張 輝， 龔曉明， 張亞楠， 樊 成

(中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，北京100029)

1 引 言

中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)(基準(zhǔn)編號(hào)：GJJ(射)0401)復(fù)現(xiàn)、保存的物理量是中子源強(qiáng)度，現(xiàn)稱為中子發(fā)射率，即單位時(shí)間內(nèi)中子源(指放射性核素中子源)向4π立體角方向發(fā)射的中子數(shù)[1]，單位是s-1。基準(zhǔn)于1965年開始研制，1972年通過鑒定，1985年批準(zhǔn)為國(guó)家基準(zhǔn)(基準(zhǔn)證書編號(hào)：國(guó)基證[2017]第102號(hào)，原國(guó)家質(zhì)檢總局2017年重新頒發(fā))，該基準(zhǔn)是現(xiàn)有3項(xiàng)中子計(jì)量國(guó)家基準(zhǔn)之一，保存于中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院。中子發(fā)射率是中子物理研究及核電、石油測(cè)井、鋼鐵、農(nóng)業(yè)和醫(yī)學(xué)等中子應(yīng)用領(lǐng)域必須確定的參數(shù)；同時(shí)放射性核素中子源是中子防護(hù)和監(jiān)測(cè)儀表檢定、校準(zhǔn)和測(cè)試最常用的中子源，其中子發(fā)射率必須經(jīng)中子源強(qiáng)度基/標(biāo)準(zhǔn)校準(zhǔn)[2～3]。因此中子發(fā)射率是中子物理研究、應(yīng)用和中子計(jì)量重要的基礎(chǔ)參量之一，國(guó)際計(jì)量局(BIPM)將中子發(fā)射率比對(duì)列為中子計(jì)量的國(guó)際關(guān)鍵比對(duì)。

2 測(cè)量方法

中子發(fā)射率的絕對(duì)測(cè)量方法包括伴隨粒子法、負(fù)源法和積分法。

伴隨粒子法是利用某些核反應(yīng)在產(chǎn)生中子的同時(shí)也產(chǎn)生容易進(jìn)行絕對(duì)測(cè)量的帶電粒子(稱為伴隨粒子)的現(xiàn)象，通過對(duì)單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的伴隨粒子進(jìn)行絕對(duì)測(cè)量進(jìn)而確定產(chǎn)生的中子數(shù)。該方法的主要優(yōu)點(diǎn)是測(cè)量結(jié)果不依賴于有關(guān)核反應(yīng)截面。

負(fù)源法是將中子源兩次置于足夠大并含有放射性指示劑的慢化劑中。第一次慢化劑中不放置外加的吸收體(即負(fù)源，通常采用金粉)，中子源發(fā)出的中子幾乎全部被慢化劑吸收，慢化劑中指示劑的飽和活化強(qiáng)度為N1；第二次在慢化劑中加入吸收體，這時(shí)除慢化劑外新加入的吸收體也吸收中子，因此指示劑的活化強(qiáng)度降低為N2。由N1和N2就可以得到吸收體俘獲的中子份額k：

(1)

如果能夠測(cè)量吸收體單位時(shí)間吸收的中子數(shù)Qab，則中子源強(qiáng)度Q為：

Q=Qab/k

(2)

積分法是將中子源放在足夠大的慢化劑中，使得中子源發(fā)射的中子全部被慢化并吸收，當(dāng)中子發(fā)射和吸收達(dá)到平衡時(shí)，中子在慢化劑中形成一定的空間分布，且中子的發(fā)射率等于慢化劑對(duì)中子的吸收率。通過測(cè)量中子在整個(gè)慢化劑空間中的絕對(duì)分布或是慢化劑對(duì)中子的吸收率，則可以確定中子源的中子發(fā)射率。積分法包括幾何積分法(空間積分法)、機(jī)械積分法和物理積分法。

由于設(shè)備相對(duì)簡(jiǎn)單，測(cè)量不確定度可小于1%，錳浴法成為測(cè)量中子源中子發(fā)射率最常用的方法，錳浴法屬于物理積分法。錳浴法采用MnSO4水溶液作為慢化劑，Mn作為指示劑。置于硫酸錳水溶液中的放射性核素中子源發(fā)出的快中子經(jīng)過溶液慢化后被55Mn俘獲生成56Mn，56Mn經(jīng)過β衰變(分支比100%)后躍遷至56Fe的激發(fā)態(tài)，然后發(fā)出846.76 keV至2.66 MeV的γ射線返回56Fe的基態(tài)，半衰期(T1/2)為(2.578 78±0.000 46) h[4]。當(dāng)中子源置于硫酸錳水溶液中心足夠長(zhǎng)的時(shí)間后(不少于10個(gè)56Mn的半衰期)[5]，55Mn俘獲熱中子產(chǎn)生的56Mn的產(chǎn)生率等于56Mn的衰變率，即56Mn的放射性達(dá)到飽和，此時(shí)溶液中56Mn的數(shù)目將保持不變。56Mn的飽和放射性與被測(cè)中子源的中子發(fā)射率成正比，通過測(cè)量56Mn衰變產(chǎn)生的γ射線即可確定56Mn的數(shù)目進(jìn)而獲得被測(cè)中子源的中子發(fā)射率，但中子源發(fā)射的中子除一部分慢化后被55Mn俘獲外，還有如圖1所示的其它反應(yīng)和事件發(fā)生[6],因此為獲得準(zhǔn)確的中子發(fā)射率需要進(jìn)行必要的修正，中子發(fā)射率Q的計(jì)算見式(3)[7～8]。

或

(3)

式中：A為被測(cè)中子源引起的56Mn飽和活化計(jì)數(shù)；ε為錳浴系統(tǒng)的γ測(cè)量效率；L為中子從錳池邊界泄漏的份額；O為溶液中氧和硫與快中子作用造成快中子損失的份額；S為中子源及固定容器對(duì)熱中子吸收的份額；f為溶液中55Mn俘獲熱中子的份額。

圖1 錳浴法測(cè)量示意Fig.1 The schematic of manganese bath method

3 基準(zhǔn)裝置

中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)裝置(以下簡(jiǎn)稱錳浴裝置)建成后經(jīng)過2次改造，主要改進(jìn)如下：錳池由圓柱形改為球形，γ探測(cè)器由蓋格計(jì)數(shù)管改為NaI晶體，測(cè)量方式由離線測(cè)量改為在線測(cè)量，基準(zhǔn)中子源由226Ra-Be中子源改為241Am-Be中子源。目前基準(zhǔn)裝置由不銹鋼球形錳池、MnSO4溶液及循環(huán)管路、雙路γ測(cè)量系統(tǒng)和屏蔽鉛室組成，見圖2。

圖2 錳浴裝置示意Fig.2 The schematic of Mn-bath system

錳浴裝置采用不銹鋼球作為錳池，相比于其它形狀的錳池，球形錳池更能保證MnSO4溶液混合的均勻性,比活度最大,中子逃逸最小，并且有利于修正和計(jì)算。為保證置于錳池中心的被測(cè)中子源發(fā)射的快中子能夠充分慢化并減少中子逃逸，錳池半徑應(yīng)遠(yuǎn)大于MeV級(jí)中子的慢化長(zhǎng)度[9]，但比活度又反比于錳池半徑的立方；因此錳池尺寸的選擇是減少逃逸中子份額和獲得最大比活度的折中考慮，錳池直徑通常在98～129 cm的范圍內(nèi)[10]。為實(shí)現(xiàn)在線測(cè)量，錳池安裝了由不銹鋼管、閥門、泵和流量計(jì)組成的溶液循環(huán)系統(tǒng)，測(cè)量過程中錳池內(nèi)的溶液通過循環(huán)系統(tǒng)流經(jīng)測(cè)量室后再回到錳池，溶液的循環(huán)也進(jìn)一步改善了溶液的均勻性。由于錳池中盛有腐蝕性較強(qiáng)的MnSO4溶液，為保證使用壽命并防止溶液混入雜質(zhì)，錳池(包括溶液流經(jīng)的所有部位)須采用耐腐蝕材料。

如圖3所示，錳浴裝置的γ測(cè)量系統(tǒng)由NaI γ射線測(cè)量組件、放大單元、脈沖信號(hào)成形和采集單元組成。根據(jù)測(cè)量信號(hào)的情況，為提高信噪比，并保證適當(dāng)?shù)奶綔y(cè)效率，NaI晶體尺寸為φ40 mm×40 mm，能量分辨率>6%。為降低NaI晶體溫度效應(yīng)和放大單元增益漂移對(duì)脈沖計(jì)數(shù)測(cè)量結(jié)果的影響，根據(jù)測(cè)量飽和活化計(jì)數(shù)的特點(diǎn)，在傳統(tǒng)射級(jí)跟隨器基礎(chǔ)上增加了反饋電路，使得光電倍增管的輸出信號(hào)幅度接近飽和，提高了該系統(tǒng)測(cè)量效率的穩(wěn)定性。2017年至2019年利用Am-Be中子源(編號(hào)AB3001)對(duì)錳浴裝置飽和計(jì)數(shù)穩(wěn)定性進(jìn)行了連續(xù)監(jiān)測(cè)，以不同時(shí)間飽和計(jì)數(shù)的平均值計(jì)算相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差結(jié)果作為穩(wěn)定性評(píng)價(jià)指標(biāo)，穩(wěn)定性分別為0.20%(探測(cè)器編號(hào)3023)和0.24%(探測(cè)器編號(hào)3024)，結(jié)果見圖4。為提高測(cè)量系統(tǒng)可靠性以及獲得更高的總計(jì)數(shù)，γ測(cè)量系統(tǒng)采用了2套獨(dú)立的γ測(cè)量系統(tǒng)的冗余設(shè)計(jì)。為減少輻射本底和噪聲對(duì)γ測(cè)量系統(tǒng)的影響，γ測(cè)量系統(tǒng)的探測(cè)器和測(cè)量室被放置在厚度為10 cm的鉛室內(nèi)，同時(shí)，為避免錳池泄漏的中子影響測(cè)量結(jié)果，γ測(cè)量系統(tǒng)和錳池分別放置在兩個(gè)房間內(nèi)，中間隔墻厚度為60 cm。

圖3 基準(zhǔn)裝置γ測(cè)量系統(tǒng)示意Fig.3 The schematic of gamma measurement system of the primary standard

圖4 錳浴裝置穩(wěn)定性測(cè)量結(jié)果Fig.4 The stability of Mn-bath system

4 測(cè)量與國(guó)際比對(duì)

γ測(cè)量系統(tǒng)的測(cè)量效率ε和MnSO4溶液的氫錳核子數(shù)之比(NH/NMn)是錳浴法絕對(duì)測(cè)量中子源中子發(fā)射率首先需要確定的2個(gè)參數(shù)。利用金屬55Mn在中國(guó)原子能科學(xué)研究院微型反應(yīng)堆中輻照獲得活度約為107Bq的56Mn樣品，然后將樣品溶于硫酸溶液中制成液態(tài)標(biāo)準(zhǔn)源。隨后溶液被分為兩部分，一部分用于制作4 π β-γ(符合測(cè)量定值用的薄膜源)，其余部分倒入錳池中，經(jīng)攪拌均勻后測(cè)量計(jì)數(shù)率。將γ測(cè)量系統(tǒng)的計(jì)數(shù)率測(cè)量結(jié)果和4 π β-γ符合方法的測(cè)量結(jié)果反推至相同的參考時(shí)刻即可獲得γ測(cè)量系統(tǒng)的探測(cè)效率。通過烘干法和密度法相互驗(yàn)證給出MnSO4溶液的質(zhì)量濃度Cm可以獲得NH/NMn(計(jì)算公式見式(4))，在此基礎(chǔ)上進(jìn)而確定泄漏中子、氧硫俘獲快中子、源自吸收和錳俘獲熱中子份額等修正參數(shù)。

(4)

2009年錳浴裝置完成技術(shù)改造，其參數(shù)見表1。為驗(yàn)證改造效果，2010年參加了BIPM組織的中子發(fā)射率國(guó)際比對(duì)(BIPM CCRI(III)-K9.Am-Be.1)，為將比對(duì)結(jié)果與CCRI(III)K9.Am-Be(1999—2005)的結(jié)果鏈接，特邀請(qǐng)英國(guó)國(guó)家物理研究所(NPL)作為主導(dǎo)實(shí)驗(yàn)室參加，比對(duì)采用中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院的Am-Be中子源(編號(hào)：AB3001)。比對(duì)過程中，在不同時(shí)間測(cè)量了4組比對(duì)中子源的飽和活化計(jì)數(shù)和4組本底計(jì)數(shù)，為減小計(jì)數(shù)測(cè)量結(jié)果的統(tǒng)計(jì)漲落，飽和活化計(jì)數(shù)每組測(cè)量10次，單次測(cè)量時(shí)間1000 s，本底計(jì)數(shù)每組測(cè)量7次，單次測(cè)量時(shí)間2000 s。除飽和活化計(jì)數(shù)率和本底計(jì)數(shù)率由γ測(cè)量系統(tǒng)測(cè)量外，溶液中氧和硫與快中子作用造成快中子損失的份額O、中子從錳池邊界泄漏的份額L和中子源及固定容器對(duì)熱中子吸收的份額S等3項(xiàng)修正系數(shù)通過MCNP模擬計(jì)算獲得[11～15]，模擬采用的中子反應(yīng)截面數(shù)據(jù)選自ENDF/B-7評(píng)價(jià)庫(kù)，溶液中55Mn俘獲熱中子的份額f通過式(5)計(jì)算。比對(duì)結(jié)果見表2。

表1 錳浴裝置參數(shù)Tab.1 The parameters of Mn-bath system

表2 比對(duì)中子源中子發(fā)射率結(jié)果Tab.2 The result of neutron source emission rate of comparison

(5)

根據(jù)錳浴法中子源中子發(fā)射率的測(cè)量方法及計(jì)算公式，測(cè)量結(jié)果的不確定度主要來自飽和活化計(jì)數(shù)、本底計(jì)數(shù)、效率刻度和溶液濃度等測(cè)量和MCNP計(jì)算。不確定度分析結(jié)果見表3。

表3 中子發(fā)射率比對(duì)結(jié)果不確定度評(píng)定Tab.3 The uncertainty analysis of the result of the comparison of neutron emission rate

比對(duì)結(jié)果于2109年通過了BIPM中子計(jì)量咨詢委員會(huì)(CCRI(III))的確認(rèn)，最終比對(duì)結(jié)果見表4，由該結(jié)果推算出中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院在1999年至2005年舉行的CCRI(III)-K9 Am-Be比對(duì)的結(jié)果及其它參比實(shí)驗(yàn)室的結(jié)果[16],見表5。

表4 CCRI(III)-K9.AmBe.1(2010)比對(duì)結(jié)果Tab.4 The results of CCRI(III)-K9.AmBe.1

表5 CCRI(III)-K9.Am-Be(1999—2005)比對(duì)結(jié)果

5 總結(jié)與討論

基于錳浴法建立的中子源強(qiáng)度基準(zhǔn)實(shí)現(xiàn)了放射性核素中子源中子發(fā)射率的絕對(duì)測(cè)量，可以開展中子發(fā)射率的量值傳遞，為中子研究與應(yīng)用單位以及中子源生產(chǎn)單位提供計(jì)量服務(wù)。通過國(guó)際比對(duì)表明該基準(zhǔn)裝置的測(cè)量能力與國(guó)際水平相當(dāng)，為實(shí)現(xiàn)中子發(fā)射率的測(cè)量結(jié)果國(guó)際互認(rèn)提供了技術(shù)依據(jù)。由于輻射條件和放射源管理的限制，采用制備56Mn標(biāo)準(zhǔn)源刻度錳浴裝置γ探測(cè)效率的方法具有一定困難，將來可以開展液閃三管符合(TDCR)方法研究，通過在錳浴裝置加裝TDCR裝置直接測(cè)量被測(cè)中子源產(chǎn)生的56Mn予以解決。另外被測(cè)中子源能譜直接影響修正參數(shù)的結(jié)果，目前直接采用ISO 8529.1給出的中子源能譜與實(shí)際能譜存在一定差異，同時(shí)中子源能譜隨時(shí)間也會(huì)發(fā)生變化，為提高中子發(fā)射率測(cè)量的準(zhǔn)確度，需要繼續(xù)開展中子能譜的測(cè)量和模擬技術(shù)研究。

6 致 謝

感謝中國(guó)原子能科學(xué)研究院劉毅娜、李春娟和王志強(qiáng)在錳浴裝置改造和中子發(fā)射率比對(duì)中給予的支持與幫助，同時(shí)感謝BIPM的Dr. Penelope Allisy Roberts和英國(guó)NPL的Dr. Neil J. Roberts提供的比對(duì)支持。