田甜，張景泉，黃婷，肖榮詩

（北京工業(yè)大學(xué) 材料與制造學(xué)部 智能光子制造研究中心，北京 100124）

激光沖擊強(qiáng)化是利用高功率密度的脈沖激光產(chǎn)生高溫高壓等離子沖擊波，作用于金屬材料后，提高其硬度、抗疲勞和耐腐蝕等性能[1-6]。目前，采用納秒激光進(jìn)行沖擊強(qiáng)化可以在材料表面實(shí)現(xiàn)數(shù)百微米乃至毫米厚度的塑性變形層。例如，Ni 合金[7]、純Ti[8]、Al 合金[9]在納秒激光沖擊下，表面的塑性變形層分別達(dá)到300、350 μm 和1.5 mm。近年來，利用飛秒激光進(jìn)行沖擊強(qiáng)化提高微小零件的性能引起國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注。飛秒激光沖擊強(qiáng)化具有沖擊光斑小、沖擊深度淺、熱影響小的技術(shù)特點(diǎn)[10-11]，在材料表面可以實(shí)現(xiàn)幾微米厚的沖擊強(qiáng)化層。例如，純Fe在飛秒激光沖擊下，表面的影響深度為4 μm[12]。

激光沖擊強(qiáng)化通常使用黑色油漆、黑色膠帶、金屬箔作為靶材表面的吸收層，吸收層吸收激光能量，產(chǎn)生等離子體，同時保護(hù)樣品表面不被破壞；使用1～2 mm 的水層作為約束層，約束膨脹的等離子體，增加沖擊力。納秒激光沖擊強(qiáng)化研究表明，吸收層對沖擊結(jié)果具有顯著影響。在相同的納秒激光能量密度沖擊下，覆有Al 箔的Al 合金[13]比覆有黑色膠帶的Al 合金[14]的顯微硬度高16%。

由于飛秒激光脈寬極短，在很低的能量下也能產(chǎn)生較高的壓力[15]。直接使用飛秒激光照射材料表面，也能誘導(dǎo)高壓沖擊波穿透進(jìn)入材料內(nèi)部，使材料發(fā)生微觀結(jié)構(gòu)的變化，且材料所受熱影響極小[16]，所以目前大多數(shù)飛秒激光沖擊強(qiáng)化研究不使用吸收層和約束層。但是，飛秒激光直接作用在靶材上，會在靶材表面誘導(dǎo)周期結(jié)構(gòu)，隨著激光能量密度的增大，造成靶材表面的破壞和氧化[17]。僅采用約束層進(jìn)行飛秒激光沖擊強(qiáng)化時，激光作用過程中產(chǎn)生的氣泡會對后續(xù)激光脈沖的散射造成聚焦困難[18-20]。Lee 等人[21]的研究中，使用飛秒激光對吸收層為Zn、約束層為水層的不銹鋼進(jìn)行沖擊，證明了吸收層和約束層同時存在的情況下，飛秒激光沖擊可以使材料的硬度提升9.3%。因此，在飛秒激光沖擊強(qiáng)化中，使用吸收層和約束層不僅可以保護(hù)靶材表面，也可以提高靶材的性能。目前國內(nèi)外學(xué)者針對吸收層對飛秒激光沖擊強(qiáng)化影響的研究鮮有報道。本文采用吸收層和約束層的沖擊模式，在兩種厚度的吸收層下對Cu 箔進(jìn)行飛秒激光沖擊強(qiáng)化，通過顯微組織表征和殘余應(yīng)力、顯微硬度測試，揭示吸收層對顯微組織和力學(xué)性能的影響。

1 試驗(yàn)

選用厚度100 μm、純度99.99%的Cu 箔作為靶材。飛秒激光沖擊強(qiáng)化前，先對Cu 箔表面進(jìn)行機(jī)械拋光，再使用50%的磷酸溶液電解拋光30 s，超聲清洗5 min 后，吹干待用。采用1 mm 的水層作為約束層。吸收層分別為金屬Pt 和黑色膠帶。其中，黑色膠帶的厚度為 170 μm(樣品標(biāo)記為 Cu-μm)。采用Quorum Q150TS 的離子濺射儀制備金屬Pt 層，厚度為324 nm（樣品標(biāo)記為Cu-nm）。

圖1 飛秒激光沖擊強(qiáng)化和激光掃描路徑Fig.1 Schematic diagram of femtosecond laser shock peening and laser scanning path

采用HITACHI S300 掃描電鏡（SEM）觀測飛秒激光沖擊后Cu 箔表面的變化。采用電子背散射衍射（EBSD, TSL OIMTM）對激光沖擊后的Cu 箔表面進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)分析，掃描區(qū)域?yàn)?50 μm×250 μm，步長為0.5 μm。采用X 射線衍射儀（XRD, BRUKER D8 DISCOVER，Co 靶，CuKα）進(jìn)行殘余應(yīng)力的檢測，選擇(311)面作為衍射晶面，其衍射峰對應(yīng)的2θ為108°，本實(shí)驗(yàn)中2θ掃描范圍選為104°～112°。應(yīng)力測試采用側(cè)傾固定ψ法，ψ角分別取0°、25°、35°、45°，掃描步距為0.1°，單點(diǎn)測試時間為100 s，管電壓為40 kV，管電流為30 mA。采用顯微硬度計（FUTURETECH）在10 g 載荷下對激光沖擊后的Cu 箔表面進(jìn)行硬度測量，保載時間為15 s。

2 結(jié)果與討論

2.1 顯微組織

在不破壞樣品表面的前提下，本文首先研究了Cu-nm、Cu-μm 兩個樣品可以承受的飛秒激光最大沖擊遍數(shù)。經(jīng)飛秒激光沖擊1 遍后，Cu-nm 的表面形貌如圖2a 所示，激光沖擊區(qū)域呈現(xiàn)白色痕跡。去除激光作用區(qū)域的吸收層，并用丙酮清洗后，Cu 箔表面無損傷，如圖2b 所示。對比試驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)飛秒激光沖擊2 遍后，Cu-nm 表面被破壞，激光沖擊區(qū)域呈現(xiàn)不規(guī)則的作用痕跡，如圖2c 所示。Cu-μm 經(jīng)飛秒激光沖擊后的表面形貌如圖3 所示。結(jié)果表明，Cu-μm 可以承受的最大激光沖擊遍數(shù)為470 遍。因此，Cu-nm、Cu-μm 的顯微組織和力學(xué)性能均采用最大沖擊遍數(shù)進(jìn)行研究，此時激光作用區(qū)域達(dá)到最大沖擊效果。

圖2 飛秒激光沖擊Cu-nm 表面形貌Fig.2 Surface morphologies after femtosecond laser shock on Cu-nm: a) macro morphology after femtosecond laser shock; b)undamaged morphology; c) damage morphology

圖3 飛秒激光沖擊Cu-μm 表面形貌Fig.3 Surface morphologies after femtosecond laser shock on Cu-μm: a) macro morphology after femtosecond laser shock; b)undamaged morphology; c) damage morphology

Cu-nm、Cu-μm 經(jīng)飛秒激光沖擊后，Cu 箔的晶界分布和局部取向差（Kernel Average Misorientations,KAM）分布分別如圖4 和圖5 所示。圖4 中紅色線代表小角度晶界（2°～15°），藍(lán)色線代表大角度晶界（15°～65°），黑色線代表孿晶界。未經(jīng)飛秒激光沖擊的Cu 箔母材具有軋制退火后的退火孿晶（見圖4a箭頭），孿晶片較厚，有的貫穿了整個晶粒。經(jīng)飛秒激光沖擊后，Cu-nm、Cu-μm 兩個樣品的晶粒都發(fā)生了畸變（見圖4b、c）。其中，Cu-nm 產(chǎn)生了形變孿晶（見圖4b 箭頭），孿晶片較薄，呈現(xiàn)透鏡狀或片狀，孿晶比例增加了0.14，相對于Cu 箔母材（孿晶比例為0.23）提高了60.9%。Cu-μm 的孿晶類型無變化，仍為退火孿晶（見圖4c），相比于母材，孿晶比例有所減少。

圖4 EBSD 晶界圖Fig.4 EBSD grain boundary maps: a) Cu foil base metal; b) Cu-nm; c) Cu-μm

圖5 EBSD 局部取向差分布圖Fig.5 EBSD KAM maps: a) Cu foil base metal; b) Cu-nm; c) Cu-μm

KAM 圖可以反映塑性變形的程度，數(shù)值較高處表示塑性變形程度較大。Cu 箔母材存在輕微的塑性變形（見圖5a），經(jīng)飛秒激光沖擊后，兩種樣品的塑性變形均呈現(xiàn)不均勻的特點(diǎn)。其中，Cu-nm 的塑性變形程度減小（見圖5b），而Cu-μm 的塑性變形程度增大（見圖5c）。本文采用KAM 方法[22]，通過EBSD定位數(shù)據(jù)得到局部取向差，采用局部取向差角小于2o的數(shù)據(jù)，通過81 個周圍點(diǎn)標(biāo)定一個點(diǎn)（500 nm×500 nm）的局部取向差為：

式中：θi表示點(diǎn)i的局部取向差；surjθ表示點(diǎn)j相鄰的取向差。

位錯密度計算方法為：

式中：u為點(diǎn)的單位長度（500 nm）；b為伯格斯矢量（0.25 nm）。

由式(1)和(2)可知，Cu 箔母材的幾何位錯密度為6.88×1015/m2，Cu-μm 的幾何位錯密度為8.00× 1015/m2，位錯密度增加了16%。

飛秒激光沖擊后，兩個樣品的取向分布函數(shù)（Orientation Distribution Function, ODF）和織構(gòu)極圖見圖6。本文選取?=0°、?=45°、?=65°的ODF 圖來觀測Cu 箔在飛秒激光沖擊前后的織構(gòu)變化。面心立方金屬在變形過程中所形成的織構(gòu)主要有Brass 織構(gòu)、copper 織構(gòu)、高斯織構(gòu)。在退火再結(jié)晶過程中，主要產(chǎn)生立方織構(gòu)、R 織構(gòu)[23]。Cu 箔母材通過軋制退火制成，?=0°的ODF 圖中呈現(xiàn)出立方織構(gòu)和Brass織構(gòu)，?=65°的ODF 圖中呈現(xiàn)R 織構(gòu)（見圖6a）。經(jīng)飛秒激光沖擊后，兩個樣品?=0°、?=45°、?=65°的ODF 圖中，織構(gòu)類型均沒有發(fā)生改變。Cu-nm 的織構(gòu)強(qiáng)度和母材相當(dāng)（見圖6b），而Cu-μm 樣品的織構(gòu)強(qiáng)度增大（見圖6c）。圖6 中的織構(gòu)極圖進(jìn)一步證明了飛秒激光沖擊前后Cu 箔的織構(gòu)類型沒有發(fā)生改變，其111 極圖為軋制極圖[24]。

圖6 EBSD 取向分布函數(shù)圖和織構(gòu)極圖Fig.6 EBSD ODFs and texture pole figures: a) Cu foil base metal; b) Cu-nm; c) Cu-μm

飛秒激光沖擊后，兩個樣品的晶粒尺寸分布和晶粒間取向差角度分布如圖7 所示。Cu-nm、Cu-μm 和母材的晶粒尺寸基本一致，沒有發(fā)生明顯的晶粒細(xì)化。相比于Cu 箔母材（大角度晶界比例為0.664），Cu-nm 的小角度晶界比例減少，大角度晶界比例增加了0.085，提高了12.8%。相對于Cu 箔母材（小角度晶界比例為0.092），Cu-μm 的小角度晶界比例增加了0.009，提高了9.8%，大角度晶界比例減少。

圖7 吸收層對晶粒尺寸和晶粒間取向差角度的影響Fig.7 Influence of absorption layer on (a) grain size and (b) misorientation angle

上述結(jié)果顯示，飛秒激光沖擊后，兩個樣品的微觀結(jié)構(gòu)都發(fā)生了變化。Cu-nm 和Cu-μm 的晶粒都發(fā)生了畸變，Cu-nm 晶粒的畸變更明顯，且產(chǎn)生了形變孿晶。雖然晶粒尺寸分布和織構(gòu)的結(jié)果顯示兩個樣品未發(fā)生完全的塑性變形，但是仍可看出，選用納米級厚度的Pt 層作為吸收層時，沖擊效果更好。

2.2 殘余應(yīng)力和顯微硬度分析

飛秒激光沖擊后，兩個樣品的殘余應(yīng)力和顯微硬度分布如圖8 所示。Cu 箔母材本身內(nèi)部存在殘余拉應(yīng)力，為16.51 MPa。飛秒激光沖擊Cu 箔，誘導(dǎo)形成等離子體沖擊波，使Cu 箔的被沖擊區(qū)域發(fā)生塑性變形，產(chǎn)生殘余壓應(yīng)力。Cu-nm 產(chǎn)生的殘余壓應(yīng)力中和母材的殘余拉應(yīng)力后，表現(xiàn)為殘余壓應(yīng)力（–28.80 MPa）；Cu-μm 產(chǎn)生的殘余壓應(yīng)力不足以中和母材自身的拉應(yīng)力，所以仍顯示為殘余拉應(yīng)力，為13.38 MPa（見圖8a）。Cu箔母材的顯微硬度為58.30HV，經(jīng)飛秒激光沖擊后，Cu-nm 和Cu-μm 的顯微硬度相比母材均有所提高，Cu-nm（64.60HV）提高了10.8%，Cu-μm（59.6HV）提高了2.2%（見圖8b）。從而使Cu-nm 硬度提高。Cu-μm 主要發(fā)生位錯的變化，位錯密度增加到一定值后，會有效地提高金屬的硬度，位錯間的彈性交互作用也可提高金屬的硬度。對比試驗(yàn)結(jié)果顯示，位錯增強(qiáng)硬度的效果比孿晶增強(qiáng)弱。因此，為了獲得更好的沖擊效果，應(yīng)選用更薄的吸收層。

圖8 力學(xué)性能對比Fig.8 Comparison of mechanical properties: a) residual stress; b) microhardness

表1 吸收層對飛秒激光沖擊Cu 箔的顯微結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響Tab.1 Effect of absorption layers on microstructure and mechanical properties of Cu foil shocked by different frmtosecond laser

銅作為中等層錯能的面心立方金屬，一般較難產(chǎn)生形變孿晶。Cu-nm 經(jīng)飛秒激光沖擊后，觀察到形變孿晶，說明其在沖擊過程中可能發(fā)生了較低的應(yīng)變，應(yīng)變速率和壓力很大。Ye 等[26]采用脈寬350 fs 的激光沖擊厚度20 μm 的退火Cu 箔時，也觀察到了形變孿晶，同時該作者采用脈寬20 ns 的激光進(jìn)行了對比研究，估算出納秒激光沖擊產(chǎn)生的應(yīng)變是飛秒激光的10 倍，而應(yīng)變速率和峰值壓力均比飛秒激光低2 個數(shù)量級。Ye 等的試驗(yàn)結(jié)果說明，飛秒激光沖擊的高應(yīng)變速率和峰值壓力分別抑制了位錯的滑移和提供了形成孿晶所需的能量。隨著吸收層厚度的增加，飛秒激光沖擊強(qiáng)化減弱，此時僅發(fā)生位錯的變化。

3 結(jié)論

本文研究了不同吸收層對飛秒激光沖擊Cu 箔的影響，分析了Cu 箔的微觀組織，測試了其力學(xué)性能，具體結(jié)論如下：

1）飛秒激光沖擊后，相比母材，Cu-nm 主要產(chǎn)生形變孿晶，孿晶比例提高了60.9%，大角度晶界比例提高了12.8%；Cu-μm 僅發(fā)生位錯變化，位錯密度增加了16%，小角度晶界比例提高了9.8%。

2）飛秒激光沖擊后，Cu-nm 的殘余壓應(yīng)力為–28.80 MPa，顯微硬度提高了10.8%；Cu-μm 的殘余拉應(yīng)力為13.38 MPa，顯微硬度提高了2.2%。采用Pt 層作為飛秒激光沖擊強(qiáng)化的吸收層，更有利于提高Cu 箔的力學(xué)性能，強(qiáng)化效果更好。