李雅男 李桃生 洪兵 郭浩民

能量拓展型長中子計(jì)數(shù)器響應(yīng)特性研究

李雅男1李桃生2洪兵3郭浩民1

1（杭州電子科技大學(xué) 杭州 310018）2（中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 合肥 230031）3（合肥綜合性國家科學(xué)中心能源研究院（安徽省能源實(shí)驗(yàn)室） 合肥 230031）

高能中子的測量在空間中子所致劑量評估和高能粒子加速器輻射防護(hù)等方面越來越重要。介紹了一種能量拓展型長中子計(jì)數(shù)器的性能研究模擬及測試結(jié)果。這種能量拓展型長中子計(jì)數(shù)器是基于De Pangher的設(shè)計(jì)，通過在長中子計(jì)數(shù)器內(nèi)層慢化體嵌入金屬鉛和鉻材料，利用中子與金屬材料的（n，n）增殖反應(yīng)，改善了其高能響應(yīng)。采用蒙特卡羅模擬優(yōu)化了長中子計(jì)數(shù)器的結(jié)構(gòu)，獲得在1 keV～20 MeV、1 keV～150 MeV能量范圍內(nèi)最大值相對平均值偏差為12.2%響應(yīng)特性曲線。利用Am-Be中子源和D-T中子源標(biāo)準(zhǔn)輻射場測試了長中子計(jì)數(shù)器的有效中心和能量響應(yīng)，驗(yàn)證了長中子計(jì)數(shù)器在20 MeV內(nèi)的能量響應(yīng)。將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與蒙特卡羅模擬計(jì)算相比較，結(jié)果表明：理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)在誤差范圍內(nèi)一致。

長中子計(jì)數(shù)器，中子增殖，能量拓展，注量測量

隨著空間輻射探測與高能加速器技術(shù)的發(fā)展，高能中子的測量在空間中子所致劑量評估和高能粒子加速器輻射防護(hù)等方面越來越重要［1–2］。為了測量高能中子的能譜和劑量，國內(nèi)外已開展了一些高能中子能譜和劑量監(jiān)測儀器的研制工作，例如，高能中子譜儀［3–7］、高能雷姆儀［8–11］、塑料閃爍體［12–15］等。但該類輻射場中子注量監(jiān)測儀器仍然缺乏，主要存在監(jiān)測器高能中子響應(yīng)隨能量增加急劇下降的現(xiàn)象，因此該類輻射場中子注量監(jiān)測問題有待進(jìn)一步研究［16］。

長中子計(jì)數(shù)器具有探測效率隨中子能量變化緩慢、簡單可靠、方向性好、對γ甄別性能好的特點(diǎn)，被廣泛用作中子注量測量的次級標(biāo)準(zhǔn)。比較典型的設(shè)計(jì)是Hanson和De Pangher結(jié)構(gòu)［17］，主要由位于中心的熱中子靈敏探測器和外層慢化體構(gòu)成，該類型長中子計(jì)數(shù)器在5 MeV以上響應(yīng)急劇下降，限制了其在高能輻射場中的應(yīng)用。針對不同輻射場所中子注量率測量，國內(nèi)外研究人員在提高靈敏度、便攜性、效率刻度、低能響應(yīng)改善等方面進(jìn)行了研究。文獻(xiàn)［18］中介紹了用大直徑、高氣壓、5個(gè)陣列式的3He替代BF3提高探測效率。文獻(xiàn)［19］在長中子計(jì)數(shù)器前面增加聚乙烯柱，改善低能響應(yīng)。文獻(xiàn)［20］中介紹了一種外屏蔽層，可組裝拆卸的長中子計(jì)數(shù)器以改善便攜性。文獻(xiàn)［21］給出了兩個(gè)球形3He的便攜式長中子計(jì)數(shù)器設(shè)計(jì)。文獻(xiàn)［22–24］中介紹了長中子計(jì)數(shù)器的效率校準(zhǔn)。文獻(xiàn)［25］介紹了用于脈沖中子產(chǎn)額測量的長中子計(jì)數(shù)器，在長中子計(jì)數(shù)器前端添加聚乙烯，使得2.4～14 MeV能量響應(yīng)較一致。為了進(jìn)一步拓寬長計(jì)數(shù)器能量響應(yīng)，獲得寬能區(qū)的平坦響應(yīng)特性，在長中子計(jì)數(shù)器內(nèi)層慢化體嵌入金屬材料，利用中子與金屬材料的（n，n）增殖反應(yīng)是一種可行方案。文獻(xiàn)［26］中在內(nèi)層聚乙烯中嵌入1 cm厚鎢層拓寬能量響應(yīng)，獲得在1 keV～20 MeV能區(qū)范圍最大偏差7.8%的響應(yīng)特性曲線。文獻(xiàn)［27–28］中又進(jìn)一步將平響應(yīng)能量上限拓展到150 MeV，該方案在內(nèi)層慢化體內(nèi)嵌入鉻材料和鉛材料，獲得1 keV～150 MeV偏差小于12%的響應(yīng)特性曲線。本文介紹能量拓展型長中子計(jì)數(shù)器的結(jié)構(gòu)參數(shù)，給出了能量響應(yīng)特性曲線模擬計(jì)算結(jié)果，并利用Am-Be中子源和D-T中子源輻射場，測試了長中子計(jì)數(shù)器有效中心和能量響應(yīng)，給出了測量與計(jì)算結(jié)果的比較。

1 能量拓展型長中子計(jì)數(shù)器

1.1　原理與結(jié)構(gòu)

長中子計(jì)數(shù)器主要由位于中心的熱中子探測器、內(nèi)層慢化體、硼吸收層、增殖層和外層慢化體組成。它利用中子與增殖層金屬材料（n，n）增殖反應(yīng)改善高能響應(yīng)。常用的熱中子靈敏探測器有3He正比計(jì)數(shù)器、BF3正比計(jì)數(shù)器、6LiI晶體探測器等。其中，10B與熱中子反應(yīng)截面高，輸出脈沖大，因此選用BF3正比計(jì)數(shù)器作為熱中子靈敏探測器。中子沿平行于計(jì)數(shù)器的長軸方向射入，如果入射束內(nèi)含有熱能至高能的各種能量中子，僅被10B依1/ν規(guī)律吸收的熱中子探測效率高?？熘凶釉诼w前端面入射，與慢化材料中的碳、氫發(fā)生彈性碰撞損失能量，在達(dá)到熱能的擴(kuò)散過程中落入計(jì)數(shù)器而被探測到。而高能中子與10B反應(yīng)截面很低，難以慢化成熱中子而趨于逃逸。因此，在慢化體內(nèi)部添加金屬材料，較高能量的中子會(huì)與金屬材料發(fā)生非彈性散射，將一部分能量傳遞給金屬材料，從而使高能中子能量降低并被慢化，進(jìn)而被熱中子探測器記錄下來，因而提高了高能中子的響應(yīng)。

常用的金屬增殖材料有鎢、鉛、鉻、鐵、銅、鋯和鎳等。鉛和鎢材料在高能Bonner球、高能雷姆儀中較為常用，但是由于其有較大的（n，2n）和（n，3n）反應(yīng)截面，將其用于長中子計(jì)數(shù)器能量補(bǔ)償，會(huì)存在10 MeV以上過響應(yīng)現(xiàn)象，不利于長中子計(jì)數(shù)器獲得平坦的能量響應(yīng)特性曲線。鉻和銅材料（n，2n）反應(yīng)截面較小，不能滿足能量補(bǔ)償要求。綜合增殖特性、加工性能以及價(jià)格等因素，本設(shè)計(jì)中選用鉛和鉻兩種材料組合獲得平坦的能量響應(yīng)特性曲線。

設(shè)計(jì)研制的長中子計(jì)數(shù)器結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示。長中子計(jì)數(shù)器總直徑50 cm，長50 cm。所用BF3正比計(jì)數(shù)器為不銹鋼外殼，長度25 cm，外徑50.8 mm，厚0.5 mm，充10B豐度為96%的BF3氣體，壓力為100 kPa。BF3正比計(jì)數(shù)器外包裹5 mm厚的鉛筒以增加高能中子響應(yīng)，BF3正比計(jì)數(shù)器和鉛筒外包裹長度36 cm、半徑7.5 cm的聚乙烯慢化體，慢化體內(nèi)均勻嵌入12根長度31 cm、直徑2.2 cm的鉻棒。慢化體前端面在鉛筒外圍處挖有寬5 mm、深22 mm空氣環(huán)，以提高低能中子響應(yīng)。BF3正比計(jì)數(shù)器前端面安裝有一個(gè)25 mm長的聚乙烯柱以降低熱中子-100 keV能區(qū)中子響應(yīng)，長中子計(jì)數(shù)器前端面安裝有0.5 mm厚的鎘片以吸收熱中子，內(nèi)層慢化體側(cè)面包裹5 cm厚柔性含硼塑料，和外層慢化體組合用于屏蔽從側(cè)面散射過來的中子。

圖1　能量拓展型長中子計(jì)數(shù)器原理結(jié)構(gòu)示意圖

計(jì)算所用材料、幾何結(jié)構(gòu)、尺寸、密度及原子比信息如表1所示。

表1 模擬計(jì)算中用的材料幾何、尺寸、密度及原子比等信息

圖2給出了嵌入金屬和未嵌入金屬時(shí)長中子計(jì)數(shù)器的能量響應(yīng)特性曲線。未嵌入金屬情況下，將金屬部分用聚乙烯填充。從圖2可以看出，未嵌入金屬之前，長中子計(jì)數(shù)器響應(yīng)在5 MeV以上開始顯著下降。嵌入金屬材料后，5 MeV以上能量的中子響應(yīng)有顯著提升。在1 keV～20 MeV能量范圍內(nèi)響應(yīng)均值為1.06 cm2，最大值相對平均值偏差為12.2%，標(biāo)準(zhǔn)差為0.074。在1 keV～150 MeV能量范圍內(nèi)響應(yīng)均值為1.05 cm2，最大值相對平均值偏差為12.2%，標(biāo)準(zhǔn)差為0.072。因此，采用金屬補(bǔ)償?shù)姆椒軌蚝芎玫馗纳崎L中子計(jì)數(shù)器的平響應(yīng)特性。

圖2　未嵌入金屬與嵌入金屬時(shí)長中子計(jì)數(shù)器能量響應(yīng)比較

1.2　電子學(xué)

測量系統(tǒng)的方框圖見圖3。中子與BF3正比計(jì)數(shù)器中的10B發(fā)生核反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物在正比計(jì)數(shù)器內(nèi)引起電離，經(jīng)氣體放大后，輸出脈沖，進(jìn)一步通過前置放大器輸出幅度較大的脈沖，再經(jīng)主放大器完成脈沖信號的成形和放大。并利用脈沖幅度分析的方法設(shè)置閾值，把不需要的γ信號甄別掉。電子學(xué)采用ORTEC公司的NIM插件，其中前置放大器為142PC，主放大器為572A，單道分析器為551A，高壓電源為556，定標(biāo)器為974。BF3正比計(jì)數(shù)器的工作高壓為920 V，單道閾值定在1 V處。圖4是長中子計(jì)數(shù)器的坪特性曲線，當(dāng)工作電壓920 V時(shí)，用Pu-Be中子源測量的坪寬250 V，每100 V 坪斜<3%。

圖3　電子學(xué)方框圖

圖4　BF3正比計(jì)數(shù)器的坪特性

2 長中子計(jì)數(shù)器性能

長中子計(jì)數(shù)器實(shí)物圖如圖5所示。長中子計(jì)數(shù)器的有效中心、能量響應(yīng)等性能測試在國防科技工業(yè)電離輻射一級計(jì)量站開展，測量長中子計(jì)數(shù)器性能標(biāo)定現(xiàn)場如圖6所示。標(biāo)定測試所用的中子源為Am-Be中子源和3H（d，n）4He反應(yīng)產(chǎn)生的14 MeV中子源。圖5中的陰影錐置于源和長中子計(jì)數(shù)器之間，用于長中子計(jì)數(shù)器的本底測量。

圖5　研制的長中子計(jì)數(shù)器

圖6　性能參數(shù)標(biāo)定現(xiàn)場

2.1　死時(shí)間修正及空氣衰減修正

死時(shí)間修正。實(shí)驗(yàn)過程中當(dāng)計(jì)數(shù)率很高時(shí)，將會(huì)導(dǎo)致電子學(xué)線路漏計(jì)數(shù)，需要對測量計(jì)數(shù)率進(jìn)行死時(shí)間修正。修正公式為：

死時(shí)間測量類似于“雙源法”，具體參考文獻(xiàn)［29］。測量過程中固定長中子計(jì)數(shù)器和束流能量。改變束流強(qiáng)度，使得長中子計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)率從幾百s–1增加到10 000 s–1。共測量5個(gè)不同束流條件時(shí)的長中子計(jì)數(shù)器，用伴隨粒子法作為一路束流強(qiáng)度監(jiān)視器，監(jiān)視中子強(qiáng)度變化。使用線性擬合函數(shù)擬合長中子器計(jì)數(shù)與束流強(qiáng)度值，采用線性回歸方法，確定死時(shí)間為11.2 μs。同時(shí)采用強(qiáng)流中子源照射BF3長中子計(jì)數(shù)器，利用數(shù)字示波器觀察長中子計(jì)數(shù)器脈沖，觀察到BF3長中子計(jì)數(shù)器的死時(shí)間，測量結(jié)果與以上測量結(jié)果相吻合，約為10 μs。這表明，當(dāng)長中子計(jì)數(shù)器計(jì)數(shù)率達(dá)到1 000 s–1時(shí)，它的計(jì)數(shù)誤差達(dá)到了1%。

空氣散射修正。從中子源到達(dá)探測器前端面的圓錐體內(nèi)存在空氣散射，這部分散射無法通過影錐測量法扣除，因此需要修正。校正方法參考ISO 8529-2［30］，用空氣的反應(yīng)截面計(jì)算該部分散射來實(shí)現(xiàn)校正。

2.2　有效中心

式中：是點(diǎn)源距離長中子計(jì)數(shù)器端面距離；是距離為時(shí)長中子計(jì)數(shù)器的計(jì)數(shù)。

長中子計(jì)數(shù)器的有效中心測量使用Am-Be中子源與加速器D-T中子源。設(shè)置源至探測器距離為1～2 m之間，每個(gè)位置間隔20 cm，在每個(gè)位置處記錄一段時(shí)間累計(jì)計(jì)數(shù)，將計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差控制在1%以內(nèi)，采用影錐法扣除空氣、墻壁、地板和樓頂?shù)纳⑸洹?shí)驗(yàn)中，Am-Be源的發(fā)射率是已知的，平均能量為4.16 MeV。D-T中子源的源強(qiáng)用伴隨α粒子裝置作為一路束流監(jiān)視器，監(jiān)視束流隨時(shí)間變化。實(shí)驗(yàn)時(shí)，長中子計(jì)數(shù)器與中子源置于同一高度，測量數(shù)據(jù)經(jīng)過死時(shí)間及空氣吸收修正。做完所有校正后，對測量計(jì)數(shù)的平方根數(shù)據(jù)采用最小均方根法進(jìn)行擬合，可獲得長中子計(jì)數(shù)器在Am-Be中子源與D-T中子源的有效中心分別是（7.34±0.37） cm和（12.13±0.85） cm。

同時(shí)計(jì)算了長中子計(jì)數(shù)器在不同能量點(diǎn)的有效中心。計(jì)算能量點(diǎn)選擇ISO 8529中推薦的10個(gè)能量點(diǎn)：2 keV、144 keV、250 keV、565 keV、1.2 MeV、2.5 MeV、2.8 MeV、5.0 MeV、14.8 MeV、19 MeV以及Am-Be中子源能量點(diǎn)。對每個(gè)能量點(diǎn)，計(jì)算了50～500 cm之間10個(gè)不同的距離的響應(yīng)，再根據(jù)式（5）計(jì)算出有效中心。

前期在有效中心的計(jì)算過程中，發(fā)現(xiàn)擬合出來的有效中心分散性很大，如圖7（a）所示，即使對于相近的能量點(diǎn)，有效中心卻相差很大。文獻(xiàn)［31］認(rèn)為這個(gè)現(xiàn)象是由于蒙特卡羅軟件抽樣相關(guān)性造成的。在計(jì)算有效中心時(shí)，對每個(gè)能量點(diǎn)，蒙特卡羅模擬一個(gè)距離運(yùn)行的第個(gè)歷史與另一個(gè)距離運(yùn)行的第個(gè)歷史初始偽隨機(jī)數(shù)相同，導(dǎo)致每次運(yùn)行時(shí)中子從源上以相同的角度發(fā)射，入射到長中子計(jì)數(shù)器計(jì)數(shù)器前端面幾乎相同的位置。為了消除每次運(yùn)行使用相同的起始偽隨機(jī)數(shù)導(dǎo)致的相關(guān)性，在計(jì)算過程中為每個(gè)距離選擇不同的初始偽隨機(jī)數(shù)。

圖7（b）給出了長中子計(jì)數(shù)器有效中心的模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果?？梢钥闯?，有效中心計(jì)算結(jié)果分散性較小。計(jì)算結(jié)果表明，在Am-Be中子源和D-T中子源輻射場中有效中心分別為（6.89±0.11） cm和（11.12±0.13） cm，理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)的不一致性小于10%。還可以從計(jì)算結(jié)果看出，隨著能量的增加，長中子計(jì)數(shù)器的有效中心呈上升趨勢。

圖7　長中子計(jì)數(shù)器有效中心實(shí)驗(yàn)結(jié)果與計(jì)算結(jié)果 (a) 初始計(jì)算，(b) 計(jì)算時(shí)消除相關(guān)性

2.3　能量響應(yīng)

長中子計(jì)數(shù)器的能量響應(yīng)根據(jù)以下公式計(jì)算：

式中：是長中子計(jì)數(shù)器入射中子注量率；是測定能量點(diǎn)的凈計(jì)數(shù)率。經(jīng)過散射校正、死時(shí)間校正等因素后，根據(jù)以上公式計(jì)算出長中子計(jì)數(shù)器的能量響應(yīng)。

長中子計(jì)數(shù)器能量響應(yīng)的標(biāo)定在Am-Be中子源與D-T中子源輻射場中進(jìn)行。Am-Be源的強(qiáng)度為2.79×107n?s–1，源至長中子計(jì)數(shù)器前端面距離為1.87 m，測量10次取平均值，每次計(jì)數(shù)時(shí)間選定為500 s，獲得了42 518個(gè)計(jì)數(shù)，然后，采用影錐法測量空氣、墻壁、地板和樓頂?shù)纳⑸浔镜祝?00 s內(nèi)，共獲得11 237個(gè)計(jì)數(shù)。D-T源的強(qiáng)度為6.82×107n?s–1，源至長中子計(jì)數(shù)器前端面距離為1.82 m，測量10次取平均值，每次計(jì)數(shù)時(shí)間選定為500 s，獲得了91 097個(gè)計(jì)數(shù)，散射本底計(jì)數(shù)為10 193個(gè)。

實(shí)驗(yàn)中，長中子計(jì)數(shù)器的響應(yīng)不確定度可表示為：

圖8給出了長中子計(jì)數(shù)器的能量響應(yīng)曲線的計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果。計(jì)算過程中，將統(tǒng)計(jì)誤差控制在1%以內(nèi)，計(jì)算得到長中子計(jì)數(shù)器在Am-Be中子源輻射場的響應(yīng)是1.01 cm2，在D-T中子源輻射場的響應(yīng)是1.12 cm2。圖8顯示，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算在不確定度范圍內(nèi)一致。

圖8　長中子計(jì)數(shù)器響應(yīng)與能量關(guān)系

3 結(jié)語

理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明，在長中子計(jì)數(shù)器內(nèi)層聚乙烯嵌入金屬鉛和鉻材料，可以拓展長中子計(jì)數(shù)器的能量上限。本文介紹了長中子計(jì)數(shù)器的優(yōu)化設(shè)計(jì)方案，獲得了在1 keV～20 MeV、1 keV～150 MeV能區(qū)響應(yīng)最大值相對平均值偏差為12.2%的響應(yīng)特性曲線。同時(shí)驗(yàn)證了長中子計(jì)數(shù)器在20 MeV內(nèi)的能量響應(yīng)，長中子計(jì)數(shù)器在Am-Be中子源和D-T中子源輻射場的響應(yīng)分別為1.06 cm2和1.11 cm2，測量不確定度分別為5.1%和7.1%，在不確定度范圍內(nèi)與理論計(jì)算結(jié)果一致。

作者貢獻(xiàn)聲明 李雅男：完成了模擬設(shè)計(jì)、數(shù)據(jù)分析并撰寫了論文；李桃生：提供長中子計(jì)數(shù)器標(biāo)定實(shí)驗(yàn)方法支持；洪兵：提供實(shí)驗(yàn)支持；郭浩民：進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析并提供基金資助。

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Simulation and experimental characterization of an energy-extended neutron long counter

LI Yanan1LI Taosheng2HONG Bing3GUO Haomin1

1()2()3

The measurement of high-energy neutrons is becoming more and more important in the evaluation of dose caused by space neutrons and the radiation protection of particle accelerators.The study aims to investigate the performance of an energy-extended neutron long counter. [Methods] The energy-extended neutron long counter was designed based on De Pangher type. The (n,n) multiplication reaction between neutrons and metallic materials was utilized to improve the high-energy response of neutron long counter by adding metal chromium and lead materials into the moderator of the neutron long counter. Then, the structure of the neutron long counter was optimized by using Monte Carlo simulation to obtain the maximum value within the energy range of 1 keV～20 MeV and 1 keV～150 MeV, respectively. Finally, the effective center and energy response of the long neutron counter were measured by Am-Be neutron source and D-T neutron source in the standard radiation field.The calculated response curve shows that the deviation of the maximum value from the average value is 12.2% in above energy range. The comparison between experimental results and the Monte Carlo simulation results shows that the theoretical calculation is consistent with the experiment within the error range. [Conclusion] The upper energy limit of the long neutron counter can be extended by embedding metallic lead and chromium materials in the inner polyethylene layer of the long neutron counter.

Neutron long counter, Neutron multiplication, Energy extended, Fluence measurements

Supported by Anhui Provincial Key R&D Program (No.202104g0102007), the National 13th Five Year Plan Nuclear Energy Development and Research Project (No.[2019]1342)

LI Yanan, female, born in 1984, graduated from University of Chinese Academy and Sciences with a doctoral degree in 2011, focusing on radiation detection and imaging

GUO Haomin, E-mail: ghmox@126.com

2022-03-19,

2022-04-21

TL816

10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060402

安徽省重點(diǎn)研究與開發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(No.202104g0102007)、國家"十三五"核能開發(fā)科研項(xiàng)目(No.[2019]1342)資助

李雅男，女，1984年出生，2011年于中國科學(xué)院大學(xué)獲博士學(xué)位，研究領(lǐng)域?yàn)檩椛涮綔y與成像技術(shù)

郭浩民，E-mail：ghmox@126.com

2022-03-19，

2022-04-21