)要素建議 根據(jù)上述調(diào)查及評(píng)價(jià)結(jié)果，在目前核電廠尚未投入運(yùn)行的情況下，當(dāng)?shù)毓姾秃Ｑ笊锼茌椛鋭┝康慕^大部分來(lái)源于天然放射性核素。在核電廠投入運(yùn)行后，將有極少量含人工放射性核素的液態(tài)流出物釋放進(jìn)入環(huán)境，在其影響評(píng)價(jià)工作中更關(guān)心的是這些人工放射性核素對(duì)海洋環(huán)境的長(zhǎng)期累積影響效應(yīng)。因此，建議在后續(xù)的跟蹤監(jiān)測(cè)與研究中，繼續(xù)選擇137Cs、134Cs、90Sr、58Co、60Co、54Mn、110mAg、65Zn作為監(jiān)測(cè)要素，并補(bǔ)充3H、14C、131I等排放量較大且可能對(duì)海洋環(huán)境產(chǎn)生較大輻射劑量的放射性核素。此外，根據(jù)相關(guān)研究結(jié)果[25-27]，210Po是造成海洋生物輻射劑量貢獻(xiàn)最大的天然放射性核素，因此，在后續(xù)工作中可考慮補(bǔ)充210Po作為監(jiān)測(cè)要素。

3 結(jié)論

本研究獲取了霞浦核電基地周邊海域5類(lèi)9種海洋生物樣品中的主要天然及人工放射性核素活度濃度水平，各項(xiàng)核素的活度濃度水平均處于本底范圍，對(duì)公眾和海洋生物所致輻射劑量遠(yuǎn)低于相應(yīng)國(guó)標(biāo)限值或國(guó)際推薦值。本研究可為評(píng)價(jià)核電廠運(yùn)行后的環(huán)境放射性質(zhì)量提供依據(jù)，亦可為制定運(yùn)行后環(huán)境監(jiān)測(cè)方案、評(píng)價(jià)公眾和海洋生物所受輻射劑量提供技術(shù)依據(jù)。