肖 越，吳海成，吳小飛，張環(huán)宇

(中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室，中國核數(shù)據(jù)中心，北京 102413)

核能是高能量密度的國家戰(zhàn)略能源，同時又是唯一清潔、低碳、安全和高效的基荷能源[1]，發(fā)展核能有利于解決能源可持續(xù)發(fā)展問題[2]。與此同時，核燃料供應(yīng)、核廢物處理和處置、防止核擴(kuò)散等問題對核能的可持續(xù)發(fā)展提出新的挑戰(zhàn)[1]。為實現(xiàn)核能自身的可持續(xù)發(fā)展，必須提高核燃料利用率與妥善處理乏燃料放射性廢物，以上問題要依靠先進(jìn)的核燃料循環(huán)技術(shù)[2]。經(jīng)濟(jì)的乏燃料的后處理需燃耗信用制技術(shù)作為支撐。燃耗分析作為燃耗信用制的重要部分，旨在獲得乏燃料的核素成分與積存量。發(fā)展高精度的燃耗分析對提高乏燃料運(yùn)輸、貯存及后處理的經(jīng)濟(jì)性和安全性至關(guān)重要[3-4]。燃耗數(shù)據(jù)作為燃耗分析的重要輸入?yún)?shù)，其準(zhǔn)確度非常重要，發(fā)展高精度燃耗分析需高準(zhǔn)確度的燃耗數(shù)據(jù)庫，所以通過燃耗數(shù)據(jù)庫基準(zhǔn)檢驗來驗證數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性是進(jìn)行高精度燃耗分析必不可少的環(huán)節(jié)。

所謂基準(zhǔn)檢驗是利用已有基準(zhǔn)實驗，采用可靠的建模和計算方法，計算基準(zhǔn)實驗的積分量并與基準(zhǔn)值進(jìn)行比較，分析計算偏差來源，從而評估核數(shù)據(jù)庫在基準(zhǔn)實驗所代表的特定類型應(yīng)用中的準(zhǔn)確性和可靠性的研究。國際上從20世紀(jì)90年代就開始利用輻照后檢驗實驗(PIE)來驗證燃耗計算[5-11]，但尚未形成統(tǒng)一的燃耗數(shù)據(jù)庫基準(zhǔn)檢驗方法。不同研究機(jī)構(gòu)對相同的燃耗基準(zhǔn)實驗在進(jìn)行建模時所使用計算模型輸入?yún)?shù)都有所差異[5-11]，如材料溫度及密度、燃耗步長、慢化劑硼濃度等。目前OECD/NEA正在發(fā)展對乏燃料成分?jǐn)?shù)據(jù)庫SFCOMPO-2.0[12-13]的評價方法，中國核數(shù)據(jù)中心也參與了該項研究。本文基于中國核數(shù)據(jù)中心制作的多溫度連續(xù)點截面庫CENACE-1.3和Cinder90[14]程序配套的燃耗數(shù)據(jù)庫組成的多溫度燃耗數(shù)據(jù)庫，以乏燃料成分?jǐn)?shù)據(jù)庫SFCOMPO-2.0中TAKAHAMA-3壓水堆輻照后檢驗實驗中的SF95樣品的建模為例，通過乏燃料核素積存量的計算，從材料溫度與密度、硼濃度、燃耗步長等方面對燃耗基準(zhǔn)實驗建模方法展開研究，并對SFCOMPO-2.0庫內(nèi)的計算值偏差過大的裂變產(chǎn)物核素125Sb進(jìn)行積存量變化規(guī)律分析與實驗值的評價修正。

1 PIE實驗建模方法研究

日本原子能研究所對TAKAHAMA-3壓水堆NT3G23與NT3G24組件的3根燃料棒SF95、SF96、SF97的16個樣品點進(jìn)行了輻照后檢驗實驗(PIE)[11]，實驗值可在乏燃料成分?jǐn)?shù)據(jù)庫SFCOMPO-2.0中查詢。本文結(jié)合中國核數(shù)據(jù)中心制作的多溫度連續(xù)點截面庫CENACE-1.3與Cinder90燃耗數(shù)據(jù)庫組成的多溫度燃耗數(shù)據(jù)庫，利用MCNP[15]與Cinder90程序，完成了NT3G23組件SF95燃料棒的5個樣品點燃耗問題的建模計算，將核素積存量的計算值(C)與實驗值(E)進(jìn)行了比對分析。

SF95棒被相同類型燃料棒包圍，無控制棒導(dǎo)向管及可燃毒物對中子通量密度的影響，空間均勻性較好。采用單柵元模型建模，整個燃料芯塊為1個燃耗區(qū)，如圖1所示。柵元邊界采用全反射邊界條件。

圖1 SF95燃料棒單柵元模型Fig.1 Pin cell model of SF95 fuel rod

1.1 材料溫度及密度設(shè)置

實際反應(yīng)堆運(yùn)行時，燃料棒軸向非均勻功率分布會導(dǎo)致SF95燃料棒5個樣品點處慢化劑溫度和密度不同[11]，進(jìn)而影響到慢化劑的原子核密度大小。利用清華大學(xué)工程物理系核電教育實驗室研發(fā)的水及重水熱物性計算程序，根據(jù)慢化劑溫度與壓力[8]計算不同溫度下水的質(zhì)量密度，計算結(jié)果列于表1(1 psi=6.859 kPa)。

表1 SF95不同樣品點慢化劑質(zhì)量密度Table 1 Mass densities of moderator at different SF95 sample points

考慮到燃料棒與慢化劑的溫度也會對中子截面的大小造成影響以及CENACE-1.3庫中以100 K作為溫度網(wǎng)格間隔，將燃料棒溫度設(shè)置為900 K，慢化劑溫度設(shè)置為600 K[11]。將使用高溫截面數(shù)據(jù)庫計算得到的燃耗信用制感興趣的錒系和裂變產(chǎn)物核素積存量與使用常溫截面數(shù)據(jù)計算的結(jié)果進(jìn)行對比，結(jié)果示于圖2、3，可看出，燃料芯塊與慢化劑兩者的溫度均對計算結(jié)果有顯著影響，且具有疊加效應(yīng)，所以燃料芯塊溫度和慢化劑溫度效應(yīng)必須考慮。

圖2 SF95-4不同材料溫度條件下錒系核素的計算值偏差比對Fig.2 Comparison of calculation deviation values for SF95-4 actinide nuclides with different material and temperature conditions

圖3 SF95-4不同材料溫度條件下裂變產(chǎn)物的計算值偏差比對Fig.3 Comparison of calculation deviation values for SF95-4 fission product with different material and temperature conditions

燃耗計算需考慮慢化劑中硼濃度的影響。硼濃度隨著反應(yīng)堆的運(yùn)行不斷變化，SFCOMPO-2.0庫提供了具體硼濃度隨燃耗深度的變化曲線，由插值法可求得每個燃耗點的硼濃度。使用變化的硼濃度進(jìn)行燃耗計算，將計算結(jié)果與使用平均硼濃度630 ppm的計算結(jié)果進(jìn)行對比，可發(fā)現(xiàn)兩種情況下感興趣核素的積存量計算值偏差的差異小于0.5%，結(jié)果比對示于圖4。所以，采用平均硼濃度代替隨燃耗變化硼濃度帶來的影響可忽略。

1.2 燃耗步設(shè)置

燃耗過程中，中子能譜隨燃耗變化，需在燃耗步設(shè)置中考慮。燃耗計算時使用過大的燃耗步長會導(dǎo)致中子通量形狀變化過大，影響到計算的準(zhǔn)確性；燃耗步過小則導(dǎo)致計算量過大，所以需選擇合適的燃耗步長。SF95燃料棒先輻照385 d，然后冷卻88 d，再輻照402 d。SFCOMPO-2.0庫提供了SF95燃料棒的32段輻照功率史，其中最長一段運(yùn)行史長達(dá)49 d[11]。通過對比32個燃耗步、788個燃耗步(燃耗步長為1 d)和1 575個燃耗步(燃耗步長為0.5 d) 3種條件下的計算結(jié)果(圖5)，可發(fā)現(xiàn)對于多數(shù)核素而言，788個燃耗步時的積存量計算值偏差與1 575個燃耗步時的接近，綜合考慮計算時間，設(shè)置788個燃耗步，即1 d作為燃耗步長進(jìn)行計算。

1.3 模型參數(shù)確定

根據(jù)上面的建模方法研究，確定各項建模參數(shù)設(shè)定如下：燃料溫度為900 K，慢化劑溫度為600 K，設(shè)置平均硼濃度為630 ppm，采用1 d作為最小燃耗步。

2 多溫度燃耗數(shù)據(jù)庫的初步驗證

使用上述建模參數(shù)完成了SF95燃料5個樣品點的建模計算，得到的核素積存量計算值與實驗值的比對，結(jié)果示于圖6～10。圖中誤差棒標(biāo)示了各核素實驗值測量的不確定度，各種核素積存量測量不確定度詳見文獻(xiàn)[11]。

圖6 SF95-1計算值與實驗值的偏差Fig.6 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-1

圖7 SF95-2計算值與實驗值的偏差Fig.7 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-2

圖8 SF95-3計算值與實驗值的偏差Fig.8 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-3

圖9 SF95-4計算值與實驗值的偏差Fig.9 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-4

圖10 SF95-5計算值與實驗值的偏差Fig.10 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-5

比對結(jié)果顯示，主錒系核素計算值與實驗值偏差在2%以內(nèi)，大部分次錒系核素偏差在10%以內(nèi)，大部分重要裂變產(chǎn)物核素偏差在5%以內(nèi)。242Amm因為臨界-燃耗耦合程序缺陷，導(dǎo)致計算值偏差過大。242Cm、243Cm、244Cm與245Cm的計算值與實驗值偏差大部分在20%以內(nèi)。SF95-1、SF95-2與SF95-5樣品的246Cm計算值相對偏差大于30%。考慮到Cm的生成量數(shù)量級小至10-12barn-1·cm-1，測量困難很大，可能導(dǎo)致計算值與實驗值偏差大。在裂變產(chǎn)物核素中，125Sb的計算值偏差過大，超過90%，需進(jìn)行進(jìn)一步分析。

3 125Sb積存量實驗值的修正

經(jīng)過初步的結(jié)果比對分析，個別裂變產(chǎn)物核素計算值與實驗值顯示出顯著差異。以125Sb為例，其計算值與實驗值隨燃耗深度的變化趨勢如圖11所示，計算值與燃耗深度有著良好的線性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為0.998 8，而實驗值的線性相關(guān)性則較差。隨燃耗深度增加，125Sb計算值與實驗值相對偏差從約90%逐步增大到約170%。所以懷疑實驗值可能存在γ譜測量以外的偏差，需修正。

圖11 125Sb積存量計算值與破壞性實驗值隨燃耗深度的變化Fig.11 Variation of 125Sb inventory calculated value and destructive experiment value with burnup depth

首先，從理論角度分析125Sb積存量隨燃耗的變化規(guī)律。根據(jù)徑跡追蹤法(TTA)[14]，裂變產(chǎn)物積存量隨時間變化率可由式(1)表示：

(1)

圖12 125Sb相鄰的燃耗鏈Fig.12 125Sb adjacent burnup chain

(2)

其次，從實驗測量角度對實驗結(jié)果的可靠性進(jìn)行分析。圖11中125Sb的積存量采用了放化分析法，是破壞性實驗的結(jié)果[11]。乏燃料樣品首先用硝酸進(jìn)行溶解，再通過γ射線光譜測定法對125Sb進(jìn)行定量測量。在乏燃料的溶解測試中存在含125Sb的不溶性殘留物，125Sb未能滿足溶解前后的放射性平衡，這顯然會導(dǎo)致放化分離測量值被低估[16]。

綜合上述，破壞性實驗放化分析得到的125Sb實驗數(shù)據(jù)不能作為燃耗基準(zhǔn)檢驗的參考。

非破壞性實驗直接掃描測量了乏燃料棒不同位置的γ能譜，獲得了不同裂變產(chǎn)物與137Cs在零冷卻時的放射性活度比值，測量值不受乏燃料樣品溶解的影響[11]。利用γ射線掃描測量得到的核素活度比值125Sb/137Cs和破壞性實驗137Cs測量值[11]，對125Sb積存量破壞性實驗值進(jìn)行修正，修正公式由式(3)表示：

(3)

由于在非破壞性實驗中，γ射線掃描測量得到的125Sb活度包含了鋯4合金包殼所含Sn同位素生成的125Sb的活度貢獻(xiàn)[16]，所以需考慮包殼中125Sb對總125Sb活度的貢獻(xiàn)。利用式(4)計算出扣除包殼中125Sb活度貢獻(xiàn)后的最終修正實驗值。計算值與最終的修正后實驗值偏差對比列于表2。此時5個樣品點計算值與修正實驗值的偏差均在23%以內(nèi)，雖依舊偏大，但相比與破壞性試驗值的相對偏差90%～170%改善了許多。

表2 125Sb積存量的計算值與修正后實驗值的比較Table 2 Comparison of calculated and revised experimental inventories of 125Sb

(4)

4 總結(jié)

本文基于多溫度連續(xù)點截面庫CENACE-1.3和Cinder90燃耗數(shù)據(jù)庫組成的多溫度燃耗數(shù)據(jù)庫，以TAKAHAMA-3壓水堆PIE實驗SF95樣品為例，開展了可用于評價核數(shù)據(jù)庫燃耗基準(zhǔn)檢驗的PIE實驗建模方法研究，分析了材料溫度、硼濃度以及燃耗步設(shè)置等建模因素對燃耗計算結(jié)果的影響，確定了PIE實驗建模的各項參數(shù)，完成了5個樣品中燃耗信用制感興趣核素的積存量計算值與實驗值的比對。對多溫度燃耗數(shù)據(jù)庫初步的檢驗結(jié)果顯示，U同位素積存量計算偏差在2%以內(nèi)；Pu同位素、241Am、243Am積存量計算偏差基本在10%以內(nèi)；大部分裂變產(chǎn)物核素偏差小于5%。對于積存量計算偏差較大的125Sb，開展了初步的積存量實驗測量數(shù)據(jù)評價研究，通過理論分析積存量與燃耗深度之間的關(guān)系，說明了破壞性實驗的測量數(shù)據(jù)存在缺陷，并利用非破壞性實驗導(dǎo)出的修正實驗數(shù)據(jù)使125Sb積存量計算偏差由接近170%縮小到23%以內(nèi)。上述研究表明，燃耗數(shù)據(jù)庫的基準(zhǔn)檢驗研究不僅需要發(fā)展適當(dāng)?shù)腜IE實驗建模分析方法，還需要對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行適當(dāng)?shù)脑u價，從而實現(xiàn)利用可靠的實驗數(shù)據(jù)對燃耗數(shù)據(jù)庫的準(zhǔn)確度做出驗證。另外，由于現(xiàn)階段Pu同位素計算值偏差大于2%，部分Am、Cm、Np同位素、106Ru計算值偏差大于20%，未來有必要圍繞這些核素展開進(jìn)一步的燃耗基準(zhǔn)檢驗研究。