馬橋，劉德明（通信作者），劉明哲，賀良國(guó)，劉冉，邱樂(lè)平

1 四川省疾病預(yù)防控制中心職業(yè)與輻射衛(wèi)生所 （四川成都 610041）；2 四川省放射衛(wèi)生技術(shù)服務(wù)質(zhì)量控制中心 （四川成都 610041）；3 成都理工大學(xué)地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 （四川成都 610059）

近幾十年來(lái)，醫(yī)療機(jī)構(gòu)對(duì)建筑材料放射性職業(yè)危害的認(rèn)識(shí)愈發(fā)深刻，醫(yī)療職業(yè)人群對(duì)建筑環(huán)境的放射性職業(yè)安全越來(lái)越重視，特別是對(duì)天然石材類(lèi)等建筑材料，由于其被大量用于室內(nèi)裝飾，直接導(dǎo)致了室內(nèi)放射性水平的顯著增高，成了影響現(xiàn)代醫(yī)療職業(yè)人群身體健康的重要因素之一[1]。鑒于此，本研究采集了某醫(yī)療機(jī)構(gòu)擴(kuò)建中所用的19種常見(jiàn)建筑材料樣品，利用GEM 型超低本底鉛室高純鍺γ 能譜儀測(cè)量系統(tǒng)對(duì)其進(jìn)行放射性核素檢測(cè)及比活度測(cè)量，并對(duì)建筑材料產(chǎn)生的內(nèi)、外照射指數(shù)進(jìn)行計(jì)算，從而引導(dǎo)醫(yī)療機(jī)構(gòu)正確合理地選擇建筑材料，旨在為評(píng)估由于建筑材料的天然輻射對(duì)醫(yī)療職業(yè)人群造成的健康危害提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

1.1.1 標(biāo)準(zhǔn)樣品

將3個(gè)已知的具有不同比活度的標(biāo)準(zhǔn)放射源作為本次測(cè)量的基準(zhǔn)，編號(hào)依次為A、B、C，標(biāo)準(zhǔn)源均已經(jīng)過(guò)中國(guó)測(cè)試技術(shù)研究院檢定合格。

1.1.2 待測(cè)樣品

隨機(jī)采集水泥等19種常見(jiàn)建筑材料，樣品經(jīng)去污后研磨至粒徑≤0.16 mm，然后將烤箱加熱至80 ℃恒溫烘烤24 h 以去除水分，并對(duì)樣品粉末進(jìn)行稱(chēng)量，使每個(gè)樣品的凈質(zhì)量均為2 kg，隨后將其裝在天然放射性本底水平很低的樣品袋內(nèi)并存放于標(biāo)準(zhǔn)樣盒中進(jìn)行編號(hào)封存30 d，以使226Ra 與222Rn 達(dá)到放射性基本平衡，最后進(jìn)行測(cè)量。

每個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣品的測(cè)量時(shí)間為10 000 s 左右，待測(cè)樣品的測(cè)量時(shí)間為13 000 s 左右，當(dāng)某樣品放射性計(jì)數(shù)較低時(shí)，可適當(dāng)延長(zhǎng)測(cè)量時(shí)間[2-3]。

1.2 HP（Ge）γ 能譜儀及測(cè)量

實(shí)驗(yàn)儀器使用美國(guó)ORTEC 公司生產(chǎn)的新型HPULBS 超低本底鉛室GEM 型高純鍺γ 能譜儀測(cè)量系統(tǒng)，其采用了基于Monte Carlo 方法的無(wú)源效率刻度，整個(gè)測(cè)量系統(tǒng)具有低本底、高分辨力的特點(diǎn)。在選擇能量譜段時(shí)，將226Ra 衰變子體中214Bi 的0.609 MeV 特征峰作為計(jì)算226Ra 的測(cè)量依據(jù)；將226Th 衰變子體中208Tl 的0.583 MeV 特征峰作為計(jì)算226Th 的測(cè)量依據(jù)；對(duì)于40K，則選擇唯一的1.46 MeV 的特征峰進(jìn)行測(cè)量[4]。在進(jìn)行測(cè)量時(shí)，先記錄測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)源的特征γ 射線(xiàn)能量值和相應(yīng)特征峰能量值的道址，然后對(duì)譜線(xiàn)進(jìn)行能量刻度，隨后對(duì)譜線(xiàn)峰值能量和位置進(jìn)行感性興趣區(qū)標(biāo)量，最后根據(jù)特征峰面積（凈峰面積）之比計(jì)算出待測(cè)樣品的比活度（為了降低天然環(huán)境本底，將儀器的探測(cè)器部分和待測(cè)樣品均放置在厚度為2 cm 的低本底鉛室內(nèi)，以減少探測(cè)器周?chē)谋镜纵椛洌?，具體見(jiàn)公式：

式中，S樣為待測(cè)樣品的凈峰面積，S標(biāo)為標(biāo)準(zhǔn)源的凈峰面積；C樣為待測(cè)樣品的比活度，C標(biāo)為標(biāo)準(zhǔn)樣品的比活度。

1.3 照射指數(shù)及其限值計(jì)算

1.3.1 實(shí)心建筑材料的照射指數(shù)及其限值

在我國(guó)，以實(shí)心黏土磚為建筑主體材料的建筑物約占全國(guó)建筑總體數(shù)量的95%，參照GB 6566-2010《建筑材料放射性核素限量》，建筑材料的內(nèi)照射指數(shù)僅用于評(píng)估由放射性核素226Ra 產(chǎn)生的放射性危害，因此，內(nèi)照射指數(shù)應(yīng)為：

式中，IRa為內(nèi)照射指數(shù)，CRa為建筑材料中放射性核素226Ra 的比活度（Bq/kg）；200為只考慮226Ra 核素產(chǎn)生的內(nèi)照射影響時(shí)，建筑材料中226Ra 的比活度基本限值。

根據(jù)我國(guó)建筑物的外照射劑量本底值，將0.6 mSv/a作為建筑材料放射性外照射的附加劑量控制值[2]，因此，外照射指數(shù)應(yīng)為：

式中，Ir為外照射指數(shù)，CRa、CTh、CK分別為建筑材料中226Ra、232Th 和40K 放射性核素的比活度；370、260、4 200分別為僅考慮外照射時(shí)，建筑材料中226Ra、232Th 和40K 3種核素在單獨(dú)考慮時(shí)比活度的基本限值。

1.3.2 空心建筑材料照射指數(shù)及其限值

當(dāng)建筑材料的空心率＞25%時(shí)，其放射性水平一般比同種情況下實(shí)心建筑材料低18%左右[5-7]。若考慮到附加輻射劑量，其比活度限值可以適當(dāng)放寬，但考慮到今后建筑材料處理對(duì)環(huán)境生態(tài)的影響，所以只能做一定程度放寬。因此，空心建筑材料的內(nèi)、外照射指數(shù)應(yīng)分別為[2]：

2 結(jié)果及分析

2.1 標(biāo)準(zhǔn)源的誤差對(duì)比及質(zhì)量評(píng)述

實(shí)驗(yàn)時(shí)，選取3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)源分別編號(hào)為A、B、C。其比活度分別為：226Ra 115、142、172 Bq/kg；232Th 201、112、124 Bq/kg；40K 323、661、583 Bq/kg（數(shù)值均為中國(guó)測(cè)試技術(shù)研究院提供）。計(jì)算誤差，當(dāng)A 為標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)，B、C 為樣品，同理當(dāng)B、C 各為標(biāo)準(zhǔn)源時(shí)，則其他兩種標(biāo)準(zhǔn)源作為樣品進(jìn)行相互測(cè)量計(jì)算，旨在在最小誤差條件下選取最優(yōu)的標(biāo)準(zhǔn)樣品作為測(cè)量基準(zhǔn)源，達(dá)到質(zhì)量誤差控制要求。3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)樣品的誤差測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 3種標(biāo)準(zhǔn)源的互算誤差結(jié)果（Bq/kg）

由表1可知，以C 標(biāo)準(zhǔn)源計(jì)算的相對(duì)誤差和絕對(duì)誤差均較小，因此，當(dāng)計(jì)算待測(cè)樣品的比活度時(shí)，將標(biāo)準(zhǔn)C 樣品作為基準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)源。

2.2 樣品測(cè)量及分析

當(dāng)測(cè)量待測(cè)樣品時(shí)，為了獲得準(zhǔn)確的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，對(duì)花崗巖等放射性水平可能較高的樣品進(jìn)行了平行樣測(cè)量，并對(duì)所有測(cè)量結(jié)果進(jìn)行了自檢和校驗(yàn)[8-9]。待測(cè)樣品的測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 19種常見(jiàn)建筑材料的比活度測(cè)量結(jié)果及相關(guān)文獻(xiàn)參考值（Bq/kg）

由表2可知，所檢的19種建筑材料的放射性水平差異較大，即使是同一類(lèi)產(chǎn)品，由于產(chǎn)地、巖石巖性、原料成分、原料級(jí)配比、添加物等不同，均會(huì)造成較大的差異，如本研究中涉及的水泥產(chǎn)品有兩種，水泥B 的226Ra 放射性水平比水泥A 較高，而232Th 和40K 的放射性水平略低；河沙產(chǎn)品中，河沙C 的226Ra 放射性水平較高，河沙A 的232Th 和40K放射性水平較高。

經(jīng)對(duì)19種建筑材料的比活度進(jìn)行測(cè)量后，按照相關(guān)公式進(jìn)行計(jì)算，得到了相應(yīng)建筑材料的內(nèi)、外照射指數(shù)，其中對(duì)涉及裝飾材料的部分建筑材料按照標(biāo)準(zhǔn)要求進(jìn)行了分類(lèi)，具體見(jiàn)表3。

表3 內(nèi)、外照射指數(shù)及部分裝飾材料的分類(lèi)

由表3可知，本研究所檢的19種常見(jiàn)建筑材料的內(nèi)、外照射指數(shù)大部分都比中國(guó)建筑材料混合平均值高，導(dǎo)致差異較大的原因主要是產(chǎn)地、巖性和原料成分不同。經(jīng)調(diào)查，由于本次采樣的絕大多數(shù)建筑材料的生產(chǎn)原材料均來(lái)自火山巖、沉積巖等巖性比較富集的地區(qū)，原生礦物中含有的天然放射性核素含量較高，加之在加工過(guò)程中為了增加產(chǎn)品的光澤度和外觀顏色，添加了一定比例的含Ra 氧化物，從而導(dǎo)致測(cè)量值偏高，但均符合相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)要求。

3 小結(jié)

本研究通過(guò)對(duì)某醫(yī)療機(jī)構(gòu)所檢的19種常見(jiàn)建筑材料樣品中226Ra、232Th 和40K 3種核素的比活度進(jìn)行測(cè)量，根據(jù)比活度和國(guó)家建筑材料放射性核素規(guī)定劑量限值換算出這幾種核素的內(nèi)、外照射指數(shù)，并將所得結(jié)果和國(guó)家發(fā)布的建筑材料放射性核素限量中規(guī)定的標(biāo)準(zhǔn)限量進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)這19種常見(jiàn)建筑材料的內(nèi)、外照射指數(shù)均符合建筑材料放射性核素限量規(guī)定中A、B 類(lèi)建筑材料的要求，說(shuō)明該醫(yī)療機(jī)構(gòu)所用的常見(jiàn)建筑材料放射性水平滿(mǎn)足國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)要求，預(yù)計(jì)對(duì)醫(yī)療職業(yè)人群造成的放射性危害較小。但本研究發(fā)現(xiàn)，花崗巖、大理石等天然石材類(lèi)建筑材料的放射性水平比人工建筑材料稍高，空心磚的放射性水平比實(shí)心磚較低；同時(shí)，鑒于醫(yī)療職業(yè)人群較長(zhǎng)的工作時(shí)間以及較高強(qiáng)度的工作負(fù)荷，建議醫(yī)療機(jī)構(gòu)在建設(shè)項(xiàng)目中優(yōu)先使用空心磚等作為主體建筑材料，少量使用天然石材類(lèi)裝飾材料，旨在為醫(yī)療職業(yè)人群的身體健康提供充分的保障。