鞠英芹 ,馬德栗 ,杜良敏 ,黃 忠
(1.中國(guó)氣象局氣象干部培訓(xùn)學(xué)院湖北分院,武漢 430074;2.武漢區(qū)域氣候中心,武漢 430074;3.天門(mén)市氣象局,湖北 天門(mén) 431700)
近年來(lái),隨著城市的發(fā)展,大氣顆粒物是重要的空氣污染物之一,也是影響中國(guó)大多數(shù)城市空氣質(zhì)量的首要污染物[1]。王濤等[2]基于空間地理信息對(duì)中國(guó)334 個(gè)城市PM2.5濃度進(jìn)行聚類(lèi)分析,揭示了新疆西部、京津冀及周邊地區(qū)顆粒物濃度高值聚集區(qū);李雪梅等[3]通過(guò)對(duì)京津冀城市群PM2.5空間分布及相關(guān)性分析研究,提出了PM2.5濃度高值區(qū)呈區(qū)域聚集特征并受到下墊面地形、風(fēng)速風(fēng)向的影響;趙輝等[4]揭示了京津冀顆粒污染物空間分布特征,計(jì)算了暴露于各級(jí)別顆粒污染物濃度下的人口,發(fā)現(xiàn)暴露于高濃度顆粒污染物中的人口比例逐年下降。不少研究者專(zhuān)注于大氣顆粒物與氣象條件的關(guān)系及其可預(yù)報(bào)性,朱紅蕊等[5]揭示了哈爾濱空氣質(zhì)量與風(fēng)速、降水呈負(fù)相關(guān),與氣壓則呈正相關(guān)的特點(diǎn);張瑞旭等[6]分析了氣象條件對(duì)西安市夏季和冬季近地面大氣環(huán)境污染的影響,發(fā)現(xiàn)不同的天氣條件對(duì)污染物存在顯著影響;張冬雯等[7]基于長(zhǎng)短期記憶神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型建立了空氣質(zhì)量預(yù)測(cè)模型,有效提高預(yù)測(cè)的精度;唐曉城[8]改進(jìn)了部分BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的學(xué)習(xí)過(guò)程,建立了福州市大氣污染預(yù)測(cè)模型;石雪穎等[9]對(duì)比分析了北京大氣重污染過(guò)程中AQI 與風(fēng)速關(guān)系,建立二者冪函數(shù)預(yù)測(cè)模型。
目前,國(guó)內(nèi)不少研究集中于氣溫、降水、風(fēng)速等單氣象要素的顆粒物濃度預(yù)測(cè),本研究在系統(tǒng)分析天門(mén)市PM2.5和PM10與氣象因子關(guān)系的基礎(chǔ)上,探索建立基于多氣象因子的多元非線(xiàn)性回歸預(yù)測(cè)模型,為天門(mén)市大氣污染治理和區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供科學(xué)依據(jù)和參考。
數(shù)據(jù)主要包括天門(mén)市生態(tài)環(huán)境局提供大氣污染物濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和天門(mén)市國(guó)家基本氣象站氣象要素?cái)?shù)據(jù)。天門(mén)市生態(tài)環(huán)境局提供2017 年1 月1 日至2020 年 5 月 30 日 PM2.5、PM10主要大氣顆粒污染物質(zhì)量濃度逐時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù);天門(mén)市氣象局提供1961—2019年逐日氣溫、平均氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速風(fēng)向數(shù)據(jù)。
多元非線(xiàn)性回歸[10-12]可以研究一個(gè)因變量Y與一個(gè)或多個(gè)自變量(X1~Xn)之間的非線(xiàn)性關(guān)系,多元非線(xiàn)性回歸分析模型描述為Y=(fX,β)+ε,其中β是常數(shù)項(xiàng),β1~βn表示回歸系數(shù)。通過(guò)決定系數(shù)(R2)、均方根誤差(RMSE)和均方誤差(MSE)對(duì)質(zhì)量濃度回歸模型進(jìn)行擬合效果檢驗(yàn)。
式中,yi為實(shí)測(cè)值為該指標(biāo)的平均值為該指標(biāo)的預(yù)測(cè)值;決定系數(shù)R2越大,表明自變量對(duì)因變量的解釋程度越高,均方根誤差(RMSE)和均方誤差(MSE)越小,表明預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值之間的偏差越小,模型的擬合效果越好。
統(tǒng)計(jì)分析天門(mén)市大氣顆粒污染物日均質(zhì)量濃度(表 1)。2017 年 1 月至 2020 年 5 月,PM2.5全年平均質(zhì)量濃度為40.54 μg/m3,春季、夏季、秋季和冬季的PM2.5平 均 質(zhì) 量 濃 度 分 別 為 34.90、20.50、34.20 和73.50 μg/m3;PM10全年平均質(zhì)量濃度為 74.19 μg/m3,春季、夏季、秋季和冬季的PM10平均質(zhì)量濃度分別為 67.40、39.40、73.10 和 117.70 μg/m3。PM2.5和 PM10季節(jié)濃度分布為冬季最大,春秋次之,夏季最小。根據(jù)GB3095—2012 中PM2.5和PM10日均濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的限值(751、50 μg/m3),四季超標(biāo)天數(shù)主要集中于冬季,超標(biāo)率均為82%。分析PM2.5、PM10日均質(zhì)量濃度的關(guān)聯(lián)性,兩者的相關(guān)系數(shù)0.92,呈正相關(guān)關(guān)系(P<0.01);PM2.5/PM10四季均值0.41~0.58,表現(xiàn)為冬季>春季>秋季>夏季,表明天門(mén)市大氣顆粒物污染中PM2.5污染物貢獻(xiàn)占比達(dá)到50%,王靜等[13]分析了山東省重點(diǎn)城市空氣質(zhì)量變化特征,也得出了相似的季節(jié)變化特征。冬季大氣顆粒物質(zhì)量濃度和PM2.5污染物貢獻(xiàn)占比最高與冬季靜穩(wěn)天氣大氣擴(kuò)散條件相對(duì)較差有關(guān)[14]。
表1 PM2.5、PM10的年和四季質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)
圖1 表示天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月變化,兩者月平均濃度變化趨勢(shì)較為一致,呈U 型分布,1月最大,7 月最??;天門(mén)市降水量月降水分布呈單峰值分布,降水量集中于6—8 月,與大氣顆粒污染物質(zhì)量濃度月變化呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,表現(xiàn)出降水對(duì)其消除效應(yīng)較高的特征。
圖1 天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月變化
研究表明[15-17]大氣顆粒物質(zhì)量濃度與氣象因子存在關(guān)聯(lián)性,本研究從氣溫、降水、相對(duì)濕度和風(fēng)速、風(fēng)向等氣象因子與大氣顆粒污染物的關(guān)系進(jìn)行分析。
圖2 表示PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與氣溫的變化關(guān)系,整體上看,顆粒物質(zhì)量濃度與日平均氣溫呈先上升后下降關(guān)系;當(dāng)日平均氣溫達(dá)到10 ℃附近,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度達(dá)到最高,而后隨著氣溫的上升而下降。氣溫在10 ℃以下,顆粒物濃度隨著氣溫的上升而升高,這可能與太陽(yáng)輻射略微增強(qiáng),近地面湍流稍有增強(qiáng),沉降到地面的顆粒物重新漂浮到大氣中,PM2.5和PM10擴(kuò)散速率較低,使得PM2.5和PM10濃度上升;而隨著氣溫的逐漸升高,近地面湍流進(jìn)一步增強(qiáng),擴(kuò)散速率顯著增大,導(dǎo)致PM2.5和PM10濃度下降。孫歡歡等[18]研究了成都市PM2.5和PM10與氣溫的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)氣溫超過(guò)10 ℃時(shí),大氣顆粒污染物最高濃度隨著氣溫升高而降低。
圖2 天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與氣溫的變化關(guān)系
統(tǒng)計(jì)天門(mén)市1961—2010 年月平均降水量發(fā)現(xiàn),5—10 月降水量占全年平均降水量的67.8%;分析2017 年 1 月 1 日 至 2020 年 6 月 9 日 不 同 降 水 量 條 件下大氣顆粒污染物濃度特征。分析發(fā)現(xiàn),相對(duì)于無(wú)降水日,降水日PM2.5和PM10大氣顆粒污染物濃度日均值均有不同程度下降。PM2.5、PM10降水日的平均濃度相對(duì)非降水日濃度分別下降了18.78、40.77 μg/m3。圖3 表示日降水量對(duì)PM2.5、PM10顆粒污染物的清除作用,PM2.5、PM10污染物日濃度與日降水量呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,降水每增加1 mm,PM2.5、PM10污染物日濃度分別減少 0.72 μg/m3和 1.22 μg/m3;值得注意的是日降水在7 mm 以下,PM2.5污染物日濃度有所上升,PM10污染物日濃度仍維持在60~80 μg/m3,這主要是因?yàn)槿醯慕邓畷?huì)增加空氣的相對(duì)濕度和水汽飽和度,有利于污染粒子吸濕性增長(zhǎng),增加PM2.5、PM10污染物濃度[19]。
圖3 天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與降水量的變化關(guān)系
PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與相對(duì)濕度變化趨勢(shì)(圖4)呈現(xiàn)單峰值且先上升后下降的趨勢(shì),表明水汽對(duì)大氣顆粒物濃度存在一定影響。相對(duì)濕度在30%~70%,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對(duì)濕度增大而增加;相對(duì)濕度在70%~100%,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對(duì)濕度增大而減少。相對(duì)濕度低于70%時(shí),隨著相對(duì)濕度增加,吸水性強(qiáng)的干氣溶膠粒子吸濕膨脹,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度上升;相對(duì)濕度超過(guò)70%時(shí),大氣顆粒物易形成凝結(jié)核,有利于降水發(fā)生,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度降低。
圖4 天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與相對(duì)濕度的變化關(guān)系
分析不同風(fēng)速對(duì)天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的變化特征(圖5),兩者質(zhì)量濃度隨著風(fēng)速的增大而顯著下降,風(fēng)速每增大0.1 m/s,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度下降 0.67 μg/m3和 0.90 μg/m3。值得注意的是,風(fēng)速低于1 m/s 時(shí),PM2.5和PM10質(zhì)量濃度變化不大,表現(xiàn)出清除效果不明顯;風(fēng)速大于1.3 m/s,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度顯著降低。天門(mén)市年平均風(fēng)速為2.0 m/s,因此對(duì)PM2.5和PM10大氣顆粒污染物清除較為明顯。王濤等[20]研究了無(wú)錫市區(qū)大氣污染物與氣溫、降水、風(fēng)速等氣象要素的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與風(fēng)速、風(fēng)級(jí)呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,風(fēng)對(duì)空氣污染物有稀釋擴(kuò)散和運(yùn)輸?shù)淖饔谩?/p>
圖5 天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與風(fēng)速變化關(guān)系
采用矢量平均風(fēng)向法計(jì)算天門(mén)市四季平均風(fēng)向,分析不同風(fēng)向?qū)M2.5和PM10質(zhì)量濃度的影響。風(fēng)向?qū)M2.5和PM10質(zhì)量濃度的影響基本一致。春、秋季PM2.5和PM10質(zhì)量濃度在東北、西南風(fēng)向高于其他風(fēng)向;夏季PM2.5和PM10質(zhì)量濃度在西北、東南風(fēng)向高于其他風(fēng)向;與其他季節(jié)不同,在冬季西南風(fēng)向上的PM2.5和PM10質(zhì)量濃度遠(yuǎn)高于其他風(fēng)向。
3.5.1 多元回歸模型 根據(jù)上述分析,選取氣溫、降水、相對(duì)濕度和風(fēng)速等氣象因子為自變量,PM2.5、PM10質(zhì)量濃度為因變量,開(kāi)展自變量與因變量之間的回歸分析,建立兩者間的回歸方程。表2 顯示PM2.5、PM10顆粒物濃度與氣象要素呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,特別是與氣溫、降水和風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)高。
表2 PM2.5、PM10與氣象要素的相關(guān)關(guān)系
利用PM2.5、PM10逐日質(zhì)量濃度與當(dāng)日氣溫、降水、風(fēng)速進(jìn)行多元線(xiàn)性和多元非線(xiàn)性回歸分析,并將2017—2019 年逐日濃度數(shù)據(jù)劃分為訓(xùn)練集(70%)和測(cè)試集(30%),運(yùn)用多元非線(xiàn)性回歸模型預(yù)測(cè)2019年 2—12 月 PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度,與觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比分析(表3、圖6、圖7)。對(duì)比多元線(xiàn)性回歸模型、多元非線(xiàn)性回歸模型均方根誤差、均方誤差均大幅降低,說(shuō)明多元非線(xiàn)性回歸模型優(yōu)于多元線(xiàn)性模型。同時(shí)計(jì)算PM10多元非線(xiàn)性模型的逐日質(zhì)量濃度預(yù)測(cè)值與觀測(cè)值,二者相關(guān)系數(shù)0.73,模型的決定系數(shù)達(dá)到0.76;PM2.5多元非線(xiàn)性模型的逐日質(zhì)量濃度預(yù)測(cè)值與觀測(cè)值,二者相關(guān)系數(shù)0.69,模型的決定系數(shù)達(dá)到0.72;表明天門(mén)市利用多元非線(xiàn)性回歸模型預(yù)測(cè)PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度是可行的。
圖6 PM2.5逐日觀測(cè)質(zhì)量濃度與預(yù)測(cè)值
3.5.2 自適應(yīng)線(xiàn)性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型 自適應(yīng)線(xiàn)性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Adaptive Linear Neuron)是在感知器的基礎(chǔ)上進(jìn)行的一種改進(jìn),其學(xué)習(xí)算法稱(chēng)為最小均方誤差學(xué)習(xí)(LMS)算法,是基于負(fù)梯度下降的原則來(lái)減少訓(xùn)練誤差[21]。令pk=[pt(k),pr(k),prh(k),pfs(k)]表示氣溫(t)、降水(r)、相對(duì)濕度(rh)和風(fēng)速(fs)網(wǎng)絡(luò)輸入向量,dk=[dt(k),dr(k),drh(k),dfs(k)]表示網(wǎng)格的期望輸出向量,yk=[yt(k),yr(k),yrh(k),yfs(k)]表示網(wǎng)格實(shí)際輸出量;自適應(yīng)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練過(guò)程是將期望輸出信號(hào)dk(n)送入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中,與實(shí)際輸出量yk(n)進(jìn)行比較,將差值送到LMS 學(xué)習(xí)機(jī)制中,作為調(diào)整權(quán)向量的依據(jù),進(jìn)一步減少期望與實(shí)際輸出的偏差。
劃分2017—2019 年逐日濃度數(shù)據(jù)為訓(xùn)練集(70%)和測(cè)試集(30%),設(shè)置樣本學(xué)習(xí)率0.000 5,迭代次數(shù)300 次,利用訓(xùn)練數(shù)據(jù)集建立自適應(yīng)線(xiàn)性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型,運(yùn)用模型預(yù)測(cè)2019 年2—12 月PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度并與觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比分析(圖8、圖9)。自適應(yīng)線(xiàn)性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測(cè)值小于實(shí)際觀測(cè)值,PM2.5、PM10模型的均方誤差(MSE)分別達(dá)到7.51、6.67;綜合比較分析可得,多元非線(xiàn)性回歸預(yù)測(cè)模型好于多元線(xiàn)性回歸模型和自適應(yīng)線(xiàn)性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。
圖8 PM2.5觀測(cè)質(zhì)量濃度與預(yù)測(cè)值對(duì)比
圖9 PM10逐日觀測(cè)質(zhì)量濃度與預(yù)測(cè)值對(duì)比
通過(guò)分析 2017 年 1 月 1 日至 2020 年 5 月 30 日天門(mén)市環(huán)境監(jiān)測(cè)站PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與氣象要素的關(guān)系,建立PM2.5、PM10顆粒污染物與氣象要素的多元非線(xiàn)性預(yù)測(cè)模型,得到以下結(jié)論。
1)天門(mén)市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度月變化呈U 型分布,1 月最大,7 月最?。患竟?jié)濃度冬季最大,夏季最小。根據(jù)GB3095—2012 中PM2.5和PM10日均濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的限值,超標(biāo)天數(shù)主要集中于冬季,超標(biāo)率均為82%;分析PM2.5/PM10發(fā)現(xiàn)天門(mén)市大氣顆粒物污染中PM2.5污染物貢獻(xiàn)占比達(dá)到50%。
2)PM2.5和PM10顆粒物質(zhì)量濃度與日平均氣溫呈先上升后下降;10 ℃以下,顆粒物濃度隨著氣溫的上升而升高,隨著氣溫的逐漸升高,擴(kuò)散速率顯著增大,PM2.5和PM10濃度下降。降水量對(duì)PM2.5、PM10顆粒污染物的清除作用,降水每增加1 mm,污染物日濃度分別減少 0.72 μg/m3和 1.22 μg/m3。PM2.5和PM10質(zhì)量濃度與相對(duì)濕度變化趨勢(shì)基本一致,呈現(xiàn)單峰值且先上升后下降的趨勢(shì),相對(duì)濕度在30%~70%,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對(duì)濕度增大而增加;相對(duì)濕度在70%~100%,PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨相對(duì)濕度增大而減少。
3)PM2.5和PM10質(zhì)量濃度隨著風(fēng)速的增大而顯著下降,風(fēng)速每增大0.1 m/s,質(zhì)量濃度下降0.67 μg/m3和 0.90 μg/m3;春、秋季 PM2.5和 PM10質(zhì)量濃度在東北、西南風(fēng)向最高,在冬季西南風(fēng)向上濃度遠(yuǎn)高于其他風(fēng)向。
4)分析比較多元非線(xiàn)性回歸預(yù)測(cè)模型、多元線(xiàn)性回歸模型和自適應(yīng)線(xiàn)性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預(yù)測(cè)能力,多元非線(xiàn)性回歸的預(yù)測(cè)誤差最小,穩(wěn)定性最好,可將多元非線(xiàn)性回歸模型預(yù)測(cè)天門(mén)市PM2.5、PM10顆粒污染物逐日質(zhì)量濃度的方法應(yīng)用在日常的業(yè)務(wù)服務(wù)中。下一步將預(yù)測(cè)模型應(yīng)用于環(huán)境氣象業(yè)務(wù)服務(wù)中,檢驗(yàn)分析預(yù)測(cè)模型的穩(wěn)定性和顯著性。