姜 韋，張 璐，于 銳，顧 龍,2,3,4,*

(1.中國科學(xué)院 近代物理研究所，甘肅 蘭州 730000；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3.蘭州大學(xué)，甘肅 蘭州 730000；4.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽 合肥 230026)

鉛基快堆(LFR)是第4代國際核能論壇(GIF)推選出6種最有前景的先進(jìn)反應(yīng)堆概念之一，采用閉式循環(huán)實(shí)現(xiàn)核燃料增殖和乏燃料嬗變，在所有堆型中其可持續(xù)發(fā)展能力排名居首[1]。目前，世界上已有許多正在開展的關(guān)于鉛基快堆的工程項(xiàng)目，如俄羅斯的SVBR-100和BREST-OD-300[2-3]，比利時(shí)的MYRRHA[4]、歐盟的ELFR和ALFRED[5]以及中國的CiADS[6]等。鉛基快堆的冷卻劑采用相對(duì)惰性的鉛基材料(鉛或鉛鉍)，在低壓下運(yùn)行，具有較好的載熱能力和自然循環(huán)能力，使得堆芯具有較強(qiáng)的固有安全性[7]。

目前，用于鉛基堆芯中子學(xué)計(jì)算的核截面數(shù)據(jù)尚存在較大的不確定性[8]，開展鉛基堆核數(shù)據(jù)宏觀檢驗(yàn)研究至關(guān)重要。在反應(yīng)堆中子學(xué)設(shè)計(jì)中，有效增殖因數(shù)keff是堆芯設(shè)計(jì)的第一目標(biāo)參數(shù)，它可用于評(píng)估物理計(jì)算模型、設(shè)計(jì)方法以及所用的核數(shù)據(jù)庫的準(zhǔn)確性?；趯?shí)驗(yàn)精確測(cè)量反應(yīng)堆的keff可實(shí)現(xiàn)對(duì)堆芯關(guān)鍵材料核數(shù)據(jù)的宏觀基準(zhǔn)檢驗(yàn)[9]。在中國科學(xué)院戰(zhàn)略先導(dǎo)專項(xiàng)“未來先進(jìn)核裂變嬗變系統(tǒng)”項(xiàng)目的支持下，2016年，中國科學(xué)院近代物理研究所(IMP)與中國原子能科學(xué)研究院(CIAE)合作建成了啟明星Ⅱ號(hào)零功率反應(yīng)堆裝置[10]，致力于開展鉛基反應(yīng)堆中子學(xué)的基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)，測(cè)量堆芯中子學(xué)穩(wěn)態(tài)參數(shù)和動(dòng)態(tài)參數(shù)，驗(yàn)證堆芯的物理設(shè)計(jì)方法和程序[11]。

本文采用周期法測(cè)量啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆零功率裝置的反應(yīng)性，進(jìn)而計(jì)算堆芯keff。同時(shí)，通過MCNP[12]程序以及截面庫(ENDF/B-Ⅶ.1[13]、ENDF/B-Ⅶ.0[14]、CENDL-3.1[15]和JENDL-4.0[16])，計(jì)算出與實(shí)驗(yàn)對(duì)應(yīng)的堆芯keff，開展鉛基堆相關(guān)的核數(shù)據(jù)入堆宏觀檢驗(yàn)，通過分析不同截面庫內(nèi)關(guān)鍵元素核數(shù)據(jù)對(duì)keff的影響，以及鉛基堆芯內(nèi)的裂變率分布和中子能譜分布，分析并給出4種截面庫的keff計(jì)算結(jié)果差異的主要原因。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

啟明星Ⅱ號(hào)零功率實(shí)驗(yàn)裝置，包含兩個(gè)獨(dú)立的反應(yīng)堆堆芯，即鉛基堆芯和輕水堆芯，如圖1所示，其中，鉛基堆芯采用純鉛作為基體材料，堆芯內(nèi)部的中子能譜較輕水堆芯的中子能譜更硬，更接近于鉛基反應(yīng)堆內(nèi)的實(shí)際中子場(chǎng)情況[17]，故選定在啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆芯裝置上開展鉛基反應(yīng)堆相關(guān)核數(shù)據(jù)的入堆宏觀基準(zhǔn)檢驗(yàn)。

圖1 啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆芯和輕水堆芯Fig.1 VENUS-Ⅱ lead-based reactor core and light water reactor core

啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆芯主要包括中子源區(qū)、燃料區(qū)、反射層區(qū)等[18]，如圖2a所示。在鉛基堆芯的中心處設(shè)置有圓筒狀空腔結(jié)構(gòu)的中子源區(qū)，可放置不同的外中子源和散裂靶樣品。在中子源區(qū)外圍布置燃料區(qū)，并將其劃分為3個(gè)區(qū)，第1區(qū)的燃料棒間填充鉛，可放置101根90%富集度235U的金屬鈾燃料元件(φ10 mm×630 mm)；第2區(qū)的燃料棒間填充鉛，可放置565根20%富集度235U的U8O3燃料元件(φ7 mm×639 mm)；第3區(qū)的燃料棒間填充聚乙烯，可放置380根20%富集度235U的U8O3燃料元件(φ7 mm×639 mm)。在燃料區(qū)的外圍布置有側(cè)面反射層，材料選擇為石墨，在側(cè)面反射層內(nèi)布置有控制棒(兩個(gè)安全棒和兩個(gè)調(diào)節(jié)棒)和中子探測(cè)器孔道；頂反射層可分為兩個(gè)部分，燃料1區(qū)頂部為金屬鈹材料，2區(qū)和3區(qū)燃料頂部為聚乙烯材料；底反射層設(shè)置在燃料1區(qū)和燃料2區(qū)的下端，由石墨反射層和石墨安全塊構(gòu)成，如圖2b所示。此外，選擇252Cf自發(fā)裂變?cè)醋鳛殂U基堆芯鏈?zhǔn)搅炎兊膯?dòng)外中子源，并采用外中子源傳輸系統(tǒng)(跑兔裝置)實(shí)現(xiàn)252Cf在源自儲(chǔ)存罐和堆芯間的輸送。

圖2 啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆芯的徑向(a)和軸向(b)剖視圖Fig.2 Radial (a) and axial (b) cross-sectional views of VENUS-Ⅱ lead-based reactor

2 周期法實(shí)驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)原理

周期法是測(cè)量堆芯反應(yīng)性的經(jīng)典方法之一，簡單易行，又可滿足一定的精度要求，且不需專門的中子探測(cè)儀器，采用反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)固有的功率測(cè)量指示儀表即可。周期法要求反應(yīng)堆處于恰當(dāng)?shù)木彴l(fā)超臨界狀態(tài)，即反應(yīng)堆的倍周期處在20～200 s范圍內(nèi)[19]。

當(dāng)反應(yīng)堆處于穩(wěn)定運(yùn)行時(shí)，向反應(yīng)堆內(nèi)輸入階躍式的反應(yīng)性ρ=ρ0，當(dāng)外源S(t)=0時(shí)，可得點(diǎn)堆動(dòng)力學(xué)方程[20]：

(1)

(2)

其中：n(t)為t時(shí)刻反應(yīng)堆的中子密度；ρ0為輸入的階躍反應(yīng)性；βeff為反應(yīng)堆的總緩發(fā)中子有效份額；ci(t)為t時(shí)刻第i組緩發(fā)中子先驅(qū)核濃度；βeff,i和λi分別為第i組緩發(fā)中子有效份額和第i組緩發(fā)中子衰減常量，其中i=1～6；Λ為中子平均代時(shí)間。當(dāng)引入反應(yīng)堆的反應(yīng)性為正時(shí)，瞬變結(jié)束后中子密度會(huì)隨時(shí)間按單一指數(shù)規(guī)律變化，n(t)=n0et/T，其中，n0為堆芯穩(wěn)態(tài)運(yùn)行時(shí)的中子密度；T為反應(yīng)堆的漸進(jìn)周期。實(shí)驗(yàn)上，一般直接測(cè)量反應(yīng)堆的倍周期Td=Tln 2，即反應(yīng)堆的功率上升1倍所需時(shí)間，則Td與反應(yīng)性的關(guān)系可由倒時(shí)方程給出：

(3)

2.2 倍周期測(cè)量

根據(jù)啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆實(shí)驗(yàn)裝置臨界外推實(shí)驗(yàn)的要求，從內(nèi)圈向外圈逐步向鉛基堆芯添加燃料棒，當(dāng)鉛基堆芯裝載燃料棒數(shù)量為1 034根，堆芯處于臨界狀態(tài)附近。然后，鉛基堆芯需向適當(dāng)?shù)木彴l(fā)超臨界過渡，向堆芯最外圈(第15圈)添加1根燃料棒，此時(shí)堆芯裝載1 035根燃料棒，表1列出此時(shí)的鉛基堆芯內(nèi)各圈燃料棒數(shù)，然后逐漸提升安全棒，1#和2#調(diào)節(jié)棒到頂，通過跑兔裝置將252Cf源從儲(chǔ)存罐傳輸?shù)椒磻?yīng)堆散裂靶區(qū)上部區(qū)域，作為提供誘發(fā)堆芯鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)的初始中子，然后再立即通過跑兔裝置將252Cf源傳輸回儲(chǔ)存罐內(nèi)。此后，反應(yīng)堆內(nèi)的中子通量密度不斷上升，查看啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆控制臺(tái)上的功率監(jiān)測(cè)表，并4次用秒表記錄出該燃料裝載下的鉛基堆倍周期分別為31.22、31.00、30.56、31.91 s，即平均倍周期Td約為31.17 s。然后，將安全棒和調(diào)節(jié)棒插入堆芯，堆芯處于次臨界狀態(tài)，堆芯中子通量水平不斷降低，直至安全停堆，完成此次實(shí)驗(yàn)測(cè)量。

表1 啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆芯的燃料棒布置Table 1 Arrangements of fuel rods in VENUS-Ⅱ lead-based reactor core

測(cè)量反應(yīng)堆的Td后，采用MCNP程序和4種截面庫分別計(jì)算出鉛基堆芯的4組動(dòng)態(tài)參數(shù)，列于表2。通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量的4個(gè)反應(yīng)堆Td，以及MCNP程序結(jié)合4種截面庫計(jì)算出的4組動(dòng)力學(xué)參數(shù)，通過排列組合方式代入倒時(shí)方程中，可獲得鉛基堆芯的16個(gè)反應(yīng)性，進(jìn)而計(jì)算出對(duì)應(yīng)的16個(gè)keff，列于表3，最終得到周期法測(cè)量的堆芯keff為1.001 14±0.000 07，實(shí)驗(yàn)結(jié)果誤差主要考慮反應(yīng)堆Td的測(cè)量誤差以及動(dòng)態(tài)參數(shù)(Λ、βi,eff和λi)的MCNP模擬偏差。

表2 實(shí)驗(yàn)燃料棒裝載下啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆動(dòng)態(tài)參數(shù)的MCNP模擬值Table 2 MCNP simulated kinetic parameters of VENUS-Ⅱ lead-based reactor with fuel rods loaded in experiment

表3 周期法實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理過程中獲得的keffTable 3 keff values obtained in data processing of period method experiment

3 MCNP程序模擬

為評(píng)估不同截面庫內(nèi)核數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，采用NJOY99.304程序?qū)?種截面庫(ENDF/B-Ⅶ.1，ENDF/B-Ⅶ.0，CENDL-3.1和JENDL-4.0)中原始的ENDF-6格式數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為可用于MCNP程序計(jì)算所用的ACE格式的數(shù)據(jù)，堆芯材料核素所用到的核數(shù)據(jù)的溫度均為293.6 K。采用MCNP程序?qū)⒚餍洽蛱?hào)鉛基堆芯進(jìn)行精細(xì)化建模，鉛基堆芯內(nèi)存在著中子慢化材料和明顯的熱中子區(qū)域，在中子輸運(yùn)計(jì)算中應(yīng)當(dāng)考慮低能區(qū)域中子的向上散射作用，通過MT卡調(diào)用ENDF/B-Ⅶ.0庫中endf70sab內(nèi)慢化材料的熱中子散射截面數(shù)據(jù)，包括鈹元素、聚乙烯和石墨。

通過MCNP程序提供的KCODE臨界模式計(jì)算啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆芯的keff。在臨界計(jì)算中，設(shè)置每代取5×105個(gè)中子，共計(jì)算900代，舍去前15代，則可獲得不同截面庫核數(shù)據(jù)下鉛基堆芯的keff，其結(jié)果的MCNP統(tǒng)計(jì)偏差約0.000 04。

4 結(jié)果與討論

綜合以上的實(shí)驗(yàn)和模擬過程，將鉛基堆芯keff的MCNP計(jì)算結(jié)果和周期法測(cè)量結(jié)果列于表4。由表4可知，MCNP采用4種截面庫核數(shù)據(jù)計(jì)算的keff存在著一些差異，且4個(gè)模擬結(jié)果均高于周期法的實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果，但最大的相對(duì)偏差小于1%，整體上模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好；其中，ENDF/B-Ⅶ.1的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合最好，兩者的相對(duì)偏差和絕對(duì)偏差約0.25%和251 pcm；CENDL-3.1的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異最大，兩者的相對(duì)偏差和絕對(duì)偏差約0.99%和989 pcm。

表4 啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆keff的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 4 Simulated and experimental keff values of VENUS-Ⅱ lead-based reactor

為分析不同截面庫模擬keff結(jié)果的差異，選擇鉛基堆堆芯內(nèi)關(guān)鍵材料元素的核數(shù)據(jù)進(jìn)行模擬計(jì)算。其中，模擬計(jì)算中主要考慮燃料材料中的鈾元素和氧元素，包殼材料中鋯元素和鋁元素，鉛基體材料中的鉛元素，反射層材料中碳、氫和鈹元素以及結(jié)構(gòu)材料中的鐵元素。當(dāng)選定堆芯內(nèi)的關(guān)鍵元素后，以ENDF/B-Ⅶ.1庫內(nèi)的核數(shù)據(jù)為基準(zhǔn)，逐一采用ENDF/B-Ⅶ.0、CENDL-3.1和JENDL-4.0庫中的相應(yīng)元素核數(shù)據(jù)替代ENDF/B-Ⅶ.1庫中的元素核數(shù)據(jù)，計(jì)算出鉛基堆芯對(duì)應(yīng)的keff，進(jìn)而獲得某種元素核數(shù)據(jù)引起鉛基堆芯keff的波動(dòng)值，計(jì)算結(jié)果如圖3所示。由圖3可得以下結(jié)論：1) 在不同截面庫中鉛、氫、碳、鈾元素核數(shù)據(jù)引起的keff的波動(dòng)達(dá)50 pcm以上，其他元素引起的keff的波動(dòng)均在50 pcm以下；2) 鉛元素引起的keff的波動(dòng)最大，對(duì)于CENDL-3.1和JENDL-4.0中的鉛元素引起keff的波動(dòng)分別為219 pcm和166 pcm；3)對(duì)于CENDL-3.1中的鉛、氫、碳、鈾元素均引起keff正的波動(dòng)，keff波動(dòng)總和為439 pcm；對(duì)于ENDF/B-Ⅶ.0庫，碳元素是引入keff波動(dòng)的最重要元素，全部元素引入keff波動(dòng)總和為86 pcm；對(duì)于JENDL-4.0庫，鉛元素引入keff正的波動(dòng)，而碳和鈾元素引入keff負(fù)的波動(dòng)，keff波動(dòng)總和為10 pcm，該結(jié)果能較好解釋表4中ENDF/B-Ⅶ.1庫與其他3個(gè)截面庫計(jì)算的keff結(jié)果差異的主要原因。

圖3 其他庫的重要元素替換ENDF/B-Ⅶ.1庫的核數(shù)據(jù)對(duì)keff的影響Fig.3 Effect of ENDF/B-Ⅶ.1 library substitution by other libraries on keff for important elements

為進(jìn)一步分析不同截面庫計(jì)算keff結(jié)果差異的原因，采用MCNP程序計(jì)算不同位置處燃料元件內(nèi)的相對(duì)裂變率分布，列于表5，第1列表示采用ENDF/B-Ⅶ.1庫計(jì)算出的不同位置燃料棒內(nèi)裂變率相對(duì)分布，第2～4列表示其他3個(gè)庫計(jì)算的裂變率與ENDF/B-Ⅶ.1庫計(jì)算結(jié)果的相對(duì)偏差。由表可知，ENDF/B-Ⅶ.0、CENDL-3.1和JENDL-4.0庫計(jì)算結(jié)果與ENDF/B-Ⅶ.1庫計(jì)算結(jié)果的最大相對(duì)偏差分別為1.49%、2.46%和1.81%，該結(jié)果與表4第1列的keff模擬結(jié)果大小順序一致，可見燃料棒內(nèi)的裂變率直接影響堆芯keff模擬結(jié)果。同時(shí)，3種截面庫與ENDF/B-Ⅶ.1庫計(jì)算的裂變率偏差最大時(shí)對(duì)應(yīng)的燃料棒位置均位于第5圈燃料棒處。

表5 鉛基堆內(nèi)的裂變率相對(duì)分布以及不同截面庫統(tǒng)計(jì)結(jié)果的相對(duì)偏差Table 5 Relative distribution of fission rates in lead-based reactor and relative difference against other libraries

選定鉛基堆芯內(nèi)4處燃料棒位置(第1、5、9、13圈)，采用MCNP和4種截面庫計(jì)算不同位置燃料棒活性段內(nèi)的中子能譜分布，結(jié)果如圖4所示。由圖4可知，4種截面庫計(jì)算的中子能譜分布曲線基本一致。第1圈燃料棒內(nèi)的中子能譜呈快譜特征，在1 MeV附近處出現(xiàn)中子峰；第5圈燃料棒內(nèi)的中子能譜也呈快譜特征，但在0.1 eV附近出現(xiàn)小的熱中子峰；第9圈燃料棒內(nèi)的中子能譜雖然仍呈快譜特征，但在0.1 eV附近出現(xiàn)較明顯的熱中子峰；第13圈燃料棒內(nèi)的中子能譜呈明顯的快熱混合譜特征，快中子和熱中子的比例相當(dāng)。堆芯內(nèi)4個(gè)位置處的中子能譜分布主要是由燃料棒活性區(qū)材料和棒間填充基體材料共同決定的。

圖4 堆芯不同位置處燃料棒內(nèi)的中子能譜分布曲線Fig.4 Neutron energy spectrum distribution curves in different fuel rods of reactor core

5 結(jié)論

基于啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆實(shí)驗(yàn)裝置，開展了鉛基堆相關(guān)的核數(shù)據(jù)入堆宏觀檢驗(yàn)研究。采用周期法測(cè)量了啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆keff。利用MCNP程序和4種截面庫計(jì)算了在實(shí)驗(yàn)燃料裝載下鉛基堆的keff。實(shí)驗(yàn)測(cè)量與MCNP計(jì)算結(jié)果顯示，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好，最大相對(duì)偏差小于1%，其中，ENDF/B-Ⅶ.1的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合最好。以ENDF/B-Ⅶ.1庫內(nèi)的核數(shù)據(jù)為基準(zhǔn)，針對(duì)鉛基堆芯內(nèi)關(guān)鍵材料的核數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，可發(fā)現(xiàn)鉛元素引起的鉛基堆芯keff的波動(dòng)量最大。采用4種截面庫計(jì)算堆芯不同位置處燃料棒內(nèi)的裂變率，發(fā)現(xiàn)燃料棒內(nèi)的裂變率與鉛基堆芯keff結(jié)果呈正相關(guān)特性，ENDF/B-Ⅶ.1庫與其他庫的裂變率計(jì)算結(jié)果最大差異位置均在第5圈燃料棒處。此外，不同截面庫計(jì)算燃料棒內(nèi)的中子能譜分布曲線基本一致，各處中子能譜形狀直接受到燃料棒活性區(qū)材料和棒間填充基體材料的影響。該工作將為鉛基堆芯關(guān)鍵核數(shù)據(jù)的選取和改進(jìn)提供有價(jià)值的參考，為后續(xù)啟明星Ⅱ號(hào)鉛基堆實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)奠定重要的基礎(chǔ)。