郝慧麗，王海超，田繼軍，楊勝博，程曉茜

（1.新疆大學 中亞造山帶大陸動力學與成礦預測自治區(qū)重點實驗室，新疆 烏魯木齊 830047；2.新疆大學地質與礦業(yè)工程學院，新疆 烏魯木齊 830047；3.新疆大學 煤層氣工程技術研究中心，新疆 烏魯木齊 830047）

新疆阜康礦區(qū)煤層氣資源豐富，其中CSD-01井壓裂后日產(chǎn)氣量達17 125 m3，CS11X2井最高日產(chǎn)氣量超20 000 m3，顯示出良好的開發(fā)前景[1-2]。其陸相侏羅系含煤地層的地質特點和煤層賦存狀況與我國石炭-二疊系近海相煤系相比有較大差異，煤層氣成藏地質條件獨特，煤層普遍具有傾角大、厚度大、埋深跨度大、層數(shù)多、煤化程度低等特點[3-6]。孫紅明對阜康礦區(qū)水溶氣的含量進行了計算，并發(fā)現(xiàn)水文地質條件對煤儲層含氣性起主要控制作用[7]；李月云從準南侏羅紀煤系地層的構造演化史出發(fā)，研究了急傾斜單斜構造對準南煤層氣成藏的控制[8]；王建濤從儲層物性和地質條件2方面對阜康礦區(qū)有利區(qū)進行了劃分，其中地質條件包括地質構造、頂?shù)装鍘r性、水文地質條件等[9]；張玉垚將阜康礦區(qū)與其他礦區(qū)的煤層氣藏進行對比，發(fā)現(xiàn)火燒區(qū)滯水層對低階煤儲層煤層氣富集帶具有指示意義[10-11]。綜上所述，前人在阜康礦區(qū)儲層物性研究的基礎上結合礦區(qū)各種地質條件對煤層氣的成藏進行了系統(tǒng)研究，但針對阜康礦區(qū)煤層氣成因的研究相對較少。因此，以準噶爾盆地南緣阜康礦區(qū)煤層氣井排采氣為研究對象，開展氣體組分及甲烷碳同位素、乙烷碳同位素、二氧化碳碳同位素測試，旨在判別研究區(qū)煤層氣的成因類型，并結合前人研究成果分析研究區(qū)獨特的地質條件對煤層氣成因的控制。研究成果有助于加深對煤層氣運移聚集和保存條件的認識，對煤層氣成藏規(guī)律分析和氣藏儲量評估具有積極意義。

1 地質背景

阜康礦區(qū)位于博格達北緣逆沖推覆體的山前斷裂帶上，屬準噶爾盆地南緣，礦區(qū)西起阜康市，東至大黃山，南、北分別以妖魔山斷裂和阜康斷裂為邊界。受海西、燕山和喜馬拉雅等多期構造運動疊加影響，區(qū)內構造變形極為復雜，總體走向為向南凸出的弧形構造，受五工溝斷裂和西溝斷裂的控制，自西向東分為3段[3,12-13]。研究主要針對中段，其整體為一南傾的單斜含煤地層[9-10，14]。

研究區(qū)地層分布包括二疊系-第四系，且上二疊統(tǒng)-侏羅系發(fā)育較好，主要含煤地層為侏羅系八道灣組，主要含煤層段為此組下段，此段主力煤層有39#、41#、42#、44#等，煤層頂?shù)装宥酁榉凵皫r、泥巖，煤層傾角50°左右，煤層厚度在20.28～51.77 m之間，自東向西加厚，為急傾斜巨厚煤層[4]。受煤層自燃影響，于地表形成燒變巖帶，在礦區(qū)北部呈帶狀分布。阜康礦區(qū)內氣候干燥、大氣降水少，礦區(qū)內河流均是博格達山冰川融水以及雨水、泉水混合形成，主要河流有水磨溝河、三工河、四工河、白楊河、西溝河、黃山河等，且以白楊河的流量最大[9]，河流受地貌影響從南至北流經(jīng)礦區(qū)，通過地層構造、燒變巖裂隙和風氧化帶補給礦區(qū)地下水，以上地質環(huán)境特征對研究區(qū)煤層氣的成因具有一定控制作用[7]。阜康礦區(qū)含煤地層綜合柱狀圖如圖1。

圖1 阜康礦區(qū)含煤地層綜合柱狀圖[4]Fig.1 Comprehensive column chart of coal bearing strata in Fukang Mining Area[4]

2 樣品采集與測試

研究采集了阜康礦區(qū)煤層氣井排采氣10組，利用排水集氣法在井口收集、玻璃瓶水封保存氣體。井位從左至右編號為1～10號（并以此編號作為從各井所采集樣品的編號），其中僅10號煤層氣井為單煤層排采井（采集42#煤層），其余1～9號煤層氣井均為多煤層排采井，且產(chǎn)氣層位均為39#、41#和42#主力煤層，埋藏深度為741～1 238 m。

煤層氣組分和碳同位素測試在中國科學院油氣資源研究重點實驗室（蘭州）完成。煤層氣組分采用MAT-271氣體質譜儀測定，測試條件為電子轟擊型電子源、離子源溫度95℃、電子能量86 eV、發(fā)射電流40μA，測試精度為±1%。煤層氣碳同位素通過“GC-TC-IRMS”分析系統(tǒng)測定，儀器包括Agilent 6890氣相色譜儀和Delta plus XP同位素質譜儀：氣相色譜儀測試條件為進樣口分流比3∶1，以氦氣（純度≥99.999%）為載氣、載氣流速5 mL/min；同位素質譜儀測試條件為電子能量120 eV、發(fā)射電流1.5 mA、氧化反應溫度920℃，測試精度為±（0.1～0.5）‰，測試標準為國際PDB（Pee Dee Belemnite）標準。

3 實驗結果

3.1 煤層氣組分特征

不同地區(qū)、不同變質程度煤層氣的成分差異顯著，主要以CH4、CO2、N2、C2+（重烴氣）為主，此外還有微量的H2S、CO、He、Ar、Hg等[15-17]。研究區(qū)煤層氣以CH4為主，體積分數(shù)介于73.07%～89.24%，平均為81.79%；CO2次之，體積分數(shù)介于7.59%～0.68%，平均為14.36%；N2體積分數(shù)介于1.03%～4.51%，平均為2.28%；C2+體積分數(shù)介于0.20%～1.71%，平均為0.99%。

研究區(qū)煤層氣中的CO2和N2的體積分數(shù)隨CH4體積分數(shù)增大呈現(xiàn)減小的趨勢，且CO2體積分數(shù)減小的速率遠大于N2體積分數(shù)減小的速率；C2+的體積分數(shù)較小，隨CH4體積分數(shù)的增大無顯著變化。煤儲層的吸附空間有限，其中CH4占據(jù)了大部分吸附空間，因此當CH4體積分數(shù)增加時，其他組分的比例便會隨之減小，從而造成CH4體積分數(shù)與CO2體積分數(shù)、N2體積分數(shù)的負相關關系。C2+的體積分數(shù)與煤變質程度有關，低階煤中C2+濃度較低，但C2+的吸附性極強，因此C2+的體積分數(shù)極小且基本不受其他組分體積分數(shù)變化的影響。阜康礦區(qū)煤層氣中CO2、N2、C2+與CH4之間的體積分數(shù)關系如圖2。

圖2 阜康礦區(qū)煤層氣中CO2、N2、C2+與CH 4之間的體積分數(shù)關系Fig.2 Relationship between contents of CO2、N2、C2+and CH 4 in Fukang Mining Area

阜康礦區(qū)煤層氣組分與埋深的關系如圖3。研究區(qū)煤層氣中CH4的體積分數(shù)與埋深呈負相關；CO2的體積分數(shù)與埋深呈正相關；N2和C2+的含量較低，隨埋深增大無明顯改變。一般來說，埋深越大，CH4含量越高、CO2含量越低[18]，但當煤儲層中發(fā)生次生生物作用時可能影響煤層氣的組分[19]。研究表明次生生物氣的形成能夠提升煤層氣中甲烷的體積分數(shù)[7]，故而推測研究區(qū)內可能存在次生生物作用，且次生生物作用一般發(fā)生在淺層，導致淺層煤層氣的甲烷體積分數(shù)比深層更大，解釋了上述異常。

圖3 阜康礦區(qū)煤層氣組分與埋深的關系Fig.3 Relationship between CBM component content and buried depth in Fukang Mining Area

3.2 煤層氣成因

煤層氣組分和同位素組成等地球化學特征是進行煤層氣成因類型判別的重要依據(jù)[16,19-20]。煤層氣成因類型的劃分多借鑒天然氣成因類型的分類方案，一般分為3大類：有機成因氣、無機成因氣以及混合成因氣，其中有機成因氣主要包括生物成因氣和熱成因氣2類，生物成因氣分為原生生物氣和次生生物氣[21-23]，熱成因氣分為熱降解氣和熱裂解氣，無機成因氣包括幔源氣和巖石化學反應氣[16]。

設：φ（CH4）、φ（C2H6）、φ（C3H）、…、φ（CiHj）和φ（CO2）分別為CH4、C2H6、C3H8、…、CiHj和CO2的體積分數(shù)；C1為烷碳同位素；C2乙烷碳同位素；C3乙烷碳同位素；…；Ci為烷烴碳同位素。從煤層氣組分和甲烷碳同位素、乙烷碳同位素、二氧化碳碳同位素特征出發(fā)，對研究區(qū)的煤層氣成因類型進行判別。

3.2.1 基于煤層氣組分的成因分析

煤層氣中CO2體積分數(shù)小于15%時多為有機成因，大于等于60%時為無機成因[24]。研究所測試的所有煤層氣樣品的CO2體積分數(shù)均遠小于60%，且在15%左右，屬于有機成因。熱成因氣的CDMI不超過90%，裂解氣不超過0.15%，當CDMI小于5%時屬于生物成因氣，當CDMI大于99%時可能存在外部來源氣體即無機成因氣[25]。所有測試樣品的CDMI分布在5%～90%內，以熱成因氣為主。樣品1、樣品7～樣品10的C1/（C2＋C3）＜100，屬于熱成因降解氣，其他樣品的C1/（C2＋C3）介于100～1 000之間，在混合成因氣范圍內[26-27]。中低煤階（最大鏡質組反射率Ro,max=0.6%～1.8%）的煤經(jīng)熱成因作用生成的煤層氣重烴組分含量較高（濕氣）[28]，研究區(qū)煤樣最大鏡質組反射率主要介于0.60%～1.00%，處于上述的大量產(chǎn)生濕氣的階段，但測試結果表明研究區(qū)所有樣品C1/C1-5均大于0.95，為干氣，其中大于0.99的樣品數(shù)量占1/2，為特干氣[29]，生物成因氣和熱裂解氣都具有干氣特征，而熱裂解氣主要產(chǎn)生于Ro,max＞2.0%的高階煤[16]。初步推斷研究區(qū)煤層氣處于熱成因降解生氣階段，且存在生物成因氣，研究區(qū)煤層氣屬于混合成因氣。

3.2.2 基于甲烷碳同位素特征的成因分析

研究區(qū)煤層氣甲烷碳同位素值（δ13C1）分布較為集中，介于-58‰～-49‰，平均值為-53‰，阜康礦區(qū)煤層氣的甲烷碳同位素分布如圖4。熱成因煤層氣演化過程中主要生氣階段為Ro，max=0.6%～4.0%[16，23]，研究區(qū)已進入熱演化的生氣階段。當δ13C1＜-55‰時，煤層氣為生物成因氣；當δ13C1＞-55‰時，煤層氣為熱成因氣；當-60‰<δ13C1＜-55‰時，煤層氣可能是混合成因氣[21-22,30]。所測試的大部分樣品δ13C1>-55‰，屬于熱成因氣，符合研究區(qū)煤巖所處的熱演化階段；樣品6和樣品8的δ13C1分布在-60‰～-55‰之間，屬于混合成因氣。一些學者將生物成因氣進一步細分為CO2還原生物氣（CO2+4H2→CH4+2H2O）和醋酸發(fā)酵生物氣（CH3COOH→CH4+CO2）[19]，前者-110‰<δ13C1＜-65‰、后者-65‰<δ13C1＜-50‰[23,31]。研究的所有樣品δ13C1的測試結果均在-65‰～-50‰范圍內，屬于醋酸發(fā)酵生物氣。上述分析表明研究區(qū)煤層氣屬于混合成因氣，混入熱成因氣中的生物成因氣主要為醋酸發(fā)酵生成的次生生物氣。

圖4 阜康礦區(qū)煤層氣的甲烷碳同位素分布（部分數(shù)據(jù)引自文獻[18，29]）Fig.4 The methane carbon isotope distribution of CBM in Fukang Mining Area[18,29]

3.2.3 基于乙烷碳同位素特征的成因分析

阜康礦區(qū)煤層氣δ13C1和δ13C2的關系如圖5。

圖5 阜康礦區(qū)煤層氣δ13C1和δ13C2的關系Fig.5 Correlation betweenδ13C1 andδ13C2 of CBM in Fukang Mining Area

研究區(qū)煤層氣的乙烷碳同位素值δ13C2）分布范圍為-32.2‰～-23.1‰，平均值為-28.1‰。煤巖若為Ⅲ型干酪根，其產(chǎn)生的熱成因氣甲烷碳同位素（δ13C1）和乙烷碳同位素（δ13C2）應滿足δ13C1=0.91δ13C2-7.7‰的關系，若存在次生生物氣混入、不同來源熱成因氣混合或者微生物氧化分解煤層氣等情況，則δ13C1和δ13C2之間不具備這種相關性[32]。對研究區(qū)煤層氣δ13C1和δ13C2的相關性進行分析，結果顯示δ13C2和δ13C2之間不符合上述關系。

阜康礦區(qū)煤層氣Bernard成因判別如圖6。由圖6可知，研究區(qū)大部分煤層氣樣品落在混合成因氣區(qū)域內，且有一部分樣品分布在混合成因氣和次生熱成因氣的分界線上，表明可能由于地層抬升、煤層壓力減小，煤層氣發(fā)生解吸-擴散-運移效應，同時抬升后的煤層有微生物進入，受微生物氧化作用生成次生生物氣混入熱成因氣形成混合成因氣[20]，基于研究區(qū)煤層氣氣體組分的成因分析已知，這種熱成因氣屬于熱成因降解氣，因此δ13C1和δ13C2的關系是由于微生物進入煤儲層中分解有機質生成的次生生物氣混入熱成因氣造成的。

圖6 阜康礦區(qū)煤層氣Bernard成因判別（底圖引自文獻[33]）Fig.6 Bernard diagram for classifying genetic type of CBM in Fukang Mining Area[33]

3.2.4 基于二氧化碳碳同位素特征的成因分析

研究區(qū)煤層氣中二氧化碳的碳同位素值δ13C（CO2）分布范圍為+8.5‰～+14.2‰、平均值為+12.9‰，樣品少數(shù)分布在生物成因區(qū)域內，多數(shù)分布在混合成因區(qū)域內，表明了研究區(qū)煤層氣的混合成因。阜康煤礦煤層氣δ13C（CO2）和δ13C1的關系如圖7。

圖7 阜康煤礦煤層氣δ13C（CO2）和δ13C1的關系（底圖引自文獻[34]）Fig.7 Relationship betweenδ13C（CO2）andδ13C1 of CBM in Fukang mining area[34]

前人研究表明，若煤層氣中的CO2由腐殖質熱降解產(chǎn)生，其δ13C（CO2）多分布在-25‰～-5‰[33]；與次生生物氣相關的CO2，其碳同位素值分布范圍為碳的碳同位素值δ13C（CO2）分布在上述與次生生物氣相關的范圍內。阜康礦區(qū)煤層氣δ13C1和δ13C（CO2）的分布特征如圖8。由圖8可以發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)的CH4和CO2的碳同位素分布范圍全部包含在醋酸根發(fā)酵成因的分布范圍內；利用CDMI值和δ13C（CO2）繪制研究區(qū)煤層氣CO2成因分類圖也顯示樣品全部落在微生物生成甲烷的伴生CO2區(qū)域內，阜康礦區(qū)煤層氣δ13C（CO2）和CDMI的關系如圖9。以上分析表明，研究區(qū)煤層氣中的二氧化碳主要是微生物引起醋酸發(fā)酵形成次生生物氣時甲烷的伴生產(chǎn)物。

圖8 阜康礦區(qū)煤層氣δ13C1和δ13C（CO2）的分布特征（底圖引自文獻[19，36]）Fig.8 Distribution characteristics ofδ13C1 andδ13C（CO2）of CBM in Fukang Mining Area[19,36]

圖9 阜康礦區(qū)煤層氣δ13C（CO2）和CDMI的關系（底圖引自文獻[35]）Fig.9 Relationship betweenδ13C（CO2）and CDMI of CBM in Fukang Mining Area[35]

綜上所述，二氧化碳碳同位素分布特征指示了阜康礦區(qū)煤層氣為次生生物氣與熱成因氣的混合氣，與上文根據(jù)煤層氣氣體組分、甲烷碳同位素特征、乙烷碳同位素特征的判別結果一致。研究區(qū)混合成因氣中熱成因氣為熱降解成因，而次生生物氣是醋酸發(fā)酵形成的產(chǎn)物，是微生物作用于已經(jīng)形成的濕氣、正烷烴和其他有機化合物降解、代謝所生成的。

3.2.5 基于地質條件的綜合分析

阜康礦區(qū)特殊的地質環(huán)境對其煤層氣成因類型具有明顯的控制作用，阜康礦區(qū)單斜構造的煤層氣成因示意圖如圖10。

圖10 阜康礦區(qū)單斜構造的煤層氣成因示意圖[11]Fig.10 Schematic diagram of the origin of CBM about the monoclinic structure in Fukang Mining Area[11]

新疆侏羅紀含煤地層受燕山、喜山構造運動抬升作用，礦區(qū)中段的原有構造受逆沖推覆構造運動的強烈破壞，向斜只剩一翼，成為傾角極大的單斜構造[3]，致使煤層一端到達淺部甚至出露地表，淺部煤層遭受剝蝕、風化、自燃形成火燒區(qū)，這種不對稱的單斜煤層在經(jīng)歷剝蝕作用后再次沉降，被第四系松散沉積所覆蓋、風化作用減弱，且由于急傾斜煤層的特殊構造，火燒區(qū)的形成規(guī)模得到控制[8,37-38]。自燃后的煤層質地松散、或存在被膠結的現(xiàn)象，其透水性很強，受煤層自燃烘烤的圍巖含水量大幅度降低，形成孔、裂隙發(fā)育的燒變巖[39]?？?、裂隙發(fā)育的火燒區(qū)和急傾斜煤層有利于產(chǎn)甲烷菌等微生物隨大氣降水和地表徑流沿煤層傾斜方向或平行于裂隙方向滲透到煤儲層中，使由于熱成因作用已經(jīng)形成的濕氣、正烷烴和其他有機化合物降解、代謝成甲烷和二氧化碳，即產(chǎn)生次生生物氣[18-19]。

研究區(qū)煤儲層正處于熱演化的生氣階段，產(chǎn)生的熱成因氣沿單斜構造形成的急傾斜煤層由深部高壓區(qū)向淺部低壓區(qū)運移，早期形成的熱成因煤層氣順煤層發(fā)生部分逸散，此時煤儲層含氣量通過新生成的次生生物氣得到補給，并于風氧化帶下形成混合成因氣。單斜構造有益于地表水與地下水溝通，為次生生物作用提供產(chǎn)甲烷菌來源，次生生物氣的存在能夠提高煤層氣含量與產(chǎn)能，含有次生生物氣的地區(qū)具有顯著的資源潛力，如澳大利亞波恩盆地、美國粉河盆地等[40]，是以研究區(qū)的單斜構造為次生生物氣的生成提供了基礎條件。次生生物氣的生成有賴于產(chǎn)甲烷菌等微生物的作用，而地下水作為產(chǎn)甲烷菌的載體，其溫度、酸堿度、礦化度均對產(chǎn)甲烷菌具有重要作用。產(chǎn)甲烷菌是一種專性厭氧菌，生存溫度不超過75℃、在中性或堿性條件下易失去活性、且最易于其生存的水體礦化度小于4 000 mg/L。而研究區(qū)地下水環(huán)境較為適宜，能夠為產(chǎn)甲烷菌提供了穩(wěn)定的生存空間，從而間接了控制次生生物氣的補給[19,41]：阜康礦區(qū)地溫普遍小于60℃[42]；煤層中BSR活動普遍，易生成H2S氣體，H2S溶于水后形成的H2S水溶液呈現(xiàn)明顯的酸性和還原性，使地下水環(huán)境偏酸性；且研究區(qū)內地下水礦化度較低（<4 000 mg/L）[43]，以上因素均有利于產(chǎn)甲烷菌的生存[44-45]。此外，地下水徑流方向與煤層氣順層運移方向相反，具有水力封堵控氣作用[46]；相對封閉、水徑流活動較弱的地下水環(huán)境，在火燒區(qū)內形成滯水層，并通過火燒區(qū)通道接受地表徑流和大氣降水的補充；煤層頂?shù)装鍘r性致密，具有良好的蓋層效果，與火燒區(qū)滯水層一同對煤層氣藏進行有效圈閉，使煤儲層內所產(chǎn)生的混合成因氣在這種圈閉條件下得以保存[11,47-49]。

4 結論

1）阜康礦區(qū)煤層氣以甲烷為主要成分，平均體積分數(shù)為81.79%，其余成分含量從大到小依次為二氧化碳（14.36%）、氮氣（2.28%）和重烴氣體組分（0.99%）。煤層氣甲烷碳同位素值（δ13C1）的分布范圍為-58‰～-49‰，平均值為-53‰，分布范圍較為集中；乙烷碳同位素值（δ13C2）分布范圍為-32.2‰～-23.1‰，平均值為-28.1‰；二氧化碳的碳同位素值δ13C（CO2）分布范圍為+8.5‰～+14.2‰，平均值為+12.9‰。

2）阜康礦區(qū)煤層氣為次生生物氣與熱成因氣的混合氣，其中熱成因氣為熱降解成因，次生生物氣主要是醋酸發(fā)酵形成的產(chǎn)物，是微生物作用于已經(jīng)形成的濕氣、正烷烴和其他有機化合物降解、代謝所生成的。

3）阜康礦區(qū)特殊的地質環(huán)境對其煤層氣成因類型具有明顯的控制作用?；馃齾^(qū)和急傾斜煤層為微生物提供了通道，微生物可以隨大氣降水和地表水進入到煤層中通過降解醋酸產(chǎn)生次生生物氣，次生生物氣與低煤階熱成熟階段產(chǎn)生的熱成因氣混合形成混合成因氣，地下水滲流方向與煤層氣運移方向相反具有水力封堵控氣作用，溫度適宜、偏酸性且礦化度較低的地下水環(huán)境為微生物提供了生存環(huán)境；同時火燒區(qū)滯水層與煤層頂?shù)装逡煌瑢γ簩託獠剡M行了有效圈閉，保證了混合成因氣的儲存。