劉笑海，薛正躍，李竣，王貴師，劉錕，高曉明，談圖

（1 中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 安徽光學(xué)精密機械研究所，合肥 230031）

（2 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥 230026）

0 引言

大氣中水汽是地球氣候系統(tǒng)的重要組成部分，參與了從地表到高層大氣的多種大氣活動，在地球系統(tǒng)物質(zhì)、能量傳輸及演化的過程中起著至關(guān)重要的作用［1］。水汽是大氣中最重要的溫室氣體，在自然條件下，它可以在氣、液、固三態(tài)之間變化，導(dǎo)致其在大氣中含量變化劇烈。隨著全球氣候變暖的加劇，大氣中水汽含量也會增加，從而形成正反饋，加速變暖［2］。大部分水汽分布在對流層中，平流層空氣中水汽含量非常低，兩者相差近四個數(shù)量級［3］。

要科學(xué)認知大氣水汽的源匯問題，首先要解決如何獲取水汽信息的問題。同位素示蹤是開展大氣循環(huán)研究的重要方法，因此，如能獲取大氣水汽同位素信息，就可以很好地解決水汽源匯的科學(xué)問題。EHHALT D H 等利用飛機采集的水汽數(shù)據(jù)校正了其1974年測量的對流層水汽HDO 濃度，并得到其垂直廓線分布［4］。ZADVORNYKH I V 等基于GOAST-2 衛(wèi)星數(shù)據(jù)通過最優(yōu)估計算法反演得到大氣水汽中HDO同位素相對含量的垂直廓線［5］。水汽的分布受多種因素（如：地表地理環(huán)境、緯度、溫度等）影響，在不同的地點、不同的時間水汽的濃度變化很大［6］。這就要求測量儀器在保證性能的技術(shù)上必須具有小型化、輕便化等特點。近年來在國際上迅速發(fā)展的激光外差光譜技術(shù)可以在非常小的儀器體積下快速獲取太陽光透過大氣后的大氣分子高分辨率吸收光譜。

激光外差光譜儀的優(yōu)點主要是通過較高功率的本地激光放大攜帶大氣分子吸收光譜信息的透過大氣后的微弱太陽光，以獲得高信噪比、高光譜分辨率的獲取大氣分子吸收光譜信號［7］。在理想情況下，本振激光功率足夠高時，激光外差系統(tǒng)的信噪比接近散粒噪聲極限下的信噪比［8］。整個外差探測系統(tǒng)的光譜分辨率與電子帶寬和激光線寬呈強相關(guān)，其光譜分辨率優(yōu)于傳統(tǒng)的傅里葉光譜儀。在體積和重量方面也十分輕便，可以一定程度上做到便攜式探測。

基于激光外差光譜技術(shù)在大氣遙感探測方面的顯著優(yōu)勢，科研工作者已在積極研究激光外差大氣遙感探測技術(shù)。WEIDMANN D 等使用外腔反饋量子級聯(lián)激光器（Quantum Cascade Laser，QCL）作為本振光源建立激光外差裝置并測量了大氣中O3、N2O 等多種氣體的吸收光譜［9-10］。RODIN A 使用近紅外激光外差裝置測量了大氣中的CH4，并反演了柱濃度［11］。WILSON E L 等在開發(fā)用于大氣CO2和CH4柱測量的全光纖近紅外激光外差光譜儀方面進行了開創(chuàng)性的工作，極大地實現(xiàn)了其小型化和低成本［12］。安徽光機所利用分布式反饋激光器（Distributed Feedback Laser，DFB）建立了全光纖近紅外雙通道激光外差光譜儀的小型樣機，并在合肥地區(qū)開展了實際的大氣探測，得到了CO2和CH4的吸收光譜［13-14］。

本文建立了一套中心波長位于水汽同位素HDO（6 438.534 4 cm-1）的激光外差裝置，開展激光外差光譜方法用于大氣水汽同位素HDO 的探測，并研制出原理樣機。激光外差裝置以太陽光為信號光，掃描波段位于水汽同位素HDO 吸收峰的激光作為本振光，獲取太陽光和激光的高分辨率外差光譜信號，通過波長標定和離差標準化處理得到HDO 的整層大氣透過率譜，計算出外差系統(tǒng)的光譜分辨率和信噪比并反演得到HDO 垂直濃度廓線分布，并對如何提升系統(tǒng)性能進行了下一步規(guī)劃和展望。

1 激光外差探測基本原理

激光外差探測基于本振光和信號光在非線性光電探測器光敏面上的拍頻相干效應(yīng)，是一種檢測微小信號的有效手段，基本原理如圖1 所示。

圖1 激光外差探測原理Fig.1 Principle of laser heterodyne detection

拍頻后的光外差信號的功率表示為

式中，α為光電探測器的內(nèi)量子效率，wl、ws分別為本振光和入射信號光的頻率，R為負載電阻，Pl為本振光功率，Ps為信號光功率。因為探測器得到的功率是一段時間的平均功率，所以當(dāng)探測平均時間長度大于外差周期時，式（1）表示為

由式（2）可以看出，外差信號功率Pac正比于本振光功率Pl和信號光功率Ps的乘積［15-16］，利用光外差技術(shù)對微弱的信號光進行放大，從而實現(xiàn)高光譜分辨率、高信噪比的探測。

2 實驗

借助HITRAN2012 光譜數(shù)據(jù)庫（https：//hitran.iao.ru/）的檢索對水同位素HDO 的探測譜線進行選擇。如圖2（a）所示，在波數(shù)為6 438.534 4 cm-1附近，HDO 吸收強度為1.025×10-25cm/mol，其他氣體成分干擾較少。參考的傅里葉變換光譜儀數(shù)據(jù)和相對吸收線強度如圖2（b）所示，位于陰影處的吸收峰是水汽同位素HDO 的吸收信號，可用于實驗探測。

圖2 HITRAN 數(shù)據(jù)庫及FTIR 光譜數(shù)據(jù)Fig.2 HITRAN database and FTIR spectral data

近紅外激光外差光譜測量原理如圖3 所示，太陽光收集采用自研的高精度太陽跟蹤儀，太陽高度角和方位角的追蹤分別由兩個步進電機控制，采用視日運動軌跡和光電成像跟蹤這種開環(huán)控制和閉環(huán)控制結(jié)合的方式，精準確定太陽實時位置。通過準直器（THORLABS，F(xiàn)810APC，NA=0.24）將太陽光收集進單模光纖中，后由光纖光開關(guān)（Agiltron CrystaLatchTMOptical Switch，1×2）對太陽光進行調(diào)制，斬波頻率設(shè)定為125 Hz。調(diào)制后的太陽光分為兩束，一束用于耦合激光，另一束利用光纖分束器分為兩部分，一部分作為參考信號送入鎖相放大器進行相關(guān)性解調(diào)，另一部分由高速放大光電探測器（THORLABS，PDA20CS2）進行實時監(jiān)測，保證太陽光功率相對變化在一定范圍內(nèi)。

圖3 激光外差輻射計原理圖Fig.3 Schematic diagram of laser heterodyne radiometer

采用的DFB 激光器（武漢六九傳感科技，1 550 nm）激光線寬為5MHz，由激光控制器（ILX Lightwave，LDC-3724C）控制，激光器設(shè)定溫度為23°C。激光和太陽光通過光纖合束器耦合后，在高速光電探測器（Thorlabs，DET08CFC/M）上進行光混頻，后經(jīng)過Bias-T（Mini-Circuits，ZFBT-6G-FT）濾除直流信號，并利用低噪放大器（Mini-circuits，ZX60-4016E-S+）對交流信號即外差信號進行三級放大，后根據(jù)功率譜選定頻段對射頻信號濾波處理。由于射頻信號無法直接采樣，采用肖特基二極管（DHM020BB）對放大后的射頻外差拍頻信號進行功率測量并轉(zhuǎn)換為電壓信號，最后由數(shù)字鎖相放大器（Lock In Amplifier-SR830，LIA）進行解調(diào)，并輸出外差吸收光譜信號。利用數(shù)據(jù)采集卡（National Instruments，USB6366）的信號采樣和信號輸出功能，結(jié)合LABVIEW 程序驅(qū)動激光器電流等間距遞增進行波長掃描，從而得到外差光譜信號，每組信號所需掃描時間為1.8 min。太陽跟蹤儀見圖4，射頻電路見圖5。

圖4 太陽跟蹤儀Fig.4 Sun tracker

圖5 射頻電路Fig.5 RF circuit

3 測量結(jié)果與討論

3.1 儀器函數(shù)

測量得到的激光外差光譜實際上是儀器線型函數(shù)與大氣吸收光譜的卷積，由于激光器線寬遠小于電子帶寬，因此電子學(xué)部分的帶寬決定了整個外差系統(tǒng)的光譜分辨率。在光電探測器的電子帶寬內(nèi)，由于熱噪聲、工頻噪聲、散粒噪聲等的影響，會出現(xiàn)一些頻譜尖峰，需要使用濾波器濾除噪聲頻率，選擇低噪聲頻率進行外差探測。如圖6（a）所示，使用頻譜分析儀（Agilent Technologies，N9000A）對系統(tǒng)的功率譜分別在以下三種情況下進行了分析。圖中藍色曲線為背景頻譜，即無任何信號輸入時所呈現(xiàn)的功率譜，紅色曲線為激光輸入后未濾波功率譜，在高頻和低頻部分出現(xiàn)較多尖峰，黃色曲線為帶通濾波器濾波后頻譜。由圖中可以看出，噪聲主要分布在0～150 MHz 和600～800 MHz 頻段，為了避開這些頻段的影響，保證外差系統(tǒng)具有高信噪比。根據(jù)激光外差原理和功率譜響應(yīng)函數(shù)，得到如圖6（b）所示的外差系統(tǒng)儀器函數(shù)，它實際上是射頻濾波函數(shù)、本振光波長變化函數(shù)和低通濾波函數(shù)卷積的結(jié)果［17］，可以看出探測頻段為225～520 MHz，計算雙邊帶寬為590 MHz，并由此得到光譜分辨率約為0.019 6 cm-1。

圖6 信號頻譜及儀器函數(shù)Fig.6 Signal spectrum and function of the system

3.2 數(shù)據(jù)分析

利用建立的激光外差測量裝置在合肥（31.9°N，117.2°E）科學(xué)島地區(qū)進行了實際大氣測量，并同時對激光器進行波長標定，得到如圖7（a）所示激光外差信號。激光器驅(qū)動溫度為23℃，電流調(diào)諧范圍為30～90 mA，對應(yīng)波數(shù)為6 437.616 7～6 441.128 5 cm-1，覆蓋了水汽同位素HDO 在6 438.534 4 cm-1的吸收峰。實驗過程每個采樣點的電流間隔為0.2 mA，與之相對應(yīng)的波數(shù)變化低于0.012 cm-1，表現(xiàn)出良好的線性度。實驗過程中由于外差信號受天氣的影響較大，這使得對太陽光相對強度變化的監(jiān)測成了一個不可或缺的條件，以便于有效外差信號的選取。如圖7（b）所示，測量期間太陽光功率相對穩(wěn)定，殘差穩(wěn)定在±0.15 V 以內(nèi)，給實驗帶來的噪聲影響較小。

圖7 實測外差信號及參考數(shù)據(jù)Fig.7 Measured heterodyne signal and reference data

由于太陽光波動和背景噪聲的影響，圖7（a）中測量的外差信號需要扣除背景值，再進行三次多項式擬合基線，取擬合相關(guān)度大于0.999 的實驗數(shù)據(jù)，再用標準偏差方法對光譜進行歸一化處理。如圖8 所示，得到HDO 分子的整層大氣透過率譜，比較可得其吸收峰位置與先驗數(shù)據(jù)庫位置相吻合，均位于6 438.534 4 cm-1附近，其測量吸收信號的信噪比為46，在吸收線強較低的情況下，依然具有良好的信噪比。通過和模擬吸收光譜對比可得，殘差如圖8 所示，相對精度數(shù)值在（?0.04，0.01）之內(nèi)。

圖8 HDO 實測大氣透過率譜與模擬結(jié)果比較Fig.8 Comparison between measured and simulated atmospheric transmittance spectra of HDO

基于實驗所得的光譜數(shù)據(jù)，預(yù)先對數(shù)據(jù)進行處理，包括波長校準和去除背景噪聲等，結(jié)合先驗廓線以及歐洲中期天氣預(yù)報中心（European Centre for Medium-range Weather Forecasts，ECMWF）的地表溫度、壓力廓線，計算出初始Jacobian 矩陣、增益系數(shù)等［18］。最后進行循環(huán)迭代計算，對HDO 進行廓線反演，得到如圖9（a）藍色曲線所示HDO 的對流層垂直濃度廓線分布。與先驗廓線對比，其標準偏差為0.14×10-9～0.686×10-6，對應(yīng)相對誤差范圍為0.8%～13%。由于儀器函數(shù)、光譜信噪比等參數(shù)對反演精度的影響，加之近地面水汽濃度受天氣、溫度影響較多，導(dǎo)致近地面反演誤差偏大。受觀測點科學(xué)島（31.9° N，117.2° E）附近大型水庫影響，且測量時間為夏季中午12：00 附近，水汽蒸發(fā)動能強勁，濃度較高，而在不同海拔高度水汽中的HDO 占比變化不大，波動基本處于一個量級［4-5］。從圖中可以看出，近地面HDO 濃度變化較為劇烈，最高可達到10×10-6，4 km 以上HDO 濃度顯著降低，符合對流層水汽濃度變化的一般規(guī)律。

圖9 正向數(shù)據(jù)及反演結(jié)果Fig.9 Forward data and Inversion results

4 結(jié)論

以中心波長為1 553 nm 的DFB 激光器作為本振光源，研制了一套近紅外全光纖大氣水汽同位素HDO分子激光外差光譜原理樣機，實現(xiàn)了大氣水汽同位素HDO 光譜的精確探測，光譜分辨率約為0.019 6 cm-1，信噪比為46，并反演了大氣水汽HDO 垂直廓線分布。同位素示蹤作為大氣循環(huán)機制研究的有效手段，激光外差技術(shù)為大氣水汽同位素HDO 的探測提供了一種新手段和新方法，在吸收線強很低的情況下依舊表現(xiàn)出良好的光譜分辨率和信噪比。