劉艷秋，秦 凱1, ，COHEN Blake Jason1,，康涵書，胡 瑋，鹿 凡，武曉暉，楊成立

(1.中國礦業(yè)大學 江蘇省煤基溫室氣體減排與資源化利用重點實驗室，江蘇 徐州 221008；2.中國礦業(yè)大學 環(huán)境與測繪學院，江蘇 徐州 221116；3.山西大地生態(tài)環(huán)境技術研究院有限公司，山西 太原 030000)

根據(jù)政府間氣候變化專門委員會(IPCC)的第5次評估報告[1]，在20 a尺度范圍內，甲烷(CH4)的全球增溫潛勢是二氧化碳(CO2)的84倍，是全球第二大溫室氣體。CH4的壽命僅有8～11 a(約為CO2的1/10)，相較于CO2，CH4減排和利用的空間更大。煤炭是我國最主要的資源與能源，由于井下抽采瓦斯中混有大量空氣，CH4體積分數(shù)普遍偏低(<30%)，致使其利用率不足40%，大量的瓦斯被直接排放到大氣中[2]，煤炭行業(yè)產生的CH4排放不容忽視。研究報告指出[3-4]，從2006年起全球CH4排放量恢復增長部分歸因于中國的煤炭行業(yè)排放。

2021年1月，生態(tài)環(huán)境部印發(fā)《關于統(tǒng)籌和加強應對氣候變化與生態(tài)環(huán)境保護相關工作的指導意見》[5]，提出在石油天然氣、煤炭開采等重點行業(yè)試點開展甲烷排放監(jiān)測。同年11月，在聯(lián)合國氣候大會(COP26)期間，中美兩國發(fā)布《中美關于在21世紀20年代強化氣候行動的格拉斯哥聯(lián)合宣言》，均認為減少甲烷排放是21世紀20年代的必要事項[6]。同月25日，生態(tài)環(huán)境部應對氣候變化司副司長陸新明在生態(tài)環(huán)境部例行新聞發(fā)布會上透露，“十四五”期間將推動出臺中國甲烷排放控制行動方案，主要包括：加強重點領域甲烷排放的監(jiān)測、核算、報告和核查體系建設，建立煤炭、油氣、廢棄物處理等領域甲烷減排的政策、技術和標準體系等[7]。在碳達峰與碳中和的國家戰(zhàn)略目標下，控制和利用煤炭活動產生的甲烷排放，必將成為“十四五”期間我國甲烷排放控制行動的重點，厘清煤礦行業(yè)的甲烷排放特征具有重要意義。

目前針對我國煤礦甲烷的排放清單主要采用自下而上的排放因子方法，基于觀測數(shù)據(jù)的自上而下排放估算研究相對較少。煤礦開采速率和氣體排放速率的變化致使煤礦生產的CH4排放具有很大的變化性。利用傳統(tǒng)的“自下而上”排放方法估算的煤礦區(qū)甲烷排放量誤差較大[8]，也導致學術界對天然氣是否屬于低碳能源存在較大爭議，從而導致對天然氣(主要成分是CH4)替代煤炭的必要性產生了爭論[9]。隨著衛(wèi)星遙感技術的發(fā)展，衛(wèi)星傳感器觀測反演的甲烷精度逐漸提高，其中TROPOMI傳感器反演的CH4柱體積分數(shù)最小誤差可低至14×10-9(0.8%)[10]。但是由于缺乏地面觀測的支撐，由此方法反演得到的排放清單不確定性較大。通過地面觀測實驗揭示煤礦區(qū)CH4時空分布特征，可為星地一體化協(xié)同監(jiān)測甲烷排放奠定基礎。

渦動觀測是一種國際通用的碳通量測定方法，可以提供高頻次、高精度CH4體積分數(shù)及排放通量數(shù)據(jù)，已被應用于我國稻田、泥炭沼澤等甲烷排放源的研究中[11-12]。同時，采用離軸積分腔輸出光譜(OA-ICOS)技術的便攜式溫室氣體分析儀可以通過車載走航方式，快速獲取一定空間范圍的CH4體積分數(shù)信息。因此，筆者于2021年秋冬季，采用“渦動相關系統(tǒng)固定觀測+便攜式溫室氣體分析儀走航觀測”相結合的方式，在我國沁水煤田瓦斯富集區(qū)——晉東南煤礦區(qū)，通過觀測實驗獲取一手數(shù)據(jù)，分析揭示典型高瓦斯煤礦區(qū)的CH4體積分數(shù)特征及其潛在的排放源。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)為山西省晉東南地區(qū)(長治、晉城)(圖1(a))，位于東經111.9°～113.7°，北緯35.2°～37.1°，冬季盛行西北風，地形上位于上黨盆地和澤州盆地。地勢上長治市中部低、四周高，晉城市中部被高大山脈阻擋為2部分，各部分呈現(xiàn)中南高、四周低的特點。受高大山脈阻擋，甲烷多聚集在封閉山谷、平原地區(qū)，不易擴散。該地區(qū)近3 a(即2019—2021年)的TROPOMI XCH4柱體積分數(shù)均值空間分布顯示(圖1(b))，高值區(qū)集中于上黨盆地和澤州盆地。

圖1 研究區(qū)地形地貌和2019—2021年TROPOMI XCH4柱體積分數(shù)均值Fig.1 Topography of the study area and the mean value of TROPOMI XCH4 from 2019 to 2021

該區(qū)域的煤炭等礦產資源豐富，屬于沁水煤田，有晉能控股、潞安化工、焦煤集團等大型煤炭企業(yè)和數(shù)以百計的小煤礦。其中，常村、趙莊及王莊等煤礦年產能均在700萬t以上[13]。

1.2 觀測實驗方案

1.2.1 固定觀測

渦動觀測站點設立在晉東南某煤礦區(qū)的瓦斯抽采站內(圖2)，主要包括開路甲烷分析儀和三維超聲風系統(tǒng)等，儀器架設在距離地面2.5 m高度處，通過連續(xù)觀測高頻次(10 Hz)的CH4體積分數(shù)和三維風場信息，經過渦動協(xié)方差方法[14]計算為0.5 h一次的CH4排放通量。觀測時間為2021-10-24—12-21。

圖2 位于晉東南某煤礦區(qū)內的渦動觀測站點Fig.2 Eddy motion observation station in a coal minearea in southeastern Shanxi

1.2.2 走航觀測

采用超便捷式溫室氣體分析儀(MGGA，型號：GLA131)實時同步觀測CH4和CO2體積分數(shù)，采樣間隔設為5 s。MGGA采用離軸積分腔輸出光譜(OA-ICOS)技術，通過氣體入口將環(huán)境空氣吸入測量單元，并將其暴露于半導體和離軸二極管激光器下(1.50～1.65 μm，近紅外)，調諧CH4和CO2的吸收光譜[15]。同時利用黑碳儀同步觀測黑碳(BC)質量濃度，采樣間隔為1 min；GPS接收機實時同步地理位置坐標信息，采樣間隔為1 s。

根據(jù)晉東南地區(qū)下墊面特征，結合煤礦區(qū)地理布局，設計了為期1周共7條CH4體積分數(shù)的走航觀測路線。從河南焦作市沿晉新高速·韓家寨隧道進入晉東南，沿途覆蓋煤礦區(qū)、洗煤廠、煤化工工業(yè)園區(qū)、濕地公園等主要的排放源。

2 清潔本底甲烷體積分數(shù)特征

厘清本底特征是分析煤礦區(qū)CH4排放的基礎。瓦里關全球大氣本底站是世界氣象組織(WMO)全球大氣觀測網(GAW)中唯一設立在大陸腹地的基準站，遠離人口密集區(qū)和工業(yè)區(qū)，因此，將其作為CH4背景站的參考性較高。選取2010年1月—2020年12月的長時間序列月均觀測資料，進行趨勢分析，得出CH4背景體積分數(shù)，如圖3所示。瓦里關站CH4月均體積分數(shù)整體呈逐年上升趨勢，通過擬合分析預測得出，2021年12月的平均體積分數(shù)約為1 999.74×10-9。

圖3 瓦里關站長時序CH4體積分數(shù)月變化Fig.3 WLG’s monthly average CH4 concentration data curve

3 基于固定觀測的甲烷體積分數(shù)特征

在排放源、OH基含量和邊界層結構等因素的共同作用下，CH4體積分數(shù)表現(xiàn)出復雜的時間變化特征[16]。因走航觀測在12月16—22日進行，選取固定觀測的12月份數(shù)據(jù)，計算得到體積分數(shù)均值為3 304.52×10-9，視為晉東南煤礦區(qū)CH4體積分數(shù)參考背景值。選取單日數(shù)據(jù)完整率高于80%的30 d數(shù)據(jù)分析日變化。從圖4(a)可知，CH4體積分數(shù)最高出現(xiàn)在12月6日，達到6 250.72×10-9。當天天氣為多云，前3天均為晴天，CH4體積分數(shù)激增的原因可能是云層較厚，穩(wěn)定的邊界層結構不利于擴散致使CH4積累。

圖4 固定測站CH4體積分數(shù)日變化和日內變化Fig.4 Daily change and intraday changeof CH4 concentration at the fixed station

選取2021-10-24—12-21所有記錄的數(shù)據(jù)分析日內變化。從圖4(b)可知，每日10:00—14:00和15:00—19:00時段內存在明顯高值，凌晨2:00前有小范圍峰值波動。據(jù)煤礦區(qū)現(xiàn)場調研，該礦生產排班情況為：上午班次為9：00—10：00開始生產，13：00—14：00停產；下午班次為15：00—16：00開始生產，18：00—19：00停產；夜班0點后開展生產活動，但強度不高?？梢?，煤礦區(qū)CH4體積分數(shù)日內變化特征與煤炭生產活動密切相關。

4 基于走航觀測的甲烷體積分數(shù)特征

4.1 晉東南煤礦區(qū)緩沖區(qū)內本底

選擇晉東南走航觀測的19—21日3條觀測路線的采樣數(shù)據(jù)作為晉東南煤礦區(qū)緩沖區(qū)本底CH4背景值樣本。以長治市煤礦區(qū)地理位置為中心分別建立10，8，6，5，3，2和0.8 km的緩沖區(qū)，提取緩沖區(qū)內的樣本數(shù)據(jù)，獲取均值統(tǒng)計數(shù)據(jù)，即視為該距離尺度下的煤礦區(qū)緩沖區(qū)內CH4均值體積分數(shù)(圖5)。

圖5 煤礦區(qū)緩沖區(qū)距離與CH4體積分數(shù)關系Fig.5 Relationship between buffer distance and CH4 concentration in coal mine area

將煤礦區(qū)緩沖區(qū)距離與CH4體積分數(shù)建立關系曲線，采用4次多項式擬合的擬合效果最佳，此時煤礦源位置可近似看作x趨近于0(x∈[0,10])?？梢哉J為，晉東南煤礦緩沖區(qū)內本底CH4體積分數(shù)約為3 368.80×10-9(圖5)，進一步驗證了由固定觀測站數(shù)據(jù)分析得到的晉東南煤礦區(qū)本底CH4體積分數(shù)3 304.52×10-9是基本合理的。

4.2 甲烷體積分數(shù)空間特征與地表覆蓋類型關系

根據(jù)IPCC碳排放計量模型[1]，甲烷主要排放源所對應的下墊面類型有濕地、耕地、水體和煤礦區(qū)等。因此，地表覆蓋類型應對近地面甲烷的體積分數(shù)起著至關重要的作用。最新發(fā)布的2020版GlobeL and 30-2020 (DOI：10.11769)中，晉東南土地覆蓋類型包括耕地、林地、草地、濕地、水體、人造地表和裸地。采用最大面積格網法和分格網面積法2種方法研究觀測期間CH4體積分數(shù)與土地覆蓋類型的相關性。

(1)最大面積格網法。定義網格中覆蓋面積最大的地表類型為主要覆蓋類型，相關系數(shù)見表1。

表1 基于格網的CH4體積分數(shù)與主要地表類型相關性Table 1 Correlation between CH4 concentration and main surface types based on fishing nets

(2)分格網面積法。將每個格網對應位置的CH4體積分數(shù)和所有覆蓋類型面積進行匹配，求兩者Pearson,Kendall,Spearman相關系數(shù)，見表2。

表2 基于格網的Pearson,Kendall,Spearman相關系數(shù)Table 2 Pearson,Kendall and Spearman correlation coefficients based on fishing nets

耕地、濕地、水體、人造地表Spearman系數(shù)為正值，對CH4體積分數(shù)增加具有積極促進作用，進一步論證了甲烷排放源來自天然源和人造源的雙重性論述；林地為負值，對CH4體積分數(shù)減少具有積極促進作用，這與耿世聰?shù)取?種林型土壤均為甲烷匯”的研究結論一致[17]。

4.3 高值區(qū)域潛在排放源分析

大氣甲烷的排放源包括天然排放源和人為源，自然源主要包括濕地、地質甲烷等；人為排放源包括農業(yè)活動、能源活動、填埋場等廢棄物處理以及工業(yè)生產過程等。根據(jù)《省級溫室氣體清單編制指南》，能源活動具體指[19]：化石燃料燃燒活動產生的甲烷排放、煤礦開采和礦后活動產生的甲烷逃逸排放、生物質燃料燃燒活動產生的甲烷排放以及石油和天然氣系統(tǒng)產生的甲烷逃逸排放。

厘清甲烷的排放源信息，從源頭控制甲烷排放對大氣環(huán)境改善有明顯的短期效應。通過CH4，CO2和BC三組數(shù)據(jù)的對比，結合氣象資料、現(xiàn)場照片、無人機影像以及局部3D影像底圖，對2021-12-18—21后20%異常高值區(qū)采取“逐日分析，聚類匯總”的方法進行分析。晉東南走航觀測CH4體積分數(shù)熱點如圖6所示。

圖6 晉東南走航觀測CH4體積分數(shù)熱點Fig.6 Hot spot map of CH4 concentration observed by mobile in southeast Shanxi

(1)煤礦區(qū)。煤礦區(qū)甲烷的排放途徑主要有抽排口直接排放和風井輸送氧氣間接排放2種方式。煤礦區(qū)附近多伴隨CH4體積分數(shù)較高的情況，屬于煤礦開采和礦后活動產生的甲烷逃逸排放。

(2)加油站。加油站附近CO2體積分數(shù)和CH4體積分數(shù)相對較高，屬于油氣終端消費環(huán)節(jié)化石燃料的存儲與傳輸過程產生的甲烷逃逸現(xiàn)象。

(3)早晚高峰。在交通擁堵的高峰期，通常CH4，CO2體積分數(shù)以及BC的質量濃度都很高，與人口增加以及車輛增多導致的化石燃料不充分燃燒密切相關。

(4)陽城縣城。陽城縣以琉璃和陶瓷工藝生產聞名，陶瓷行業(yè)是一種高污染、高耗能的資源型行業(yè)。其附近CH4，CO2體積分數(shù)以及BC質量濃度都很高，屬于化石燃料燃燒產生甲烷排放的情況。同時，晉東南地區(qū)推行了“以氣代煤”的清潔取暖工作，居民區(qū)存在天然氣系統(tǒng)產生的甲烷逃逸排放現(xiàn)象和做飯、取暖等化石燃料的應用。實驗途經陽城縣分布密集的居民區(qū)附近。

(5)漳澤湖國家濕地公園。作為主要的自然排放源之一，濕地附近通常CH4體積分數(shù)偏高，而CO2體積分數(shù)和BC質量濃度相對不高。但由于冬季，濕地、耕地、水體等自然源的甲烷排放量較低[20]，對于存在成片高值的區(qū)域，應更多考慮周邊人為活動造成的影響。

從表3可以看出，高值區(qū)域絕大多數(shù)都位于煤礦生產相關的地區(qū)，但是受擴散作用的影響，存在一定的空間偏離性。

表3 CH4體積分數(shù)熱點區(qū)信息Table 3 List of CH4 concentration hotspot information

5 結 論

(1)晉東南地區(qū)秋冬季近地面CH4體積分數(shù)的時空變化性強。實驗期間煤礦區(qū)本底CH4體積分數(shù)是清潔本底的近1.7倍，部分區(qū)域的CH4體積分數(shù)極端高值可達煤礦區(qū)本底值的40～50倍。

(2)晉東南煤礦區(qū)近地面CH4體積分數(shù)的時序變化在短期內有明顯的規(guī)律性，其中日內體積分數(shù)變化與煤炭生產組織的作息密切相關；逐日變化則與氣象擴散條件有關，陰天受邊界層結構影響，CH4體積分數(shù)整體偏高。

(3)CH4體積分數(shù)高值區(qū)域絕大多數(shù)都位于煤礦生產相關的地區(qū)，但由于擴散作用的影響，煤炭生產對CH4體積分數(shù)時空變化的直接作用存在一定的空間偏離性和短暫的時間滯后性。

地面“固定+走航觀測”手段可以提供精細化的甲烷排放特征信息。后續(xù)研究中，將考慮分別以長治盆地、澤州盆地2個相對獨立的甲烷分布單元作為研究區(qū)域，通過不同風向風速條件下的固定+走航觀測，結合地形、排放源及氣象條件信息，研究基于地面觀測濃度的排放量估算模型，作為未來衛(wèi)星或航空觀測尺度下排放反演的驗證和先驗知識，為我國開展大范圍、快速的甲烷排放量監(jiān)測核查工作提供技術支撐。