秦思達(dá)

（遼寧省生態(tài)環(huán)境保護(hù)科技中心，遼寧沈陽(yáng) 110161）

1 引言

鐵嶺市地處遼寧省北部，松遼平原中段，南與沈陽(yáng)市、撫順市毗鄰，北與吉林省四平市相連，屬溫帶大陸型季風(fēng)氣候，工業(yè)以采礦業(yè)與制造業(yè)為主，大氣污染呈現(xiàn)出典型的北方寒冷地區(qū)重工業(yè)城市的污染特點(diǎn)。鐵嶺市是連接遼寧中部城市群與哈長(zhǎng)城市群的重要城市，其大氣環(huán)境同時(shí)受到2 個(gè)重要城市群的傳輸影響，尤其在冬季發(fā)生重污染天氣時(shí)，受外來(lái)源傳輸影響明顯。目前，開(kāi)展大氣污染物來(lái)源解析的主要研究方法包括受體模型法［1-2］和擴(kuò)散模型法［3-4］。相較于受體模型法在解析過(guò)程不易解析成分相近的源類(lèi)，擴(kuò)散模型法可以不受限于觀測(cè)點(diǎn)位的位置，更易獲取外來(lái)傳輸源的貢獻(xiàn)。陳顥元等［5］基于擴(kuò)散模式分析了京津冀與長(zhǎng)三角一次重霾過(guò)程中大氣污染物的傳輸特征，劉強(qiáng)等［6］對(duì)四川地區(qū)顆粒物和臭氧的輸送進(jìn)行了研究。本研究以化學(xué)質(zhì)量平衡模型CMAQ（Community Multiscale Air Quality）作為核心，耦合氣象模式WRF（Weather Research and Forecasting Model），開(kāi)展鐵嶺市大氣污染物擴(kuò)散數(shù)值模擬，以掌握鐵嶺市大氣污染物的分布特征，定量解析鐵嶺市本地污染源與外來(lái)傳輸源的貢獻(xiàn)，對(duì)城市制定空氣質(zhì)量改善措施具有重要意義，同時(shí)為北方寒冷地區(qū)開(kāi)展相關(guān)大氣污染防治研究提供參考。

2 研究方法

2.1 模型選擇

采用WRF 進(jìn)行區(qū)域氣象場(chǎng)模擬，WRF 為美國(guó)環(huán)境預(yù)測(cè)中心（NCEP）與美國(guó)國(guó)家大氣研究中心（NCAR）等機(jī)構(gòu)開(kāi)發(fā)的中尺度氣象模式［7-8］，可以為空氣質(zhì)量數(shù)值模擬提供氣象輸入。采用CMAQ 進(jìn)行空氣質(zhì)量數(shù)值模擬，CMAQ 為美國(guó)環(huán)保署發(fā)布的化學(xué)質(zhì)量平衡模型。本研究選用的WRF 版本為4.0，CMAQ 版本為5.1.2，化學(xué)機(jī)制選用cb05_ae6_aq。氣象參數(shù)化方案中短波輻射機(jī)制選用New Goddard，長(zhǎng)波輻射機(jī)制選用RRTM，土地利用類(lèi)型選用USGS全球土地利用類(lèi)型數(shù)據(jù)，地表機(jī)制選用Pleim-Xiu，邊界層機(jī)制選擇ACM2 PBL，積云機(jī)制選擇Kain-Fritsch，云微物理機(jī)制選擇WSM6。

2.2 模擬范圍

氣象模擬設(shè)計(jì)3 層網(wǎng)格嵌套，采用蘭伯特（Lambert）投影坐標(biāo)系，中心經(jīng)緯度為（122°E，41°N），2 條真緯度為25°N 與40°N，分辨率分別為27，9，3 km，第一層與第二層模擬域網(wǎng)格數(shù)為100×100 個(gè)，第三層模擬域網(wǎng)格數(shù)為85×85 個(gè)。第一層覆蓋中國(guó)東北三省及京津冀部分地區(qū)，第二層覆蓋遼寧省全境，第三層覆蓋鐵嶺市及周邊區(qū)域。CMAQ 的核心模塊CCTM 在模擬時(shí)，需調(diào)用氣象場(chǎng)模擬結(jié)果，因此CMAQ 模擬網(wǎng)格與WRF 模擬網(wǎng)格具有相同的分辨率和網(wǎng)格中心點(diǎn)，但網(wǎng)格數(shù)略小于WRF 網(wǎng)格，第三層網(wǎng)格數(shù)為75×75 個(gè)，垂直方向共設(shè)置24 個(gè)氣壓層，層間距自近地面向上逐漸增大。

2.3 模擬時(shí)間

模擬時(shí)間為2019 年1 月、4 月、7 月、10 月，分別代表春、夏、秋、冬四季。為降低初始場(chǎng)影響，模擬時(shí)將時(shí)間提前7 d 以供模型預(yù)熱［9］。

2.4 數(shù)據(jù)來(lái)源

數(shù)值模擬采用的清單數(shù)據(jù)包括本地源清單、外來(lái)源清單、天然源清單。本地源清單在2019 年環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)及現(xiàn)場(chǎng)調(diào)研數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，通過(guò)物料平衡法、排放系數(shù)法等方法估算獲取。外來(lái)源排放數(shù)據(jù)采用2018 年MEIC 排放清單［10］。天然源采用MEGAN 模型［11-12］計(jì)算獲取，該模型可用來(lái)評(píng)估從陸地生態(tài)系統(tǒng)排放到大氣中的氣體和氣溶膠的排放量。本研究將本地源清單、外來(lái)源清單與天然源清單進(jìn)行空間嵌套，根據(jù)鐵嶺市本地的人口、道路、土地等信息進(jìn)行再分配，合成為適用于鐵嶺市本地，可用于空氣質(zhì)量數(shù)值模擬的高分辨率網(wǎng)格化清單?？諝赓|(zhì)量數(shù)據(jù)來(lái)自鐵嶺市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，指標(biāo)包括SO2，NO2，PM10，PM2.5，CO，O3。

3 結(jié)果與討論

3.1 模型評(píng)估

利用空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與模擬對(duì)應(yīng)網(wǎng)格的濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)，以驗(yàn)證CMAQ 模擬結(jié)果的可靠性［13］。將鐵嶺市PM2.5的監(jiān)測(cè)值與模擬值進(jìn)行擬合驗(yàn)證，時(shí)間為2019 年1 月1 日至28 日、4 月1 日至28日、7月1 日至28 日、10 月1 日至28 日，分別代表四季的變化情況。為量化模擬結(jié)果準(zhǔn)確性，本研究采用平均偏差（Mean Bias，MB）、標(biāo)歸一化平均偏差（Normalized Mean Bias，NMB）、歸一化平均誤差（Normalized Mean Error，NME）、均方根誤差（Root Mean Square Error，RMSE）及相關(guān)性指標(biāo)（R）評(píng)價(jià)模型的可靠性。模型對(duì)鐵嶺市大氣污染物模擬的表現(xiàn)評(píng)估見(jiàn)表1。

表1 模型對(duì)鐵嶺市大氣污染物模擬的表現(xiàn)評(píng)估

由表1 可知，本次模擬的各項(xiàng)統(tǒng)計(jì)指標(biāo)與同類(lèi)研究的誤差及偏差分析水平接近，各項(xiàng)污染物的NME 與NMB 值在50%以內(nèi)，MB 在35 以內(nèi)，模擬結(jié)果比較可靠［14］。SO2，NO2，PM2.5，PM10，O3的相關(guān)性R值分別為0.72，0.66，0.78，0.70，0.86。

2019 年鐵嶺市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)值與模擬值的趨勢(shì)對(duì)比見(jiàn)圖1。結(jié)合圖1 可以看出，鐵嶺市大氣污染物的模擬值與監(jiān)測(cè)值擬合度較高，二者之間峰谷變化趨勢(shì)有較強(qiáng)的一致性。因此，本次模擬結(jié)果較為理想，可以實(shí)際反映鐵嶺市的污染現(xiàn)狀。

圖1 2019 年鐵嶺市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)值與模擬值的趨勢(shì)對(duì)比

3.2 污染物濃度分布特征

通過(guò)鐵嶺市大氣污染數(shù)值模擬，獲取鐵嶺市大氣污染物濃度時(shí)空分布特征，見(jiàn)圖2。

圖2 2019 年鐵嶺市大氣污染物濃度分布

2019 年鐵嶺市SO2，NO2，PM10，PM2.5濃度分布總體呈現(xiàn)出西南高、東北低的趨勢(shì)，污染物高值區(qū)出現(xiàn)在城市西南平原的建成區(qū)附近，并呈遞減形態(tài)向周邊擴(kuò)散。這一方面是由于城市中心人口稠密，人員活動(dòng)密集，主要排污企業(yè)多集中在城市附近，排污量大；另一方面與鐵嶺市地勢(shì)呈現(xiàn)東高中低、北高南低的趨勢(shì)有關(guān)，東部低山丘陵區(qū)空氣質(zhì)量狀況較好，西部遼河低丘平原空氣污染較為嚴(yán)重。

2019 年鐵嶺市大氣污染呈明顯的季節(jié)性變化特征，SO2，NO2，PM10，PM2.5的平均濃度值1 月＞10月＞4 月＞7 月，其中冬季大氣污染影響范圍廣，高值區(qū)濃度高，是重污染天氣多發(fā)的時(shí)段。這一方面是鐵嶺地區(qū)冬季供暖導(dǎo)致燃煤量增加，尤其是民用散煤的燃燒，導(dǎo)致污染物排放量明顯高于其他季節(jié)；另一方面，鐵嶺地區(qū)冬季以北風(fēng)、西北風(fēng)為主，混合層高度與近地面風(fēng)速明顯低于其他季節(jié)，易產(chǎn)生靜穩(wěn)天氣，擴(kuò)散條件的不利造成污染物的積累。

2019 年鐵嶺市O3污染時(shí)間變化規(guī)律呈現(xiàn)春夏季高于秋冬季的特點(diǎn)，這可能是由于夏季氣溫高，太陽(yáng)輻射強(qiáng)，同時(shí)夏季日照時(shí)間長(zhǎng)于冬季，有利于O3的生成與積累［15］。鐵嶺市O3空間變化規(guī)律為城市遠(yuǎn)郊濃度大于城市近郊濃度，城市近郊濃度大于建成區(qū)濃度，考慮是由于建成區(qū)中城市道路與生活生產(chǎn)排放的前體物NOX和VOCs 受氣團(tuán)影響，向下風(fēng)向傳輸過(guò)程中，在高溫、低濕條件下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，生成大量O3并富集在該區(qū)域。張紅星等［16］在對(duì)北京市區(qū)與遠(yuǎn)郊地表O3濃度梯度研究中發(fā)現(xiàn)，城市郊區(qū)的O3濃度達(dá)到城市O3濃度的2 倍，并提出道路等級(jí)越高，車(chē)流量越大，排放的還原性氣體越多，越容易導(dǎo)致建成區(qū)內(nèi)的O3的消耗。另外，王麗萍［17］、陶瑋等［18］提出城市區(qū)域與郊區(qū)下墊面的差異起到了重要作用，促使建成區(qū)與周邊區(qū)域發(fā)生大氣污染物運(yùn)移、交換，郊區(qū)植被覆蓋率高，生物源VOCs 排放量增大，NO 等污染物排放減少，導(dǎo)致O3消耗水平降低。同時(shí)，鐵嶺市東北部多山地、丘陵的地貌也是造成O3積累的原因之一。

3.3 PM2.5 外來(lái)傳輸解析

本研究采用Zero-out 法［19］，定量解析周邊地區(qū)對(duì)鐵嶺市的PM2.5的濃度貢獻(xiàn)，即應(yīng)用完整的區(qū)域污染源清單模擬作為基準(zhǔn)情景，應(yīng)用去除目標(biāo)污染源的區(qū)域清單模擬作為對(duì)比情景，分析不同情景下的污染物濃度變化情況，以獲得該地區(qū)對(duì)鐵嶺市空氣質(zhì)量狀況的影響。本研究重點(diǎn)關(guān)注遼寧中部城市群（沈陽(yáng)、鞍山、撫順、本溪、營(yíng)口、遼陽(yáng)），其他地區(qū)包括遼寧省內(nèi)其他城市、吉林省、黑龍江省及內(nèi)蒙古自治區(qū)等地區(qū)。

全年來(lái)看，2019 年外來(lái)污染物對(duì)鐵嶺市PM2.5的濃度貢獻(xiàn)率為33.5%，來(lái)自遼寧中部城市群的貢獻(xiàn)率為21.7%，其中沈陽(yáng)（8.0%）＞撫順（3.9%）＞遼陽(yáng)（3.5%）＞鞍山（3.3%）＞本溪（1.9%）＞營(yíng)口（1.1%），考慮是由于遼寧中部城市群集中在遼河平原，地勢(shì)較低，平均海拔在50 m 左右，城市間距離近，人口密度高，大氣污染物排放量較大，尤其是沈陽(yáng)市中心與鐵嶺市中心的直線距離約為60 km。鐵嶺市全年盛行風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)，鐵嶺市西部多平原、東部多丘陵的地勢(shì)產(chǎn)生的狹力，使其易受到來(lái)自西南方向中部城市群的影響。2019 年其他地區(qū)對(duì)鐵嶺市PM2.5的貢獻(xiàn)率為11.8%。

2019 年鐵嶺市PM2.5濃度秋冬季來(lái)自遼寧中部城市群的貢獻(xiàn)率分別為19.8%與27.5%，其中冬季沈陽(yáng)市的貢獻(xiàn)率達(dá)到14.6%，明顯高于全年平均水平（8.0%）。鐵嶺市秋冬季伴隨北方高壓勢(shì)力不斷增強(qiáng)，西、北風(fēng)勢(shì)力強(qiáng)，寒干冷空氣從西、北不斷侵入鐵嶺市，但是位于西南方向的沈陽(yáng)市對(duì)鐵嶺市的影響不減反增，考慮這可能是冬季用于集中供暖與居民散燒的煤炭量大幅增加導(dǎo)致的。2019 年遼寧省統(tǒng)計(jì)年鑒顯示，沈陽(yáng)市人口數(shù)量是鐵嶺市的3 倍，因此在采暖期沈陽(yáng)市的燃煤增量遠(yuǎn)高于鐵嶺市本地，造成了沈陽(yáng)市的貢獻(xiàn)率占比大幅增加。秋冬季來(lái)自其他地區(qū)的貢獻(xiàn)率分別為6.5%與7.3%，低于全年平均水平。受氣候因素影響，白城、通遼、錫林郭勒盟、興安盟及鐵嶺市周邊的四平、松原、遼源等地是鐵嶺市除遼寧中部城市群以外的潛在影響區(qū)域。

2019 年鐵嶺市PM2.5濃度春夏季來(lái)自遼寧中部城市群的貢獻(xiàn)率分別為21.8%與16.7%，其中沈陽(yáng)市在春季的貢獻(xiàn)率為8.1%、在夏季的貢獻(xiàn)率為3.7%，考慮造成這一變化的原因是鐵嶺市春季風(fēng)速最大，大風(fēng)次數(shù)最多，最大風(fēng)速達(dá)到19～25 m/s，夏季風(fēng)速最?。?0］。春夏季鐵嶺市的PM2.5外來(lái)源主要為遼寧省中部城市群，在西風(fēng)、西南風(fēng)的作用下，污染物伴隨氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)至鐵嶺市，在東部丘陵地的阻隔下，對(duì)鐵嶺市區(qū)的PM2.5濃度造成影響。同時(shí)，春夏季其他地區(qū)的貢獻(xiàn)率為10.6%與19.8%，推測(cè)該部分貢獻(xiàn)率可能是西南方向京津冀地區(qū)污染物的遠(yuǎn)距離傳輸、渤海海面輸送海鹽粒子途經(jīng)遼寧南部輸送至鐵嶺市等，加速鐵嶺本地硫酸鹽與硝酸鹽的生成。另外，有研究［21］認(rèn)為，西北方向輸送的沙塵會(huì)對(duì)鐵嶺市春季PM2.5污染造成重要影響，但是受到污染源清單及CMAQ模型機(jī)制的限制，本研究未能模擬出遠(yuǎn)距離傳輸沙塵的影響，這可能是造成春季其他地區(qū)貢獻(xiàn)率偏低的原因之一。2019 年周邊地區(qū)對(duì)鐵嶺市PM2.5濃度的貢獻(xiàn)率見(jiàn)圖3。

圖3 2019 年周邊地區(qū)對(duì)鐵嶺市PM2.5 濃度的貢獻(xiàn)率

3.4 PM2.5 本地來(lái)源解析

本研究將鐵嶺市本地污染源劃分為工業(yè)源、電力源、居民源、移動(dòng)源、揚(yáng)塵源以及供暖源6 類(lèi)，分別進(jìn)行情景模擬，以定量解析2019 年鐵嶺市本地排放源對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)情況，見(jiàn)圖4。

圖4 2019 年鐵嶺市大氣污染源對(duì)PM2.5 濃度的貢獻(xiàn)率

從2019 年全年來(lái)看，鐵嶺市大氣污染源對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)率中居民源（21.2%）＞揚(yáng)塵源（20.4%）＞工業(yè)源（11.3%）＞移動(dòng)源（8.1%）＞電力源（3.7%）＞供暖源（2.8%）。因此，居民源排放與揚(yáng)塵污染是鐵嶺市PM2.5污染的重要來(lái)源，居民排放源主要為民用燃煤、生物質(zhì)鍋爐以及居民餐飲油煙，揚(yáng)塵源主要來(lái)自道路揚(yáng)塵以及堆場(chǎng)與施工揚(yáng)塵。居民源秋冬季的貢獻(xiàn)率較高，分別為24.8%與23.5%，考慮是受氣溫影響，北方秋冬季居民燃煤量高于春夏季。揚(yáng)塵源春季的貢獻(xiàn)率明顯高于其他季節(jié)，為27.2%，考慮是鐵嶺市春季多大風(fēng)天氣，在西北強(qiáng)風(fēng)影響下更易產(chǎn)生揚(yáng)塵污染。因此，鐵嶺市應(yīng)進(jìn)一步控制秋冬季的燃煤散燒，加強(qiáng)春季大風(fēng)天氣時(shí)的施工與堆場(chǎng)的覆蓋管理，增加路面降塵次數(shù)，這對(duì)改善鐵嶺市PM2.5濃度有重要意義。

2019 年鐵嶺市電力源對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)占比年均為3.7%，且4 個(gè)季度變化幅度在±1.4%，考慮電力源雖然燃煤消耗量大，但在發(fā)電運(yùn)行與末端治理等過(guò)程中，通過(guò)多種污染物高效協(xié)同脫除集成系統(tǒng)技術(shù)實(shí)現(xiàn)了超低排放，加之電力源的排放高度通常在120 m 以上，煙氣抬升后對(duì)周邊地區(qū)的影響相對(duì)較小。鐵嶺市的采暖期為每年的11 月至次年3 月，供暖源產(chǎn)生的污染主要集中在這一期間，貢獻(xiàn)率為11.4%，低于相鄰城市撫順市［22］的20.7%（2017 年數(shù)據(jù)），考慮是由于近兩年來(lái)，鐵嶺市實(shí)施供暖燃煤鍋爐淘汰工程、燃煤鍋爐脫硫脫硝改造，并大力推進(jìn)清潔能源取得了效果。

4 結(jié)論

（1）鐵嶺市大氣污染特征受人口、地貌、經(jīng)濟(jì)發(fā)展等因素影響，總體呈現(xiàn)出西南高、東北低的趨勢(shì)，污染物高值區(qū)出現(xiàn)在西南平原的建成區(qū)，并呈遞減形態(tài)向周邊擴(kuò)散。2019 年鐵嶺市大氣污染物中SO2，NO2，PM10，PM2.5的濃度值時(shí)間變化規(guī)律均表現(xiàn)為1月＞10 月＞4 月＞7 月，其中冬季大氣污染影響范圍廣，高值區(qū)濃度高，是重污染天氣多發(fā)的時(shí)段。O3則呈現(xiàn)出春夏季高于秋冬季的特點(diǎn)，高值區(qū)多出現(xiàn)在城市周邊。

（2）2019 年外來(lái)污染物對(duì)鐵嶺市PM2.5濃度的貢獻(xiàn)率為33.5%，主要來(lái)自遼寧中部城市群（21.7%），其中沈陽(yáng)市的貢獻(xiàn)值最大，達(dá)到8.0%。鐵嶺市秋冬季的外來(lái)污染物主要來(lái)自遼寧中部城市群的傳輸，其中沈陽(yáng)市在冬季的貢獻(xiàn)率達(dá)到14.6%，明顯高于其他季節(jié)。春夏季受西南方向氣團(tuán)的遠(yuǎn)距離傳輸影響較大，除遼寧中部城市群以外區(qū)域的貢獻(xiàn)率達(dá)到10.6%與19.8%。

（3）2019 年鐵嶺市本地源中居民源排放與揚(yáng)塵污染是鐵嶺市PM2.5污染的重要來(lái)源，年均貢獻(xiàn)達(dá)到21.2%與20.4%。居民源的影響主要在秋季（24.8%）與冬季（23.5%），揚(yáng)塵源的影響主要在春季（27.2%）。電力源燃煤消耗量大，但年均貢獻(xiàn)占比僅為3.7%。因此，鐵嶺市應(yīng)進(jìn)一步加強(qiáng)秋冬季燃煤散燒污染防治與春季大風(fēng)天氣時(shí)的揚(yáng)塵控制。