余雷雨，鄒振東，高輝輝，黃婉彬，鄢春華，蔣先逞豪，丁金山，邱國玉

(北京大學(xué)深圳研究生院環(huán)境與能源學(xué)院，深圳 518055)

機動車尾氣排放是城市大氣污染的主要來源，截至2020年底，中國機動車保有量達到3.48億輛，其中柴油車保有量約2 000萬輛，僅占機動車保有量的6%，但貢獻了機動車排放總量87%以上的氮氧化物(NOx)和93%以上的顆粒物數(shù)量(particulate number, PN)[1]。柴油車已成為城市大氣中NOx和PN污染的主要源頭之一，因此針對柴油車尾氣排放物，特別是NOx和PN的凈化是目前重要的研究課題[2-4]。

在過去的幾十年中，通過傳統(tǒng)技術(shù)(改善燃油品質(zhì)、機內(nèi)凈化技術(shù)和尾氣催化凈化)尤其是后處理技術(shù)減少機動車尾氣排放污染已取得了許多成果[5]，為緩解大氣污染做出了巨大貢獻。其中包括用于控制碳氫化合物(HC)、一氧化碳(CO)和可溶性有機組分(soluble organic fraction, SOF)的氧化催化劑(diesel oxidation catalyst, DOC)[6]，控制PN的柴油顆粒捕集器(diesel particulate filter, DPF)[7]，控制NOx的選擇催化還原技術(shù)(selective catalytic reduction, SCR)[8]以及控制氨NH3的逃逸氨催化劑(ammonia slip catalyst, ASC)[6]。Zhang等[9]利用Fe2O3作為DOC和SCR的基底催化劑，對一臺四缸電控柴油機在發(fā)動機中高負荷下進行測試，發(fā)現(xiàn)CO和HC分別下降35%和64%；Li等[10]對40輛在用重型柴油車和 15 臺非道路柴油發(fā)動機安裝適配的DPF后，所有的柴油車顆粒數(shù)降低95%以上；辛傅等[11]制備的鈣鈦礦型催化劑在固定床反應(yīng)器的測試顯示，在SO2氣氛下對柴油車尾氣中NO的去除性能高達90%。然而，后處理技術(shù)中的DOC在高溫條件下其組分容易失活且燃油中含硫量過高會導(dǎo)致其硫中毒[12]；DPF具有很高的過濾效率，但其再生技術(shù)所需的高溫條件與過濾陶瓷基質(zhì)的耐高溫性能不足之間的矛盾仍是制約其發(fā)展的重要因素[13]；尿素選擇性還原NOx(Urea-SCR)在經(jīng)濟效益方面存在缺陷[14]。SCR在低溫(空載和啟動階段)和高溫(高負荷和高速狀態(tài))時活性較低，只能在中溫范圍內(nèi)工作。此外，不良副產(chǎn)物的形成會使催化劑中毒和老化，導(dǎo)致催化活性降低[8]。由于各類技術(shù)的局限性，傳統(tǒng)技術(shù)已難以滿足中國當前日益嚴格的排放要求，迫切需要研發(fā)和推廣先進的汽車尾氣凈化技術(shù)。

內(nèi)燃機前端空氣凈化是近年機動車尾氣減排研究領(lǐng)域的一個新方向，通過改善進氣端空氣質(zhì)量，減少燃油不完全燃燒，達到提高內(nèi)燃機燃燒效率和降低尾氣排放污染的效果。該技術(shù)在日本經(jīng)過數(shù)年研發(fā)，已部分市場化，取得了顯著的減排效果和經(jīng)濟效益，而在中國該領(lǐng)域的研究和技術(shù)開發(fā)一直處于空白。同時，由于中國的燃油油品、車輛情況、空氣質(zhì)量等因素與日本相差較大，該技術(shù)能否有效尚存疑問，需開展實驗進行實證研究。

基于日本Tasin公司開發(fā)的一種新型發(fā)動機進氣端凈化技術(shù)(warp air clean，WAC)，該技術(shù)通過去除空氣中的陰陽離子和其他污染物質(zhì)，使機內(nèi)燃油更均勻地分布，將進氣端空氣組分調(diào)整到適宜充分燃燒的狀態(tài)，達到提高內(nèi)燃機效率和減少尾氣污染物排放的效果[15]。中國柴油車的車況、燃油品質(zhì)、大氣環(huán)境等都與日本的情況存在差別，為了驗證該技術(shù)對中國市場柴油車減排的實際效果，研究在兩種車輛工況狀態(tài)下，利用便攜式尾氣測試系統(tǒng)(portable emission measurement system, PEMS)在安裝與不安裝WAC裝置情況下進行排放監(jiān)測，從而計算其減排效果，旨在探究WAC凈化裝置的減排效果，對于減少中國柴油車尾氣排放、改善環(huán)境空氣質(zhì)量具有重要的意義。

1 材料與方法

1.1 實驗材料

實驗材料是一種硅橡膠質(zhì)地的片狀混合物質(zhì)，通過攪拌固化等工藝將導(dǎo)電性粉粒體(竹炭粉)與硅橡膠混合形成離子捕捉片。在空氣中離子物質(zhì)被硅橡膠表面的粉粒體捕捉并形成電場，從而限制空氣中離子物質(zhì)的移動方向(圖1[16])。離子捕捉片通過網(wǎng)狀條帶包裹固定并纏繞在柴油車的空氣濾清器上使用(圖2)，且工作過程不改變車輛和發(fā)動機任何構(gòu)造。

圖1 WAC凈化原理[16]

圖2 單片和包裹成條的WAC凈化裝置

1.2 測試車輛

目前中國實行國Ⅵ標準的時間不長，而柴油貨車中國Ⅲ至國Ⅴ標準車輛的4種污染物排放分擔率均為所有柴油貨車的80%以上[1]，因此選取了國Ⅲ標準的車輛3臺以及國Ⅳ和國Ⅴ標準的車輛各2臺作為測試車輛。其中國Ⅲ-3、國Ⅳ-2和國Ⅴ-2均為重型柴油貨車，其余則為輕型柴油貨車。車輛詳細信息如表1所示。

表1 實驗柴油車輛信息

1.3 測試方法

車輛測試地點為廣州，首先在未安裝WAC的情況下進行測試，在PEMS開始數(shù)據(jù)采集后啟動發(fā)動機，并怠速3 min(怠速階段)；在第3 min開始及之后每20 s根據(jù)《柴油車污染物排放限值及測量方法(自由加速法及加載減速法)》(GB 3847—2018)中建議的自由加速法對柴油車的尾氣排放進行測量，共計進行6次(自由加速階段)，熄火5 min；其次，在柴油車的空氣濾清器安裝WAC凈化裝置，再重復(fù)一次上述實驗。實驗流程如圖3所示。在定點尾氣測試之前，測試車輛先進行兩圈規(guī)定路線(54.3 km)的實際道路行駛使得汽車發(fā)動機達到合理的預(yù)熱效果。

圖3 測試流程

1.4 數(shù)據(jù)采集

測試過程中采用美國SENSORS公司生產(chǎn)的SEMTECH PEMS采集實驗車輛實時逐秒的尾氣排放數(shù)據(jù)，其中由SEMTECH GAS基礎(chǔ)氣體分析系統(tǒng)通過非散射紅外法(non-dispersive infra-red, NDIR)和非散射紫外法(non-dispersive ultra-violet, NDUV)分別獲取一氧化碳CO和氮氧化物NOx，SEMTECH CPN顆粒物數(shù)量測量系統(tǒng)獲取顆粒物數(shù)量(particulate number，PN)，SEMTECH FID總碳氫分析儀通過氫離子火焰法(flame ionization detector, FID)獲取碳氫化合物HC，SEMTECH EFM5尾氣流量計獲取流量速率。另外還配有全球定位系統(tǒng)(global positioning system, GPS)、溫濕度傳感器和行車記錄儀等配件用于獲取車輛定位、行駛速度和環(huán)境條件。PEMS組件的詳細信息如表2所示。

表2 PEMS組件及配件詳情

1.5 數(shù)據(jù)處理與分析

通過PEMS采集的尾氣排放逐秒數(shù)據(jù)，對各污染物在車輛怠速階段、自由加速階段以及兩個階段合并(全程)分別進行數(shù)據(jù)處理。

WAC對各污染物的減排效率進行計算，計算公式為

(1)

式(1)中：RE為減排效率，%；Ewithout,wac、Ewith,wac分別為無WAC凈化裝置條件下的排放量和有WAC凈化裝置條件下的排放量，g。

當RE為正值時表示W(wǎng)AC凈化裝置有減排效果，值越大減排效果越好。

差異顯著性分析：數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析用SPSS 18軟件完成，對安裝WAC凈化裝置前后的尾氣排放量進行配對t檢驗。

2 結(jié)果與討論

2.1 整體減排特征及其效果分析

怠速階段和自由加速階段的完整實驗過程中，各車輛的CO、HC、NOx和PN排放總量如圖4所示?？傮w上看，WAC凈化裝置對污染物CO、NOx、HC和PN及各種國標車型均有一定程度的減排效果。其中，相對于其他國標車型，國Ⅲ車輛各污染物的減排效率更佳，平均減排率分別為12.2%、2.9%、3.9%和11.3%。值得注意的是，重型車國Ⅲ-3、國Ⅳ-2國Ⅴ-2車輛的NOx和PN呈現(xiàn)此升彼降的關(guān)系[12]。

*表示差異顯著性水平，P<0.05；**表示P<0.01；柱子上方紅色數(shù)字表示有減排效果，黑色則反之

對于污染物CO，除國Ⅳ-2在安裝WAC后有略微上升以外，其他車輛的減排效率在3.3%～25.0%，平均減排為15%，且均為顯著。其中WAC凈化裝置對輕型車CO的減排效率較重型車更為明顯且顯著，分別為13.1%和11.2%。另外，對使用年限長的國Ⅲ車輛的減排效率也更為明顯(約為12.2%)。

對于污染物NOx，相同排放標準的重型車NOx排放量大于輕型車(1.4～3.8倍)；僅國Ⅳ-2為負減排效果，其余車輛的減排效率在1.9%～6.7%，平均減排為3.9%，其中最高的減排效率是重型車國Ⅴ-2；WAC對使用年限長、里程數(shù)大的國Ⅲ車輛NOx減排效果極為顯著(P<0.01)。

對于污染物HC，相同排放標準的輕型車HC排放量明顯大于重型車(1.3～22.6倍)；除國Ⅴ-1新車是負減排效果，其余車輛的平均減排為9.2%；相對于輕型車，WAC對重型車HC的減排效果更佳。

對于污染物PN，相同排放標準的輕型車PN排放量明顯大于重型車(6.2～49.3倍)。WAC對國Ⅴ車輛的PN減排效率為負，可能由于其使用年限較短，行駛里程數(shù)不到50 000 km，空氣濾清器和發(fā)動機進氣系統(tǒng)較新，WAC的作用不明顯。

為了展現(xiàn)車輛在測試過程中CO、NOx、HC和PN等污染物的排放時間序列特征，選取WAC凈化裝置綜合減排效果具有代表性的國Ⅴ-2進行了分析，如圖5所示。車輛測試過程中前180 s的怠速階段，各項污染物的排放均十分穩(wěn)定，波動幅度小。后120 s的自由加速階段，CO、NOx和HC 3種污染物則是呈現(xiàn)出明顯的波峰特征，每個波峰對應(yīng)一次自由加速過程，其污染物排放的量級明顯大于怠速期間的量級，表明在轉(zhuǎn)速增加，發(fā)動機做功時，進氣量和噴油量的顯著提高使3種氣體污染的排放量也明顯增加。

圖5 安裝和不安裝WAC的國Ⅴ-2柴油車測試全程的排放比較

從圖5中可以看出，在車輛安裝有WAC時，自由加速階段CO、NOx和HC 3種污染物的波峰明顯低于車輛未安裝WAC時，表明WAC在發(fā)動機轉(zhuǎn)速增加即車輛加速行駛時具有明顯的峰值減排效應(yīng)。另外，要說明的是其他6輛車具有類似的排放特征，即對于CO、NOx和HC 3種污染物，WAC在車輛自由加速階段呈現(xiàn)明顯減排效應(yīng)。然而，污染物PN在自由加速階段并未呈現(xiàn)明顯規(guī)律的波峰現(xiàn)象，這可能和PN測試過程反應(yīng)特征有關(guān)，但原理尚不明晰，因此后續(xù)分析對PN異常陡升部分的數(shù)據(jù)均進行了剔除。

2.2 怠速階段減排特征及其效果分析

研究表明，在珠三角城市內(nèi)和城市間行駛的營運貨車怠速時長占比在17%～38%[17]，且隨著城市進一步發(fā)展和機動車保有量上升，城市的擁擠導(dǎo)致機動車怠速時長占比將進一步提高，因此機動車怠速狀態(tài)下的尾氣排放不容忽視。

怠速階段所有車輛在安裝WAC前后的各污染物排放對比結(jié)果如表3所示。總體上看，不同國標之間存在明顯差異，WAC對國Ⅲ車輛各污染物減排效率要優(yōu)于國Ⅳ和國Ⅴ車輛，且差異均極為顯著(P<0.01)；而在國Ⅲ車輛中，輕型車國Ⅲ-1的CO、NOx、HC和PN凈化效率均高于國Ⅲ-2和國Ⅲ-3，說明在怠速狀態(tài)下WAC對于國Ⅲ輕型車的減排效果優(yōu)于國Ⅲ重型車，其中NOx和PN尤為明顯。對于其他兩種國標車型，WAC對車輛的減排效果各有異同，對輕型車的CO和NOx以及對重型車的HC和PN的減排效果更佳。

表3 實驗車輛怠速狀態(tài)下WAC裝置減排效果

以國Ⅲ-3車輛為例展現(xiàn)車輛在怠速階段各污染物的排放特征，如圖6所示。可以看出，CO、NOx和HC污染物的排放量較為平穩(wěn)，均在一個小范圍區(qū)間內(nèi)波動，有WAC的排放曲線大部分處于無WAC的排放曲線下方，說明具有較明顯的減排效果。

圖6 安裝和不安裝WAC的國Ⅲ-3柴油車怠速階段的排放比較

而80 s左右，PN在無WAC時的排放量呈現(xiàn)3個數(shù)量級的陡升，直至130 s時才恢復(fù)原來的水平，此部分數(shù)據(jù)不納入對比。

怠速狀態(tài)下，WAC使進氣更為純凈，發(fā)動機內(nèi)氧氣充足，油氣混合更均勻，因此有效地減少了CO和HC的排放；但此階段由于循環(huán)供油量少，缸內(nèi)空燃比大，燃燒供氧量充分，NOx生成三要素同時存在[18]，因此WAC對NOx的減排效果并不明顯。

2.3 自由加速階段減排特征及其效果分析

表4為自由加速階段所有車輛安裝WAC前后的排放對比結(jié)果。可以看出，整體上大部分車輛安裝WAC后均具有一定的減排效果。WAC對于CO、NOx和HC的平均減排效率分別為16.3%、3.7%和5.7%。而WAC對PN的凈化效率在較大范圍內(nèi)波動(-31.7%～44.9%)，平均減排效率為7.3%。

表4 實驗車輛自由加速下WAC裝置減排效果

對于不同國標車型而言，國Ⅲ車型的減排效果要優(yōu)于國Ⅳ和國Ⅴ車型，WAC對國Ⅲ車型基本所有污染物都有減排效應(yīng)，其中CO和PN的平均減排效率為15.9%和11.5%，較為明顯。

選取國Ⅲ-3車輛在自由加速階段污染物CO、NOx、HC和PN的排放特征進行分析，如圖7所示。

圖7 安裝和不安裝WAC的國Ⅲ-3柴油車自由加速階段的排放比較

與怠速階段(圖6)相比，圖7中自由加速階段各污染物的排放量級均高于怠速狀態(tài)下1～2個數(shù)量級。安裝WAC凈化裝置后的污染物排放量主要是在峰值處明顯低于未安裝WAC，這表明WAC凈化裝置主要降低了氣體污染物的排放峰值，即在車輛發(fā)動機轉(zhuǎn)速增大時減排效果更為明顯。其中，所有實驗車輛中，WAC對CO、NOx和HC在峰值處的最高減排效率分別可達70.6%、38.6%和50.0%。污染物PN則無明顯規(guī)律特征，其中有WAC狀態(tài)下在20～60 s期間PN排放量陡增，高于其余時間排放量的2個數(shù)量級，此部分數(shù)據(jù)同樣不納入對比。其余車輛的污染物也呈現(xiàn)與國Ⅲ-3類似的排放波動特征。

自由加速階段是空擋下(低負荷)轉(zhuǎn)速增大到斷油狀態(tài)并恢復(fù)低轉(zhuǎn)速的過程，此時發(fā)動機噴油率高，燃燒室內(nèi)的渦流增加，氣流運動促進了混合氣的形成，使混合氣均勻分布在室內(nèi)[19]，因此相較怠速階段，WAC在自由加速階段的減排效果更為明顯。

3 結(jié)論

在車輛怠速和自由加速狀態(tài)下，利用便攜式尾氣測試系統(tǒng)PEMS，對7輛在運營柴油貨車安裝WAC凈化裝置前后的尾氣進行測量，經(jīng)過對比分析得到以下結(jié)論。

(1)WAC對測試柴油車尾氣污染物CO、HC、NOx和PN具有較為明顯的減排作用，測試全程的平均減排為12.2%、2.9%、3.9%和11.3%。具體而言，對使用年限長和行駛里程數(shù)大的國Ⅲ車輛的凈化效果更佳。同一排放標準下，輕型柴油車的減排效果要優(yōu)于重型柴油車；

(2)在怠速狀態(tài)下，WAC對使用年限長、排放標準低車輛的凈化效果更佳，其凈化作用體現(xiàn)在怠速全程大部分時間的排放量低于未安裝WAC；

(3)在自由加速法下，WAC的凈化作用主要表現(xiàn)在可以降低車輛加速過程中氣體污染物排放的峰值，CO、NOx和HC在峰值處的最高減排效率分別可達70.6%、38.6%和50.0%。

中國機動車保有量高，尤其營運車輛的使用年限長且行駛里程高達數(shù)十萬公里，尾氣排放污染程度高。研究表明營運車輛單車的污染物年排放總量可達普通私家車單車的數(shù)十倍甚至近百倍[20]。此外，中國部分地區(qū)的非道路移動源排放污染物已逐漸成為大氣污染的重要來源之一[21]。根據(jù)本研究結(jié)論，WAC有望能較好地凈化上述車輛的尾氣，對中國未來空氣質(zhì)量的提升有重要意義。