鞠英芹 ，馬德栗 ，杜良敏 ，黃 忠

（1.中國氣象局氣象干部培訓(xùn)學(xué)院湖北分院，武漢 430074；2.武漢區(qū)域氣候中心，武漢 430074；3.天門市氣象局，湖北 天門 431700）

近年來，隨著城市的發(fā)展，大氣顆粒物是重要的空氣污染物之一，也是影響中國大多數(shù)城市空氣質(zhì)量的首要污染物［1］。王濤等［2］基于空間地理信息對中國334 個城市PM2.5濃度進(jìn)行聚類分析，揭示了新疆西部、京津冀及周邊地區(qū)顆粒物濃度高值聚集區(qū)；李雪梅等［3］通過對京津冀城市群PM2.5空間分布及相關(guān)性分析研究，提出了PM2.5濃度高值區(qū)呈區(qū)域聚集特征并受到下墊面地形、風(fēng)速風(fēng)向的影響；趙輝等［4］揭示了京津冀顆粒污染物空間分布特征，計算了暴露于各級別顆粒污染物濃度下的人口，發(fā)現(xiàn)暴露于高濃度顆粒污染物中的人口比例逐年下降。不少研究者專注于大氣顆粒物與氣象條件的關(guān)系及其可預(yù)報性，朱紅蕊等［5］揭示了哈爾濱空氣質(zhì)量與風(fēng)速、降水呈負(fù)相關(guān)，與氣壓則呈正相關(guān)的特點；張瑞旭等［6］分析了氣象條件對西安市夏季和冬季近地面大氣環(huán)境污染的影響，發(fā)現(xiàn)不同的天氣條件對污染物存在顯著影響；張冬雯等［7］基于長短期記憶神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型建立了空氣質(zhì)量預(yù)測模型，有效提高預(yù)測的精度；唐曉城［8］改進(jìn)了部分BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的學(xué)習(xí)過程，建立了福州市大氣污染預(yù)測模型；石雪穎等［9］對比分析了北京大氣重污染過程中AQI 與風(fēng)速關(guān)系，建立二者冪函數(shù)預(yù)測模型。

目前，國內(nèi)不少研究集中于氣溫、降水、風(fēng)速等單氣象要素的顆粒物濃度預(yù)測，本研究在系統(tǒng)分析天門市PM2.5和PM10與氣象因子關(guān)系的基礎(chǔ)上，探索建立基于多氣象因子的多元非線性回歸預(yù)測模型，為天門市大氣污染治理和區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供科學(xué)依據(jù)和參考。

1 資料與方法

數(shù)據(jù)主要包括天門市生態(tài)環(huán)境局提供大氣污染物濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)和天門市國家基本氣象站氣象要素數(shù)據(jù)。天門市生態(tài)環(huán)境局提供2017 年1 月1 日至2020 年 5 月 30 日 PM2.5、PM10主要大氣顆粒污染物質(zhì)量濃度逐時監(jiān)測數(shù)據(jù)；天門市氣象局提供1961—2019年逐日氣溫、平均氣溫、相對濕度、風(fēng)速風(fēng)向數(shù)據(jù)。

多元非線性回歸［10-12］可以研究一個因變量Y與一個或多個自變量（X1～Xn）之間的非線性關(guān)系，多元非線性回歸分析模型描述為Y=（fX，β）+ε，其中β是常數(shù)項，β1～βn表示回歸系數(shù)。通過決定系數(shù)（R2）、均方根誤差（RMSE）和均方誤差（MSE）對質(zhì)量濃度回歸模型進(jìn)行擬合效果檢驗。

式中，yi為實測值為該指標(biāo)的平均值為該指標(biāo)的預(yù)測值；決定系數(shù)R2越大，表明自變量對因變量的解釋程度越高，均方根誤差（RMSE）和均方誤差（MSE）越小，表明預(yù)測值與實測值之間的偏差越小，模型的擬合效果越好。

2 大氣顆粒污染特征分析

統(tǒng)計分析天門市大氣顆粒污染物日均質(zhì)量濃度（表 1）。2017 年 1 月至 2020 年 5 月，PM2.5全年平均質(zhì)量濃度為40.54 μg/m3，春季、夏季、秋季和冬季的PM2.5平 均 質(zhì) 量 濃 度 分 別 為 34.90、20.50、34.20 和73.50 μg/m3；PM10全年平均質(zhì)量濃度為 74.19 μg/m3，春季、夏季、秋季和冬季的PM10平均質(zhì)量濃度分別為 67.40、39.40、73.10 和 117.70 μg/m3。PM2.5和 PM10季節(jié)濃度分布為冬季最大，春秋次之，夏季最小。根據(jù)GB3095—2012 中PM2.5和PM10日均濃度二級標(biāo)準(zhǔn)的限值（751、50 μg/m3），四季超標(biāo)天數(shù)主要集中于冬季，超標(biāo)率均為82%。分析PM2.5、PM10日均質(zhì)量濃度的關(guān)聯(lián)性，兩者的相關(guān)系數(shù)0.92，呈正相關(guān)關(guān)系（P＜0.01）；PM2.5/PM10四季均值0.41～0.58，表現(xiàn)為冬季＞春季＞秋季＞夏季，表明天門市大氣顆粒物污染中PM2.5污染物貢獻(xiàn)占比達(dá)到50%，王靜等［13］分析了山東省重點城市空氣質(zhì)量變化特征，也得出了相似的季節(jié)變化特征。冬季大氣顆粒物質(zhì)量濃度和PM2.5污染物貢獻(xiàn)占比最高與冬季靜穩(wěn)天氣大氣擴散條件相對較差有關(guān)［14］。

表1 PM2.5、PM10的年和四季質(zhì)量濃度統(tǒng)計

圖1 表示天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月變化，兩者月平均濃度變化趨勢較為一致，呈U 型分布，1月最大，7 月最??；天門市降水量月降水分布呈單峰值分布，降水量集中于6—8 月，與大氣顆粒污染物質(zhì)量濃度月變化呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系，表現(xiàn)出降水對其消除效應(yīng)較高的特征。

圖1 天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月變化

3 大氣顆粒污染物濃度與氣象因子的關(guān)系

研究表明［15-17］大氣顆粒物質(zhì)量濃度與氣象因子存在關(guān)聯(lián)性，本研究從氣溫、降水、相對濕度和風(fēng)速、風(fēng)向等氣象因子與大氣顆粒污染物的關(guān)系進(jìn)行分析。

3.1 氣溫

圖2 表示PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與氣溫的變化關(guān)系，整體上看，顆粒物質(zhì)量濃度與日平均氣溫呈先上升后下降關(guān)系；當(dāng)日平均氣溫達(dá)到10 ℃附近，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度達(dá)到最高，而后隨著氣溫的上升而下降。氣溫在10 ℃以下，顆粒物濃度隨著氣溫的上升而升高，這可能與太陽輻射略微增強，近地面湍流稍有增強，沉降到地面的顆粒物重新漂浮到大氣中，PM2.5和PM10擴散速率較低，使得PM2.5和PM10濃度上升；而隨著氣溫的逐漸升高，近地面湍流進(jìn)一步增強，擴散速率顯著增大，導(dǎo)致PM2.5和PM10濃度下降。孫歡歡等［18］研究了成都市PM2.5和PM10與氣溫的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)氣溫超過10 ℃時，大氣顆粒污染物最高濃度隨著氣溫升高而降低。

圖2 天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與氣溫的變化關(guān)系

3.2 降水

統(tǒng)計天門市1961—2010 年月平均降水量發(fā)現(xiàn)，5—10 月降水量占全年平均降水量的67.8%；分析2017 年 1 月 1 日 至 2020 年 6 月 9 日 不 同 降 水 量 條 件下大氣顆粒污染物濃度特征。分析發(fā)現(xiàn)，相對于無降水日，降水日PM2.5和PM10大氣顆粒污染物濃度日均值均有不同程度下降。PM2.5、PM10降水日的平均濃度相對非降水日濃度分別下降了18.78、40.77 μg/m3。圖3 表示日降水量對PM2.5、PM10顆粒污染物的清除作用，PM2.5、PM10污染物日濃度與日降水量呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，降水每增加1 mm，PM2.5、PM10污染物日濃度分別減少 0.72 μg/m3和 1.22 μg/m3；值得注意的是日降水在7 mm 以下，PM2.5污染物日濃度有所上升，PM10污染物日濃度仍維持在60～80 μg/m3，這主要是因為弱的降水會增加空氣的相對濕度和水汽飽和度，有利于污染粒子吸濕性增長，增加PM2.5、PM10污染物濃度［19］。

圖3 天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與降水量的變化關(guān)系

3.3 相對濕度

PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與相對濕度變化趨勢（圖4）呈現(xiàn)單峰值且先上升后下降的趨勢，表明水汽對大氣顆粒物濃度存在一定影響。相對濕度在30%～70%，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對濕度增大而增加；相對濕度在70%～100%，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對濕度增大而減少。相對濕度低于70%時，隨著相對濕度增加，吸水性強的干氣溶膠粒子吸濕膨脹，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度上升；相對濕度超過70%時，大氣顆粒物易形成凝結(jié)核，有利于降水發(fā)生，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度降低。

圖4 天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與相對濕度的變化關(guān)系

3.4 風(fēng)速、風(fēng)向

分析不同風(fēng)速對天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的變化特征（圖5），兩者質(zhì)量濃度隨著風(fēng)速的增大而顯著下降，風(fēng)速每增大0.1 m/s，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度下降 0.67 μg/m3和 0.90 μg/m3。值得注意的是，風(fēng)速低于1 m/s 時，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度變化不大，表現(xiàn)出清除效果不明顯；風(fēng)速大于1.3 m/s，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度顯著降低。天門市年平均風(fēng)速為2.0 m/s，因此對PM2.5和PM10大氣顆粒污染物清除較為明顯。王濤等［20］研究了無錫市區(qū)大氣污染物與氣溫、降水、風(fēng)速等氣象要素的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與風(fēng)速、風(fēng)級呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，風(fēng)對空氣污染物有稀釋擴散和運輸?shù)淖饔谩?/p>

圖5 天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與風(fēng)速變化關(guān)系

采用矢量平均風(fēng)向法計算天門市四季平均風(fēng)向，分析不同風(fēng)向?qū)M2.5和PM10質(zhì)量濃度的影響。風(fēng)向?qū)M2.5和PM10質(zhì)量濃度的影響基本一致。春、秋季PM2.5和PM10質(zhì)量濃度在東北、西南風(fēng)向高于其他風(fēng)向；夏季PM2.5和PM10質(zhì)量濃度在西北、東南風(fēng)向高于其他風(fēng)向；與其他季節(jié)不同，在冬季西南風(fēng)向上的PM2.5和PM10質(zhì)量濃度遠(yuǎn)高于其他風(fēng)向。

3.5 PM2.5、PM10與氣象要素的預(yù)測模型

3.5.1 多元回歸模型 根據(jù)上述分析，選取氣溫、降水、相對濕度和風(fēng)速等氣象因子為自變量，PM2.5、PM10質(zhì)量濃度為因變量，開展自變量與因變量之間的回歸分析，建立兩者間的回歸方程。表2 顯示PM2.5、PM10顆粒物濃度與氣象要素呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，特別是與氣溫、降水和風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)高。

表2 PM2.5、PM10與氣象要素的相關(guān)關(guān)系

利用PM2.5、PM10逐日質(zhì)量濃度與當(dāng)日氣溫、降水、風(fēng)速進(jìn)行多元線性和多元非線性回歸分析，并將2017—2019 年逐日濃度數(shù)據(jù)劃分為訓(xùn)練集（70%）和測試集（30%），運用多元非線性回歸模型預(yù)測2019年 2—12 月 PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度，與觀測數(shù)據(jù)對比分析（表3、圖6、圖7）。對比多元線性回歸模型、多元非線性回歸模型均方根誤差、均方誤差均大幅降低，說明多元非線性回歸模型優(yōu)于多元線性模型。同時計算PM10多元非線性模型的逐日質(zhì)量濃度預(yù)測值與觀測值，二者相關(guān)系數(shù)0.73，模型的決定系數(shù)達(dá)到0.76；PM2.5多元非線性模型的逐日質(zhì)量濃度預(yù)測值與觀測值，二者相關(guān)系數(shù)0.69，模型的決定系數(shù)達(dá)到0.72；表明天門市利用多元非線性回歸模型預(yù)測PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度是可行的。

圖6 PM2.5逐日觀測質(zhì)量濃度與預(yù)測值

3.5.2 自適應(yīng)線性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型 自適應(yīng)線性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Adaptive Linear Neuron）是在感知器的基礎(chǔ)上進(jìn)行的一種改進(jìn)，其學(xué)習(xí)算法稱為最小均方誤差學(xué)習(xí)（LMS）算法，是基于負(fù)梯度下降的原則來減少訓(xùn)練誤差［21］。令pk=[pt(k),pr(k),prh(k),pfs(k)]表示氣溫（t）、降水（r）、相對濕度（rh）和風(fēng)速（fs）網(wǎng)絡(luò)輸入向量，dk=[dt(k),dr(k),drh(k),dfs(k)]表示網(wǎng)格的期望輸出向量，yk=[yt(k),yr(k),yrh(k),yfs(k)]表示網(wǎng)格實際輸出量；自適應(yīng)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練過程是將期望輸出信號dk(n)送入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中，與實際輸出量yk(n)進(jìn)行比較，將差值送到LMS 學(xué)習(xí)機制中，作為調(diào)整權(quán)向量的依據(jù)，進(jìn)一步減少期望與實際輸出的偏差。

劃分2017—2019 年逐日濃度數(shù)據(jù)為訓(xùn)練集（70%）和測試集（30%），設(shè)置樣本學(xué)習(xí)率0.000 5，迭代次數(shù)300 次，利用訓(xùn)練數(shù)據(jù)集建立自適應(yīng)線性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，運用模型預(yù)測2019 年2—12 月PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度并與觀測數(shù)據(jù)對比分析（圖8、圖9）。自適應(yīng)線性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測值小于實際觀測值，PM2.5、PM10模型的均方誤差（MSE）分別達(dá)到7.51、6.67；綜合比較分析可得，多元非線性回歸預(yù)測模型好于多元線性回歸模型和自適應(yīng)線性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。

圖8 PM2.5觀測質(zhì)量濃度與預(yù)測值對比

圖9 PM10逐日觀測質(zhì)量濃度與預(yù)測值對比

4 小結(jié)與討論

通過分析 2017 年 1 月 1 日至 2020 年 5 月 30 日天門市環(huán)境監(jiān)測站PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)與氣象要素的關(guān)系，建立PM2.5、PM10顆粒污染物與氣象要素的多元非線性預(yù)測模型，得到以下結(jié)論。

1）天門市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月變化呈U 型分布，1 月最大，7 月最小；季節(jié)濃度冬季最大，夏季最小。根據(jù)GB3095—2012 中PM2.5和PM10日均濃度二級標(biāo)準(zhǔn)的限值，超標(biāo)天數(shù)主要集中于冬季，超標(biāo)率均為82%；分析PM2.5/PM10發(fā)現(xiàn)天門市大氣顆粒物污染中PM2.5污染物貢獻(xiàn)占比達(dá)到50%。

2）PM2.5和PM10顆粒物質(zhì)量濃度與日平均氣溫呈先上升后下降；10 ℃以下，顆粒物濃度隨著氣溫的上升而升高，隨著氣溫的逐漸升高，擴散速率顯著增大，PM2.5和PM10濃度下降。降水量對PM2.5、PM10顆粒污染物的清除作用，降水每增加1 mm，污染物日濃度分別減少 0.72 μg/m3和 1.22 μg/m3。PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與相對濕度變化趨勢基本一致，呈現(xiàn)單峰值且先上升后下降的趨勢，相對濕度在30%～70%，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對濕度增大而增加；相對濕度在70%～100%，PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對濕度增大而減少。

3）PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨著風(fēng)速的增大而顯著下降，風(fēng)速每增大0.1 m/s，質(zhì)量濃度下降0.67 μg/m3和 0.90 μg/m3；春、秋季 PM2.5和 PM10質(zhì)量濃度在東北、西南風(fēng)向最高，在冬季西南風(fēng)向上濃度遠(yuǎn)高于其他風(fēng)向。

4）分析比較多元非線性回歸預(yù)測模型、多元線性回歸模型和自適應(yīng)線性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預(yù)測能力，多元非線性回歸的預(yù)測誤差最小，穩(wěn)定性最好，可將多元非線性回歸模型預(yù)測天門市PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度的方法應(yīng)用在日常的業(yè)務(wù)服務(wù)中。下一步將預(yù)測模型應(yīng)用于環(huán)境氣象業(yè)務(wù)服務(wù)中，檢驗分析預(yù)測模型的穩(wěn)定性和顯著性。