胡益?zhèn)?，崔增琪，?杰，白浩帆，夏 聰，江浩雨，陳金象，張國輝

(北京大學 物理學院 重離子物理研究所 核物理與核技術國家重點實驗室，北京 100871)

氣體廣泛存在于核設施中，如氦氣被用作氣冷快堆的冷卻劑[1]，235U裂變會在反應堆燃料包殼內(nèi)產(chǎn)生惰性氣體，還會滲透到冷卻劑中[2]。惰性氣體難于以固體形式存在，因此研究氣體樣品(n,α)反應截面測量方法尤為重要。

近50年來，基于屏柵電離室在快中子能區(qū)測量氣體樣品反應截面的工作，國內(nèi)沒有相關工作開展，國外僅有2個實驗。日本東北大學的Sanami等[3-4]最先在11.5、12.8、14.1 MeV能點測量了12C(n,α0)、16O(n,α0)、16O(n,α123)反應，利用中子準直器和陰、陽極信號的時間信息，分離出了扣除壁效應后的氣體樣品事件，結(jié)合反沖質(zhì)子探測器[5]測量了中子注量，但未得到系統(tǒng)性的截面測量結(jié)果。俄羅斯IPPE的Khryachkov等[6-9]在2006—2013年間采取了與Sanami等[3-4]類似的方法系統(tǒng)測量了多種氣體樣品的(n,α)反應，但測到的截面相比評價庫有系統(tǒng)性偏差。如16O(n,α)反應截面較ENDF/B-Ⅶ高出80%[7]，14N(n,α0)反應截面在4～6 MeV能區(qū)僅前人測量結(jié)果以及ENDF/B-Ⅶ評價結(jié)果的1/3[7]。分析表明，氣體樣品測量中主要存在3個方面的問題，即樣品核數(shù)的確定問題、待測事件挑選問題以及中子注量測量問題。本文基于本課題組固體樣品測量的經(jīng)驗，建立一套氣體樣品(n,α)反應截面實驗測量方法。為解決前人數(shù)據(jù)測量中存在的問題而采用實驗與模擬相結(jié)合的方法，并利用該方法對14N(n,α0)反應的相對截面進行系統(tǒng)的測量。

1 測量原理

屏柵電離室是測量氣體樣品核反應的常用探測器，本工作使用的屏柵電離室及信號獲取沿用固體樣品測量系統(tǒng)[10]。待測氣體混入屏柵電離室工作氣體內(nèi)，氣體樣品核受中子輻照會發(fā)生核反應，產(chǎn)生帶電粒子，帶電粒子在工作氣體內(nèi)沉積能量，在其徑跡上產(chǎn)生大量電子-離子對。在電場作用下，陰極與柵極之間的電子會穿過柵極抵達陽極，并在陰、陽極上產(chǎn)生感應電荷。理想情況下，陰極信號在電子團產(chǎn)生時刻就出現(xiàn)，而陽極信號則在電子團穿過柵極時才出現(xiàn)，陰、陽極信號最大幅度比值與電子團的電離密度重心到柵極的距離呈正比[11]。

當核反應發(fā)生在靠近極板邊緣(電場不均勻)區(qū)域時，帶電粒子的能量不能被全部收集，因此有z方向(D+離子束流方向)、r方向(垂直z方向)壁效應。壁效應導致待測事件因能量較低而脫離事件區(qū)，被本底覆蓋而難以統(tǒng)計。測量氣體樣品(n,α)反應截面，首先要選出在陰-柵極之間無壁效應的空間區(qū)域并計算樣品核數(shù)，再分離并統(tǒng)計出有效區(qū)域內(nèi)待測核反應事件數(shù)，最后測量有效區(qū)域內(nèi)的中子注量。

1) 樣品核數(shù)。測量工作氣體的溫度與氣壓，并根據(jù)有效區(qū)域體積和氣體成分計算樣品核數(shù)。2) 待測核反應事件數(shù)。放置中子準直器使電場不均勻區(qū)域內(nèi)的中子通量下降3個數(shù)量級，有效減少事件區(qū)內(nèi)有r方向壁效應的事件份額，并結(jié)合模擬將其扣除；再分析陰、陽極信號的起始時間差，消除z方向壁效應。

3) 中子注量。采用238U樣品測量238U(n,f)裂變事件數(shù)，通過標準裂變截面得到238U樣品處中子注量，再用SuperMC模擬計算氣體樣品有效區(qū)域與238U樣品位置的中子注量比，得到有效區(qū)域內(nèi)的中子注量。

2 測量裝置

實驗布局如圖1所示，實驗裝置由中子源、準直器、屏柵電離室、液體閃爍體組成。圖1中最左邊為D氣體靶中子源，準直器靠近中子源，屏柵電離室陰極極板距離中子源45 cm，液體閃爍體距離中子源3 m，中軸均與D+離子束流方向重合。

2.1 中子源與液體閃爍體

為測出14N(n,α0)反應激發(fā)函數(shù)[12]的共振結(jié)構(gòu)，需要中子源的主中子單能性好于0.1 MeV。本實驗基于北京大學4.5 MV靜電加速器，采用直徑1.0 cm、長度2.0 cm、壓強60.79 kPa的D氣體靶，通過2H(d,n)3He反應產(chǎn)生準單能中子。實驗選取能量2.145～2.774 MeV，流強1.0～1.5 μA的氘離子束流，在主中子區(qū)平均能量為4.71、4.87、5.00、5.12、5.29、5.45 MeV的6個中子能點對14N(n,α0)反應截面進行測量。實驗中用EJ309液體閃爍體探測器采用反沖質(zhì)子解譜法[13]對中子能譜進行實時測量，以扣除低能中子干擾。測量得到的6個能點的能譜如圖2所示，圖中相對強度根據(jù)主中子強度進行了歸一。

圖2 測量得到的中子能譜Fig.2 Measured neutron energy spectra

2.2 屏柵電離室

屏柵電離室由1對共陰極電離室組成，靠近中子源的一側(cè)為01側(cè)，另一側(cè)為02側(cè)。陽極、陰極、柵極均為邊長156 mm的正方形，極板的中心法線均與中子源的中軸重合。陰極-柵極間距為(62.03±0.55) mm，柵極-陽極間距為(14.22±0.02) mm，屏蔽極-陽極間距為(10.45±0.49) mm(極板間距取多次游標卡尺測量的平均值，誤差為平均值與測量值的最大偏差)。工作氣體選用在26.4 ℃下200.1 kPa的10.5%Kr+4.3%CO2+85.2%N2。238U標準樣品放置在01側(cè)的屏蔽極上，與01側(cè)陽極構(gòu)成平行極板電離室，通過238U裂變測量中子注量。238U樣品內(nèi)的核數(shù)為(2.064±0.009)×1019[14]。圖1中高度均為h，由虛線方框標出的兩個圓柱區(qū)域為無z方向壁效應區(qū)域，h為(31.02±0.28) mm，與陰極和柵極的距離均為15.0 mm。在h確定的前提下各取半徑R為40 mm的圓柱形區(qū)域為有效區(qū)域(圖1黃色區(qū)域)。有效區(qū)域為根據(jù)實驗條件選擇出來的在陰極、柵極之間，氣體樣品的核反應不會產(chǎn)生z方向、r方向壁效應的區(qū)域，每個有效區(qū)域的14N核數(shù)均為(1.287±0.012)×1022。

2.3 準直器

采用準直器對4π立體角內(nèi)的源中子進行準直，從而減少r方向壁效應事件份額。準直器材料和形狀的選擇基于SuperMC[15-17]模擬，以確保滿足實驗需要。本工作首先制作了長30 cm、寬和高均為20 cm的聚乙烯準直器，準直器距中子源2.0 mm，距電離室外壁8.0 mm，準直器入口半徑8.1 mm，出口半徑21.7 mm；隨后利用一塊BAS-TR2025熒光屏[18]與質(zhì)子轉(zhuǎn)換屏的復合結(jié)構(gòu)測量中子，另一塊BAS-TR2025熒光屏測量γ本底，采取快中子照相方法[19]驗證準直器的準直性能?？熘凶诱障鄬嶒灢捎弥睆?.0 cm、長度2.0 cm，壓強303.975 kPa的D氣體靶，主中子能量為5.00 MeV，利用流強1.0～1.5 μA的氘離子束流照射6 h，成像的空間分辨率為1.0 mm。最后利用EJ-309液閃探測器測量了準直后的中子能譜。實驗表明，準直器的準直效果與模擬符合良好(圖3a)，且未降低中子能譜的單能性(圖3b)。根據(jù)SRIM模擬[20]，5.00 MeV的α粒子在該實驗工作條件下射程為17.6 mm，在中子強度的一半處產(chǎn)生的核反應產(chǎn)生點到極板邊緣的距離為51.0 mm，該距離較α粒子射程更大，不會有r方向壁效應。經(jīng)以上驗證，該準直器的性能滿足實驗需求。

圖3 中子束經(jīng)準直器后在238U樣品所在平面的中子強度分布實驗測量與模擬結(jié)果(a)及準直器對中子能譜的影響(b)Fig.3 Experimental and simulated results of neutron intensity in 238U sample after collimator (a) and effect of collimators on neutron energy spectra (b)

3 實驗模擬

模擬可優(yōu)化實驗方案，保證待測事件不會被本底覆蓋。處理實驗數(shù)據(jù)時，也可根據(jù)模擬劃分事件區(qū)。若待測事件被本底覆蓋，模擬也可給出探測效率。且模擬可用來扣除r方向壁效應份額，提高測量精度。模擬方法已經(jīng)實驗驗證[11]，本次模擬考慮到了工作氣體中的14N(n,α0)、14N(n,α1)、14N(n,p)、16O(n,α)和78,80,82,83,84,86Kr(n,α)等核反應，得到整個屏柵電離室內(nèi)的氣體樣品實驗測量譜預測結(jié)果。模擬基于蒙特卡羅方法，代碼采用Matlab-2019b[21]構(gòu)建，核反應角分布由TALYS-1.95[22]計算，核反應截面由ENDF/B-Ⅷ.0評價庫歸一，帶電粒子在工作氣體內(nèi)的射程及能損用SRIM-2013[20]計算，中子通量隨空間的分布利用SuperMC計算，中子能譜采用液閃探測器測量結(jié)果(圖2)。模擬考慮到了屏柵電離室極板對帶電粒子的阻擋，對進入電場均勻區(qū)域的事件進行了詳細模擬。

準直后，屏柵電離室內(nèi)部各空間點單位面積相對平均中子數(shù)Φ的模擬結(jié)果示于圖4，橫坐標為空間點在z方向上的投影(以陰極中心為原點，根據(jù)陰極中心點歸一)，縱坐標為空間點z方向的垂線距離。SuperMC模擬考慮了D氣體靶金屬靶頭、D氣、聚乙烯準直器、中子大廳空氣對中子的影響。

蒙特卡羅模擬時，會根據(jù)核反應產(chǎn)生點的位置，按照圖4的Φ賦予權重，最終預測得到陰極-陽極幅度二維譜和陽極幅度-陰極、陽極信號起始時間差二維譜。作為例子，圖5為在5.00 MeV 02側(cè)的模擬結(jié)果。由圖5a可知，該實驗條件下14N(n,α0)反應在有效區(qū)域內(nèi)的事件區(qū)不會被本底覆蓋。

圖4 電離室內(nèi)部單位面積相對平均中子數(shù)Fig.4 Relative average number of neutrons per unit area inside ionization chamber

圖5 5.00 MeV的模擬結(jié)果Fig.5 Simulation result at 5.00 MeV

4 實驗數(shù)據(jù)處理

4.1 實驗過程

本次實驗系統(tǒng)地在中子能量為4.71、4.87、5.00、5.12、5.29和5.45 MeV的能點測量了14N(n,α0)反應的相對截面，在每個能點，實驗步驟如下：

1) 調(diào)整D+離子束流能量到各能點對應值，并打開EJ309液體閃爍體探測器檢驗中子能譜，檢驗完成后關閉EJ309液體閃爍體探測器；

2) 打開電離室的陰極、陽極信號獲取系統(tǒng)，測量氣體樣品事件；

3) 與步驟2同時打開電離室屏蔽極信號獲取系統(tǒng)，測量238U(n,f)反應的裂變事件；

4) 與步驟2同時打開EJ309液體閃爍體探測器信號獲取系統(tǒng)，測量中子能譜；

5) 步驟2后3 h，同時關閉所有獲取系統(tǒng)，保存并備份數(shù)據(jù)。

4.2 信號處理

電離室的陰極、陽極信號幅度會隨著電子學系統(tǒng)的放電呈e指數(shù)衰減[23]，不僅影響信號幅度大小，且影響信號起始點的選取。本工作對測量得到的陰、陽極波形信號先通過傅里葉濾波方法過濾掉高頻噪聲得到Aorigin(n)，再擬合信號衰減端得到e指數(shù)衰減系數(shù)RC，最后通過退卷積的方法得到修正信號Areal(n)：

(1)

其中：Aorigin(n)為原始信號在第n個采樣點的幅度；Ct為相鄰采樣點的時間差，10 ns；diffAreal(n)為退卷積以后的微分信號在第n個采樣點的幅度；Areal(n)為退卷積以后的修正信號在第n個采樣點的幅度。

根據(jù)修正后的波形信號，得到待測事件的時間和幅度信息，圖6給出陰極、陽極信號修正處理實例。

圖6 陰極、陽極信號修正處理Fig.6 Schematic diagram of correction processing of cathode and anode signals

利用陰極-陽極幅度二維譜，可將待測14N(n,α0)事件和本底分離。作為例子，圖7a為5.00 MeV能點實驗測量得到02側(cè)的陰極-陽極幅度二維譜。通過與模擬結(jié)果比對得知，上部方框內(nèi)部為14N(n,α0)事件區(qū)。為消除z方向壁效應，只選取有效體積內(nèi)產(chǎn)生的14N(n,α0)反應事件。由陰陽信號的起始點時間差即可得到核反應產(chǎn)生點到陰極板的距離，如圖7b所示。若陰極信號起始點與陽極信號起始點同時，則核反應在柵極處(距離陰極60 mm)發(fā)生；若陰極信號起始點與陽極信號起始點時間差最大，則核反應在陰極產(chǎn)生。由于有效區(qū)域到陰極、柵極的距離均為15 mm，故陽極幅度-陰陽信號起始點時間差二維譜中間的1/4到3/4寬度為在有效體積內(nèi)發(fā)生的核反應。

實驗測量的陰極-陽極幅度二維譜(圖7a)以及陽極幅度-陰陽信號起始點時間差二維譜(圖7b)與模擬結(jié)果(圖5a、b)相比均有所傾斜，原因是由于相比起柵極，在陰極附近產(chǎn)生的電子團到達柵極的漂移時間更長，電子會被工作氣體吸附更多[23]，導致陽極幅度更低。測量結(jié)果在300～450道之間有一部分事件在模擬中不存在，可能是本次實驗采用的聚乙烯準直器含氫，其本身就是1個中子散射體，會在整個能區(qū)均勻產(chǎn)生散射中子。因此，在4.00～4.99 MeV區(qū)間仍有少量未被液閃探測器分辨的低能中子，其事件的份額難以通過模擬扣除。

圖7 5.00 MeV的實驗測量結(jié)果Fig.7 Measurement results at 5.00 MeV

由于未能完全扣除低能中子的干擾，且α粒子面向柵極出射時的事件區(qū)有所偏移，本方法統(tǒng)計事件數(shù)時將會存在系統(tǒng)性偏差，故本次工作得到了相對測量結(jié)果。

4.3 待測事件

圖8 模擬的中子能點為5.00 MeV時02側(cè)的有效區(qū)域和無z方向壁效應區(qū)域的陽極幅度譜Fig.8 Simulation result of anode amplitude spectra of 02 side of active area and area without z axial wall effect at 5.00 MeV

(2)

4.4 單位面積平均中子數(shù)

本工作把通過02側(cè)有效區(qū)域與238U樣品位置的中子注量比值稱為轉(zhuǎn)換系數(shù)G，計算公式如下：

(3)

其中：φU為238U樣品處的加權中子注量；φ02為02側(cè)的有效區(qū)域內(nèi)的加權中子注量；r為空間點到中子束流中心軸的距離；z為空間點到陰極極板垂線距離，求和號表示對指定r和z范圍內(nèi)模擬的Φ離散值求積分；Φc為用作強度歸一的陰極中心的Φ。

通過G，結(jié)合裂變計數(shù)，即可得到02側(cè)有效區(qū)域內(nèi)產(chǎn)生核反應的φ02：

(4)

圖9 5.00 MeV 中子能點測量238U樣品的屏蔽極信號得到的陽極投影譜和陽極模擬譜Fig.9 Measured and simulated anode amplitude spectrum for measurement of 238U(n,f) reaction at 5.00 MeV

4.5 相對截面

由式(2)～(4)，氣體樣品核(n,α)反應相對截面σα的計算公式如下：

(5)

根據(jù)誤差傳遞和合成公式，相對截面σα不確定度可由式(5)中各項的不確定度合成得到：

(6)

14N(n,α0)反應相對截面實驗測量結(jié)果在圖10中給出，灰色圓點為k取1時(相對截面修正系數(shù)為1時)的結(jié)果，與Gabbard等[26]的結(jié)果在誤差范圍內(nèi)符合，但由于未扣除低能中子本底對14N(n,α0)反應事件的影響，相比起評價庫(ENDF/B-Ⅷ.0、ENDF/B-Ⅶ.1、JEFF-3.3、CENDL-3.1和RONSFOND-2010)[12]及其他前人數(shù)據(jù)(Morgan[27]、Scobel等[28]、Khryachkov等[7])均偏高。紅色三角為k=0.897 9時的結(jié)果，可看到所有能點均在誤差范圍內(nèi)與ENDF/B-Ⅷ.0庫相符；5.29 MeV能點相對偏高，是由于該反應在5.1～5.3 MeV能區(qū)，14N(n,α0)反應截面急劇下降，微小的能量差別將引起反應截面的巨大變化，因此低能中子在事件區(qū)產(chǎn)生的干擾更嚴重，可能導致實驗結(jié)果偏高。

圖10 4.7～5.5 MeV中子能區(qū)14N(n,α0)反應截面實驗測量結(jié)果與前人數(shù)據(jù)、評價庫對比Fig.10 Present 14N(n,α0) cross sections compared with evaluations and existing measurements between 4.7-5.5 MeV

5 結(jié)論

本工作建立了快中子誘發(fā)氣體樣品(n,α)反應截面測量方法，解決了以下問題。

1) 氣體樣品核數(shù)確定，利用準直器、信號時間信息選定氣體樣品有效區(qū)域，確定核數(shù)。

2) 中子注量測量，結(jié)合238U樣品的238U(n,f)反應測量和SuperMC模擬，并利用液閃探測器測量的中子能譜扣除低能中子裂變事件，確定有效區(qū)域的中子注量。

3) 待測事件挑選，利用模擬扣除了無z方向壁效應區(qū)域產(chǎn)生的事件在有效區(qū)域的份額，消除了極板邊緣事件對結(jié)果的影響。本次測量的絕對截面相對于評價庫偏高，目前認為比較大的可能性是本次實驗在主中子能區(qū)附近含有被聚乙烯準直器散射而引發(fā)的低能中子。雖然其相對強度低至難以測量，但由于14N(n,α0)反應截面較大，會產(chǎn)生難以扣除的低能中子事件本底，最終只能得到了相對截面。相對截面的相對趨勢與各評價庫均符合良好。

在后續(xù)實驗中，將會改用銅質(zhì)準直器，通過減少準直器引發(fā)的低能散射中子來解決低能中子事件干擾的問題，使14N(n,α0,1)反應均不會被低能中子產(chǎn)生的14N(n,α0)反應的事件覆蓋。并通過以上改進，在下次實驗中將系統(tǒng)性地測量14N(n,α0,1)反應的絕對截面。

感謝俄羅斯杜布納聯(lián)合核子所的Yu. M. Gledenov教授和E. Sansarbayar博士提供實驗所需的雙屏柵電離室。