楊竣凱 張健 王平全 張輝 張亞楠

錳浴測(cè)量裝置參數(shù)研究

楊竣凱 張健 王平全 張輝 張亞楠

（中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院 北京 100029）

錳浴法是測(cè)量中子源強(qiáng)度普遍采用的方法之一。根據(jù)錳浴測(cè)量裝置參數(shù)，采用模擬方法開(kāi)展錳浴測(cè)量裝置參數(shù)的研究，結(jié)果表明：MnSO4溶液濃度在17.3%～38.6%時(shí)，溶液總中子吸收份額和錳的熱中子俘獲份額較高，減少中子逃逸和截面比的不確定度；球形錳池半徑在45～60 cm時(shí)，可獲得較高的溶液體積比活度和較低的中子逃逸份額。同時(shí)利用蒙特卡羅模擬程序MCNP（Monte Carlo N–Particle Transport Code System）計(jì)算時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)粒子數(shù)達(dá)到10萬(wàn)時(shí)，修正因子數(shù)值基本穩(wěn)定，由輸入粒子數(shù)帶來(lái)的統(tǒng)計(jì)漲落不確定度可以忽略。根據(jù)計(jì)算結(jié)果建立了一套錳浴測(cè)量基準(zhǔn)裝置，并進(jìn)行中子源國(guó)際比對(duì)和12枚中子源測(cè)量，測(cè)量結(jié)果與參考值均在不確定度范圍內(nèi)一致，為以后錳浴測(cè)量裝置的建立提供參考。

錳浴法，蒙特卡羅模擬，溶液濃度，半徑，參數(shù)

放射性同位素中子源廣泛應(yīng)用于核技術(shù)應(yīng)用、核物理實(shí)驗(yàn)和中子計(jì)量等領(lǐng)域［1?3］，其中子源強(qiáng)度（也稱為中子發(fā)射率）的準(zhǔn)確性直接影響其他儀器設(shè)備參數(shù)的測(cè)量。目前，國(guó)際上普遍采用錳浴法測(cè)量放射性同位素中子源的強(qiáng)度，該方法也是國(guó)際計(jì)量局電離輻射咨詢委員會(huì)中子源發(fā)射率K9關(guān)鍵比對(duì)（Bureau International des Poids et Mesures Consultative Committee for Ionizing Radiation Section III-K9， BIPM CCRI （III）-K9）中最主要方法之一，它具有設(shè)備簡(jiǎn)單、操作方便和測(cè)量不確定度小等優(yōu)點(diǎn)。

不同錳浴測(cè)量裝置的參數(shù)，尤其是溶液濃度和錳池半徑，會(huì)影響中子逃逸份額和錳的中子吸收份額，從而影響探測(cè)器測(cè)量結(jié)果的統(tǒng)計(jì)漲落和準(zhǔn)確性；同時(shí)可能造成較大的屏蔽負(fù)擔(dān)，增加裝置以外的建設(shè)成本。盡管《計(jì)量測(cè)試技術(shù)手冊(cè)》電離輻射部分對(duì)于錳池設(shè)計(jì)給出部分定性要求，如錳池較大、溶液濃度較高［4］，但并未給出具體的參數(shù)范圍。因此，研究錳浴裝置參數(shù)的最佳范圍，對(duì)錳浴測(cè)量裝置的合理設(shè)計(jì)并提高測(cè)量效率具有重要的參考價(jià)值。

1 錳浴法

如圖1所示，被測(cè)中子源發(fā)射的中子并非全部被55Mn俘獲，部分中子還會(huì)與MnSO4溶液中的其他成分發(fā)生不同反應(yīng)，同時(shí)由于錳池尺寸有限，部分中子會(huì)從錳池邊界逃逸［6］，因此需要對(duì)計(jì)數(shù)率的結(jié)果進(jìn)行修正，主要包括錳俘獲份額、氧硫快中子俘獲份額、源自吸收份額和中子逃逸份額，將計(jì)數(shù)率和各修正因子代入式（1）即可得到中子源強(qiáng)度［7］：

圖1　中子進(jìn)入錳池后所發(fā)生的事件類型

式中：為中子源強(qiáng)度，s–1；為計(jì)數(shù)率，s–1；為錳的熱中子俘獲份額占溶液俘獲份額中子的比例；為氧硫快中子俘獲份額；源自吸收份額；為中子逃逸份額。

上述修正因子除了與被測(cè)中子源的能譜、包殼和尺寸等相關(guān)外，還與錳池尺寸和MnSO4溶液濃度兩項(xiàng)錳浴裝置的參數(shù)有關(guān)。

2 分析方法

通過(guò)改變MnSO4溶液濃度和錳池尺寸，可以獲得這兩個(gè)參數(shù)與各項(xiàng)修正因子的關(guān)系，進(jìn)而獲得這兩個(gè)參數(shù)的最佳范圍。早期修正因子主要通過(guò)實(shí)驗(yàn)方法確定，每次改變錳池尺寸和濃度都需要重新刻度γ測(cè)量系統(tǒng)的探測(cè)效率，需要另外制備56Mn放射源，根據(jù)制備方法和放射源管理規(guī)定，制備56Mn放射源比較復(fù)雜，降低了可操作性。此外，逃逸中子、氧硫俘獲和源自吸收等修正因子通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量難度較大，在不同物理模型和錳池參數(shù)條件下利用經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算會(huì)引入較大誤差，從而影響測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，因此實(shí)驗(yàn)方法局限性較大。

隨著中子輸運(yùn)計(jì)算技術(shù)的發(fā)展，目前可利用蒙特卡羅模擬方法（Monte Carlo N–Particle Transport Code System，MCNP）針對(duì)不同的錳浴測(cè)量裝置參數(shù)，精確計(jì)算各項(xiàng)修正因子，解決實(shí)驗(yàn)方法存在的問(wèn)題［8?10］。通常，基于模擬方法獲得的修正因子，錳浴法中子源強(qiáng)度測(cè)量結(jié)果的合成不確定度基本在0.8%（=1）左右，近兩次的中子發(fā)射率國(guó)際比對(duì)也充分證明模擬方法的可靠性，因此本工作利用MCNP研究了錳浴測(cè)量裝置參數(shù)的最佳范圍。

3 參數(shù)研究

以一枚241Am-Be中子源為例，中子源活性區(qū)半徑0.95 cm，高1.8 cm，其中241AmO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)5.67%，9Be質(zhì)量分?jǐn)?shù)94.33%，密度1.1 g?cm–3，中子源包殼內(nèi)的活性區(qū)外有鋁墊片。測(cè)量使用的不銹鋼中子源定位容器內(nèi)半徑1.6 cm，厚度1 mm，其他結(jié)構(gòu)的材料參數(shù)和物理模型見(jiàn)表1和圖2。

被測(cè)241Am-Be源包殼外的中子能譜采用ISO 8529-1—2001給出的能譜［11］。根據(jù)實(shí)際測(cè)量條件，中子源包殼內(nèi)的鋁墊片、包殼及定位容器會(huì)影響中子出射能譜，導(dǎo)致活性區(qū)發(fā)射的中子數(shù)與進(jìn)入錳池的中子數(shù)不一致，因此需要對(duì)中子源活性區(qū)能譜和發(fā)射權(quán)重進(jìn)行修正。首先利用MCNP將包殼外的中子能譜多次反迭代至源活性區(qū)內(nèi)，使其發(fā)射至包殼表面的源能譜與ISO 8529近似；由于源材料和源包殼的（n，2n）反應(yīng)，將源發(fā)射中子權(quán)重設(shè)為0.984，以對(duì)源包殼外中子進(jìn)行歸一化處理［8］。

表1 基于MCNP的錳浴測(cè)量裝置結(jié)構(gòu)及材料參數(shù)

圖2　MCNP模擬的錳池幾何模型示意圖

默認(rèn)參數(shù)下，錳池半徑為55 cm，MnSO4溶液氫錳原子數(shù)比H/Mn為60，分析過(guò)程中，當(dāng)某一參數(shù)發(fā)生改變時(shí)，其他參數(shù)均保持不變。

MnSO4溶液吸收的中子份額abs、各項(xiàng)修正因子子項(xiàng)及標(biāo)準(zhǔn)偏差需要被嚴(yán)格記錄。修正因子主要包括：1）錳池邊界泄漏；2）、、的快中子俘獲n和熱中子俘獲n，包括氧原子的（n，γ）和（n，α）反應(yīng)3、O3，的（n，γ）、（n，α）、（n，p）反應(yīng)2、2、1和的（n，γ）、4；3）中子源本身和邊界材料對(duì)中子的俘獲n，包括中子源材料俘獲1、源包殼俘獲2、源容器俘獲3以及鋁墊片俘獲4；4）Mn的（n，γ）反應(yīng)俘獲熱中子1［6，12–14］。修正因子為各子項(xiàng)之和，源自吸收和包殼材料修正因子=1+2+3+4，、俘獲的修正因子=1+2+3，錳俘獲熱中子份額占溶液俘獲中子比例=1/（1+2+3+4）。

3.1　輸入粒子數(shù)

圖3　各個(gè)記錄量的吸收份額比和標(biāo)準(zhǔn)偏差比

3.2　 MnSO4溶液濃度

圖4　MnSO4溶液、H和Mn的中子吸收份額

表2 各國(guó)家計(jì)量院錳浴測(cè)量裝置NH/NMn[16]

3.3　錳池半徑

MnSO4溶液對(duì)中子慢化、吸收能力及裝置的中子泄漏受錳池半徑影響，且溶液比活度隨55Mn的中子吸收份額而改變，從而影響γ測(cè)量裝置的計(jì)數(shù)率和統(tǒng)計(jì)漲落。由于測(cè)量時(shí)，僅對(duì)一定體積的溶液進(jìn)行測(cè)量，因此該處定義體積比活度v，即單位體積放射源的活度；而溶液v與55Mn的中子俘獲份額成正比，可將溶液v轉(zhuǎn)換成體積比吸收份額r，即單位體積內(nèi)55Mn中子俘獲份額（式（2））。

式中：r為體積比活度份額，cm–3；為錳池半徑，cm。

如圖5所示，假設(shè)H/Mn=60，當(dāng)錳池半徑增大時(shí)，MnSO4溶液體積增多，導(dǎo)致溶液的慢化和吸收能力增強(qiáng)，Mn的中子吸收份額4上升，錳池的中子泄漏份額減少，當(dāng)錳池半徑超過(guò)60 cm之后，Mn的中子吸收份額幾乎不再隨半徑的增大而增大，基本接近飽和，但v和r會(huì)下降，導(dǎo)致γ測(cè)量裝置的計(jì)數(shù)率下降和統(tǒng)計(jì)漲落升高，因此錳池半徑不宜超過(guò)60 cm；當(dāng)錳池半徑減少時(shí)，其中子泄漏份額不斷增大，=60 cm時(shí)僅有0.5%，而=15 cm時(shí)中子逃逸份額高達(dá)49.6%，接近一半的中子泄漏，不僅增大了錳浴測(cè)量裝置的屏蔽負(fù)擔(dān)，泄漏出來(lái)的中子可能通過(guò)墻面、地面以及其他物體反射再次進(jìn)入錳池中造成中子的二次慢化和吸收，影響中子源強(qiáng)測(cè)量結(jié)果，并使結(jié)果的不確定度增大。因此，為有效平衡溶液的比活度和中子泄漏份額的關(guān)系，保證測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確性，錳池半徑宜在45～60 cm較為合適，此時(shí)溶液體積比活度和中子泄漏份額分別為9.7×10–7～4.3×10–7cm–3和2.3×10–2～5×10–3。如表3所示，多數(shù)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的錳池半徑基本處于此范圍內(nèi)。

圖5　錳浴球半徑對(duì)溶液體積比活度、中子泄漏份額和Mn吸收份額的影響

表3 NIM測(cè)量結(jié)果不確定度清單

4 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

4.1　錳浴測(cè)量裝置

根據(jù)上述結(jié)論，中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院建立的錳浴測(cè)量裝置（中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)）（圖6）主要由球形錳池、中子源定位容器、MnSO4溶液循環(huán)管路、鉛屏蔽室、γ測(cè)量裝置（雙路NaI探測(cè)器）及相關(guān)電子學(xué)設(shè)備組成，其中錳池半徑為55 cm，溶液濃度為21.9%，H/Mn為59.704。

圖6　錳浴測(cè)量裝置 (a) 球形錳池，(b) 鉛室中的NaI探測(cè)器Fig.6　Mn bath measurement device (a) Spherical Mn bath, (b) NaI detector in lead chamber

4.2　國(guó)際比對(duì)

中子源強(qiáng)度比對(duì)是國(guó)際計(jì)量局電離輻射咨詢委員會(huì)組織的中子計(jì)量關(guān)鍵比對(duì)之一，最近完成的國(guó)際比對(duì)中，主導(dǎo)實(shí)驗(yàn)室為英國(guó)國(guó)家物理實(shí)驗(yàn)室（National Physical Laboratory，NPL），參比實(shí)驗(yàn)室為中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院（National Institute of Metrology，NIM），比對(duì)結(jié)果分別是NPL=（8.082±0.102）×106s–1，NIM=（8.167+0.127）×106s–1，結(jié)果相差1.05%，中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院不確定分析見(jiàn)表3，NPL測(cè)量結(jié)果不確定度NPL=0.63%（=1），將結(jié)果和不確定度代入式（3），得到歸一化誤差n=0.135，表明依據(jù)上述研究結(jié)論建立的錳浴測(cè)量裝置測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確，實(shí)現(xiàn)了國(guó)際等效。

式中：為中子源強(qiáng)；為不確定度；n為歸一化誤差，在0～1范圍內(nèi)表示參與實(shí)驗(yàn)室的測(cè)量值之間的差異小于或等于兩個(gè)實(shí)驗(yàn)室的合成擴(kuò)展不確定度（=2）。

4.3　 12枚中子源測(cè)量

中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院新建的熱中子參考輻射裝置（熱中子注量率基準(zhǔn)）內(nèi)的12枚241Am-Be中子源與S026/19中子源為同一批次生產(chǎn)的中子源，S026/19由英國(guó)NPL實(shí)驗(yàn)室測(cè)量，結(jié)果為（1.164±0.015）×107s–1，12枚中子源由計(jì)量院測(cè)量，結(jié)果如表4所示，在不確定度范圍內(nèi)與英國(guó)NPL的測(cè)量結(jié)果一致［17］。

5 結(jié)語(yǔ)

表4 12枚241Am-Be中子源測(cè)量結(jié)果

注：參考時(shí)間為2019.05.22

Note: Reference time was 22/05/2019

致謝 感謝中國(guó)原子能科學(xué)研究院李春娟老師對(duì)MCNP模擬提供的指導(dǎo)和幫助。

作者貢獻(xiàn)聲明 楊竣凱、王平全：直接參與、文章撰寫；張健、張輝：直接參與、文章撰寫、工作支持；張亞楠：直接參與、工作支持。

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Parameters of manganese bath measurement device

YANG Junkai ZHANG Jian WANG Pingquan ZHANG Hui ZHANG Yanan

()

Mn bath method is one of the most commonly used methods to measure the intensity of radionuclide neutron sources in the world.This study aims to guarantee the accuracy of numerical transmission and give a reasonable parameter range during the design of manganese bath device. [Methods] First of all, Monte Carlo N–Particle Transport Code System (MCNP) was employed to calculate the correction factors, solution concentrations and Mn-bath sphere. Then, a reference device of Mn bath measurement was setup according to the MCNP calculation results, and applied to the measurement of 12 neutron sources located in the standard of thermal neutron fluence rate with International Comparison of neutron sources.Simulation results show higher ratio of total neutron absorption and manganese neutron capture is obtained when the solution concentration is 17.3%～38.6% in which the uncertainty of neutron-escaping and section ratio is reduced, and the radius of Mn-bath sphere is 45～60 cm in which the volume specific activity of solution is increased and neutron-escaping is decreased. When the number of input particles is up to 100 000, the values of correction factors remain stable, hence the statistical fluctuation can be ignored. The international comparison of neutron sources for the measurement of 12 neutron sources indicates consistent results with the reference values within the uncertainty range.The parameters range of this study provides an effective reference for the establishment of Mn bath device in the future.

Mn bath method, Monte Carlo simulation, Solution concentration, Radius, Parameters

Supported by Fundamental Research Funds of National Institute of Metrology, China (No.AKYZZ2113), National Key Research and Development Program of China (No.2017YFF0206205)

YANG Junkai, male, born in 1994, graduated from China Institute of Atomic Energy with a master's degree in 2020, focusing on particle physics and nuclear physics

ZHANG Hui, E-mail: zhanghui@nim.ac.cn

2021-12-29,

2022-03-03

TL99

10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060501

中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院基本業(yè)務(wù)費(fèi)(No.AKYZZ2113)、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(No.2017YFF0206205)資助

楊竣凱，男，1994年出生，2020年于中國(guó)原子能科學(xué)研究院獲碩士學(xué)位，研究領(lǐng)域?yàn)榱Ｗ游锢砼c原子核物理

張輝，E-mail：zhanghui@nim.ac.cn

2021-12-29，

2022-03-03